Modulasi Polaritas Ketahanan Magnet dalam Heterostack BLG/SL-MoSe2

Hasil dan Diskusi

Spin-Valve Junction dari BLG

Dalam hasil kami, dalam SVJ vertikal, BLG diapit di antara elektroda Co dan NiFe; skemanya ditunjukkan pada Gambar. 1a. Dari Gambar S1a, spektrum Raman dari wilayah tersuspensi mengkonfirmasi BLG sebagai G, dan puncak 2D ditemukan di dekat ~ 1585.5 dan ~ 2710 cm ⁻¹ , masing-masing, yang konsisten dengan laporan sebelumnya [24]. Selain itu, setelah deposisi FM, gambar pemindaian mikroskop elektron (SEM) dari sisi atas ditunjukkan pada Gambar S1b. Setelah itu, I-V . bergantung pada suhu karakteristik diperoleh, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 1b (inset) di mana informasi berharga tentang melakukan perilaku SVJ ditunjukkan. Gambar 1b (inset) menunjukkan kurva linier untuk FM/BLG/FM, indikasi kontak ohmik, yang konsisten dengan laporan sebelumnya [25]. Perubahan R vs B (dalam pesawat) pada suhu yang berbeda diamati seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 1b. Kedua elektroda dipisahkan secara magnetis dan diaktifkan secara independen pada suhu kamar, di mana MR didefinisikan sebagai MR (%) =[(R _AP R _P )/R _P ] × 100 (%). Di sini, R _AP sesuai dengan resistansi ketika magnetisasi lapisan FM sejajar dalam konfigurasi anti-paralel, dan R _P adalah resistansi ketika magnetisasi lapisan FM disejajarkan secara paralel. Karena, sebelum anil, kami mengukur perangkat dan menemukan magnetoresistansi positif untuk BLG SVJ, yang mewakili status resistansi rendah dan tinggi karena penyelarasan magnetisasi paralel dan anti-paralel dari bahan FM, masing-masing. Gambar 1b menunjukkan jejak MR pada suhu yang berbeda dengan menetapkan nilai arus konstan (I =10 μA). Ditemukan bahwa sebelum anil nilai MR BLG meningkat secara monoton dari ~ 0.75, ~ 0.88, ~ 0.95, ~ 1.12, dan ~ 1.26% pada T =300, 200, 100, 50, dan 4 K, masing-masing, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 1c. Namun, hasil ini konsisten dan relatif lebih baik dari laporan sebelumnya [26,27,28]. Sebuah magnetoresistance yang lebih tinggi diamati pada suhu rendah, yang merupakan perilaku khas dari persimpangan terowongan magnetik (MTJs) dikaitkan dengan eksitasi gelombang spin dalam bahan FM [29]. Oleh karena itu, setelah anil, BLG SVJ berubah tandanya karena efek doping Co dan NiFe di kedua sisi atas dan bawah BLG seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 1c (inset). Yang penting, setelah anil, MR meningkat menjadi ~ − 0.84, ~ − 0.98, ~ − 1.19, ~ − 1.35, dan ~ − 1.49% pada T =300, 200, 100, 50, dan 4 K, masing-masing, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 1c. Dengan demikian, polarisasi spin dibalik dan menunjukkan MR negatif, yang dikaitkan dengan transfer muatan dan pemisahan pita yang diinduksi oleh kedekatan di BLG seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 1d [28].

a Skema fabrikasi perangkat di mana logam feromagnetik Co dan NiFe diendapkan masing-masing di bagian atas dan bawah. b Perubahan jejak R vs B sebelum anil pada suhu yang berbeda (dengan I =10 μA). (Inset) Karakteristik tegangan arus BLG pada suhu yang berbeda adalah linier dan menunjukkan kontak ohmik. c Nilai MR tergantung suhu dari BLG sebelum dan sesudah anil pada arus ac tetap. (Inset) MR vs B persimpangan Co/BLG/NiFe setelah anil di T =4 K. d Gambar skema kepadatan bergantung putaran untuk BLG. Pemisahan pita memberikan perbedaan pada carrier spin-up dan spin-down di E _B . Garis merah putus-putus tebal di tengah menunjukkan pemisahan BLG terikat van der Waals

Karena anil, sambungan menjadi kompak, dan jarak antara lapisan dan resistansi sambungan berkurang (Gambar S3c); jika tidak, sebelum anil, mungkin ada beberapa celah angstrom (Å) yang bertindak sebagai isolator, menghambat mekanisme doping, dan menghindari efek pemisahan pita akibat kedekatan seperti yang dilaporkan dalam laporan sebelumnya [28]. Selain itu, pada tingkat Fermi, elektron spin-up merupakan mayoritas pada graphene yang didoping-n, sedangkan elektron spin-down adalah mayoritas pada graphene yang didoping-p yang menghasilkan MR negatif. Selain itu, untuk mengkonfirmasi efek doping Co dan NiFe, kami membuat transistor efek medan dari BLG murni, BLG yang didoping-Co, dan BLG yang didoping NiFe seperti yang ditunjukkan pada Gambar S3(a,b). Kami telah menggunakan Ni₈₉ Biaya₁₁ , oleh karena itu, Ni dengan mudah dapat menggandakan tipe-p seperti yang dilaporkan sebelumnya [30, 31]. Pengukuran Dirac menunjukkan bahwa titik netralitas muatan (CNP) BLG murni terletak di dekat + 4 V. Setelah doping BLG dengan Co dan NiFe, CNP bergeser ke + 17 dan 11 V, masing-masing, yang mendukung modulasi tingkat Fermi BLG, seperti yang ditunjukkan pada Gambar S3b.

Spin-Valve Junction dari SL-MoSe₂

Selain itu, gambar optik SL-MoSe₂ ditransfer pada lubang membran SiN digambarkan pada Gambar. 2a. Ketinggian MoSe yang terkelupas₂ serpihan, diukur dengan mikroskop kekuatan atom (AFM), dan profil ketinggian menunjukkan tebal ~ 0,7 nm seperti yang ditunjukkan pada Gambar S2a-b. Dalam MoSe terkelupas satu lapis₂ , A_1g (di luar bidang) Mode Raman melunak menjadi ~ 240.6 cm ⁻¹ dan E ¹ _2g mode (dalam pesawat) menjadi ~ 286.4 cm ⁻¹ , seperti yang ditunjukkan pada Gambar S2c, yang konsisten dengan laporan sebelumnya [32]. Resistansi persimpangan Co/SL-MoSe₂ /NiFe spin-valve junction ditunjukkan pada Gambar. 2b, yang menurun dengan penurunan suhu. Selanjutnya, dalam garis I-V kurva pada suhu yang berbeda, inset dari Gambar. 2b juga mengungkapkan kontak ohmik antara SL-MoSe₂ dan elektroda FM. Linear I-V karakteristik menunjukkan bahwa monolayer MoSe₂ bertindak sebagai film tipis konduktor daripada penghalang terowongan antara elektroda. Pada Gambar. 2c, loop MR dari Co/SL-MoSe₂ /NiFe telah ditunjukkan pada suhu yang berbeda dengan menjaga arus konstan (I =10 μA), yang menghasilkan sinyal putaran positif. Skema SL-MoSe₂ SVJ ditampilkan inset pada Gambar. 2d. Nilai MR yang bergantung pada suhu untuk Co/SL-MoSe₂ Persimpangan /NiFe ditunjukkan pada Gambar. 2d, di mana diamati bahwa MR berkurang dengan meningkatnya suhu.

a Gambar optik SL-MoSe₂ serpihan di atas lubang. b Resistansi sambungan SL-MoSe₂ pada suhu yang berbeda. (Inset) Bergantung pada suhu I -V kurva Co/SL-MoSe vertikal₂ /NiFe SVJ menunjukkan sambungan logam. c Variasi R vs B di T =300, 200, 100, 50, dan 4 K sebelum annealing. d Rasio MR Co/SL-MoSe yang bergantung pada suhu₂ /NiFe sebelum dan sesudah anil pada arus tetap. (Inset) Ilustrasi skema perangkat dengan SL-MoSe₂

Di persimpangan ini, besaran MR di I =10 μA ditentukan menjadi ~ 0.37, ~ 0.56, ~ 0.76, ~ 1.2, dan ~ 1.51% pada T =300, 200, 100, 50, dan 4 K, berturut-turut. Selain itu, pada arus ac tetap, nilai MR Co/SL-MoSe₂ /NiFe junction sedikit meningkat setelah menganil perangkat dan mencapai ~ 0.41, ~ 0.6, ~ 0.79, ~ 1.4, dan ~ 1.56% pada T =300, 200, 100, 50, dan 4 K, masing-masing, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2d. Dengan demikian, peningkatan MR dapat dianggap berasal dari peningkatan kualitas sambungan, seperti yang ditunjukkan pada Gambar S3c, di mana resistansi sambungan dari semua perangkat berkurang secara signifikan setelah anil. Yang penting, polaritas SL-MoSe ini₂ persimpangan tetap sama, karena Co dan NiFe tidak menggunakan SL-MoSe₂ cukup untuk menggeser tingkat Fermi dari pita konduksi ke pita valensi atau sebaliknya. Itu sebabnya MoSe₂ mendemonstrasikan polarisasi putaran positif yang stabil di kedua antarmuka.

Spin-Valve Junction dari BLG/SL-MoSe₂ Heterostack

Heterostack dari bahan 2D yang tipis secara atom dieksplorasi karena sifat transpor terpolarisasi spinnya yang berbeda. Selanjutnya, gambar optik BLG/SL-MoSe₂ heterostack pada lubang SiN ditunjukkan pada Gambar. 3a. Resistansi sambungan yang bergantung pada suhu ditunjukkan pada Gambar. 3b (inset atas), di mana resistansi menurun dengan penurunan suhu, yang menunjukkan sambungan logam. Untuk konfirmasi lebih lanjut dari perilaku logam, kami menyelidiki geometri empat probe I-V karakteristik di T =4 K ditunjukkan pada Gbr. 3b (bawah-inset). Co/BLG/SL-MoSe₂ Persimpangan /NiFe menunjukkan garis I-V kurva karena kontak ohmik. Sebelum anil, Gambar 3b menunjukkan jejak MR positif, yang menunjukkan polarisasi putaran positif di Co/BLG/SL-MoSe₂ /NiFe. Namun, setelah anil, tanda MR tetap positif (Gbr. 3d, inset) dan nilainya meningkat dari ~ 0.42, ~ 0.63, ~ 0.85, ~ 1.26, dan ~ 1.71% (Gbr. 3d; sebelum anil) menjadi ~ 0.49, ~ 1.13, ~ 1.65, ~ 1.81, dan ~ 1.86% (Gbr. 3d; setelah anil) pada T =300, 200, 100, 50, dan 4 K, masing-masing, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3d. Nilai MR tinggi pada suhu rendah adalah perilaku khas dari sambungan spin-katup [33, 34]. MR positif di Co/BLG/SL-MoSe₂ Perangkat /NiFe dikaitkan dengan polarisasi putaran positif yang serupa dari kedua antarmuka:Co/BLG dan SL-MoSe₂ /NiFe. Dalam temuan kami, kami menjelaskan polarisasi putaran positif di SL-MoSe₂ (Gbr. 2c), sementara di persimpangan katup spin Co/BLG/NiFe, antarmuka Co/BLG juga memunculkan polarisasi putaran positif. Jadi, polarisasi bersih Co/BLG/SL-MoSe₂ /NiFe spin-valve junction positif yang dijelaskan secara skematis pada Gambar. 3c.

a Gambar mikroskopis optik BLG/SL-MoSe₂ pada sebuah lubang. b Loop MR Co/BLG/SL-MoSe yang bergantung pada suhu₂ /NiFe junction pada arus tetap (I =10 ). (Top-inset) Resistansi sambungan yang bergantung pada suhu Co/BLG/SL-MoSe₂ /NiFe. (Inset bawah) Linear I-V kurva Co/BLG/SL-MoSe₂ /Perangkat NiFe di T =4 K. c Gambar skema kepadatan bergantung putaran untuk BLG dan SL-MoSe₂ heterostack. Setelah anil perangkat, kadar Fermi BLG yang berdekatan dengan Co atau NiFe digeser karena doping tipe-n atau tipe-p. d Sebelum dan sesudah annealing, besaran MR sebagai fungsi temperatur untuk struktur Co/BLG/SL-MoSe₂ /NiFe. (Inset) Setelah anil, loop MR yang bergantung pada suhu dari Co/BLG/SL-MoSe₂ /NiFe junction pada arus tetap, I =10

Selain itu, untuk menjelaskan peran doping Co dan NiFe dengan BLG, kami membuat set perangkat heterostack lainnya, NiFe/BLG/MoSe₂ /Bersama. Sebelum anil, kami mengukur loop MR yang menggambarkan magnetoresistance positif, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 4a. Yang penting, setelah anil, polaritas NiFe/BLG/MoSe₂ /Co junction terbalik, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 4b. Polarisasi negatif dikaitkan dengan doping lubang pada antarmuka NiFe/BLG dan pemisahan pita yang diinduksi oleh kedekatan di BLG, yang menginduksi sebagian besar elektron spin-down [28]. Nilai MR yang bergantung pada suhu dari NiFe/BLG/MoSe₂ /Co SVJ dihitung (~ 0,12, ~ 0,24, ~ 0,48, ~ 0,86, dan ~ 1,2% pada T =300, 200, 100, 50, dan 4 K, sebelum annealing dan ~ -0.56, ~ -0.75, ~ -0.98, ~ -1.42, dan ~ -1.99% pada T =300, 200, 100, 50, dan 4 K, setelah anil) seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 4c. Perlu dicatat bahwa setelah anil, nilai MR meningkat karena penurunan resistensi, celah antar lapisan, dan peningkatan fenomena doping di BLG oleh NiFe. Selanjutnya, sebelum dan sesudah anil polarisasi bersih NiFe/BLG/SL-MoSe₂ /Co SVJ masing-masing positif dan negatif yang diilustrasikan secara skematis pada Gambar 3c. Selain itu, setelah anil MR yang bergantung pada arus, rasio NiFe/BLG/MoSe₂ /Co SVJ dihitung seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 4d. Oleh karena itu, ditemukan bahwa dengan meningkatnya arus ac dari I =10 μA sampai Aku =50 μA, nilai MR menurun dari ~ − 2.0 menjadi ~ − 1.71%. Pengurangan MR ini adalah konvensional dan karena eksitasi putaran terlokalisasi pada antarmuka dan status perangkap lokal di spacer non-magnetik [13, 15, 35, 36]. Pada akhir ini, kami memplot grafik yang menyajikan nilai MR (%) dari semua jenis perangkat kami di seluruh proyek ini dan mengungkapkan tren yang konsisten dan berulang seperti yang ditunjukkan pada Gambar S4.

a Sebelum anil, jejak MR sebagai fungsi medan magnet di T =300, 4 K dan I =10 μA. b Setelah anil, jejak MR vs medan magnet, B, pada suhu yang berbeda. c Sebelum dan sesudah anil, nilai MR pada T =300, 200, 100, 50, dan 4 K. d Besaran MR NiFe/BLG/SL-MoSe₂ /Co pada nilai saat ini yang berbeda

Namun, doping karena kontak FM [37] dan pemisahan pita karena efek kedekatan membuat perbedaan populasi elektron spin-up dan spin-down di graphene [38, 39]. Setelah anil, konformasi dan kontak yang lebih baik antara kontak FM dan graphene bilayer yang berdekatan memberikan pemisahan lapisan graphene yang efektif dalam kristal beberapa lapis yang terikat van der Waals, seperti yang dilaporkan dalam graphene bilayer bengkok yang membuat dua graphene tipis yang dipisahkan secara elektronik [40 ]. Setelah itu, kedua lapisan graphene yang didoping dan didekatkan ini menjadi elektroda terpolarisasi spin, yang menentukan polaritas magnetoresistance.

Pada dasarnya, FM Co dan NiFe masing-masing memiliki doping tipe n dan p di BLG. Dalam kombinasi dengan Co/BLG, tingkat Fermi BLG dipindahkan ke pita konduksi karena n-doping. Ketika tingkat Fermi BLG terletak pada pita konduksi, kepadatan atau populasi elektron spin-up meningkat dibandingkan dengan elektron spin-down karena pemisahan pita graphene yang diinduksi oleh kedekatan, yang pada akhirnya menghadirkan polarisasi spin positif. Di sisi lain, dalam tumpukan NiFe/BLG, tingkat Fermi BLG bergeser ke pita valensi dan pemisahan pita yang diinduksi oleh kedekatan mendorong kerapatan elektron spin-down, yang akhirnya menunjukkan polarisasi spin negatif. Khususnya, dalam percobaan kami, efek yang diinduksi kedekatan dalam BLG menjadi menonjol hanya ketika perangkat dianil setelah metalisasi FM seperti yang diamati dalam ref. [28]. Awalnya, kami tertarik dengan tingkat Fermi dari SL-MoSe₂ yang mungkin bergerak karena kontak terdekat dari Co atau NiFe setelah proses annealing. Tapi yang mengejutkan, itu tetap konsisten karena efek doping yang sedikit pada MoSe₂ . Ini menunjukkan polarisasi putaran positif yang stabil di SL-MoSe₂ /NiFe dan SL-MoSe₂ /Co antarmuka karena kita dapat dengan mudah memodulasi tanda MR dengan pemilihan NiFe atau Co dengan BLG di Co/BLG/SL-MoSe₂ /NiFe atau NiFe/BLG/SL-MoSe₂ /Co junction. Selain itu, kami telah menemukan bahwa dalam ref. [28], maksimum 1% MR diamati setelah anil di BLG spin-valve junction. Di sisi lain, dalam pekerjaan kami setelah anil, kami menemukan MR ~ 1,86% (86% lebih besar dari ref. [28]) di Co/BLG/SL-MoSe₂ /NiFe dan ~ 1,99% (99% lebih besar dari ref. [28]) di NiFe/BLG/SL-MoSe₂ /Co perangkat. Karena, kami menyimpulkan bahwa manifestasi BLG/SL-MoSe₂ junction memberikan nilai MR yang besar dibandingkan dengan hanya BLG atau SL-MoSe₂ , dengan demikian, fungsionalitas dasar fabrikasi perangkat dapat berkontribusi untuk membuka jalan baru bagi aplikasi logika dan memori spintronic di masa mendatang.