Kinerja Fotovoltaik Heterojuntung Vertikal GaSe/MoSe₂: Wawasan dari Semikonduktor 2-D

Abstrak

Material 2-D, dengan lapisan setebal atom, menawarkan potensi transformatif untuk elektronika dan optoelektronika. Monokalkogenida logam transisi dan dikalogenida—secara khusus galium selenida (GaSe) dan molibdenum diselenida (MoSe₂)—menawarkan bandgap intrinsik dan mobilitas muatan tinggi bahkan sebagai monolaer, membuatnya menarik untuk perangkat fotovoltaik fleksibel. Di sini, kami memproduksi heterojuntung vertikal GaSe/MoSe₂ dengan melepas secara mekanis dan mentransfer flakes alami pada elektroda titanium yang diformasi pada substrat Si/SiO₂. Perangkat, yang terdiri dari ~118 nm GaSe tipe-p dan ~79 nm MoSe₂ tipe-n, diuji dalam gelap dan di bawah sinar matahari simulasi yang bervariasi dari 0,5 hingga 1,5 matahari. Arus pendek (I_sc) dan tegangan sirkuit terbuka (V_oc) meningkat dengan intensitas pencahayaan, mencapai 0,41 V dan 0,46 % efisiensi pada 1,5 matahari. Temuan ini mengonfirmasi kelayakan heterojuntung 2-D untuk teknologi fotovoltaik generasi mendatang.

Pendahuluan

Material 2-D menunjukkan sifat optik dan elektronik unik yang membedakannya dari kontrapart massa. Serapan yang kuat di seluruh spektrum surya, efisiensi radiasi internal yang tinggi, dan bandgap yang dapat disesuaikan membuatnya calon utama untuk sel surya tunggal dan berganda. Sementara heterostruktur dalam bidang menawarkan antarmuka yang tajam secara atom melalui pertumbuhan berkelanjutan, heterojuntung di luar bidang (vertikal) memungkinkan area aktif yang lebih besar dan arsitektur yang dapat ditumpuk—pendekatan yang kami eksploitasi dengan perangkat vertikal GaSe/MoSe₂.

GaSe, yang lama dicari untuk detektor dan optika non-linear, historically terbatas oleh tantangan pertumbuhan kristal. Kemajuan terbaru dalam sintesis material 2-D telah memunculkan minat kembali, mengungkapkan bandgap quasi-langsung dekat 2 eV dan serapan optik yang tinggi. MoSe₂, prototipe dikalogenida logam transisi, menampilkan bandgap langsung ~1,6 eV dalam bentuk monolaer dan mobilitas muatan dalam ratusan cm² V⁻¹ s⁻¹, memosisikannya sebagai lapisan aktif optoelektronik dan materi saluran transistor.

Meski prediksi teoretis tentang efisiensi konversi tinggi untuk heterojuntung 2-D, laporan eksperimental tertinggal karena keterbatasan kualitas material dan antarmuka. Selain itu, dinamika pemisahan muatan dalam tumpukan 2-D vertikal masih dipahami dengan buruk. Penelitian ini mengatasi kesenjangan ini dengan mengukur karakteristik arus-tegangan (I-V) heterojuntung GaSe/MoSe₂ di berbagai intensitas cahaya, memberikan wawasan ke dalam fisika perangkat yang mendasarinya.

Metode

Elektroda Ti (50 nm) empat-terminal diirami pada wafer Si tipe-p dengan 300 nm SiO₂ yang tumbuh termal melalui depoisi sinar elektron. Flakes GaSe dan MoSe₂ alami dilepas secara mekanis pada PDMS dan secara berurutan ditransfer pada elektroda Ti, mengikuti protokol yang sudah terbentuk. Stack Ti/GaSe/MoSe₂ yang selesai dianil pada 400 °C dalam N₂ selama dua jam untuk meningkatkan kopling antar-lapisan.

Karakterisasi optik melibatkan mikro-spektroskopi UV–Vis (JASCO MSV-5300) untuk mendapatkan transmitansi (T) dan refleksi (R) selama 200–1600 nm. Absorban (A) dihitung sebagai A = 1 – T – R, dan koefisien serapan (α) diperoleh melalui α = [ln(1 – R) – ln T]/d, di mana d adalah ketebalan flake yang diukur oleh AFM (HITACHI Nano Navi). Spektra Raman dan mikro-fotoluminesensi (PL) direkam dengan laser 532 nm (1,5 mW untuk Raman, 0,3 mW untuk PL) menggunakan objektif 100× pada 25 °C.

Kinerja fotovoltaik diukur pada 25 °C di bawah simulator surya (0,5–1,5 matahari). Area aktif—didefinisikan dari mikroskopi optik—adalah ~490 µm². Respons spektral diperoleh dengan menggabungkan sumber cahaya monokromatik dengan pico-ammeter.

Hasil dan Pembahasan

Gambar 1 menunjukkan transmitansi, refleksi, dan absorban yang dihasilkan dari flake GaSe (~638 nm tebal). Koefisien serapan meningkat tajam di dekat bandgap (~2 eV), mengonfirmasi sifatnya quasi-langsung. Sebaliknya, Gambar 2 mengungkapkan bahwa flake MoSe₂ (~99 nm) menunjukkan koefisien serapan yang melebihi GaSe lebih dari satu orde magnitudo, dengan puncak eksiton yang jelas pada 1,5 eV.

Spektra Raman perangkat GaSe/MoSe₂ menampilkan puncak jelas pada 133, 214, dan 309 cm⁻¹, yang masing-masing sesuai dengan mode A_1g, E_1g, dan A_2g—bukti kristalinitas tinggi. PL dari GaSe menunjukkan puncak pada 626 nm dan 655 nm, yang mewakili bandgap langsung dan tidak langsung, sementara MoSe₂ Raman menunjukkan puncak A_1g pada ~236 dan 243 cm⁻¹, mengonfirmasi kualitas material.

Gambar 5 mengilustrasikan tata letak perangkat: GaSe menyentuh elektroda Ti kiri dan bawah, MoSe₂ menyentuh elektroda Ti kanan dan atas, dengan area aktif ~490 µm². AFM mengonfirmasi ketebalan flake 118 nm (GaSe) dan 79 nm (MoSe₂), yang sesuai dengan ~120–130 lapisan.

Di bawah pencahayaan, kurva I-V (Gambar 6a) menunjukkan rectifikasi yang jelas dan respons fotovoltaik. I_sc berekskalasi linier dengan intensitas cahaya, sementara V_oc mengikuti hubungan dioda ideal V_oc = (nk_BT/q) ln(I_L/I_dark + 1), menghasilkan faktor idealitas n ≈ 1,11—indikator heterojuntung yang efisien dengan medan listrik internal yang kuat. Pada 1 matahari, J_sc adalah 3,11 mA cm⁻², fill factor 0,44, dan efisiensi 0,54 %. Meskipun resistensi seri membatasi fill factor pada iradiansi yang lebih tinggi, kinerja keseluruhan tetap sebanding.

Simulasi optik (e-ARC) memprediksi J_sc maksimum 19,29 mA cm⁻² di seluruh 300–950 nm jika semua muatan yang dihasilkan terkumpul. Ketidaksesuaian antara arus simulasi dan eksperimental menunjukkan potensi built-in yang sub-optimal dan menyoroti peluang untuk mengoptimalkan ketebalan penyerap, fungsi kerja kontak, dan strategi tangkap cahaya—seperti peningkatan plasmonik—untuk meningkatkan efisiensi.

Kesimpulan

Kami berhasil memproduksi dan mengkarakterisasi heterojuntung vertikal GaSe/MoSe₂ melalui pelepasan mekanis. MoSe₂ menunjukkan koefisien serapan yang jauh lebih tinggi daripada GaSe, dan kedua material mempertahankan kristalinitas tinggi setelah perakitan perangkat. Peningkatan pencahayaan dari 0,5 hingga 1,5 matahari meningkatkan baik I_sc maupun V_oc, mencapai 0,41 V Voc dan 0,46 % efisiensi pada 1,5 matahari. Pemodelan optik menunjukkan bahwa optimasi lebih lanjut dari ketebalan penyerab dan rekayasa antarmuka dapat secara signifikan meningkatkan J_sc dan efisiensi keseluruhan. Teknik tangkap cahaya pada kedua permukaan perangkat juga menawarkan jalur yang menjanjikan untuk peningkatan kinerja di masa depan.