Transformasi Fasa Bergantung Orientasi B2 CuZr: Wawasan dari Dinamika Molekuler

Abstrak

Fase B2 CuZr sering diintegrasikan ke dalam logam kaca bulk untuk meningkatkan keawetan, namun respons transformasi fasanya di bawah orientasi beban yang berbeda belum sepenuhnya dipahami. Menggunakan simulasi dinamika molekuler, kami memeriksa tarikan dan tekanan uniaksial B2 CuZr sepanjang arah [001], [110] dan [111]. Hasil kami mengungkapkan asimetri tarikan-tekanan yang jelas, dengan kegagalan yang didominasi oleh amorfisasi lokal. Kami mengidentifikasi tiga transformasi fasa yang bergantung pada orientasi: B2→FCC dan B2→BCT di bawah tarikan serta tekanan sepanjang [001], dan B2→HCP di bawah tarikan sepanjang [110]. Transisi ini terjadi melalui rotasi jaringan sekitar 5°, deformasi seragam, dan pemisahan lapisan Cu/Zr, masing-masing. Pentingnya, wilayah yang ditransformasi pulih saat beban dilepaskan sebelum amorfisasi, menunjukkan respons superelastis.

Pendahuluan

Logam kaca bulk (BMG) menggabungkan kekuatan, elastisitas, dan daya tahan korosi yang luar biasa, namun kegagalan rapuhnya melalui sambung geser lokal membatasi penerapannya secara luas. Penyematan partikel B2 CuZr yang duktile telah terbukti efektif mengatasi kelemahan ini, menyediakan mekanisme pengawetan yang masih diteliti secara aktif [1–11]. Dalam komposit BMG berbasis CuZr, fase B2 dapat terbentuk selama kristalisasi di bawah beban, kemudian mengalami twinning dan geser dislokasi yang mengubah respons mekanis matriks induk [12]. Oleh karena itu, memahami perilaku deformasi partikel penguat CuZr sangat penting untuk merancang BMG berkinerja tinggi.

Legam B2 CuZr adalah prototipe legam memori bentuk yang memulihkan bentuk aslinya di bawah kondisi termo-mekanik tertentu, membedakannya dari bahan kristal konvensional yang deformasinya didominasi oleh geser dislokasi atau twinning [13,14]. Perhitungan prinsip pertama memberikan wawasan skala atom tentang adsorpsi dan fenomena antarmuka [18–22], tetapi tidak dapat menangkap evolusi dinamis transformasi fasa pada skala panjang dan waktu yang relevan. Di sisi lain, simulasi dinamika molekuler (MD) menawarkan pendekatan yang kuat untuk mempelajari properti mekanis dan mekanisme deformasi secara detail [23–31]. Pekerjaan MD sebelumnya telah mengungkapkan efek potongan dan suhu pada transformasi fasa nanowire Cu-Zr, serta asimetri tarikan-tekanan [32–34]. Selain itu, pilihan potensial interatomik mempengaruhi transisi martensitika yang diprediksi dari B2 ke BCT [13,35–36].

Anisotropi kristal sangat mempengaruhi mekanisme deformasi; arah beban yang berbeda dapat mengaktifkan proses seperti geser dislokasi, twinning, atau transformasi fasa [37–40]. Untuk B2 CuZr, susunan atomnya sangat mirip dengan jaringan kubus badan tengah (BCC), tetapi kehadiran dua elemen yang berbeda menambahkan kompleksitas tambahan. Dalam komposit BMG, partikel penguat secara acak berorientasi, jadi arah beban relatif terhadap kristalografi partikel akan memodulasi efektivitas pengawetan. Akibatnya, penelitian sistematis fase B2 di bawah tarikan dan tekanan uniaksial entlang beberapa orientasi sangat diperlukan.

Dalam penelitian ini, kami melakukan serangkaian simulasi MD tarikan dan tekanan uniaksial pada kristal B2 CuZr yang berorientasi entlang [001], [110] dan [111] untuk mengungkap jalur transformasi fasa yang bergantung pada orientasi dan asimetri tarikan-tekanan yang terkait.

Metode

Kami menggunakan potensial embedded-atom method (EAM) yang dikembangkan oleh Mendelev et al. pada 2016 [47], yang secara akurat mereproduksi energi stacking fault dan properti kristalografi CuZr. Tiga sampel kristal tunggal dibangun dengan sumbu beban entlang [001], [110] dan [111], seperti diilustrasikan pada Gambar 1. Sebelum dimuat, minimisasi energi gradien konjugat (CG) diikuti oleh ekilibrasi NPT 20 ps pada 300 K (tekanan nol) menyiapkan konfigurasi awal yang relaks.

Sangan uniaksial diterapkan dengan laju 10⁹ s⁻¹, rentang umum untuk studi MD skala nano di mana sensitivitas laju sangan dapat diabaikan [48,49]. Himpunan NPT dengan barostat Nose–Hoover menjaga stres lateral pada nol, memastikan volume konstan di arah melintasi. Kondisi batas periodik diberlakukan di semua arah.

Sampel dengan sumbu z along a [001], b [110], dan c [111], diwarnai berdasarkan tipe atom.

Struktur kristal lokal diidentifikasi menggunakan pencocokan templat polihedral (PTM) [52], yang tetap kuat di bawah fluktuasi termal dan sangan. Keluaran PTM dipetakan ke warna: biru (BCC/B2), hijau (FCC), merah (HCP/cicilan stacking), ungu (SC), dan putih (batas butir atau inti dislokasi). Parameter simetri pusat (CSP) juga dihitung untuk setiap atom untuk mengukur ketidakteraturan lokal (Eq. 1) [53].

Semua data MD divisualisasikan dengan Ovito [54].

Hasil dan Pembahasan

Kurva Stres–Sangan

Gambar 2 menampilkan kurva σ–ε untuk tiga orientasi di bawah tarikan dan tekanan. Regime linear awal mencerminkan perilaku elastis; kemiringan menghasilkan nilai modulus Young (Tabel 1), menunjukkan bahwa orientasi [001] adalah yang paling lembut dan [111] yang paling kaku, konsisten dengan anisotropi besi BCC [40]. Puncak stres dan penurunan berikutnya berkorespondensi dengan awal deformasi inelastis. Tiga perilaku pasca-puncak yang berbeda muncul: (I) penurunan stres cepat, (II) plat diikuti puncak sekunder, dan (III) fluktuasi zig-zag. Perbedaan ini menunjukkan jalur transformasi yang bergantung pada orientasi.

Kurva σ–ε sampel di bawah tarikan (T) dan tekanan (C). a [001], b [110] dan c [111].

Perilaku Kegagalan

Di bawah tekanan entlang [110] dan [111], kurva σ–ε menunjukkan penurunan tajam yang coinciding dengan munculnya wilayah campuran fasa (Gambar 3). Fungsi distribusi radial (RDF) mengonfirmasi bahwa wilayah-wilayah ini amorf, sementara domain B2 yang tersisa tetap kristal. Tidak ada nucleasi dislokasi terdeteksi, menunjukkan bahwa amorfisasi lokal adalah mekanisme kegagalan primer. Perilaku serupa terjadi di tarikan entlang [001] dan [110] dan tekanan entlang [001] (Gambar 4), di mana wilayah campuran dikelilingi oleh fase FCC atau HCP, menyarankan transformasi jaringan B2 menjadi struktur-structur ini sebelum amorfisasi.

Konfigurasi atom dan RDF sampel di bawah tekanan. a–d Along [110] dan e–h along [111].

Konfigurasi atom sampel pada sangan kegagalan. a Di bawah tarikan entlang [001], b di bawah tarikan entlang [110], dan c di bawah tekanan entlang [111].

Transformasi Fasa

Gambar 5 melacak evolusi tes tarikan [001]. Awalnya, jaringan B2 utuh (ε = 0.079). Pada ε ≈ 0.082, transisi B2→FCC lokal dimulai, menyebabkan penurunan stres pertama. Seiring berlanjutnya deformasi, fase FCC tumbuh, dan pada ε = 0.242 seluruh sampel telah bertransformasi menjadi FCC (Gambar 5). Transisi ini diiringi oleh rotasi jaringan sekitar 5° dan hilangnya bertahap pemisahan lapisan Cu–Zr. Analisis CSP (Gambar 6) menunjukkan bahwa jumlah atom dengan CSP rendah (<1) meningkat dengan sangan, menunjukkan perkembangan dari FCC yang tidak sempurna ke FCC yang sempurna. Saat dilepas beban (Gambar 8), wilayah FCC sebagian kembali ke B2, menekankan sifat superelastis dari transformasi.

Kurva σ‑ε sampel di bawah tarikan entlang [001], diwarnai berdasarkan struktur lokal (biru = B2, hijau = FCC, merah = amorf).

a RDF, b plot N–CSP sampel di bawah tarikan entlang [001]. c–e Distribusi CSP pada sangan yang berbeda.

Gambar 7 memvisualisasikan evolusi jaringan melalui irisan yz pada sangan yang meningkat. Jaringan B2 awal (ε = 0) menampilkan array atom ortogonal. Pada ε ≈ 0.079–0.119, nucleasi FCC parsial terjadi dengan penyimpangan sekitar 5°. Seiring meningkatnya sangan, wilayah FCC meluas dan berorientasi ulang, akhirnya menyelaraskan dengan bidang <110> (ε = 0.267). Rotasi ini lebih mendukung karakter martensitika dari transisi B2→FCC.

Irisan yz sampel [001] di bawah tarikan pada sangan yang berbeda, diwarnai berdasarkan jaringan lokal (biru = B2, hijau = FCC, merah = amorf).

Saat dilepas beban dari sangan maksimal yang berbeda (ε_max = 0.1, 0.2, 0.3), jalur stres–sangan (Gambar 8) menunjukkanループ histeresis yang tidak sepenuhnya tumpang tindih dengan kurva pemuatan, namun mereka kembali ke garis elastis, mengonfirmasi respons superelastis yang dapat dibalik. Histeresis berasal dari transisi B2→FCC ke arah maju dan jalurnya yang kembali.

Kurva σ‑ε pemuatan dan pembebanan tarikan entlang [001] dari sangan yang berbeda.

Tekanan entlang [001] mengikuti jalur yang berbeda (Gambar 9). Setelah kenaikan elastis awal, stres turun ke plat, lalu naik lagi ke puncak kedua sebelum penurunan tajam akhir. Analisis PTM menunjukkan bahwa sebagian besar atom tetap B2 hingga puncak kedua, mengindikasikan transisi B2→BCT yang dihidupi oleh elongasi ikatan yang berbeda (Gambar 10). Fase BCT, dengan parameter jaringan a = b > c, terbentuk melalui deformasi seragam dan pemisahan lapisan Cu–Zr. Penurunan stres berikutnya berkorespondensi dengan amorfisasi lokal.

Respons sampel [001] di bawah tekanan. a Kurva σ‑ε dan konfigurasi atom tipikal, dengan atom diwarnai berdasarkan struktur lokal yang diidentifikasi PTM. b Plot N–CSP.

Evolusi panjang ikatan untuk sampel [001] di bawah tekanan, dengan ikatan diwarnai berdasarkan panjangnya.

Di bawah tarikan entlang [110] (Gambar 11), puncak leleh awal diikuti oleh penurunan cepat saat B2 lokal bertransformasi ke HCP, dihidupi oleh pemisahan lapisan Cu–Zr. Seiring meningkatnya sangan, fase HCP tumbuh hingga sampel sepenuhnya berkonversi (titik C), setelahnya deformasi lebih lanjut menyebabkan amorfisasi lokal dan penurunan stres akhir. Irisan X‑OY (Gambar 11b–c) mengungkapkan susunan atom kunci: pada ε = 0.150 lapisan Cu dan Zr terpisah, memulai transisi B2→HCP.

a Perilaku deformasi tarikan entlang [110], diwarnai berdasarkan PTM. b, c Irisan atom pada bidang X‑OY pada ε = 0 dan 0.150.

Kesimpulan

Penelitian MD kami tentang B2 CuZr di bawah beban uniaksial entlang [001], [110] dan [111] mengungkapkan empat temuan kunci:

1. Respons mekanis menunjukkan asimetri tarikan-tekanan yang jelas; kegagalan didominasi oleh amorfisasi lokal.
2. Tiga transformasi fasa yang berbeda bergantung pada orientasi terjadi: B2→FCC dan B2→BCT di bawah tarikan/tekanan [001], dan B2→HCP di bawah tarikan [110].
3. Setiap transformasi mengikuti mekanisme yang unik: rotasi jaringan sekitar 5° untuk B2→FCC, deformasi seragam dan pemisahan lapisan Cu–Zr untuk B2→BCT, dan pemutusan lapisan Cu–Zr untuk B2→HCP.
4. Wilayah yang ditransformasi dapat sebagian pulih saat dilepas beban sebelum amorfisasi, menunjukkan superelastisitas.

Wawasan ini mengklarifikasi jalur deformasi CuZr kristal nano dan memandu desain komposit BMG dengan keawetan yang disesuaikan.

Ketersediaan Data dan Bahan

Dataset yang dihasilkan selama penelitian ini tersedia dari penulis tanggung jawab atas permintaan yang wajar.