Investigasi PEDOT Hybrid:PSS/β-Ga2O3 Deep Ultraviolet Schottky Barrier Photodetectors
Abstrak
Dalam makalah ini, hibrida -Ga2 O3 Dioda Schottky dibuat dengan PEDOT:PSS sebagai anoda. Karakteristik listrik diselidiki ketika suhu berubah dari 298 K menjadi 423 K. Ketinggian penghalang ϕb meningkat, dan faktor idealitas n menurun dengan meningkatnya suhu, menunjukkan adanya ketidakhomogenan tinggi penghalang antara polimer dan -Ga2 O3 antarmuka. Tinggi penghalang rata-rata dan simpangan baku masing-masing adalah 1,57 eV dan 0,212 eV, setelah memperhitungkan model distribusi ketinggian penghalang Gaussian. Selain itu, kecepatan respons yang relatif cepat kurang dari 320 ms, responsivitas tinggi 0,6 A/W, dan rasio penolakan R254nm /R400nm hingga 1,26 × 10
3
diperoleh, menunjukkan bahwa hibrida PEDOT:PSS/β-Ga2 O3 Dioda penghalang Schottky dapat digunakan sebagai sakelar optik ultraviolet (DUV) atau fotodetektor.
Pengantar
Banyak kelompok penelitian telah memberikan banyak perhatian pada semikonduktor celah pita ultralebar baru -Ga2 O3 sebagai bahan potensial untuk fotodetektor deep ultraviolet (DUV) [1,2,3,4,5,6,7], perangkat tegangan tinggi, dan daya tinggi untuk celah pita lebar (4,8–4,9 eV), medan listrik tembus tinggi (8 MV/cm), dan stabilitas kimia [8,9,10,11]. Selain itu, mudah untuk membelah -Ga2 O3 menjadi membran nano atau sabuk tipis [12, 13] karena sifatnya yang unik dari konstanta kisi besar sepanjang arah [100]. Berbagai logam, seperti Cu [14], Pd [15], Pt [11, 16,17, 18,19], Au [15, 20], Ni [16, 21,22,23], dan TiN [18], digunakan untuk menyelidiki karakteristik kelistrikan -Ga2 O3 Dioda penghalang Schottky (SBD). Namun, dioda Schottky dibuat dengan beberapa polimer dan karakteristik listriknya belum dilaporkan. Di antara semua bahan organik, PEDOT:PSS adalah salah satu polimer penghantar lubang transparan, yang konduktivitasnya hingga 500 S/cm dan fungsi kerja hingga 5,0 ~ 5,3 eV, dekat dengan Au dan Ni [23,24,25 ]. Selanjutnya, film PEDOT:PSS hanya dapat dibentuk dengan spin-coating pada substrat dan selanjutnya dipanggang di udara. Ada beberapa penyelidikan sehubungan dengan kontak Schottky transparan PEDOT:PSS pada substrat kristal tunggal ZnO dan epilayer GaN, menunjukkan sifat yang baik dan karakteristik fotolistrik atau fotovoltaik [26,27,28,29].
Dalam karya ini, dioda Schottky hybrid dibuat dengan polimer PEDOT:PSS dan -Ga2 yang terkelupas secara mekanis. O3 serpihan dari kualitas tinggi -Ga2 O3 substrat. Karakteristik listrik dioda diselidiki di wilayah suhu antara 298 K dan 423 K. Selanjutnya, pengukuran IV di bawah iluminasi UV dilakukan, responsivitas diukur, dan perilaku transien arus foto juga dianalisis.
Metode Eksperimental
-Ga2 O3 serpihan dengan ketebalan 15–25 m dieksfoliasi secara mekanis dari (100) -Ga2 O3 substrat dengan konsentrasi elektron 7 × 10
16
cm
−3
. Untuk kerapatan elektron adalah 2-3 kali lipat lebih tinggi dari pada yang didoping secara tidak sengaja, Ga2 O3 epilayer diendapkan pada substrat safir di [30] dan film PEDOT:PSS yang sangat konduktif digunakan dalam makalah ini, sehingga heterojungsi pn terbentuk di [30] sementara sambungan Schottky dibentuk dalam makalah ini [30]. Gambar 1a menunjukkan diagram skema hibrida PEDOT:PSS/β-Ga2 O3 dioda Schottky. -Ga2 O3 serpihan dibersihkan dalam aseton, etanol, dan air deionisasi dengan agitasi ultrasonik dan kemudian direndam ke dalam HF:H2 O (1:10) solusi untuk menghilangkan oksida permukaan. Kemudian, pengendapan tumpukan logam Ti/Au (20 nm/100 nm) dilakukan di seluruh sisi belakang, dan pemrosesan termal cepat pada 470 °C di bawah N2 atmosfer dilakukan selama 60 detik untuk mengurangi resistansi kontak ohmik. Setelah spin dilapisi ke permukaan -Ga2 O3 serpihan selama tiga kali, PEDOT:PSS dipanggang di atas hotplate listrik pada 150 ° C, dan durasi pemanggangan adalah 15 menit. Selanjutnya, perangkat terisolasi dengan luas 1 mm × 2 mm diperoleh. Dari gambar HRTEM pada Gambar 1b, kita dapat mengamati bahwa atom-atom tersusun secara teratur dan sedikit ketidaksejajaran kolom atom, menunjukkan kualitas kristal yang tinggi dari -Ga2 O3 mengelupas. Seperti ditunjukkan pada Gambar. 1c, d, FWHM HRXRD adalah sekitar 35,3 arcsec, dan root mean square (RMS) diperkirakan 0,19 nm, menggambarkan kualitas kristal yang superior dan permukaan yang halus.
Diagram skema hibrida PEDOT:PSS/β-Ga2 O3 Dioda Schottky (a ), gambar HRTEM (b ), kurva goyang HRXRD dari bidang (400) (c ), gambar AFM dari -Ga2 O3 serpihan diperoleh dari -Ga2 O3 substrat dengan pengelupasan mekanis, menunjukkan kualitas kristal tinggi dan permukaan halus (d )
Hasil dan Diskusi
Karakteristik I–V dan Tinggi Penghalang
Seperti yang disajikan pada Gambar. 2a, karakteristik I–V dari hibrida PEDOT:PSS/β-Ga2 O3 Dioda penghalang Schottky diselidiki ketika suhu berubah dari 298 K ke 423 K. Arus meningkat secara monoton dengan suhu dan kurva semi-log I–V menunjukkan perilaku linier sebagai bias tegangan maju kurang dari 1,5 V. Sebagai bias maju tegangan semakin meningkat, kemiringan kurva semi-log I–V secara bertahap berkurang, dan arus maju mendekati 6 ~ 8 × 10
−4
A, menunjukkan bahwa hambatan seri menyebabkan kurva I–V menyimpang dari linieritas. Selain itu, arus bocor balik kurang dari 10
−9
A pada – 3 V, dan Ipada /Akunonaktif rasio hingga 10
6
pada suhu kamar, menggambarkan perilaku penyearah sebaik β-Ga anorganik2 O3 Dioda Schottky [11,12,13,14,15].
Karakteristik I–V yang bergantung pada suhu dari PEDOT:PSS/β-Ga2 O3 SBD dari 298 hingga 423 K (a ) dan tinggi penghalang Schottky ϕb dan faktor idealitas n dari hibrida -Ga2 O3 SBD (b )
Menurut persamaan \( I={I}_s\left\{\exp \left[\frac{q\left(V-{IR}_s\right)}{nkT}\right]-1\right\} \) di mana V adalah tegangan bias, T dan k adalah suhu mutlak dan konstanta Boltzmann, masing-masing. Faktor idealitas n dan arus saturasi terbalik Is dapat diekstraksi dari y perpotongan sumbu -dan kemiringan ekstrapolasi linier dari kurva semi-log I–V pada suhu yang berbeda. Meskipun faktor idealitas n dari dioda Schottky yang ideal sama dengan 1, selalu lebih besar dari 1 sampai batas tertentu di perangkat yang sebenarnya. Penyimpangan model emisi termal (TE) menjadi jauh lebih besar karena n meningkat. Menurut ekspresi \( {\phi}_b=\frac{kT}{q}\ln \left[\frac{AA^{\ast }{T}^2}{I_s}\right] \), kita dapat memperoleh ketinggian penghalang Schottky ϕb pada suhu yang berbeda, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2b. Peningkatan suhu menyebabkan ϕb meningkat dari 0,71 eV menjadi 0,84, 0,87, 0,90, 0,93, dan 0,96 eV sementara n menurun dari 4,27 menjadi 3,42, 3,35, 3,29, 3,06, dan 2,86. Untuk n jauh lebih besar dari 1, menunjukkan mekanisme konduksi lainnya, seperti efek medan atau efek medan termal, berkontribusi pada transpor saat ini dan menghasilkan perbedaan antara model TE murni dan karakteristik IV, yang telah diilustrasikan dalam SBD celah pita lebar, termasuk GaN dan SiC [31,32,33,34].
Untuk ϕb dan n bergantung pada suhu, ketidakhomogenan tinggi penghalang harus dipertimbangkan di PEDOT:PSS dan -Ga2 O3 antarmuka. Mempertimbangkan distribusi Gaussian dari tinggi penghalang, tinggi penghalang tidak homogen dapat digambarkan sebagai \( {\phi}_b=\overline{\phi_{b0}}\left(T=0\right)-\frac{q{\ sigma}_s^2}{2 kT} \) dan variasi n dengan T diberikan oleh \( \left(\frac{1}{n}-1\right)={\rho}_2-\frac{q{\rho}_3}{2 kT} \), di mana \( \overline {\phi_{b0}} \) dan σs adalah tinggi penghalang rata-rata dan simpangan baku, masing-masing, ρ2 dan ρ3 adalah koefisien tegangan yang bergantung pada suhu, dan deformasi tegangan dari distribusi ketinggian penghalang Schottky (SBH) dikuantifikasi oleh mereka (Gbr. 3a). \( \overline{\phi_{b0}} \) dan σs dapat dihitung dari intersep dan kemiringan ϕb versus q /2kT kurva, masing-masing sekitar 1,57 eV dan 0,212 eV. Pada saat yang sama, ρ2 dan ρ3 dievaluasi menjadi 0,4 eV dan 0,02 eV dari intersep dan kemiringan (1/n 1) versus q /2kT merencanakan. Dibandingkan dengan \( \overline{\phi_{b0}} \), σs tidak sedikit, menggambarkan adanya ketidakhomogenan penghalang pada PEDOT:PSS/β-Ga2 O3 antarmuka [35].
Variasi SBH ϕb dan (n
−1
1) dengan q /2KT kurva, \( \overline{\phi_{b0}} \) dan σs dapat diperoleh (a ), diubah \( \ln \left({I}_{\mathrm{s}}/{T}^2\right)-\left({q}^2{\sigma}_{\mathrm{s} }^2/2{k}^2{T}^2\kanan) \) versus 1000/T alur (b )
Dengan mempertimbangkan ketidakhomogenan ketinggian penghalang, hubungan antara arus saturasi terbalik Is dan tinggi penghalang rata-rata \( \overline{\phi_{b0}} \)dapat dimodifikasi sebagai \( \mathrm{In}\left(\frac{I_s}{T^2}\right)-\left(\ frac{q^2{\sigma_s}^2}{2{k}^2{T}^2}\right)=\mathrm{In}\left({AA}^{\ast}\right)-\ frac{q\overline{\phi_{b0}}}{kT} \). Dari Gambar 3b dapat diketahui bahwa plot dari \( \ln \left({I}_{\mathrm{s}}/{T}^2\right)-\left({q}^2{ \sigma}_{\mathrm{s}}^2/2{k}^2{T}^2\right) \) versus 1/kT adalah garis lurus, dari mana kita dapat mengekstrak konstanta Richardson yang efektif A
*
dari 3,8 A cm
−2
K
−2
, satu orde besarnya lebih kecil dari konstanta Richardson teoritis sebesar 40,8 A cm
−2
K
−2
dengan -Ga2 O3 massa efektif m * =0,34 m0 [36, 37]. Jadi, ϕ . yang bergantung pada suhu b dan n , dengan kata lain, distribusi Gaussian dari hambatan pada SBH dapat digunakan untuk menjelaskan ketidakhomogenan hambatan pada PEDOT:PSS/β-Ga2 O3 antarmuka.
Karakteristik Fotodetektor UV
Seperti dijelaskan di atas, hibrida -Ga2 O3 Dioda Schottky menunjukkan karakteristik penyearah yang baik; rasio Ipada /Akunonaktif hingga 10
6
dalam keadaan gelap pada suhu kamar. Arus gelap bawah Igelap dari 9,4 nA@Vbias =4 V dapat ditentukan dari Gambar 4a, menunjukkan karakteristik kebisingan yang lebih rendah. Sedangkan di bawah insidensi normal panjang gelombang 254 nm dengan fotodensitas 150 W/cm
2
, arus foto Ifoto mencapai 112 nA@Vbias =4 V. Selain itu, fotodetektor menunjukkan efek fotovoltaik yang lemah dengan arus foto 0,45 nA pada 0 V dan tegangan rangkaian terbuka (Vok ) dari 0,15 V, jauh lebih kecil dari 0,9 V dalam referensi [38], yang mungkin dikaitkan dengan perbedaan densitas pembawa dan variasi tingkat Fermi yang dihasilkan. Gambar 4b mewakili garis Ifoto versus Vbias di berbagai Pringan . Perangkat menunjukkan ketergantungan Ifoto di Pringan , dan Akufoto meningkat secara non-linier dengan Pringan , dengan kata lain, pada V . yang berbeda bias, plot Ifoto versus Pringan menunjukkan perilaku superlinear yang jelas, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 4c. Untuk menjelaskan mekanisme perilaku superlinear, Gambar 4e menyajikan diagram energi dari PEDOT:PSS dan -Ga2 O3 sebelum kontak. Afinitas elektron dan celah pita -Ga2 O3 masing-masing adalah 4,0 eV dan 4,9 eV. Orbital molekul kosong (LUMO) terendah adalah 3,3 eV, dan orbital molekul terisi tertinggi PEDOT:PSS adalah 5,2 eV [39]. Saat mereka bersentuhan, penghalang Schottky terbentuk. Ketika perangkat diterangi dan bias balik diterapkan pada elektroda dioda Schottky, pasangan lubang elektron yang dihasilkan foto dipisahkan dengan cepat oleh medan listrik dan lubang melayang ke anoda sementara elektron ke katoda, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4f. Untuk keberadaan jebakan di PEDOT:PSS/β-Ga2 O3 antarmuka, lubang terperangkap pada status antarmuka dan menghasilkan muatan positif bersih, mengurangi ketinggian penghalang Schottky yang efektif, lebih banyak pembawa yang mengalir melintasi persimpangan Schottky, dan meningkatkan Ifoto . Gambar 4d menyajikan kurva rasio arus gelap (PDCR) foto ke bawah di bawah P . yang berbeda ringan . Saat bias tegangan bergeser dari
Hubungan antara Arus Foto Akufoto @150 W/cm
2
, arus gelap Igelap , dan tegangan bias Vbias (a ), plot Ifoto versus Vbias di bawah P . yang berbeda ringan (b ), linier Ifoto sebagai fungsi dari Pringan (c ), kurva rasio foto terhadap arus gelap (PDCR) di bawah P . yang berbeda ringan (d ), diagram pita PEDOT:PSS dan -Ga2 O3 sebelum kontak (e ), diagram pita PEDOT:PSS dan -Ga2 O3 di bawah bias mundur setelah kontak, kondisi tanpa tegangan yang diterapkan dan kondisi dengan bias mundur masing-masing ditunjukkan oleh garis padat dan garis putus-putus (f )
0V hingga 1.2V, PDCR meningkat secara bertahap dan kemudian menurun dengan bias tegangan menjadi lebih negatif, PDCR yang lebih tinggi di atas 20 dicapai pada Vbias dari 1,2 V dan Pringan dari 150 W/cm
2
.
Karakteristik fotorespon tergantung waktu dari fotodetektor hibrida dipelajari dengan menggunakan cahaya gelombang persegi dengan periode 10 detik di bawah Vbias dari 1,2 V dan Pringan dari 150 W/cm
2
. Setelah beberapa siklus iluminasi, perangkat mencapai kondisi stabil Ifoto pada P . yang diberikan ringan dan Vbias , seperti yang ditunjukkan pada Gambar 5a. Waktu naik dan waktu peluruhan masing-masing adalah 319 ms dan 270 ms [40, 41], jauh lebih sedikit daripada perangkat yang dibuat pada epitaxial -Ga2 O3 film atau -Ga2 O3 serpihan [35, 42, 43] tetapi lebih panjang dari data di [31]. Untuk adanya double heterojunction pada [31], PEDOTT:PSS/Ga2 O3 persimpangan atas dan Ga2 O3 /p-Si persimpangan bawah, pembawa fotogenerasi dapat dipisahkan lebih efektif oleh medan listrik built-in ganda daripada satu-satunya PEDOTT:PSS/Ga2 O3 persimpangan dalam makalah ini. Oleh karena itu, lebih sedikit pembawa yang dapat ditangkap oleh cacat pada [31], menghasilkan waktu naik dan waktu peluruhan yang lebih pendek. Selanjutnya, fitur overshooting dapat diamati dari bentuk kurva respon foto dengan kepala yang berpotongan di bagian bawah Pringan dari 150 W/cm
2
dari yang terjadi di Pringan dari 600 W/cm
2
di [30] untuk koleksi efektif pembawa fotogenerasi di bawah bias terbalik 1,2 V daripada 0 V.
Multi-siklus (a ) dan siklus tunggal (b ) yang bergantung pada waktu Ifoto dari hibrida PEDOT:PSS/β-Ga2 O3 Detektor foto penghalang Schottky di Vbias =1,2 V, waktu naik dan waktu peluruhan ditentukan masing-masing menjadi 319 ms dan 270 ms
Gambar 6 menggambarkan karakteristik responsivitas versus optik iluminasi λ di bawah Vbias dari 1.2 V. Responsivitas maksimum Rmaks dari 0,62 A/W dicapai pada λ dari 244 nm dan efisiensi kuantum eksternal (EQE) yang sesuai sebesar 3,16 × 10
2
% dihitung dengan ekspresi EQE =hcRmaks /(eλ ), jauh lebih tinggi daripada yang diperoleh di [30, 38] untuk koleksi efektif pembawa fotogenerasi, di mana Rmaks adalah responsivitas puncak, dan h adalah konstanta Plank. e dan λ adalah muatan elektronik dan panjang gelombang iluminasi, masing-masing. Karena panjang gelombang lebih panjang dari 290 nm, fotoresponsivitas lebih rendah dari 1 × 10
−3
, menggambarkan selektivitas spektral yang jauh lebih baik dalam hibrida -Ga2 O3 perangkat. Pada saat yang sama, rasio penolakan R254nm /R400nm ditentukan menjadi 1,26 × 10
3
. Dibandingkan dengan Ga2 inorganic anorganik yang dilaporkan O3 photodetektor [43,44,45,46,47,48,49], perangkat hibrida memiliki fotoresponsivitas yang lebih tinggi, kecepatan respons yang lebih cepat, dan rasio penolakan UV/terlihat yang lebih besar, menyiratkan fotodetektor buta surya yang menjanjikan dengan kinerja tinggi.
Responsivitas versus panjang gelombang untuk PEDOT:PSS/Ga2 O3 fotodetektor hibrida di Vbias =-1.2 V
Kesimpulan
Kami telah membuat PEDOT:PSS/β-Ga2 O3 dioda penghalang Schottky hibrida. Tinggi penghalang Schottky ϕb dan faktor idealitas nbergantung pada suhu, menunjukkan bahwa ketinggian penghalang Schottky tidak homogen di PEDOT:PSS/β-Ga2 O3 antarmuka. Tinggi penghalang rata-rata dan simpangan baku dapat dievaluasi masing-masing menjadi 1,57 eV dan 0,212 eV, berdasarkan model distribusi ketinggian penghalang Gaussian. Selanjutnya, karakteristik PEDOT:PSS/β-Ga2 O3 Fotodetektor penghalang DUV Schottky juga diselidiki. Responsivitas lebih tinggi 0,6 A/W, rasio penolakan R254nm /R400nm =1,26 × 10
3
, EQE dari 3,16 × 10
4
% dan kecepatan respons yang lebih cepat dicapai kurang dari 320 md, menunjukkan bahwa dioda penghalang Schottky hybrid dapat digunakan sebagai sakelar optik DUV atau fotodetektor.
Ketersediaan Data dan Materi
Semua data tersedia dari penulis melalui permintaan yang wajar.