Rekombinasi Terkendali Regangan di InGaN/GaN Beberapa Sumur Kuantum pada Substrat Silikon
Abstrak
Makalah ini melaporkan sifat fotoluminesensi (PL) dari dioda pemancar cahaya sumur kuantum ganda (MQW) InGaN/GaN yang ditanam pada substrat silikon yang dirancang dengan arsitektur pengontrol tegangan tarik yang berbeda seperti doping Si periodik ke lapisan GaN tipe-n atau memasukkan lapisan InGaN/AlGaN untuk menyelidiki mekanisme rekombinasi yang dikontrol regangan dalam sistem. Hasil PL ternyata sampel yang dilepaskan tegangan tarik memiliki kinerja PL yang lebih baik karena efisiensi kuantum eksternalnya meningkat menjadi 17%, 7 kali lebih besar dari sampel biasa. Analisis detail mengkonfirmasi bahwa mereka memiliki tingkat rekombinasi nonradiatif yang lebih kecil ((2,5~2,8)×10
−2
s
−1
dibandingkan dengan (3.6~4.7)× 10
−2
s
−1
), yang dikaitkan dengan kualitas kristal yang lebih baik dan tidak adanya dislokasi atau retakan. Selanjutnya, tingkat rekombinasi radiasi mereka ditemukan lebih stabil dan jauh lebih tinggi ((5.7~5.8) ×10
−3
s
−1
dibandingkan dengan [9~7] ×10
−4
s
−1
) pada suhu kamar. Ini dianggap berasal dari penekanan status lokal dangkal pada antarmuka MQW, meninggalkan pusat lokalisasi radiasi dalam di dalam lapisan InGaN yang mendominasi rekombinasi radiasi.
Latar Belakang
Struktur sumur kuantum ganda (MQW) InGaN/GaN yang ditumbuhkan pada substrat silikon dan bukan pada safir konvensional telah menarik perhatian yang berkembang untuk aplikasi potensialnya dalam pencahayaan solid-state berbiaya rendah, tampilan panel, dan fotonik silikon [1,2,3,4, 5]. Hambatan kritis dalam fabrikasi film GaN berkualitas tinggi pada Si adalah ketidaksesuaian ekspansi termal (56%) antara GaN dan Si, yang menyebabkan tegangan tarik besar dan retak pada film GaN yang ditumbuhkan [6,7,8,9]. Selanjutnya, lapisan GaN tipe-n yang didoping Si di bawah lapisan MQW diperlukan untuk dioda pemancar cahaya (LED) atau dioda laser (LD). Dalam kasus ini, tegangan tarik tambahan dari doping Si akan dimasukkan. Dalam beberapa tahun terakhir, upaya telah dilakukan untuk mengatasi kesulitan ini melalui penggunaan lapisan antara dengan tegangan tekan yang sesuai untuk mengimbangi tegangan tarik [10,11,12,13,14, 15,16], delta doping untuk relaksasi regangan [17, 18], atau deposisi lapisan penyangga yang cocok dengan kisi [19, 20]. Menurut karya-karya sebelumnya [17], arsitektur Si -doping periodik dari lapisan GaN tipe-n dapat mencapai lapisan GaN yang lebih halus dengan kualitas kristal yang lebih tinggi dan kepadatan retak yang lebih rendah daripada pada GaN yang didoping secara seragam. Hal ini disebabkan oleh pengurangan tegangan tarik. Beberapa pekerjaan telah dilakukan untuk memeriksa morfologi permukaan, kepadatan dislokasi, dan sifat listrik dari lapisan kristal GaN/Si -doping GaN pada substrat safir [21, 22] atau silikon [23]. Sayangnya, beberapa dari mereka secara langsung menyelidiki sifat luminesensi dari struktur InGaN/GaN MQW di atas lapisan Si -doping GaN dan mengklarifikasi hubungan antara peningkatan efisiensi luminesensi dan pelepasan regangan yang disebabkan oleh peningkatan struktur film, yang sangat penting untuk perangkat. pembuatan. Perlu juga disebutkan bahwa, mengukur regangan langsung atau mengamati distorsi kisi tanpa memecah sampel LED adalah sulit. Metode tidak langsung selalu diterapkan untuk mengevaluasi regangan internal. Misalnya, tekanan mekanis diterapkan untuk memodulasi regangan internal, yang menyebabkan perubahan medan piezoelektrik di dalam MQWs serta kinerja optoelektronik perangkat LED [24,25,26,27]. Dalam setiap kasus ini, pengukuran spektrum luminesensi ditemukan sangat diperlukan untuk menjiwai kinerja perangkat terkait regangan.
Oleh karena itu, dalam karya ini, struktur LED InGaN/GaN MQW diendapkan pada substrat silikon kristalin. Baik GaN yang didoping seragam Si atau GaN yang didoping Si periodik yang berfungsi sebagai lapisan GaN tipe-n ditanam untuk perbandingan. Selanjutnya, dua sampel kontrol lagi berdasarkan lapisan GaN tipe-n yang didoping secara seragam Si, masing-masing disisipkan oleh lapisan tipis AlGaN atau InGaN, juga disiapkan untuk mendukung analisis pengaruh tegangan tekan atau tegangan tarik terhadap kinerja perangkat, sebagai AlGaN memiliki konstanta kisi yang lebih kecil dari GaN, yang sebagian akan melepaskan tegangan tarik pada permukaan, serta lapisan yang disisipkan InGaN akan memperburuk tegangan tarik sebaliknya. Efisiensi fotoluminesensi (PL) relatif dan masa pakai rekombinasi (laju) untuk setiap sampel diekstraksi dari spektrum PL kondisi-mapan (SS) yang bervariasi suhu dan spektrum PL yang diselesaikan dengan waktu (TR) dan kemudian dianalisis secara sistematis. Hasilnya ternyata sampel yang dilepaskan tegangan tarik memiliki kinerja PL yang lebih baik karena rekombinasi nonradiatif terkait dengan cacat struktur adalah penekanan dan rekombinasi radiasi lebih terhubung ke status rekombinasi dalam di dalam lapisan sumur InGaN, yang menyebabkan rekombinasi radiasi yang lebih stabil dengan suhu .
Metode
Seperti yang ditunjukkan dalam skema Gambar. 1, pertumbuhan epitaxial dari InGaN/GaN MQWs dilakukan oleh deposisi uap kimia organik logam yang dilaporkan dalam pekerjaan sebelumnya [17]:100 nm lapisan AlN, 660 nm lapisan AlGaN bergradasi linier, dan 200 nm lapisan GaN yang tidak didoping secara nominal ditumbuhkan pada substrat Si (111) sebagai buffer pada masing-masing 1060, 1060, dan 1020 °C. Untuk sampel S1, S3, dan S4, 1 μm Si didoping secara seragam lapisan GaN diendapkan pada buffer dengan perkiraan konsentrasi atom Si sekitar 10
18
cm
−3
. Untuk sampel S3 dan S4, lapisan sisipan InGaN 20 nm dengan In%~10at% atau lapisan sisipan AlGaN 20 nm dengan Al%~20% diendapkan setelah lapisan GaN tipe-n yang didoping secara seragam. Untuk sampel S2, 20 periode bidang yang didoping Si masing-masing diikuti oleh 50 nm GaN yang tidak didoping nominal dengan ketebalan total 1 μm alih-alih Si yang didoping secara seragam lapisan GaN ditumbuhkan pada buffer. Setelah itu, pada setiap sampel S1–S4, 6 periode InGaN/GaN QWs ditumbuhkan pada 800 °C, di mana komposisi indium sekitar 22.0at%. Ketebalan sumur/penghalang rata-rata diperkirakan 2,4 nm/10 nm. Setelah itu, lapisan GaN tipe-p yang didoping 220 nm Mg ditumbuhkan pada 1020 °C. Untuk pengujian spektrum PL, sistem Zolix-750 PL dengan laser berdenyut 10 mW, 377 nm digunakan sebagai sumber cahaya eksitasi, dan ANDOR Newton CCD dengan resolusi 0,09 nm digunakan sebagai fotodetektor. Dalam pengukuran TRPL, peluruhan PL direkam oleh sistem penghitungan foton tunggal berkorelasi waktu dalam 10–300 K.
Struktur sampel LED MQW yang ditanam pada substrat Si. S1, S3, dan S4 berisi 1 μm Si lapisan GaN tipe-n yang didoping seragam. S3 berisi 20 nm lapisan InGaN yang disisipkan. S4 berisi 20 nm lapisan AlGaN yang disisipkan. S2 berisi 20 periode bidang yang didoping Si-δ masing-masing diikuti oleh 50 nm GaN yang tidak didoping nominal dengan ketebalan total 1 μm, bukan lapisan GaN tipe-n yang didoping secara seragam
Hasil dan Diskusi
Ikhtisar properti SSPL untuk setiap sampel MQW yang diuji pada 10 K ditunjukkan pada Gambar. 2. Seperti yang terlihat pada sisipan, MQW asli pada S1 berstruktur Si menunjukkan puncak emisi sekitar 500–650 nm dengan osilasi Fabry-Perot. Spektrum PL untuk keempat sampel memiliki karakter yang sama. Fenomena ini umumnya diamati pada LED berbasis GaN yang ditanam pada substrat Si [28,29,30], karena antarmuka buffer/Si memiliki reflektansi yang besar, sehingga fraksi intensitas PL ke bawah yang luar biasa dari MQW direfleksikan dan mengganggu langsung ke atas. pecahan. Puncak osilasi ini secara sederhana dapat digambarkan sebagai sinyal PL Gaussian dikalikan dengan item osilasi (1 + Acos (4πnd /λ )) (ditunjukkan sebagai kurva merah pada sisipan Gbr. 1), di mana A mewakili kekuatan osilasi, n adalah indeks bias rata-rata film MQW, d adalah seluruh ketebalan film MQW, dan λ adalah panjang gelombang PL. Menurut model di atas, puncak PL Gaussian asli dapat dipasang dan diekstraksi dari puncak osilasi kompleks (ditunjukkan sebagai kurva biru pada sisipan Gambar 1). Hasil SSPL ternyata S1 memiliki puncak PL hijau tajam pada 531 nm, sesuai dengan energi celah pita kristal InGaN dengan In%~22at%. Sebagai perbandingan, S2 dengan lapisan GaN tipe-n yang didoping Si memiliki puncak PL yang mengalami pergeseran merah yang mencolok pada 579 nm, S3 dengan lapisan yang disisipkan InGaN memiliki puncak PL yang sedikit bergeser kebiruan pada 517 nm, dan S4 dengan lapisan yang disisipkan AlGaN memiliki PL yang sedikit mengalami pergeseran merah puncak pada 545 nm. Mengingat bahwa lapisan yang disisipkan AlGaN berperan dalam melepaskan tegangan tarik yang akrab dengan fungsi doping Si , sedangkan lapisan yang disisipkan InGaN memperburuk tegangan tarik, hasil ini menunjukkan bahwa tegangan tarik pada substrat akan menyebabkan pergeseran biru posisi MQW PL atau pembesaran rata-rata bandgap sumur InGaN. Efek pelepasan regangan dari lapisan GaN yang didoping Si jauh lebih kuat daripada pengenalan lapisan yang disisipkan.
Ikhtisar SSPL untuk S1–S4 yang dieksitasi oleh laser 377 nm pada 10 K. Sinyal PL asli berisi osilasi Fabry-Perot yang ditampilkan sebagai kurva hitam pada sisipan (S1 sebagai contoh). Item osilasi (kurva putus-putus merah) dan puncak PL Gaussian (kurva biru) dibagi dengan memasang sinyal asli. Semua data PL untuk S1–S4 diperlakukan dengan metode yang sama, dan kemudian, PL Gaussian split ditunjukkan pada gambar
Untuk memahami sifat rekombinasi dalam MQW, sangat penting untuk menguji sifat peluruhan PL mereka karena masa pakai PL terkait dengan tingkat rekombinasi radiasi/nonradiatif dapat langsung diekstraksi dari kurva peluruhan. Di sini, peluruhan PL diukur dengan menetapkan panjang gelombang yang terdeteksi pada nilai puncak S1–S4, dan pengukuran dilakukan pada rentang suhu yang berbeda dari 10 hingga 300 K. Gambar 3 menunjukkan tiga kurva peluruhan PL tipikal untuk S1 yang diuji pada 10,100 , dan 300 K. Ditemukan bahwa peluruhan PL untuk semua S1–S4 cenderung bervariasi dengan suhu. Fenomena ini mencerminkan ketergantungan suhu dari kedua tingkat rekombinasi radiasi dan tingkat rekombinasi nonradiatif dalam sampel. Berikut fungsi peluruhan eksponensial tunggal yang digunakan untuk menyesuaikan setiap kurva peluruhan:
$$ I(t)={I}_0{e}^{-t/\tau } $$ (1)
Kurva peluruhan PL untuk S1 yang dieksitasi oleh laser berdenyut 377 nm pada 10 K, 100 K, dan 300 K
dimana Aku0 mewakili intensitas PL di t = 0 dan τ mewakili umur PL. Perlu dicatat bahwa tidak semua kurva peluruhan dapat dipasang dengan sempurna oleh fungsi peluruhan eksponensial tunggal di atas. Ini telah dibahas secara luas oleh beberapa kelompok [31,32,33,34]. Asumsi yang masuk akal adalah bahwa terdapat beberapa pusat rekombinasi dalam sistem. Terkadang fungsi peluruhan multi-eksponensial digunakan agar sesuai dengan kurva. Di sini, untuk menghindari memasukkan terlalu banyak asumsi yang pada akhirnya sulit untuk diverifikasi, atau membuat analisis yang salah mencerminkan hanya pada bagian kecil dari seluruh properti PL, kami menggunakan model paling sederhana untuk mengekstrak rata-rata masa pakai PL untuk setiap sampel, yang mungkin mencerminkan sifat dinamis PL secara keseluruhan. Masa pakai yang diperoleh untuk S1-S4 disatukan pada Gambar. 4a. Untuk menghubungkan hasil dinamis PL dengan probabilitas rekombinasi, tingkat rekombinasi k didefinisikan sebagai k = 1/τ . Tempat k versus suhu untuk S1–S4 juga ditunjukkan pada Gambar. 4b. Hasilnya jelas menunjukkan dua jenis evolusi yang berbeda dari k dengan suhu di mana tingkat rekombinasi untuk tegangan tarik yang dilepaskan sampel S2 dan S4 lebih kecil daripada yang untuk sampel asli S1 atau sampel yang diperparah tegangan tarik S3 di seluruh rentang suhu dan meningkat lebih parah dengan meningkatnya suhu. Perhatikan bahwa k = kr + knr , di mana kr mewakili tingkat rekombinasi radiasi dan knr mewakili tingkat rekombinasi nonradiatif. Diharapkan knr meningkat saat suhu naik, dan mendominasi k pada suhu kamar, karena selalu berkaitan dengan proses pertukaran energi dengan panas [35]. Jadi, k hasil pada sisi suhu tinggi pada Gambar. 4b menunjukkan bukti kuat bahwa proses pelepasan regangan seperti doping Si dan penyisipan AlGaN memiliki pengaruh positif dalam menekan rekombinasi nonradiatif di MQW melalui pengurangan cacat dislokasi atau retakan yang memiliki pengaruh besar pada k nr . Tapi kr menjadi tidak dapat diabaikan pada kondisi suhu rendah. Oleh karena itu, informasi tambahan dan analisis lebih lanjut diperlukan untuk menjelaskan perilaku k di sisi suhu rendah.
a Masa pakai PL vs. suhu untuk S1–S4. Panjang gelombang yang terdeteksi disimpan pada setiap posisi puncak sesuai dengan hasil SSPL pada Gambar. 2. b Tingkat rekombinasi yang sesuai untuk S1–S4, yang diperoleh dengan k = 1/τ
Oleh karena itu, untuk membelah kr dan knr dari setiap k nilai, spektrum SSPL pada berbagai kondisi suhu untuk setiap sampel diukur. Kemudian, intensitas setiap puncak PL yang sesuai dengan panjang gelombang yang terdeteksi pada tes TRPL sebelumnya dicatat sebagai I (T ). Setelah itu, efisiensi PL relatif didefinisikan sebagai η = Aku (T )/Saya0 , di mana Saya0 mewakili intensitas PL pada 0 K. Efisiensi PL yang diperoleh untuk S1–S4 disatukan pada Gambar. 5a. Dapat ditemukan bahwa efisiensi PL untuk S2 dan S4 keduanya sekitar 17%, yaitu 7 kali lebih besar dari S1. Diketahui bahwa hanya rekombinasi radiasi yang berkontribusi pada intensitas PL; oleh karena itu, efisiensi PL relatif ini mencerminkan rasio laju rekombinasi radiasi dalam laju rekombinasi total:
a Efisiensi PL relatif vs. suhu untuk S1–S4. Panjang gelombang yang terdeteksi disimpan pada setiap posisi puncak sesuai dengan hasil SSPL pada Gambar. 2. b Laju rekombinasi total, laju rekombinasi radiasi, dan laju rekombinasi nonradiatif vs. suhu untuk S1
Dengan demikian, ia mampu menyelesaikan kr = kη dan knr = k (1 − η ) dari hasil TRPL yang digabungkan dengan η . Perhitungan masing-masing untuk kr dan knr dari S2 ditunjukkan pada Gambar. 5b sebagai contoh. Hasilnya ternyata bahkan untuk S2 dengan modifikasi Si -doping, laju rekombinasi nonradiatif lebih besar dari laju rekombinasi radiasi hingga mencapai suhu yang sangat rendah yaitu 50 K. Ini menjelaskan alasan mengapa k terus meningkat ketika suhu tumbuh karena dominan di knr . Ini juga menunjukkan tingginya permintaan untuk peningkatan kualitas kristal lebih lanjut untuk MQW pada struktur Si. Tingkat rekombinasi radiasi kr ditemukan menurun secara monoton dengan meningkatnya suhu, yang tidak sesuai dengan sifat khas PL yang berasal dari rekombinasi pasangan elektron-lubang bebas yang kr bebas dari suhu. Namun, wajar jika proses PL dominan dalam lokalisasi eksiton. Excitons cenderung terdelokalisasi dalam kisaran suhu yang lebih tinggi; akibatnya, peningkatan suhu akan menyebabkan penurunan tingkat lokalisasi [32]. knr dan kr versus suhu untuk S1-S4 diringkas pada Gambar. 6a, b, masing-masing. Seperti yang ditunjukkan, hasil knr pada 300 K untuk S2 dan S4 adalah 2,5×10
−2
s
−1
dan 2,8 ×10
−2
s
−1
, masing-masing lebih rendah daripada S1 (3.6 ×10
−2
s
−1
) dan S4 (4.7 ×10
−2
s
−1
). Ini lebih lanjut memverifikasi bahwa proses pelepasan regangan menekan pembentukan dislokasi dan retakan di MQW, akibatnya mengurangi kepadatan pusat rekombinasi nonradiatif. Efek penekanan ini menjadi lebih sensitif ketika suhu turun. k . yang diperoleh r hasilnya lebih rumit. Seperti yang ditunjukkan, kr untuk S1 dan S3 penurunan jauh lebih parah daripada untuk S2 dan S4 setelah kenaikan suhu. Hasilnya, diperoleh kr pada 300 K untuk S2 (5.7×10
−3
s
−1
) dan S4 (5.8 ×10
−3
s
−1
) jauh lebih tinggi daripada untuk S1 (9×10
−4
s
−1
) dan S3 (7 ×10
−4
s
−1
). Masuk akal untuk menganggap fenomena ini sebagai proses pelepasan regangan:menurut pembahasan di atas, proses radiasi dalam sampel MQW ini terutama terkait dengan rekombinasi eksiton di keadaan terlokalisasi. Ini, kr terutama ditentukan oleh tingkat lokalisasi eksitasi klokasi . Penurunan dramatis klokasi dengan meningkatnya suhu menunjukkan bahwa kedalaman rata-rata keadaan terlokalisasi relatif kecil dalam sistem, membuat eksiton mudah terdelokalisasi pada suhu tinggi. Dengan kata lain, kedalaman rata-rata keadaan terlokalisasi dalam sampel dengan pelepasan regangan sebagai S1 dan S3 lebih kecil daripada yang tanpa pelepasan regangan. Berdasarkan karya sebelumnya [36], pusat rekombinasi radiasi lokal di InGaN/GaN MQWs sering ditawarkan oleh cacat struktural pada lapisan sumur InGaN, seperti variasi ketebalan sumur dan cluster kaya indium, di mana variasi ketebalan sumur menawarkan keadaan dangkal serta cluster kaya indium menawarkan negara dengan kedalaman yang jauh lebih dalam [33]. Di sini, hasil dari kr menunjukkan bahwa tegangan tarik yang kuat pada antarmuka MQW yang dipimpin oleh substrat Si dan GaN yang didoping Si dapat meningkatkan pembentukan cacat struktural dangkal radiasi, sehingga kedalaman keadaan terlokalisasi untuk S1 dan S3 lebih kecil serta variasi ketebalan dominan dalam proses lokalisasi eksiton . Untuk S2 dan S4, variasi ketebalan sumur ditekan, sehingga proses lokalisasi eksiton dominan di keadaan dalam di dalam sumur InGaN, menunjukkan kedalaman rata-rata yang jauh lebih besar dari keadaan terlokalisasi dan lebih stabil kr versus suhu. Akibatnya, sampel S1 dan S3 menunjukkan k higher yang lebih tinggi r daripada S2 dan S4 pada sisi suhu rendah di mana efek delokalisasi eksiton lemah, tetapi jauh lebih kecil kr pada suhu kamar.
a Tingkat rekombinasi nonradiatif vs suhu untuk S1-S4. b Laju rekombinasi radiasi vs. suhu untuk S1–S4
Kesimpulan
Singkatnya, spektrum SSPL dan TRPL yang bervariasi suhu dipelajari untuk berbagai InGaN/GaN MQWs pada struktur Si dengan atau tanpa perlakuan pelepasan tegangan tarik. Ditemukan bahwa sampel dengan lapisan Si -doping GaN atau lapisan sisipan AlGaN memiliki laju rekombinasi yang lebih kecil dan efisiensi PL yang lebih tinggi (hingga 17%) dibandingkan sampel biasa (2,5%) atau sampel dengan lapisan sisipan InGaN (1,6%). Analisis lebih lanjut mengklarifikasi bahwa tingkat rekombinasi yang lebih kecil terutama dipimpin oleh tingkat rekombinasi nonradiatif dominan yang lebih kecil (2,5 ×10
−2
s
−1
untuk sampel -doping, 3,6 ×10
−2
s
−1
untuk sampel yang dimasukkan AlGaN dibandingkan dengan 3,6 ×10
−2
s
−1
untuk sampel reguler dan 4,7 ×10
−2
s
−1
untuk sampel yang dimasukkan InGaN), yang dianggap berasal dari penekanan pembentukan dislokasi atau retakan. Selain tingkat rekombinasi nonradiatif yang lebih kecil, kinerja PL yang lebih baik juga dipimpin oleh tingkat rekombinasi radiasi yang lebih stabil dan lebih tinggi pada suhu kamar (5,7 ×10
−3
s
−1
untuk sampel -doping, 5,8 ×10
−3
s
−1
untuk sampel yang disisipkan AlGaN dibandingkan dengan 9 ×10
−4
s
−1
untuk sampel reguler dan 7 ×10
−4
s
−1
untuk sampel yang dimasukkan InGaN). Mereka juga dianggap berasal dari penekanan variasi ketebalan sumur pada antarmuka MQW, meninggalkan pusat lokalisasi radiasi yang dalam di dalam lapisan InGaN mendominasi proses rekombinasi radiasi. Hasil di atas menunjukkan gambaran yang jelas tentang proses rekombinasi perangkat LED InGaN/GaN MQW pada substrat silikon, yang dapat memandu fabrikasi perangkat di masa mendatang.
