Susunan Ulang Atom Bantu Hidrogen dalam Sumur Kuantum Majemuk Berbasis GaN: Meningkatkan Keseimbangan Struktural dan Efisiensi Optik pada 750 °C

Abstrak

Kami melaporkan tiga sampel sumur kuantum majemuk (MQW) berbasis GaN yang ditanami pada suhu rendah 750 °C. Alih-alih ramp-up suhu konvensional, kami memperkenalkan campuran gas hidrogen/amonia (H₂/NH₃) selama gangguan setelah menyetorkan lapisan kolam InGaN. Dengan memvariasi flux hidrogen, kami mengamati susunan ulang atom yang nyata dalam MQW. Mikroskop transmisi elektron (TEM) mengungkapkan bahwa aliran hidrogen yang optimal menghasilkan antarmuka yang tajam dan rata serta distribusi indium yang homogen. Akibatnya, efisiensi luminesensi secara signifikan meningkat melalui penindasan rekombinasi non-radiatif. Susunan ulang atom diatribusikan pada difusi yang ditingkatkan dari adatom galium dan indium dalam lingkungan H₂/NH₃, yang menurunkan potensi barrier untuk ekuilibrasi termodinamik. Namun, hidrogen berlebihan sebagian merusak MQW dan menurunkan kinerja optik.

Pendahuluan

Sumur kuantum majemuk InGaN/GaN merupakan inti dari perangkat optoelektronik berkinerja tinggi di seluruh spektrum terlihat. Menanami MQW dengan konten indium tinggi untuk LED biru dan hijau serta laser dioda tetap menjadi tantangan, terutama karena penyerapan indium tertekan pada suhu yang lebih tinggi, sementara suhu rendah menghambat difusi permukaan galium, yang mengarah pada pertumbuhan tiga dimensi dan lapisan rintangan yang kasar. Selainnya, ketidakcocokan lattice yang besar antara InN dan GaN mempromosikan segregasi fase dan pengurutan komposisi indium, yang lebih merugikan keseragaman.

Banyak strategi—pertumbuhan rintangan suhu yang lebih tinggi, ramp-up suhu pasca-tanam, gangguan pertumbuhan, dan depoisi rintangan bantu hidrogen—telah dieksplorasi untuk mempertajam antarmuka dan homogenisasi distribusi indium. Namun, pendekatan yang lebih banyak masih bergantung pada ramp-up suhu, yang membatasi penyerapan indium dan dapat merusak MQW konten indium tinggi. Penggabungan hidrogen selama pertumbuhan InGaN umumnya dihindari karena efeknya yang merugikan terhadap retensi indium. Dalam penelitian ini, kami memperkenalkan campuran H₂/NH₃ yang dikontrol selama gangguan singkat setelah penyetoran kolam InGaN, tanpa ramp-up suhu apapun, dan menyelidiki pengaruhnya pada struktur dan properti optik MQW.

Proses Eksperimental

Sampel A, B, dan C diproduksi pada safir c-plane menggunakan reaktor showerhead coupled 3×2 in. Thomas Swan. Trietilgalium (TEGa), trimetilindium (TMIn), dan amonia (NH₃) berfungsi sebagai precursor Ga, In, dan N, masing-masing. Setiap struktur terdiri dari buffer GaN 2-µm yang didop Si, area aktif MQW InGaN/(In)GaN dua periode yang tidak disengaja didop, dan cap GaN 150-nm yang didop Mg. Semua lapisan ditanami pada 750 °C. Cap GaN tipis ditetapkan di atas setiap kolam InGaN untuk melindunginya selama paparan hidrogen.

Sampel A (referensi) langsung melanjutkan dengan pertumbuhan rintangan setelah cap. Sampel B menerima 100 sccm H₂ selama 100 s, diikuti oleh penyetoran rintangan. Sampel C menerima 200 sccm H₂ untuk durasi yang sama. Dalam semua kasus, aliran NH₃ dipertahankan pada 3 slm, memastikan atmosfer H₂/NH₃ campuran selama perlakuan hidrogen. Parameter pertumbuhan lainnya identik di antara ketiga sampel.

Analisis struktural menggunakan TEM JEOL JEM-F200. Difraksi X-ray resolusi tinggi (HRXRD) dilakukan pada Rigaku SmartLab. Spektra luminesensi tercatat temperatur (TD-PL) direkam dari 30 hingga 300 K menggunakan laser He-Cd 325 nm. Imaging mikro-PL (μ-PL) menggunakan mikroskop konfokal Nikon A1 yang diangsitkan dengan laser 405 nm.

Hasil dan Pembahasan

Fotoluminesensi pada Suhu Ruang

Spektra PL suhu ruang menunjukkan bahwa sampel B, yang diobati dengan 100 sccm H₂, menunjukkan emisi terkuat, sementara intensitas sampel C menengah, dan sampel A adalah yang terendah. Semua sampel puncak di dekat 455 nm, yang sesuai dengan transisi interband InGaN/GaN, dengan puncak sekunder sekitar 365 nm yang diatribusikan pada emisi bandgap dekat GaN. Hasil ini menunjukkan bahwa flux hidrogen yang moderate meningkatkan luminesensi, sedangkan hidrogen berlebihan merugikannya.

Analisis TEM Antarmuka MQW

Gambar TEM mengungkapkan bahwa sampel A memiliki antarmuka QW/QB yang bergelombang dan klaster indium yang signifikan di permukaan kolam. Sebaliknya, sampel B dan C menunjukkan antarmuka yang curam dan rata dengan fluktuasi ketebalan minimal. Distribusi indium dalam sampel B seragam, sedangkan sampel C menunjukkan gangguan antarmuka, yang mengindikasikan pengerukan parsial pada flux hidrogen yang lebih tinggi. Observasi ini mengonfirmasi bahwa aliran H₂ optimal (100 sccm) menginduksi susunan ulang atom yang meratakan antarmuka dan homogenisasi indium.

Mekanisme Susunan Ulang Atom yang Diinduksi Hidrogen

Pada 750 °C, adatom galium memiliki mobilitas permukaan yang terbatas, yang mendukung pertumbuhan rintangan tiga dimensi dan antarmuka bergelombang. Atom indium, karena kesenjangan misibilitas yang besar dengan GaN, cenderung berkelompok. Memperkenalkan H₂ dalam kehadiran NH₃ meningkatkan cakupan permukaan radikal NH₂, mengurangi energi ikatan adatom Ga dan In dan oleh karena itu meningkatkan difusi dan desorpsi mereka. selama paparan hidrogen 100 s, galium dan indium dapat berpindah lebih jauh, mencapai ekuilibri termodinamik dan meratakan antarmuka. Klaster indium yang kaya desorption secara prioritas, yang mengarah pada komposisi yang lebih seragam. Hidrogen berlebihan (200 sccm) lebih meningkatkan desorpsi indium dan memperkenalkan pengerukan, yang menyebabkan kerusakan antarmuka yang diamati pada sampel C.

Parameter Struktural dari HRXRD

Scan ω–2θ di sekitar refleksi (0002) di-fitting menggunakan Global Fit. Sampel B menunjukkan penurunan ringan dalam konten indium relatif terhadap sampel A, yang diatribusikan pada pengerukan indium yang diinduksi hidrogen dari kolam. Sampel C menunjukkan penurunan lebih lanjut dalam ketebalan kolam dan konten indium, sementara lapisan rintangan menjadi lebih tebal dan lebih kaya indium karena reinkorporasi indium yang desorption. Tren ini selaras dengan temuan TEM.

PL Suhu Rendah dan Keseragaman Luminesensi

Pada 30 K, semua sampel menampilkan replika fonon ~90 meV di atas puncak utama, yang menunjukkan coupling fonon GaN. Energi puncak sampel A lebih rendah dari B dan C, yang mencerminkan konten indium yang lebih tinggi. Nilai FWHM adalah 12,3 nm (A), 10,1 nm (B), dan 12,6 nm (C). FWHM yang paling sempit pada sampel B mengonfirmasi keseragaman distribusi indium dan ketebalan kolam yang superior.

Pergeseran PL yang Bergantung pada Suhu

Semua sampel menunjukkan pergeseran biru awal diikuti oleh pergeseran merah seiring dengan peningkatan suhu, yang khas untuk dinamika estado lokal dalam MQW berbasis GaN. Magnitudo pergeseran biru terbesar pada sampel A dan terkecil pada sampel B, yang menunjukkan lanskap lokalisasi yang paling homogen pada sampel B. Sampel C menunjukkan suhu balik pergeseran merah yang berbeda (~160 K) dibandingkan ~200 K untuk A dan B, kemungkinan karena kerusakan antarmuka yang mengubah lokalisasi muatan.

Pemetaan Mikro-PL

Gambar μ-PL mengungkapkan bahwa sampel A mengandung banyak titik non-luminesen, yang mencerminkan klaster indium dan pusat non-radiatif yang terkait. Sampel B menunjukkan penurunan yang signifikan dalam titik tersebut, konsisten dengan homogenitas indium yang ditingkatkan. Sampel C memperkenalkan kembali beberapa wilayah non-luminesen kecil, yang diatribusikan pada MQW yang sebagian dirusak.

Efisiensi Kuantum Internal

Menggunakan rasio intensitas PL terintegrasi I₃₀₀K/I₃₀K sebagai proxy untuk IQE, sampel B mencapai IQE 30,21 %, peningkatan dramatis dari 1,61 % (A) dan 18,48 % (C). Peningkatan ini timbul dari antarmuka yang diratakan, distribusi indium yang seragam, dan rekombinasi non-radiatif yang ditekan. Hidrogen berlebihan mengurangi IQE karena kerusakan antarmuka.

Kesimpulan

Kami mendemonstrasikan bahwa perlakuan H₂/NH₃ singkat setelah penyetoran kolam InGaN, pada 750 °C tanpa ramp-up suhu, menginduksi susunan ulang atom yang menghasilkan antarmuka MQW yang tajam dan rata serta profil indium yang homogen. Proses ini menghasilkan peningkatan tiga kali lipat intensitas luminesensi dan IQE 30 %. Namun, flux hidrogen harus dikontrol dengan cermat; flux berlebihan merusak kolam dan merugikan kinerja.