Kinerja Optikal Kuasa Brondol InGaN/GaN: Efek Ketebalan Lapisan Cap GaN
Abstrak
Tiga sampel InGaN/GaN MQWs dengan ketebalan lapisan cap GaN yang bervariasi ditumbuhkan oleh depo kimia organik logam (MOCVD) untuk menyelidiki properti optik. Kami menemukan bahwa lapisan cap yang lebih tebal lebih efektif dalam mencegah penguapan komposisi In pada lapisan kuasa brondol InGaN. Selain itu, efek Stark terbatas kuantum (QCSE) ditingkatkan dengan peningkatan ketebalan lapisan cap GaN. Selain itu, dibandingkan dengan hasil pengukuran elektroluminesensi, kami fokus pada perbedaan status lokasi dan cacat dalam tiga sampel yang diinduksi oleh berbagai ketebalan cap untuk menjelaskan anomali dalam pengukuran fotoluminesensi suhu ruangan. Kami menemukan bahwa lapisan cap GaN yang terlalu tipis akan memperburuk ketidakhomogenan status lokasi pada lapisan kuasa brondol InGaN QW, dan lapisan cap GaN yang terlalu tebal akan menghasilkan lebih banyak cacat pada lapisan cap GaN.
Pendahuluan
Struktur kuasa brondol ganda InGaN/GaN (MQWs) digunakan luas di area aktif dioda penerang cahaya (LED) visible dan dioda laser (LD), dan telah mencapai keberhasilan besar [1,2,3,4]. Meningkatkan kualitas InGaN/GaN MQWs penting secara teknologi untuk mewujudkan LED dan LD berbasis GaN dengan performa tinggi. Dalam penelitian sebelumnya, ditemukan bahwa barrier kuantum GaN yang ditumbuhkan pada suhu tinggi (HT-GaN) bermanfaat untuk meningkatkan kualitas kristal dan intensitas cahaya kuasa brondol InGaN/GaN [5, 6]. Karena kekuatan ikatan In-N yang lemah, suhu tumbuh lapisan kuasa brondol InGaN (QWs) umumnya lebih rendah daripada GaN QBs untuk mendapatkan kandungan In yang tinggi. Ini dapat menyebabkan atom indium menguap dari InGaN QW selama pertumbuhan GaN QB pada suhu yang lebih tinggi. Memasukkan lapisan cap GaN yang ditumbuhkan pada suhu rendah (LT-GaN cap) antara InGaN QW dan GaN QB telah terbukti efektif mengurangi desorpsi komposisi In, yang dapat meningkatkan keseragaman ketebalan lapisan InGaN QW dan distribusi komposisi In [7,8,9]. Namun, ketika suhu tumbuh lapisan cap GaN menurun, kemampuan migrasi adatom menjadi lebih lemah, yang mengakibatkan kederajanan materi GaN. Selain itu, dilaporkan bahwa jumlah cacat meningkat seiring peningkatan ketebalan lapisan cap GaN yang ditumbuhkan pada suhu rendah, yang tidak mendukung peningkatan keseragaman distribusi atom indium dan intensitas cahaya kuasa brondol InGaN [10]. Banyak laporan sebelumnya tidak berfokus pada efek status lokasi pada properti luminesensi di area aktif dengan berbagai ketebalan cap GaN. Dalam karya ini, kami menggunakan difraksi sinar-X (XRD), elektroluminesensi (EL), dan fotoluminesensi (PL) untuk melaporkan pengaruh ketebalan lapisan cap GaN yang ditumbuhkan pada suhu rendah pada struktur dan properti luminesensi InGaN/GaN MQWs, dan menjelaskan secara detail peran status lokasi dalam karakteristik luminesensi dengan eksperimen PL bergantung suhu.
Metode
Tiga sampel InGaN/GaN MQWs ditumbuhkan pada substrat safir bidang c oleh depo kimia organik logam (MOCVD). Semua sampel memiliki struktur yang sama, terdiri dari lapisan penampung GaN tidak dotasi (1,2 μm), lapisan n-GaN dotasi Si (1 μm), area aktif kuasa brondol ganda InGaN/GaN dua periode, dan lapisan p-GaN dotasi Mg (40 nm). Dalam proses pertumbuhan area aktif InGaN/GaN, kondisi pertumbuhan InGaN QW sama satu sama lain; lapisan cap LT-GaN tipis ditumbuhkan pada suhu yang sama dengan InGaN QW (710 °C) untuk mencegah penguapan indium, dan waktu tumbuh lapisan cap LT-GaN adalah 150 s, 300 s, dan 500 s untuk sampel A, B, dan C, masing-masing; dan kemudian suhu tumbuh GaN QB dinaikkan hingga 810 °C untuk meningkatkan kualitas materi GaN QB, dan waktu tumbuh HT-GaN QB sama untuk sampel ini. Difraksi sinar-X (XRD) digunakan untuk menentukan parameter struktural dari ketiga sampel ini. Elektroluminesensi (EL) dan fotoluminesensi (PL) suhu ruangan dilakukan untuk mengkarakterisasi properti optik area aktif.
Spektra EL diukur menggunakan spektrometer resolusi tinggi Ocean Optics HR2000 pada arus langsung (DC), di mana daya output terdeteksi dengan menggunakan fotodioda Si, dan energi puncak spektral EL dan FWHM terdeteksi oleh monokromator dan tabung pemalik foto. Untuk pengukuran PL, laser He-Cd gelombang berkelanjutan λ = 325 nm digunakan sebagai sumber eksitasi, dengan daya optik insiden 3 mW dan ukuran titik 0,5 mm². Pengukuran PL bergantung suhu dari 30 K hingga 300 K direkam untuk menganalisis efek status lokasi pada karakteristik luminesensi dengan menggunakan laser semikonduktor GaN 405 nm dengan daya emisi 5 mW sebagai sumber eksitasi. Sampel didinginkan oleh helium cair aliran bebas dan pendingin siklus tertutup CTI Cryogenics digunakan untuk pengukuran bergantung suhu.
Hasil dan Pembahasan
Gambar 1a menunjukkan pola difraksi bidang (0002) yang diambil oleh skan ω-2θ untuk sampel ini. Puncak satelit dari sampel ini dapat terlihat dengan jelas, mengindikasikan bahwa struktur periodik yang halus dan antarmuka tajam ada dalam MQWs ini. Kami menggunakan SmartLab Studio II dan program Global Fit (menawarkan metode fitting base tempering paralel lanjutan untuk menganalisis data yang dihasilkan oleh diffractometer SmartLab) untuk mendapatkan komposisi In rata-rata, dan ketebalan QB dan QW, seperti yang ditunjukkan pada Tabel 1. Dapat terlihat dengan jelas bahwa komposisi In pada QW meningkat seiring peningkatan ketebalan lapisan cap LT-GaN, mengindikasikan bahwa lapisan cap yang lebih tebal lebih efektif dalam mencegah penguapan komposisi In. Gambar 1b menunjukkan pemetaan ruang reciprok (RSM) dari sampel C. Puncak GaN utama dan puncak satelit berada pada satu garis, menunjukkan bahwa lapisan QW dengan kandungan In tertinggi di semua sampel sepenuhnya dalam strain. Oleh karena itu, pengaruh medan piezoelektrik pada properti luminesensi harus dipertimbangkan.
a Kurva skan XRD ω-2θ pada bidang GaN (0002) untuk sampel A, B, dan C. b Pemetaan ruang reciprok sampel C
Gambar 2 menunjukkan spektral EL dari sampel A, B, dan C pada arus 5 mA. Panjang gelombang puncak adalah 453,6 nm, 456,3 nm, dan 466,7 nm untuk sampel A, B, dan C, masing-masing. Dari hasil pengukuran XRD, seiring peningkatan ketebalan lapisan cap LT-GaN, peningkatan komposisi In pada QW akan mengakibatkan pergeseran merah energi puncak EL. Kami juga menemukan intensitas EL menurun seiring peningkatan ketebalan lapisan cap LT-GaN. Diketahui bahwa lapisan barrier GaN yang lebih tebal (ketebalan total lapisan cap LT-GaN dan HT-GaN QB) meningkatkan jarak lubang dari p-GaN ke area aktif, yang mengakibatkan penurunan efisiensi injeksi lubang, yang menyebabkan penurunan intensitas EL [11, 12]. Selain itu, peningkatan komposisi In akan meningkatkan medan piezoelektrik pada lapisan kuasa brondol InGaN QW, sehingga kemiringan energi band semakin parah, yang mengakibatkan pergeseran merah emisi puncak dan penurunan efisiensi cahaya, yang dikenal sebagai efek Stark terbatas kuantum (QCSE) [13,14,15]. Untuk memverifikasi pengaruh QCSE pada EL, energi puncak dan FWHM EL yang berubah dengan injeksi berbeda ditunjukkan pada Gambar 3. Seiring peningkatan arus injeksi, pergeseran biru energi puncak emisi dapat dikaitkan dengan efek pengisian band dan QCSE yang dikompensasi oleh efek penyaringan elektron [16,17,18]. Karena sampel C dengan komposisi In paling banyak memiliki potensi well terdalam dan medan piezoelektrik terkuat, efek pengisian band dan efek penyaringan muatan paling signifikan, sehingga jumlah pergeseran biru energi puncak EL terbesar untuk sampel C (166 meV). Efek pengisian band dan penyaringan muatan pada sampel A paling lemah, sehingga penurunan jarak band akibat efek termal secara bertahap menjadi dominan pada arus injeksi tinggi (50 mA), yang mengakibatkan pergeseran merah energi puncak. Untuk sampel A, FWHM meningkat seiring peningkatan arus injeksi seperti yang ditunjukkan pada Gambar 3b, mengindikasikan bahwa penglebaran spektral EL yang diinduksi oleh efek pengisian band selalu dominan. Telah dilaporkan bahwa penyaringan medan listrik terpolarisasi pada kuasa brondol InGaN QW akan menyebabkan penyempitan bandwidth spektral EL seiring peningkatan arus injeksi [19]. Oleh karena itu, untuk sampel B dan C, efek pengisian band signifikan pada arus injeksi lebih rendah, dan spektral EL diperlebar. Seiring peningkatan arus injeksi lebih lanjut, proses penyaringan muatan terhadap medan listrik terpolarisasi secara bertahap mendominasi, sehingga FWHM menurun. Selain itu, kami juga menemukan bahwa arus yang sesuai dengan titik balik FWHM dari naik menjadi turun untuk sampel B dan C adalah sekitar 10 mA dan 20 mA, masing-masing, yang juga mengindikasikan bahwa medan piezoelektrik pada sampel C adalah yang terkuat.
Spektra EL dari sampel A, B, dan C pada arus 5 mA
(a) Energi puncak EL dan (b) FWHM EL sebagai fungsi arus injeksi untuk sampel A, B, dan C
Gambar 4a menunjukkan spektral PL suhu ruangan untuk sampel A, B, dan C pada daya eksitasi laser semikonduktor GaN 405 nm 5 mW. Panjang gelombang puncak adalah 473,1 nm, 472,9 nm, dan 478,2 nm untuk sampel A, B, dan C, masing-masing. Karena intensitas PL sampel B dan C pada Gambar 4a relatif lemah, kami juga menggunakan laser He-Cd 325 nm sebagai sumber eksitasi untuk melakukan eksperimen fotoluminesensi. Hasil eksperimen PL pada Gambar 4a dan b konsisten satu sama lain, yang menghilangkan ketidakpastian hasil eksperimen yang diperoleh dari Gambar 4a. Dibandingkan dengan hasil pengukuran EL dari Gambar 2, kami menemukan beberapa anomali pada Gambar 4a: (1) Sampel A mengandung komposisi In yang lebih sedikit daripada sampel B, tetapi panjang gelombang puncak sampel A sedikit lebih panjang daripada sampel B; (2) intensitas PL sampel B dan C serupa satu sama lain, dan intensitas cahaya sampel A jauh lebih tinggi daripada sampel B dan C. Untuk menemukan alasan yang relevan untuk menjelaskan anomali ini, TDPL dilakukan untuk tiga sampel, dan energi puncak PL sebagai fungsi suhu ditunjukkan pada Gambar 5. Untuk sampel B, energi puncak emisi menurun secara monoton seiring peningkatan suhu. Secara umum, penurunan jarak band yang diinduksi oleh peningkatan suhu akan mengakibatkan pergeseran merah energi emisi. Namun, terdapat pergeseran biru yang signifikan pada sampel A ketika suhu meningkat dari 70 K hingga 190 K. Redistribusi termal eksiton terlokalisasi telah diperkenalkan untuk menjelaskan pergeseran biru emisi yang aneh dalam TDPL: seiring peningkatan suhu, eksiton terlokalisasi diaktifkan secara termal dan dipindahkan secara termal dari potensi minimum status lokasi ke keadaan energi yang lebih tinggi [5, 20, 21]. Untuk sampel C, energi puncak PL hampir tidak berubah dalam rentang 50 K hingga 175 K, yang menunjukkan bahwa efek penurunan jarak band dan efek lokasi eksiton saling mengimbangi.
Spektra PL suhu ruangan untuk sampel A, B, dan C dengan menggunakan laser semikonduktor GaN 405 nm (a) dan laser He-Cd 325 nm (b). Panjang gelombang puncak adalah 473,1 nm, 472,9 nm, dan 478,2 nm yang diperoleh dari (a) dan 470,5 nm, 470,1 nm, dan 475,2 nm yang diperoleh dari (b) untuk sampel A, B, dan C, masing-masing
Garis merah pada (a), (b), dan (c) adalah kurva fitting berdasarkan Eq. (1) dan parameter fitting σ adalah 36,96 meV, 18,89 meV, dan 23,77 meV untuk sampel A, B, dan C, masing-masing. (d) Menampilkan data eksperimental energi puncak PL sebagai fungsi suhu
Mengakibatkan efek lokasi eksiton, model ekor band dapat direvisi menjadi ekspresi berikut untuk menggambarkan energi puncak emisi bergantung suhu [22, 23]:
di mana E₀(0) adalah jarak band pada T = 0, α dan β adalah parameter Varshini, k_B adalah konstanta Boltzmann. Istilah ketiga σ adalah deviasi standar distribusi terlokalisasi dan menggambarkan tingkat efek lokasi, yaitu, nilai σ yang lebih besar berarti ketidakhomogenan status lokasi yang lebih強. Fluktuasi komposisi In dalam InGaN mungkin menjadi alasan utama terbentuknya ekor band. Status di ekor band terbentuk pada energi potensi lokal minimum, mirip dengan titik kuantum. Rekombinasi pasangan elektron-lubang di titik kuantum yang terbentuk sendiri dapat dianggap sebagai rekombinasi eksiton terlokalisasi [24, 25]. Model ini tidak berlaku pada suhu rendah karena degenerasi yang kuat dan kemungkinan simpangan dari kesetimbangan semi [20]. Parameter fitting σ adalah 36,96 meV, 18,89 meV, dan 23,77 meV untuk sampel A, B, dan C masing-masing, yang mengindikasikan bahwa status lokasi sampel A dengan lapisan cap paling tipis adalah yang paling tidak homogen. Secara umum, status lokasi berasal dari kluster In-kaya dengan ukuran yang berbeda dan fluktuasi ketebalan QW dalam legur InGaN. Oleh karena itu, kami wajarmente percaya bahwa lapisan cap LT-GaN yang lebih tipis tidak dapat secara efektif mencegah penguapan indium ketika suhu ditingkatkan untuk menumbuhkan lapisan GaN QB. Proses penguapan acak komposisi indium mengakibatkan fluktuasi kandungan In dan ketebalan InGaN QW. Untuk sampel B, lapisan cap GaN tebal 1,8 nm cukup tebal untuk melindungi In dari desorpsi untuk membentuk lapisan InGaN QW yang lebih seragam. Status lokasi yang tidak homogen biasanya mempertahankan keadaan potensi yang lebih dalam dan mengakibatkan pergeseran merah energi puncak emisi. Itulah sebabnya panjang gelombang puncak sampel A lebih panjang daripada sampel B yang diamati dari Gambar 4. Selain itu, peningkatan komposisi In pada lapisan InGaN QW juga akan mempromosikan pembentukan kluster In berukuran besar, yang menjelaskan mengapa efek lokasi eksiton pada sampel C dengan kandungan indium tertinggi sedikit lebih kuat daripada sampel B.
Gambar 6 menunjukkan intensitas PL terintegrasi sebagai fungsi suhu untuk sampel A dan C, yang dapat dipasangkan dengan baik dengan ekspresi berikut [5, 26]:
Intensitas PL terintegrasi sebagai fungsi suhu terbalik untuk sampel A, B, dan C
di mana C_i adalah konstanta yang sesuai dengan kepadatan pusat rekombinasi nonradiasi, dan E_i mewakili energi aktivasi pusat rekombinasi nonradiasi. Parameter fitting C_i dan E_i ditunjukkan pada Tabel 2. Perlu diperhatikan bahwa daya tabung pemalik foto dalam spektrometer grating untuk sampel B diatur lebih rendah daripada sampel A dan C selama pengukuran PL bergantung suhu; oleh karena itu, intensitas PL terintegrasi sampel B adalah yang terendah, tetapi tidak mempengaruhi hasil fitting.
C₂ untuk sampel B dan C lebih besar daripada sampel A, mengindikasikan bahwa lebih banyak cacat terbentuk pada lapisan cap LT-GaN yang lebih tebal. Telah diamati bahwa cacat pada lapisan cap LT meningkat seiring peningkatan ketebalan lapisan cap LT [6, 10]. Pengaruh cacat pada lapisan cap LT-GaN di samping kuasa brondol pada intensitas PL sangat signifikan karena fungsi gelombang elektron dan lubang menembus ke dalam barrier. Energi aktivasi 79,67 meV (E_a2 untuk sampel A) terkait dengan emisi lubang dari QW diikuti oleh tangkapan oleh cacat barrier dan rekombinasi nonradiasi, yang sejalan dengan laporan Olaizola [6]. Kami juga membandingkan citra mikro-PL dari sampel A, B, dan C seperti yang ditunjukkan pada Gambar 7. Titik gelap dalam citra mikro-PL dapat dikaitkan dengan rekombinasi nonradiasi di area aktif InGaN/GaN. Dibandingkan dengan sampel A, lebih banyak titik gelap berukuran besar dapat terlihat dengan jelas pada sampel B dan C, mengindikasikan bahwa lebih banyak cacat ada pada lapisan cap LT-GaN yang lebih tebal. Secara umum, aneling termal dilakukan setelah lapisan cap LT untuk mengurangi kluster indium pada lapisan InGaN dan meningkatkan kualitas kristal. Jika lapisan cap terlalu tebal, efek aneling termal akan melemah, dan terbentuknya lebih banyak endapan indium logam akan menghambat difusi adatom lapisan cap GaN dan memperkenalkan lebih banyak cacat pada lapisan cap LT. Munculnya lebih banyak cacat dan QCSE yang lebih kuat pada InGaN/GaN MQWs dengan lapisan cap LT-GaN yang lebih tebal tidak menguntungkan untuk meningkatkan intensitas luminesensi, jadi mengapa intensitas PL C dapat dibandingkan dengan B? Faktanya, status lokasi juga memainkan peran penting dalam meningkatkan efisiensi cahaya. Pembawa dapat ditangkap ke dalam status lokasi dan direkombinasi secara radiasi. Semakin kuat efek lokasi eksiton, semakin banyak pembawa yang tidak akan ditangkap ke dalam cacat, yang sepertinya menjelaskan mengapa intensitas PL sampel B dan C serupa satu sama lain, dan intensitas cahaya sampel A jauh lebih tinggi daripada sampel B dan C.
Citra mikro-PL dari sampel A, B, dan C dengan berbagai ketebalan lapisan cap LT-GaN (a) 1 nm, (b) 1,8 nm, dan (c) 3,0 nm
Kesimpulan
Dalam rangkuman, pengaruh ketebalan lapisan cap GaN terhadap karakteristik optik telah diselidiki. Hasil yang diperoleh dari pengukuran XRD menunjukkan lapisan cap yang lebih tebal lebih efektif melindungi komposisi In dari desorpsi. QCSE ditingkatkan dan efisiensi injeksi lubang berkurang seiring peningkatan ketebalan lapisan cap GaN. Berbagai tingkat efek lokasi eksiton yang diinduksi oleh berbagai ketebalan lapisan cap GaN menjelaskan anomali panjang gelombang puncak PL dan intensitas untuk tiga sampel. Lapisan cap LT yang terlalu tipis akan memperburuk ketidakhomogenan status lokasi pada lapisan kuasa brondol InGaN QW, dan lapisan cap LT yang terlalu tebal akan menghasilkan lebih banyak cacat pada lapisan cap GaN. Oleh karena itu, mengoptimalkan ketebalan lapisan cap LT-GaN adalah isu kunci untuk mempromosikan keseragaman dan intensitas emisi lapisan aktif InGaN.
Ketersediaan Data dan Bahan
Data yang digunakan dan/atau dianalisis selama studi saat ini tersedia dari penulis yang bersangkutan atas permintaan yang wajar.