Juntasi ReSe₂–Au Menunjukkan Rectifikasi Kuat di Rentang 273–340 K

Pendahuluan

Perilaku rectifikasi kontak logam-semikonduktor, di mana arus bervariasi dengan arah tegangan yang diterapkan, digunakan secara luas di dioda hambatan Schottky, transistor efek lapangan (FET), dan transistor efek lapangan logam-oksida-semikonduktor. Schottky menjelaskan perilaku ini dengan lapisan depleksi pada sisi semikonduktor dari antarmuka tersebut [1]. Perbedaan fungsi kerja elektron antara logam dan semikonduktor mengarah pada perilaku rectifikasi yang disebut efek Schottky [2]. Kontak antara logam dan materi semikonduktor dua dimensi (2D) adalah kontak Schottky ketika logam memiliki fungsi kerja elektron lebih tinggi dari materi semikonduktor 2D tipe n atau fungsi kerja elektron lebih rendah dari materi semikonduktor 2D tipe p. Efek Schottky logam/materi 2D memiliki aplikasi besar dalam detektor mikro-foto, mikro-FET, sensor gas, dan phototransistor [3]. Di antara materi 2D, dalkogenida logam transisi (TMDs) telah menarik banyak perhatian karena mereka memiliki bandgap yang cukup [3] dan bandgap bertransisi dari tidak langsung menjadi langsung saat ketebalan dikurangi hingga monolaer [4]. Bandgap memastikan bahwa TMDs dapat digunakan untuk banyak aplikasi, yaitu, FET dan sel suryor [3]. TMDs juga dapat digunakan dalam bidang termoelektrik [5], yang telah menarik perhatian luas [6,7,8,9]. Banyak eksperimen telah dilakukan untuk mengeksplorasi properti dan aplikasi TMDs seperti MoS₂, MoSe₂, WSe₂, dan WS₂. Lopez-Sanchez et al. [10] membuat phototransistor monolaer ultra-sensitif dengan MoS₂. Britnell et al. [11] membuat heterostruktur WS₂/grafit dan mendemonstrasikan aplikasinya dalam perangkat fotovoltaik. WSe₂, sebagai semikonduktor ambipolar, dikontrol dengan dua gate elektrostatis untuk memproduksi dioda emitting cahaya [12, 13]. Di antara TMDs, ReSe₂ berbeda dari TMDs grup VI lainnya karena ReSe₂ termasuk TMDs grup VII dengan elektron tambahan dalam orbital d, yang mengarah pada anisotropi dalam bidang yang kuat [14]. Beberapa studi telah mengeksplorasi properti elektrik ReSe₂ karena struktur bandnya yang khusus. Rectifikasi arus dieksplorasi dengan heterojuntasi p-n ReSe₂/WS₂ [15] dan heterojuntasi p-n ReSe₂/MoS₂ [16]. FET dibuat untuk menyelidiki properti elektrik kontak logam/semikonduktor seperti ReSe₂/logam atau ReS₂/logam [17,18,19].

Dalam surat ini, flake ReSe₂ ditiangkan di antara sumur Au dan elektroda nanoribbon Au. Perangkat awalnya dirancang untuk mengukur konduktivitas termal dan elektrik flake ReSe₂. Pengukuran dilakukan pada 340 K, 310 K, 280 K, dan 273 K.

Metode

Pertama, substrat Si dengan elektroda Au diproduksi. Substrat Si tidak di-dop tebal 400 μm dioksidasi untuk membentuk lapisan SiO₂ tebal 180 nm setelah pembersihan awal, dan lapisan resist gelombang elektron tebal 320 nm diendapkan pada permukaan SiO₂ dengan metode spin coating. Au diendapkan dengan depositasi uap fisik untuk memproduksi elektroda nano Au dan nanofilm Au dalam pola yang disiapkan dengan litografi gelombang elektron. Dengan memasukkan sampel ke dalam pengembang photoresist, resist gelombang elektron diusir dan elektroda Au serta film tersisa. Akhirnya, lapisan SiO₂ diusir dengan asam hidroflorida terpenyangkal dan lapisan Si di bawah nanofilm Au diusir dengan plasma CF₄ untuk memproduksi nanofilm tergantung yang berada sekitar 6 μm di atas substrat Si.

Flake ReSe₂ disintesis oleh transisi uap kimia pada substrat tembaga. Sebuah flake ReSe₂ dipindahkan ke elektroda Au untuk memproduksi kontak Au-ReSe₂-Au menggunakan metode transfer basah, di mana nanoribbon ReSe₂ dengan substrat tembaga dilapisi polymetilmetakrilat (PMMA) dan diapungkan ke dalam larutan pembersihan untuk mengusir substrat tembaga. Setelah substrat tembaga diupayakan, flake ReSe₂ yang dilapisi PMMA dipindahkan secara akurat di atas substrat Si dengan elektroda nano Au oleh platform transfer titik tetap. Kemudian, PMMA dipotong dengan laser dan flake ReSe₂ yang dilapisi PMMA mendarat agar tergantung di antara nanofilm Au dan elektroda nano Au. Akhirnya, PMMA dihilangkan dengan merendam sampel dalam bak larutan kalium hidroksida selama 3 jam. Citra SEM dari juntasi elektroda Au-flake ReSe₂-nanoribbon Au (Au-ReSe₂-Au) yang diproduksi dalam pandangan vertikal terhadap substrat ditunjukkan pada Gambar 1a. Flake ReSe₂ dalam kontak dengan nanoribbon Au di bagian B dan dalam kontak dengan elektroda Au di bagian C. Gambar 1b menunjukkan diagram skematis perangkat.

a Citra SEM perangkat dalam pandangan vertikal terhadap substrat dan arah arus positif serta b diagram skematis perangkat pengukuran

Arah sepanjang A-B-C didefinisikan sebagai positif, atau sebaliknya, dan arus langsung diterapkan. Tegangan, V, di seluruh juntasi Au-ReSe₂-Au diukur oleh multimeter digital akurat tinggi (Keitheley 2002, 8,5 digit), sementara arus, I, ditentukan melalui pengukuran tegangan di seluruh resistor referensi secara seri. Kurva I-V juntasi ReSe₂/Au untuk tegangan maju dan balik diukur pada berbagai suhu dalam sistem pengukuran properti fisik (quantum design).

Hasil dan Pembahasan

Gambar 2 menunjukkan kurva I-V yang diukur pada 273 K, 280 K, 310 K, dan 340 K. Asimetri yang signifikan dalam kurva I-V diamati pada semua suhu yang diukur, menunjukkan perilaku perbaikan yang tidak biasa. Arus pada 277 mV dan − 277 mV digunakan untuk menghitung rasio rectifikasi arus pada setiap suhu, dan rasio perbaikan sekitar 10. Arus meningkat dengan suhu untuk tegangan yang sama.

Karakteristik arus-tegangan juntasi Au-ReSe2-Au pada 273 K, 280 K, 310 K, dan 340 K

Untuk mengeksplorasi mekanisme yang bertanggung jawab atas perilaku perbaikan yang tidak biasa, mikrostruktur flake ReSe₂ dideteksi oleh mikroskop gaya atom [(AFM), Cypher, Oxford Instruments] dan spektrometer Raman (Jovin Yvon T64000, panjang gelombang eksitasi 532 nm). Citra AFM flake ReSe₂ ditunjukkan pada Gambar 3a–c, dan ketebalan rata-rata yang ditentukan adalah 28 nm berdasarkan profil lintas tinggi di sepanjang garis putih. Spektra Raman yang terdiri dari hingga 13 garis yang diharapkan dengan kekuatan sinyal tinggi ditunjukkan pada Gambar 3d, yang cocok baik dengan spektrum yang dideteksi oleh Wolverson et al. [4] dan mengungkapkan struktur kristal triklinik dari flake ReSe₂ saat ini.

a, b, dan c citra AFM dan ketebalan ReSe2, dan d spektrum Raman dan struktur kristal ReSe2

Gambar 4 adalah citra SEM flake ReSe₂ dalam pandangan miring 45° yang menunjukkan bahwa flake ReSe₂ dan nanofilm Au dalam kontak dengan substrat Si. Kontak ReSe₂-Au telah ditunjukkan sebagai kontak Ohmik dalam studi sebelumnya [20] yang tidak bertanggung jawab atas perilaku perbaikan dalam eksperimen ini. Sirkuit terdiri dari juntasi Au-ReSe₂-Au dan Au-ReSe₂-Si-Au. Gambar 5 menunjukkan skematik sirkuit. Kontak Si-Au telah ditunjukkan sebagai kontak Schottky [21].

Citra SEM flake ReSe₂ dan nanofilm Au dalam pandangan miring 45°

Skematik sirkuit

Gambar 6 menunjukkan data spektroskopi energi dispersif (EDS). Spektrum peta jumlah ReSe₂ diperoleh di bagian 1 dan 2. Rumus kimia rata-rata adalah ReSe_1.67 yang memiliki rasio Re lebih tinggi daripada ReSe₂ dan memberikan properti semikonduktor tipe p pada flake ReSe₂. Oleh karena itu, kontak ReSe₂-Si adalah heterojuntasi p-n dan menunjukkan perilaku perbaikan. Asimetri kedua kontak perbaikan menghasilkan perilaku perbaikan.

Data EDS ReSe₂ ada di sudut kanan atas citra. Kotak 1 dan 2 mewakili dua bagian yang diukur

Arus dapat ditentukan oleh persamaan berikut baik dalam kontak Schottky maupun heterojuntasi p-n [22, 23]:

di mana I₀ adalah arus saturasi, q adalah muatan elektron, k adalah konstanta Boltzmann, V adalah tegangan yang diterapkan di seluruh juntasi, A adalah luas kontak, A^* adalah konstanta Richard efektif, Ф_B adalah ketinggian hambatan yang terlihat, dan T adalah suhu pengukuran. Faktor idealitas n yang bergantung pada suhu mewakili tingkat kontak menyimpang dari kontak Schottky ideal.

Perhitungan berdasarkan Eq. (1) dilakukan untuk menguji analisis perilaku perbaikan. Arus kontak ReSe₂-Si, I₁, dan kontak Si-Au, I₂, dinyatakan oleh:

Gambar 7 menunjukkan bahwa hasil numerik selaras baik dengan data eksperimental. Parameter numerik ditampilkan dalam Tabel 1. Arus saturasi balik kontak ReSe₂-Si lebih besar dari kontak Si-Au karena luas kontak ReSe₂-Si jauh lebih besar seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4. Arus saturasi balik kedua kontak meningkat dengan suhu, menunjukkan bahwa konduktivitas elektrik kedua kontak menunjukkan perilaku perbaikan seperti yang ditunjukkan dalam Eq. (2).

Perbandingan kurva I-V dari hasil eksperimental dan perhitungan

Faktor idealitas kontak ReSe₂-Si lebih besar dari kontak Si-Au karena kondisi kontak dan struktur kristal yang berbeda. Gambar 4 menunjukkan bahwa permukaan substrat Si kasar karena larutan pembersihan, yang membuat kontak ReSe₂-Si tidak homogen. Kontak tidak homogen mengarah pada faktor idealitas yang besar [24, 25]. Permukaan kasar juga menghasilkan banyak keadaan jebakan yang mengakibatkan faktor idealitas yang besar [26]. Selain itu, jenis kontak yang berbeda membuat faktor idealitas yang berbeda. Kontak ReSe₂-Si adalah heterojuntasi p-n, dan ReSe₂ dan Si memiliki struktur kristal yang berbeda, triklinik untuk ReSe₂ dan kubik terpusat muka untuk Si. Ketidakcocokan jaringan selalu mengarah pada dislokasi tepi [27] dan menghasilkan densitas jebakan yang tinggi [26], membuat kontak ReSe₂-Si menyimpang dari kontak ideal dan memiliki faktor idealitas yang besar [27]. Si-Au adalah kontak logam semikonduktor, dan struktur kristal Si memiliki efek kecil terhadap faktor idealitas. Faktor idealitas kedua kontak berubah sedikit dengan suhu. Hal ini dapat dijelaskan oleh Eq. (5) seperti yang dilaporkan oleh Khurelbaatar et al. [28],

Persamaan (5) menunjukkan bahwa faktor idealitas berbanding terbalik dengan suhu. Faktor idealitas menurun secara signifikan dengan suhu hanya pada suhu rendah dan berubah lambat ketika suhu di atas 300 K [28, 29]. Namun, seperti yang ditunjukkan dalam Tabel 1, arus saturasi balik meningkat secara signifikan dengan suhu yang berbeda dari faktor idealitas. Hal ini dapat dijelaskan oleh Eq. (2). Menurut Eq. (2), arus saturasi balik meningkat dengan suhu karena T² dan exp (− qΦ_B/kT) meningkat dengan suhu. Karena hubungan eksponensial antara exp (− qΦ_B/kT) dan − qΦ_B/kT, exp (− qΦ_B/kT) meningkat secara signifikan dengan suhu. Berdasarkan penelitian Zhu et al [30], qΦ_B dari kontak Au/Si dalam eksperimen pada 273 K dan 295 K adalah 0,77 eV dan 0,79 eV, masing-masing. Hasil perhitungan menunjukkan bahwa arus saturasi balik pada 295 K adalah enam kali dari arus saturasi balik pada 273 K, menjelaskan mengapa arus saturasi balik meningkat secara signifikan dengan suhu.

Kesimpulan

Kesimpulannya, perilaku rectifikasi diamati dalam kontak di mana flake ReSe₂ ditiangkan di antara substrat Au dan nanofilm Au pada berbagai suhu. Citra SEM flake ReSe₂ yang ditiangkan dalam pandangan miring 45° menunjukkan bahwa flake ReSe₂ dan nanofilm Au dalam kontak dengan substrat Si dan peta EDS mengilustrasikan komposisi elemen, ReSe_1.67. Kontak antara flake ReSe₂ dan substrat Si bertanggung jawab atas perilaku rectifikasi. Kontak ReSe₂-Si dan Si-Au keduanya adalah kontak rectifikasi yang membentuk sirkuit lain, dan asimetri kedua kontak menghasilkan perilaku rectifikasi yang terlihat. Hasil perhitungan berdasarkan persamaan arus Schottky yang mempertimbangkan kontak Schottky Si-Au, dan heterojuntasi p-n ReSe₂-Si selaras dengan hasil eksperimental.

Singkatan

2D:

Dua dimensi

AFM:

Mikroskop gaya atom

EDS:

Spektroskopi energi dispersif

FET:

Transistor efek lapangan

PMMA:

Polimetilmetakrilat

SEM:

Mikroskop elektron pemindai

TMD:

Dalkogenida logam transisi