Pengalihan Putaran Terkendali dalam Persimpangan Tunneling Magnetik Satu-Molekul

Abstrak

Jenis baru dari filter spin-current diusulkan yang terdiri dari magnet molekul tunggal (SMM) yang digabungkan ke dua elektroda logam normal. Terlihat bahwa tunneling junction ini dapat menghasilkan arus terpolarisasi spin yang tinggi, yang polarisasi spinnya dapat dialihkan melalui medan magnet dan tegangan gerbang yang diterapkan ke SMM. Peralihan putaran di persimpangan terowongan SMM ini muncul dari terowongan resonansi elektron tunggal spin-selektif melalui orbit molekul SMM yang tidak terisi. Spektrum arus elektron masih berputar terpolarisasi tanpa adanya medan magnet eksternal, yang dapat membantu untuk menilai apakah keadaan spin molekul telah mencapai keadaan dasar ganda $|\pm S\rangle$. Perangkat ini dapat diwujudkan dengan teknologi saat ini dan mungkin memiliki penggunaan praktis dalam spintronics dan informasi kuantum.

Pengantar

Dengan perkembangan ilmu material, perangkat elektronik molekuler skala nano telah dipelajari secara ekstensif dalam beberapa tahun terakhir sehubungan dengan aplikasi potensial mereka dalam perangkat skala nano dan spintronics [1,2,3]. Karena ukurannya yang kecil dan konsumsi daya yang rendah, banyak perangkat dasar yang menggunakan molekul telah dibuktikan, termasuk sambungan terowongan dengan resistansi diferensial negatif [4], penyearah [5], amplifier [6] dan penyimpanan data [7]. Tidak seperti perangkat semikonduktor konvensional, perangkat molekuler yang terdiri dari molekul tunggal tampaknya cukup cocok untuk berfungsi sebagai sakelar molekuler yang dapat dikontrol [8]. Meskipun perpindahan skala molekuler telah dilaporkan dalam kontak titik kuantum atom [9,10,11], sambungan molekul tunggal memberikan fleksibilitas tambahan dari kemampuan untuk menyetel keadaan konduktansi hidup/mati melalui desain molekul. Mengikuti keberhasilan pengukuran aliran arus melalui molekul individu dalam beberapa dekade terakhir, berbagai jenis sakelar molekuler telah dilaporkan, seperti sakelar molekuler yang dikendalikan cahaya [12] dan sakelar molekul tunggal yang dikendalikan secara mekanis [13], yang dapat digunakan untuk menggeser perangkat antara kondisi konduktansi tinggi dan rendah. Namun, semua skema switching ini hanya memungkinkan penyesuaian konduktansi transport muatan, bukan fitur transport yang bergantung pada putaran.

Dalam beberapa tahun terakhir, jenis baru bahan molekuler yang dikenal sebagai magnet molekul tunggal (SMM) telah terbukti menjadi kandidat yang tepat sebagai komponen dasar perangkat spintronik berbasis molekul [14]. Berbeda dengan molekul lain, SMM adalah molekul dengan momen putaran bersih yang relatif besar (sesuai dengan nomor putaran S ) dan anisotropi magnetik uniaksial yang signifikan [15]. Pada suhu rendah, SMM akan terperangkap di salah satu dari dua status spin metastabil $|\pm S\rangle$ [16]. Bistabilitas ini membuat SMM menjadi dasar yang cocok untuk sel memori [17, 18] dan telah memotivasi banyak upaya untuk menyelidiki sifat fisik SMM lainnya. Sejauh ini, transisi elektron antara antarmuka SMM dan logam normal [19,20,21] atau superkonduktor [22] telah diselidiki secara eksperimental, dan fungsionalitas menulis dan membaca informasi ke dan dari SMM melalui medan magnet dan listrik. bias juga telah ditunjukkan dalam molekul $\hbox {TbPc}_{{2}}$ [23]. Terinspirasi oleh karya-karya ini, diharapkan polarisasi putaran arus tunneling di SMM juga dapat dialihkan melalui medan magnet dan tegangan gerbang; namun, belum ada skema switching yang dapat dikontrol berdasarkan persimpangan tunneling SMM yang telah diusulkan.

Metode

Dalam surat ini, kami menyajikan jenis baru dari efek spin switching di persimpangan terowongan SMM yang dapat digunakan untuk beralih antara arus elektronik spin-up dan spin-down murni dengan mengubah medan magnet eksternal yang diterapkan pada molekul. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 1a, struktur nano ini terdiri dari SMM yang terhubung ke dua elektroda logam normal. Tingkat energi SMM disetel oleh tegangan gerbang, dan magnetisasi spin SMM dapat dialihkan oleh medan magnet eksternal. Dari Gambar 1b, kita dapat melihat bahwa injeksi spin yang dikendalikan medan magnet pada perangkat ini memerlukan skema dua langkah:Pertama, ia menerapkan medan magnet eksternal yang relatif lebih besar untuk "menulis" orientasi putaran SMM. Putaran inti SMM akan dialihkan ke salah satu dari dua status putaran metastabil $\pm \,S$, tergantung pada arah medan magnet. Dan proses spin-injeksi terdiri dari penggunaan bias listrik yang diberikan pada dua sadapan tanpa adanya medan magnet. Karena potensi kimia yang berbeda dari dua sadapan dan anisotropi magnetik SMM, hanya elektron dengan spin paralel dengan magnetisasi SMM yang dapat mengalir melalui persimpangan [14], membuat arus sangat terpolarisasi. Hamiltonian total dari sistem ditulis sebagai [24, 25]

$$\begin{aligned} H&=\varepsilon _{0}\sum _{\sigma }c_{\sigma }^{\dag }c_{\sigma }+Uc_{\uparrow }^{\dag }c_{ \uparrow }c_{\downarrow }^{\dag }c_{\downarrow } -{\mathcal {D}}(S^{z})^{2}-J {\mathbf {s}}\cdot {\ mathbf {S}} \nonumber \\&\quad -\Delta B(s^{z}+S^{z})+\sum _{k,\sigma ,\alpha }(t_{\alpha }a_{ \alpha k\sigma }^{\dag }c_{\sigma }+t^{*}_{\alpha }c^{\dag }_{\sigma }a_{\alpha k\sigma }) \nonumber \ \&\quad +\sum _{k,\sigma ,\alpha }\varepsilon _{k\sigma }a_{\alpha k\sigma }^{\dag }a_{\alpha k\sigma }. \end{selaras}$$ (1)

Di sini, $\varepsilon _{0}$ adalah energi di tempat dari orbital molekul kosong (LUMO) terendah dari SMM, yang dapat digeser melalui tegangan gerbang yang diterapkan ke SMM; $c_{\sigma }^{\dag }$ ($c_{\sigma }$) adalah operator penciptaan (pemusnahan) elektron dengan $\sigma$ sebagai indeks putaran Pauli; U menunjukkan energi tolakan Coulomb; dan ${\mathcal {D}}$ adalah parameter anisotropi uniaksial magnetik. J adalah interaksi pertukaran antara spin elektron penghantar, ${\mathbf {s}} =\sum \nolimits _{\sigma \sigma ^{\prime }}c_{\sigma }^{\dag }\sigma _{\sigma \sigma ^{\prime }}c_{\sigma ^{\prime }}/2$, pada tingkat LUMO dan putaran lokal ${\mathbf {S}}$. Karena kita mengasumsikan bahwa sumbu mudah molekul adalah sumbu z dalam ruang spin, $\Delta B(s^{z}+S^{z})$ menjelaskan pemisahan Zeeman yang terkait dengan medan magnet yang diterapkan sepanjang sumbu mudah ini, di mana g faktor dan magneton Bohr $\mu _{B}$ diserap ke dalam $\Delta B$. $a_{\alpha k\sigma }^{\dag }$ ($a_{\alpha k\sigma }$) adalah operator penciptaan (pemusnahan) untuk elektron dengan momentum k , putar $\sigma$, dan energi $\varepsilon _{k\sigma }$ di lead $\alpha$. Kekuatan sambungan terowongan antara SMM dan kabel logam normal, yang dilambangkan dengan $t_{\alpha }$, tidak bergantung pada momentum k dan putar $\sigma$.

Sangat mudah untuk mendiagonalisasi Hamiltonian $H_{{\mathrm{mol}}}$ dari SMM terisolasi, yaitu, lima suku pertama dalam Persamaan. (1). Jika kita mendefinisikan ${\mathbf {S}}_{T}={\mathbf {s}}+{\mathbf {S}}$, dapat ditunjukkan bahwa nilai eigen m dari $S_{T}^{z}$ adalah bilangan kuantum yang baik karena hubungan komutasi $[S_{T}^{z},H_{{\mathrm{mol}}}]=0$ . Dalam ekspresi berikut, $|\bullet \rangle _{L({\mathrm{mol}})}$ mewakili status putaran LUMO (SMM). Dengan $n=0,1,2$ didefinisikan sebagai jumlah elektron dalam LUMO, energi eigen dapat diperoleh sebagai berikut [26]:$\varepsilon _{|0,m\rangle }=-{\ mathcal {D}}m^{2}-\Delta Bm$ untuk keadaan eigen $|0,m\rangle =|0\rangle _{L}\otimes |m\rangle _{{\mathrm{mol} }}$, $\varepsilon _{|1,m\rangle ^{\pm }}=\varepsilon _0 -\Delta B m+J/4-{\mathcal {D}}(m^{2} +1/4)\pm \Delta \varepsilon (m)$ untuk keadaan eigen $|1,m\rangle ^{\pm }=C_{1}^{\pm }|\downarrow \rangle _{L }\otimes |m+1/2\rangle _{{\mathrm{mol}}}+C_{2}^{\pm }|\uparrow \rangle _{L}\otimes |m-1/2\rangle _{{\mathrm{mol}}}$, dan $\varepsilon _{|2,m\rangle }=2\varepsilon _0 +U-{\mathcal {D}}m^{2}-\Delta B m$ untuk keadaan eigen $|2,m\rangle =|\uparrow \downarrow \rangle _{L}\otimes |m\rangle _{{\mathrm{mol}}}$. Di sini, $\Delta \varepsilon (m)=\sqrt{{\mathcal {D}}({\mathcal {D}}-J)m^{2}+(J/4)^{2}(2S +1)^{2}}$, dan $C_{1}^{\pm }$ dan $C_{2}^{\pm }$, yang diberikan dalam Ref. [24], bertindak sebagai koefisien Clebsch–Gordan yang efektif.

Proses transportasi didominasi oleh tunneling berurutan melalui tingkat SMM, sedangkan cotunneling lemah dan tunneling langsung dapat diabaikan dengan aman. Untuk sambungan lemah antara SMM dan sadapan, pendekatan persamaan induk berlaku. Arus spin-$\sigma$ total yang mengalir melalui SMM dapat ditulis sebagai $I_{\sigma }=(I_{L\sigma }-I_{R\sigma })/2$, di mana $ I_{L\sigma }$ ($I_{R\sigma }$) singkatan dari spin-$\sigma$ arus yang mengalir dari kiri (kanan) mengarah ke SMM, menghasilkan

$$\begin{aligned} I_{\alpha \sigma }=-(e/h)\sum _{i,f}(n_{i}-n_{f})R_{\alpha \sigma }^{f \rightarrow i}P_{f}, \end{aligned}$$ (2)

sedemikian sehingga arus total sama dengan $I=\sum _{\sigma }(I_{L\sigma }-I_{R\sigma })/2$ dan koefisien polarisasi putaran arus adalah $\ eta =\frac{ I_{\alpha \uparrow } - I_{\alpha \downarrow }}{ I_{\alpha }} \times 100\%$. Dalam Persamaan. (2), $R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}$ menyatakan laju transisi antara keadaan $|i\rangle$ dan $|f\rangle$, dinyatakan sebagai $ R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}=\Gamma _{\alpha \sigma }[f(\varepsilon _{i}-\varepsilon _{f}-\mu _{\alpha })\ langle i|c_{\sigma }^{\dag }|f\rangle ^{2}+f(\varepsilon _{i}-\varepsilon _{f}+\mu _{\alpha })\langle f| c_{\sigma }^{\dag }|i\rangle ^{2}]$, di mana $\Gamma _{\alpha \sigma }=2\pi D_{\alpha \sigma }|t_{\alpha }|^{2}$ adalah fungsi lebar garis untuk lead $\alpha$, dengan $D_{\alpha \sigma }$ adalah kepadatan keadaan di $E_{F}$, dan $f_{\alpha }$ adalah fungsi Fermi timbal $\alpha$ pada suhu $T_{\alpha }$ dan potensial kimia $\mu _{\alpha }$. $P_{i}$ menunjukkan probabilitas menemukan SMM dalam keadaan $|i\rangle$. Mengikuti metode numerik yang disarankan oleh Timm [26] dan Shen [27], ketergantungan waktu dari probabilitas $P_{i(t)}$ dan probabilitas kondisi mapan $P_{i(t\rightarrow \infty )}$ dapat diperoleh dengan menyelesaikan satu set persamaan laju ${\mathrm{d}}P_{i}/{\mathrm{d}}t=\sum _{f}R_{i,f}P_ {i}$.

Di sini, perhitungan numerik dilakukan untuk $\hbox {Mn}_{{12}}$-Ac molecular tunnel junction [19, 28], dengan nomor putaran $S=10$, ${\mathcal { D}}=0,06$ meV, $J=0.1$ meV, dan $U=25$ meV. Elektroda yang dipertimbangkan dibuat dari logam biasa, sehingga fungsi lebar garis tidak bergantung pada putaran, yaitu $\Gamma _{\alpha \sigma }=\Gamma _{0}$ untuk penyederhanaan.

a Diagram skema filter putaran atau memori putaran yang terdiri dari SMM yang digabungkan ke sepasang elektroda nonmagnetik. b Ilustrasi skema peralihan magnetisasi SMM dan polarisasi putaran arus tunneling melalui medan magnet eksternal

a , b Loop histeresis magnetik SMM untuk a suhu kesetimbangan yang berbeda dan b tegangan bias yang berbeda ketika medan magnet eksternal $\Delta B$ dipindai bolak-balik. c Putar polarisasi arus tunneling untuk suhu kesetimbangan yang berbeda dan d spin-$\sigma$ arus (skala oleh $e\Gamma_{0} /\hbar$) pada $T=0,5$ K ketika medan magnet eksternal $\Delta B$ dipindai kembali dan seterusnya di bawah bias tetap $V=1$ mV

Putar-$\sigma$ arus $I_{\uparrow (\downarrow )}$ (skala dengan $e\Gamma_{0} /\hbar$) (a , b ) dengan adanya medan magnet luar a $\Delta B=+2$ meV, b $\Delta B=-\,2$ meV, c , d tanpa adanya medan magnet sebagai fungsi dari tegangan bias

a , c Variasi dalam probabilitas keadaan molekul a karena $\Delta B$ dipindai dari ${-}\,5$ meV ke ${+}\,5$ meV dan c karena $\Delta B$ dipindai dari $+\,5$ meV ke ${-}\,5$ meV. b Diagram Zeeman untuk status putaran ini saat $\Delta B$ berubah dari ${-}$ 5 meV menjadi ${+}$ 5 meV. d Variasi dalam probabilitas keadaan molekul sebagai fungsi dari tegangan bias ketika keadaan spin molekul awalnya disiapkan sedemikian rupa sehingga $P_{|0,+S\rangle }=1$ dan $P_{i}=0$

Putar-$\sigma$ arus $I_{\uparrow (\downarrow )}$ a , b dengan adanya medan magnet luar a $B=+2$ meV atau b $B=-\,2$ meV dan c , d tanpa adanya medan magnet sebagai fungsi tingkat molekul $\varepsilon _{0}$

Hasil dan Diskusi

Pertama, kami mendemonstrasikan cara menggunakan medan magnet $\Delta B$ untuk “menulis” status putaran SMM. Pada Gambar. 2, kami memplot magnetisasi SMM, polarisasi putaran $\eta$ arus dan arus spin-$\sigma$ sebagai fungsi dari $\Delta B$, dengan bias tegangan yang diberikan di persimpangan. Panah menunjukkan arah pemindaian medan magnet, dan proses pemindaian diasumsikan cukup lambat untuk memungkinkan sistem rileks ke keadaan stabil. Pada Gambar. 2a–c, ditunjukkan bahwa baik magnetisasi molekul maupun polarisasi spin dari struktur loop pameran saat ini ketika medan magnet $\Delta B$ dipindai bolak-balik. Untuk memudahkan deskripsi, kami menggunakan $\Lambda _{-}$ untuk menunjukkan titik pembalikan ketika magnetisasi SMM beralih dari $+S\rightarrow -S$ dan $\Lambda _{+}\ ) untuk menunjukkan titik balik untuk \(-S\rightarrow +S$. Magnetisasi SMM diplot sebagai fungsi $\Delta B$ untuk suhu kesetimbangan dan tegangan bias yang berbeda pada Gambar 2a, b. Jelas bahwa fluktuasi termal dan bias listrik keduanya dapat mengaktifkan pembalikan magnet sebelum $\Delta B$ secara tepat mencapai energi aktivasi. Akibatnya, loop histeresis magnetik menyusut ketika suhu kesetimbangan atau tegangan bias meningkat, dan jarak antara $\Lambda _{+}$ dan $\Lambda _{-}$ berkurang. Namun, tidak peduli berapa banyak loop histeresis magnetik menyusut, koefisien polarisasi putaran arus tunneling selalu dapat mencapai nilai yang sangat tinggi dari $\eta =\pm 100\%$ kecuali ketika $\Delta B$ dekat dua titik pembalikan, $\Lambda _{+}$ dan $\Lambda _{-}$. Selanjutnya, ditemukan bahwa polarisasi putaran arus dalam rezim medan magnet kecil $\Delta B_{\Lambda _{-}}<\Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}\ ) sangat berbeda dari yang ada di rezim medan magnet besar \(\Delta B<<\Delta B_{\Lambda _{-}}$ atau $\Delta B>>\Delta B_{\Lambda _{ +}}$. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2c, dalam rezim medan magnet besar, koefisien polarisasi putaran $\eta$ dari arus tunneling dapat diringkas sebagai

Dalam rezim ini, misalnya, pada titik A (titik B) pada Gambar. 2c, d, medan magnet eksternal tertentu $\Delta B$ sesuai dengan magnetisasi deterministik tunggal dari molekul, dan hanya a $100 \%$ arus elektron spin-up (spin-down) dapat mengalir melalui junction. Namun, dalam rezim medan magnet rendah $\Delta B_{\Lambda _{-}}<\Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}$, magnetisasi asli SMM dapat tetap tidak berubah, dan arah putaran $+S$ dan $-S$ dapat dipertahankan. Pada Gambar. 2d, kami memplot kurva $I_{\sigma }$-$\Delta B$ untuk sambungan SMM pada suhu kesetimbangan tetap $T=1$ K dan tegangan $ V=1$ mV. Jelas ditunjukkan bahwa satu $\Delta B$ yang diberikan sesuai dengan dua kemungkinan magnetisasi molekul. Jika kita menggunakan $I_{\sigma }^{+-}$ untuk menunjukkan arus spin-$\sigma$ ketika $\Delta B$ dipindai dari $+5$ meV ke $ -5$ meV dan $I_{\sigma }^{-+}$ untuk menunjukkan arus ketika medan magnet dipindai dalam arah yang berlawanan ($\Delta B$ berubah dari -5 meV menjadi +5 meV), maka kedua arah putaran SMM pada $+S$ atau $-S$ dapat dibaca dengan karakteristik polarisasi putaran yang berbeda dalam rezim rendah$\Delta B$ (seperti pada titik C dan D pada Gambar. 2c, d). Pada Gambar. 2c, koefisien polarisasi putaran $\eta$ dari arus tunneling dalam rezim medan magnet kecil $\Delta B_{\Lambda _{-}}<\Delta B<\Delta B_{\ Lambda _{+}}$ dapat diringkas sebagai

Lebih penting lagi, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2d, kami mencatat bahwa intensitas arus tunneling di $\Delta B=0$, yaitu, pada titik C atau D, jauh lebih besar daripada di rezim medan magnet besar di bawah tegangan bias yang sama $V=1$ mV. Artinya, perangkat ini akan lebih mudah menghasilkan arus elektron terpolarisasi spin tanpa adanya medan magnet eksternal, sehingga cocok sebagai filter spin atau perangkat memori spin.

Untuk membahas kemampuan injeksi putaran dari sambungan molekuler ini, kami memplot arus spin-$\sigma$ sebagai fungsi dari tegangan bias pada tegangan gerbang konstan dan suhu yang lebih rendah. Gambar 3a, b menunjukkan $I_{\uparrow (\downarrow )}$-V kurva pada nilai medan magnet besar $\Delta B=\pm 2$ meV (sesuai dengan medan magnet di titik A dan B pada Gambar. 2), sedangkan Gambar 3c, d menunjukkan kurva tanpa adanya \ (\Delta B\) (sesuai dengan titik C dan D pada Gambar. 2). Tidak peduli rezim medan magnet mana yang dipilih, fitur penyaringan putaran terbukti. Seperti yang ditunjukkan pada Gbr. 3a (Gbr. 3b), hanya elektron spin-up (spin-down) yang dapat mengalir melalui persimpangan, sedangkan arus elektron dengan arah putaran lainnya ditekan sepenuhnya hingga nol oleh selektivitas spin SMM di arah $+S$ ($-S$). Hasil serupa diperoleh pada Gambar. 3c, d ketika medan magnet $\Delta B$ direduksi menjadi nol dari arah $+S$ dan $-S$. Dengan tidak adanya $\Delta B$, SMM harus terjebak di salah satu dari dua keadaan dasar bistable $M=\pm S$. Untuk alasan ini, baik arah putaran $+S$ dan $-S$ dari SMM dapat dipertahankan dengan baik dalam rezim $\Delta B=0$. Misalnya, jika kita memindai $\Delta B$ dari $+5$ meV ke nol, $M=+S$ disimpan, dan arus spin-up terpolarisasi penuh diperoleh (lihat Gbr. 3c ). Selanjutnya, ketika tegangan bias dinaikkan, arus elektron tanpa adanya medan magnet eksternal mencapai dataran tinggi arus yang relatif tinggi lebih awal daripada dalam kasus medan magnet yang besar. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3b, d, meskipun tidak ada arus spin-up di kedua rezim $\Delta B=0$ meV dan $\Delta B=-\,2$ meV, $I_ {\downarrow }$ arus pada Gbr. 3d dapat mencapai hingga $0.5e \Gamma _{0}/\hbar$ pada $V\kira-kira 0,7$ mV, sedangkan untuk mencapai jumlah arus yang sama dalam Gbr. 3c, diperlukan tegangan bias yang lebih besar setidaknya $V>1,5$ mV.

Untuk memperjelas fisika yang mendasari pada Gambar. 2 dan 3, kami memplot probabilitas keadaan molekul $P_{|0,\pm S\rangle }$, $P_{|0, S-1\rangle }$, $P_{|0, - S+1\rangle }$, $P_{|\uparrow , S+1/2\rangle }$, $P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }$, $ P_{|1, S-1/2\rangle }$ dan $P_{|1, -S+1/2\rangle }$ sebagai fungsi dari $\Delta B$ ketika medan magnet dipindai bolak-balik pada suhu kesetimbangan tetap $T=0,5$ K dan tegangan bias $V=1$ mV. Pada Gambar. 4a, $\Delta B$ dipindai dari $-5$ meV ke $+5$ meV cukup lambat untuk memungkinkan sistem rileks ke kondisi tunak. Ditunjukkan bahwa dalam rezim medan magnet besar $\Delta B<-2$ meV, semua kemungkinan keadaan sama dengan nol kecuali $P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }=1 $, yang berarti bahwa keadaan spin SMM ditetapkan pada arah $-S$ dan satu elektron spin-down terperangkap di tingkat LUMO molekul oleh medan magnet eksternal. Untuk nilai energi tolakan Coulomb yang relatif besar ($U=25$ meV) dan elektron spin-down yang terperangkap di level LUMO, elektron spin-up tidak dapat eksis pada level SMM, dan arus elektron diblokir . Ketika $\Delta B$ meningkat dari $-2$ meV menjadi 1 meV, probabilitas keadaan molekul bukan nol $P_{|0,-S\rangle }$ muncul, dan arus elektron didominasi oleh $\varepsilon _{|0,-S\rangle }\leftrightarrow \varepsilon _{|\downarrow , -S-1/2\rangle }$ transisi. Di jendela $\Delta B$ ini, status spin SMM masih dapat disimpan dalam arah $-S$, tetapi elektron spin-down dapat menembus SMM, menghasilkan arus elektron terpolarisasi spin-down murni . Namun, ketika $\Delta B$ ditingkatkan lebih lanjut ke kisaran $[1\,{\text {meV}}, 2\,{\text {meV}}]$, proses tunneling inelastis yang menyebabkan peralihan magnetik dari putaran molekul berlangsung. Dalam rezim ini, hampir semua status spin SMM memiliki peluang untuk ditempati, dan probabilitas dua status khusus, $P_{|0,-S\rangle }$ dan $P_{|\uparrow , +S+1/2\rangle }$, jauh lebih besar daripada status lainnya. Lebih menarik lagi, titik di mana $P_{|0,-S\rangle }=P_{|\uparrow , +S+1/2\rangle }$ persis sama dengan titik $\Lambda _{+}\ ) pada Gambar. 2a, menunjukkan bahwa magnetisasi molekul mulai berbalik dari \(-S$ ke $+S$. Karena $\Delta B$ terus meningkat di atas 2 meV, probabilitas semua keadaan berkurang menjadi nol kecuali $P_{|\uparrow , S+1/2\rangle }\rightarrow 1$, yang menyiratkan bahwa SMM keadaan spin ditetapkan dalam arah $+S$ dan arus tunneling akan dimatikan oleh satu elektron spin-up yang menghalangi level LUMO molekul. Sebaliknya, jika medan magnet dipindai dari $+5$ meV ke $-5$ meV (lihat Gbr. 4c), proses serupa akan terjadi lagi, dan titik balik $\Lambda _ {-}$ sesuai dengan titik di mana $P_{|0,+S\rangle }=P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }$. Pada Gambar. 4b, kami menyajikan diagram Zeeman untuk status putaran ini. Karena anisotropi magnetik SMM yang besar, keadaan dasar berlipat ganda dengan bilangan kuantum $M =\pm S$ ($S=10$ untuk $\hbox {Mn}_{{12}}\ )-Ac) dipisahkan dengan baik dari keadaan tereksitasi oleh penghalang energi \(DS^{2}_{z}\kira-kira 60$ K. Selain itu, titik sakelar magnetik $\Lambda _{(+)- }$ pada Gambar. 4 kira-kira sama dengan 1,3 meV, yang dekat dengan titik balik $2S|{\mathcal {D}}|$ dalam atom magnetik tunggal. Pada Gambar 4d, kami memplot probabilitas keadaan molekul sebagai fungsi dari tegangan bias untuk suhu tetap $T=0,5$ K dan medan magnet $\Delta B=0$. Jika kita asumsikan bahwa SMM terperangkap dalam arah putaran $+S$, maka proses tunneling elektron pada Gambar 4d dapat dibagi menjadi dua bagian:(i) Dalam rezim bias kecil $V<2,5\ ) mV, arus elektron didominasi oleh transisi \(\varepsilon _{|0,+S\rangle }\leftrightarrow \varepsilon _{|\uparrow , S+1/2\rangle }$, dan hanya spin- up elektron dapat terowongan melalui persimpangan. (ii) Ketika tegangan bias meningkat ke rezim bias besar $V>2,5$ mV, meskipun bias tidak cukup besar untuk mengatasi penghalang energi antara arah putaran $+S$ dan $-S $, status putaran dengan energi lebih tinggi dalam arah $+S$, seperti $\varepsilon _{|0,+S-1\rangle }$ dan $\varepsilon _{|1,+S -1/2\rangle }$, dapat ditempati, yang akan memperkenalkan saluran tambahan tambahan untuk tunneling elektron spin-down melalui SMM. Akibatnya, ketika tegangan bias terus meningkat, arus tunneling akan terus bertambah, tetapi koefisien polarisasi putaran $\eta$ akan berkurang.

Akhirnya, hasil untuk arus spin-up $I_{\uparrow }$ dan arus spin-down $I_{\downarrow }$ sebagai fungsi dari tegangan gerbang (energi on-site level LUMO $ \varepsilon _{0}$) dihitung, dengan dan tanpa medan magnet eksternal (lihat Gbr. 5). Di bawah suhu rendah, 100$\%$ arus elektronik terpolarisasi berputar dapat dinyalakan/dimatikan melalui jendela tegangan gerbang yang berbeda. Ketika $\Delta B=\pm 2$ meV diterapkan, arus spin-$\sigma$ murni muncul di jendela tegangan gerbang tertentu $0.8\,{\text {meV}}<\varepsilon _ {0} <2.8\,{\text {meV}}$, sedangkan $I_{\uparrow } =I_{\downarrow } =0$ di luar rezim ini. Sebagai suhu kesetimbangan T meningkat, puncak $I_{\sigma }$ menjadi lebih rendah dan melebar, tetapi arus terpolarisasi spin tinggi yang terlihat pada suhu rendah masih dipertahankan (lihat Gambar 5a, b). Tidak seperti dalam rezim medan magnet besar, arus spin-$\sigma$ diaktifkan "on" tanpa medan magnet eksternal di jendela tegangan gerbang $-0.8\,{\text {meV}}<\varepsilon _{0} <1.8\,{\text {meV}}$, dan polarisasi putaran menunjukkan dua hasil yang berbeda (lihat Gbr. 5c, d). Di jendela tegangan gerbang $0.8\,{\text {meV}}<\varepsilon _{0} <1.8\,{\text {meV}}$, $\pm \,100\%$ arus elektronik terpolarisasi spin dapat dihasilkan di bawah bias kecil V$=1$ mV, sesuai dengan titik C dan D pada Gambar. 2c. Namun, di jendela tegangan gerbang $-0.8\,{\text {meV}}<\varepsilon _{0} <0.8\,{\text {meV}}$, celah energi antara keadaan $ |0,\pm S \rangle$ dan $|1,\pm S\mp 0.5 \rangle$ menjadi sangat kecil, dan lebih banyak status putaran dengan energi yang lebih tinggi di $+S$ (atau $- S$) arah putaran dapat dicapai melalui tegangan bias; dengan demikian, elektron spin-up dan spin-down dapat menembus SMM. Akibatnya, polarisasi putaran total $\eta$ dari arus listrik berkurang dalam rezim tegangan gerbang ini.

Kesimpulan

Singkatnya, kami telah mengusulkan efek switching tiga status dengan dua status "on" untuk switching arus spin-up dan spin-down serta status "off" saat ini. Peralihan arus terpolarisasi spin tersebut dapat diwujudkan dalam sambungan terowongan SMM (misalnya, $\hbox {Mn}_{{12}}$-Ac) dan muncul dari terowongan resonansi elektron tunggal spin-selektif melalui LUMO dari SMM-nya. Perilaku switching tiga keadaan ini dapat dikontrol melalui medan magnet dan tegangan gerbang, tanpa interaksi spin-orbit atau sadapan magnet, dan merupakan kandidat yang baik untuk perangkat spintronik seperti filter spin atau memori spin di sirkuit spintronik masa depan.

Ketersediaan data dan materi

Kumpulan data yang digunakan selama penelitian ini tersedia dari penulis artikel ini.

Singkatan

SMM:: Magnet molekul tunggal
LUMO:: Orbital molekul kosong terendah
Mn₁₂ -Ac:: [Mn₁₂ O₁₂ (CH₃ CO₂ )₁₅ (H₂ O)₄ ]
TbPc₂ :: [(C₃₂ H₁₆ N₈ )₂ Tb^III ] kompleks

Doping Mg pada ZnO Nanorods Menunjukkan Peningkatan Degradasi Fotokatalitik dan Potensi Antimikroba dengan Analisis Molecular Docking Cocatalyst Berpola yang Ditingkatkan Fotoanoda TiO2/Fe2O3 untuk Pemisahan Air

bahan nano