Pengalihan Presisi Spin dalam Persatuan Terowaling Magnetik Molekul Tunggal

Abstrak

Sebuah jenis baru dari filter arus spin diusulkan yang terdiri dari magnet molekul tunggal (SMM) yang berpasangan dengan dua elektroda logam normal. Ditunjukkan bahwa juntungan terowaling ini dapat menghasilkan arus yang sangat terpolarisasi spin, di mana polarisasi spin dapat dialihkan melalui medan magnet dan tegangan gate yang diterapkan ke SMM. Pengalihan spin ini dalam juntungan terowaling SMM timbul dari tunneling resonan elektron tunggal yang selektif spin melalui orbit molekuler tidak terendah (LUMO) SMM. Spektrum arus elektron masih terpolarisasi spin dalam keadaan tidak ada medan magnet eksternal, yang dapat membantu untuk menilai apakah status spin molekul telah mencapai ground-state doublet $|\pm S\rangle$. Perangkat ini dapat direalisasikan dengan teknologi saat ini dan mungkin memiliki kegunaan praktis dalam spintronik dan informasi kuantum.

Pendahuluan

Seiring dengan perkembangan ilmu bahan, perangkat elektronik molekuler skala nano telah diteliti secara luas dalam beberapa tahun terakhir mengenai potensi aplikasinya dalam perangkat skala nano dan spintronik [1,2,3]. Karena ukurannya yang kecil dan konsumsi daya yang rendah, banyak perangkat dasar yang menggunakan molekul telah diuji, termasuk juntungan terowaling dengan resistansi diferensial negatif [4], rectifier [5], amplifier [6] dan penyimpanan data [7]. Berbeda dengan perangkat semiconductor konvensional, perangkat molekuler yang terdiri dari satu molekul tampaknya sangat cocok untuk berfungsi sebagai saklar molekuler yang dapat dikontrol [8]. Meskipun switching skala molekuler telah dilaporkan dalam kontak titik kuantum atom [9,10,11], juntungan molekul tunggal memberikan fleksibilitas tambahan dari kemampuan untuk menyesuaikan keadaan konduksi on/off melalui desain molekuler. Setelah pengukuran yang berhasil dari arus yang mengalir melalui molekul individu dalam beberapa dekade terakhir, berbagai jenis saklar molekuler telah dilaporkan, seperti saklar molekuler yang dikontrol cahaya [12] dan saklar molekul tunggal yang dikontrol mekanik [13], yang dapat digunakan untuk menggeser perangkat antara keadaan konduksi tinggi dan rendah. Namun, semua skema switching ini hanya memungkinkan penyesuaian konduksi transportasi muatan, bukan fitur transportasi yang bergantung pada spin.

Dalam beberapa tahun terakhir, jenis baru bahan molekuler yang dikenal sebagai magnet molekul tunggal (SMM) telah terbukti menjadi calon yang tepat sebagai komponen dasar dari perangkat spintronik berbasis molekuler [14]. Berbeda dengan molekul lain, SMM adalah molekul dengan momen spin neto yang cukup besar (yang sesuai dengan nomor spin S) dan anizotropi magnetik uniaksial yang signifikan [15]. Pada suhu rendah, SMM akan terjebak dalam salah satu dari dua keadaan spin metastabil $|\pm S\rangle$ [16]. Bistabilitas ini membuat SMM menjadi dasar yang cocok untuk sel memori [17, 18] dan telah memotivasi banyak upaya untuk menyelidiki properti fisik lainnya dari SMM. Sejauh ini, transisi elektron antara SMM dan logam normal [19,20,21] atau superkonduktor [22] antarmuka telah diteliti secara eksperimental, dan fungsionalitas penulisan dan pembacaan informasi ke dan dari SMM melalui medan magnet dan bias listrik juga telah ditunjukkan dalam molekul $\hbox {TbPc}_{{2}}$ [23]. Terinspirasi oleh karya-karya ini, diharapkan bahwa polarisasi spin arus terowaling dalam SMM juga dapat dialihkan melalui medan magnet dan tegangan gate; namun, tidak ada skema switching yang dapat dikontrol berdasarkan juntungan terowaling SMM yang telah diusulkan sejauh ini.

Metode

Dalam surat ini, kami menyajikan efek switching spin baru dalam juntungan terowaling SMM yang dapat digunakan untuk beralih antara arus elektron spin-up dan spin-down murni dengan mengubah medan magnet eksternal yang diterapkan ke molekul. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 1a, struktur nano ini terdiri dari SMM yang terhubung ke dua elektroda logam normal. Tingkat energi SMM diatur oleh tegangan gate, dan magnetisasi spin SMM dapat dialihkan oleh medan magnet eksternal. Dari Gambar 1b, kita dapat melihat bahwa penginjeksi spin yang dikontrol medan magnet dalam perangkat ini membutuhkan skema dua langkah: Pertama, ini menerapkan medan magnet eksternal yang cukup besar untuk "menulis" orientasi spin SMM. Spin inti SMM akan dialihkan ke salah satu dari dua keadaan spin metastabil $\pm \,S$, tergantung pada arah medan magnet. Dan proses penginjeksi spin terdiri dari penggunaan bias listrik yang diberikan di antara dua lead dalam keadaan tidak ada medan magnet. Karena potensial kimia yang berbeda dari dua lead dan anizotropi magnetik SMM, hanya elektron dengan spin sejajar dengan magnetisasi SMM yang dapat mengalir melalui juntungan [14], membuat arus sangat terpolarisasi. Total Hamilton sistem ditulis sebagai [24, 25]

$$\begin{aligned} H&= \varepsilon _{0}\sum _{\sigma }c_{\sigma }^{\dag }c_{\sigma }+Uc_{\uparrow }^{\dag }c_{\uparrow }c_{\downarrow }^{\dag }c_{\downarrow } -{\mathcal {D}}(S^{z})^{2}-J {\mathbf {s}}\cdot {\mathbf {S}} \nonumber \\&\quad -\Delta B(s^{z}+S^{z})+\sum _{k,\sigma ,\alpha }(t_{\alpha }a_{\alpha k\sigma }^{\dag }c_{\sigma }+t^{*}_{\alpha }c^{\dag }_{\sigma }a_{\alpha k\sigma }) \nonumber \\&\quad +\sum _{k,\sigma ,\alpha }\varepsilon _{k\sigma }a_{\alpha k\sigma }^{\dag }a_{\alpha k\sigma }. \end{aligned}$$ (1)

Di sini, $\varepsilon _{0}$ adalah energi on-site dari orbit molekuler tidak terendah (LUMO) SMM, yang dapat digeser dengan cara tegangan gate yang diterapkan ke SMM; $c_{\sigma }^{\dag }$ ($c_{\sigma }$) adalah operator pencipta (penghancur) elektron dengan $\sigma$ sebagai indeks spin Pauli; U menunjukkan energi tolakan Coulomb; dan ${\mathcal {D}}$ adalah parameter anizotropi magnetik uniaksial. J adalah interaksi pertukaran antara spin elektron yang menghantarkan, ${\mathbf {s}} =\sum \nolimits _{\sigma \sigma ^{\prime }}c_{\sigma }^{\dag }\sigma _{\sigma \sigma ^{\prime }}c_{\sigma ^{\prime }}/2$, pada tingkat LUMO dan spin lokal ${\mathbf {S}}$. Karena kita mengasumsikan bahwa sumbu mudah molekul adalah sumbu z dalam ruang spin, $\Delta B(s^{z}+S^{z})$ menggambarkan pemisahan Zeeman yang terkait dengan medan magnet yang diterapkan sepanjang sumbu mudah ini, di mana faktor g dan magneton Bohr $\mu _{B}$ diserap ke dalam $\Delta B$. $a_{\alpha k\sigma }^{\dag }$ ($a_{\alpha k\sigma }$) adalah operator pencipta (penghancur) elektron dengan momentum k, spin $\sigma$, dan energi $\varepsilon _{k\sigma }$ dalam lead $\alpha$. Kekuatan tunel-copling antara SMM dan lead logam normal, yang ditandai dengan $t_{\alpha }$, tidak bergantung pada momentum k dan spin $\sigma$.

Mudah untuk me-diagonalkan Hamiltonian $H_{{\mathrm{mol}}}$ dari SMM terisolasi, yaitu, lima istilah pertama dalam Eq. (1). Jika kita definisikan ${\mathbf {S}}_{T}= {\mathbf {s}}+{\mathbf {S}}$, dapat ditunjukkan bahwa eigenvalue m dari $S_{T}^{z}$ adalah nomor kuantum yang baik karena hubungan komutasi $[S_{T}^{z},H_{{\mathrm{mol}}}]=0$. Dalam ungkapan berikutnya, $|\bullet \rangle _{L({\mathrm{mol}})}$ mewakili keadaan spin LUMO (SMM). Dengan n=0,1,2 didefinisikan sebagai jumlah elektron dalam LUMO, eigenenergi dapat diperoleh sebagai berikut [26]: $\varepsilon _{|0,m\rangle }=-{\mathcal {D}}m^{2}-\Delta Bm$ untuk eigenstate $|0,m\rangle =|0\rangle _{L}\otimes |m\rangle _{{\mathrm{mol}}}$, $\varepsilon _{|1,m\rangle ^{\pm }}=\varepsilon _0 -\Delta B m+J/4-{\mathcal {D}}(m^{2}+1/4)\pm \Delta \varepsilon (m)$ untuk eigenstate $|1,m\rangle ^{\pm }=C_{1}^{\pm }|\downarrow \rangle _{L}\otimes |m+1/2\rangle _{{\mathrm{mol}}}+C_{2}^{\pm }|\uparrow \rangle _{L}\otimes |m-1/2\rangle _{{\mathrm{mol}}}$, dan $\varepsilon _{|2,m\rangle }=2\varepsilon _0 +U-{\mathcal {D}}m^{2}-\Delta B m$ untuk eigenstate $|2,m\rangle =|\uparrow \downarrow \rangle _{L}\otimes |m\rangle _{{\mathrm{mol}}}$. Di sini, $\Delta \varepsilon (m)=\sqrt{{\mathcal {D}}({\mathcal {D}}-J)m^{2}+(J/4)^{2}(2S+1)^{2}}$, dan $C_{1}^{\pm }$ dan $C_{2}^{\pm }$, yang diberikan dalam Ref. [24], bertindak sebagai koefisien Clebsch–Gordan efektif.

Proses transportasi didominasi oleh tunneling berurutan melalui tingkat SMM, sementara cotunneling lemah dan tunneling langsung dapat diabaikan dengan aman. Untuk kopling lemah antara SMM dan lead, pendekatan persamaan master berlaku. Arus total spin-$\sigma$ yang mengalir melalui SMM dapat ditulis sebagai $I_{\sigma }=(I_{L\sigma }-I_{R\sigma })/2$, di mana $I_{L\sigma }$ ($I_{R\sigma }$) adalah arus spin-$\sigma$ yang mengalir dari lead kiri (kanan) ke SMM, yielding

$$\begin{aligned} I_{\alpha \sigma }=-(e/h)\sum _{i,f}(n_{i}-n_{f})R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}P_{f}, \end{aligned}$$ (2)

sehingga arus total sama dengan $I=\sum _{\sigma }(I_{L\sigma }-I_{R\sigma })/2$ dan koefisien polarisasi spin arus adalah $\eta = \frac{ I_{\alpha \uparrow } - I_{\alpha \downarrow }}{ I_{\alpha }} \times 100\%$. Dalam Eq. (2), $R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}$ menunjukkan laju transisi antara keadaan $|i\rangle$ dan $|f\rangle$, dinyatakan sebagai $R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}=\Gamma _{\alpha \sigma }[f(\varepsilon _{i}-\varepsilon _{f}-\mu _{\alpha })\langle i|c_{\sigma }^{\dag }|f\rangle ^{2}+f(\varepsilon _{i}-\varepsilon _{f}+\mu _{\alpha })\langle f|c_{\sigma }^{\dag }|i\rangle ^{2}]$, di mana $\Gamma _{\alpha \sigma }=2\pi D_{\alpha \sigma }|t_{\alpha }|^{2}$ adalah fungsi lebar garis untuk lead $\alpha$, dengan $D_{\alpha \sigma }$ adalah kepadatan status pada $E_{F}$, dan $f_{\alpha }$ adalah fungsi Fermi dari lead $\alpha$ pada suhu $T_{\alpha }$ dan potensial kimia $\mu _{\alpha }$. $P_{i}$ menunjukkan probabilitas menemukan SMM dalam keadaan $|i\rangle$. Mengikuti metode numerik yang disarankan oleh Timm [26] dan Shen [27], ketergantungan waktu probabilitas $P_{i(t)}$ dan probabilitas steady-state $P_{i(t\rightarrow \infty )}$ dapat diperoleh dengan menyelesaikan seperangkat persamaan laju ${\mathrm{d}}P_{i}/{\mathrm{d}}t=\sum _{f}R_{i,f}P_{i}$.

Di sini, perhitungan numerik dilakukan untuk $\hbox {Mn}_{{12}}$-Ac molecular tunnel junctions [19, 28], dengan nomor spin $S=10$, ${\mathcal {D}}=0.06$ meV, $J=0.1$ meV, dan $U=25$ meV. Elektroda yang dipertimbangkan terbuat dari logam normal, sehingga fungsi lebar garis tidak bergantung pada spin, yaitu, $\Gamma _{\alpha \sigma }=\Gamma _{0}$ untuk kesederhanaan.

Pengalihan Presisi Spin dalam Persatuan Terowaling Magnetik Molekul Tunggal

Hasil dan Pembahasan

Pertama, kami menunjukkan cara menggunakan medan magnet $\Delta B$ untuk "menulis" keadaan spin SMM. Dalam Gambar 2, kami memplot magnetisasi SMM, polarisasi spin $\eta$ arus dan arus spin-$\sigma$ sebagai fungsi $\Delta B$, dengan bias voltase yang diberikan di seluruh juntungan. Panah menunjukkan arah pemindaian medan magnet, dan proses pemindaian diasumsikan lambat cukup untuk mengizinkan sistem relaksasi ke keadaan steady. Dalam Gambar 2a–c, ditunjukkan bahwa baik magnetisasi molekul maupun polarisasi spin arus menunjukkan struktur loop ketika medan magnet $\Delta B$ dipindai maju dan mundur. Untuk kemudahan deskripsi, kita menggunakan $\Lambda _{-}$ untuk menunjukkan titik pembalikan saat magnetisasi SMM beralih dari $+S\rightarrow -S$ dan $\Lambda _{+}$ untuk menunjukkan titik pembalikan untuk $-S\rightarrow +S$. Magnetisasi SMM diplot sebagai fungsi $\Delta B$ untuk suhu keseimbangan dan bias voltase yang berbeda dalam Gambar 2a, b. Terjadi bahwa fluktuasi termal dan bias listrik keduanya dapat mengaktifkan pembalikan magnetik sebelum $\Delta B$ tepat mencapai energi aktivasi. Maka dari itu, loop histerisis magnetik menyusut saat suhu keseimbangan atau bias voltase meningkat, dan jarak antara $\Lambda _{+}$ dan $\Lambda _{-}$ berkurang. Namun, tidak peduli seberapa besar loop histerisis magnetik menyusut, koefisien polarisasi spin arus terowaling selalu dapat mencapai nilai yang sangat tinggi $\eta =\pm 100\%$ kecuali saat $\Delta B$ dekat dengan dua titik pembalikan, $\Lambda _{+}$ dan $\Lambda _{-}$. Selain itu, ditemukan bahwa polarisasi spin arus dalam regime medan magnet kecil $\Delta B_{\Lambda _{-}}< \Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}$ cukup berbeda dari pada regime medan magnet besar $\Delta B<<\Delta B_{\Lambda _{-}}$ atau $\Delta B>>\Delta B_{\Lambda _{+}}$. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2c, dalam regime medan magnet besar, koefisien polarisasi spin $\eta$ arus terowaling dapat diringkas sebagai

Dalam regime ini, misalnya, pada titik A (titik B) pada Gambar 2c, d, sebuah medan magnet eksternal $\Delta B$ tertentu sesuai dengan magnetisasi tunggal dan deterministik molekul, dan hanya arus elektron 100% spin-up (spin-down) yang dapat mengalir melalui juntungan. Namun, dalam regime medan magnet rendah $\Delta B_{\Lambda _{-}}< \Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}$, magnetisasi asli SMM dapat tetap tidak berubah, dan arah spin $+S$ dan $-S$ dapat dipertahankan. Dalam Gambar 2d, kami memplot kurva $I_{\sigma }$-$\Delta B$ untuk juntungan SMM pada suhu keseimbangan tetap $T=1$ K dan voltase $V=1$ mV. Terlihat dengan jelas bahwa satu $\Delta B$ yang diberikan sesuai dengan dua magnetisasi molekul yang mungkin. Jika kita menggunakan $I_{\sigma }^{+-}$ untuk menunjukkan arus spin-$\sigma$ saat $\Delta B$ dipindai dari $+5$ meV ke $-5$ meV dan $I_{\sigma }^{-+}$ untuk menunjukkan arus saat medan magnet dipindai ke arah yang berlawanan ($\Delta B$ berubah dari -5 meV ke +5 meV), maka kedua arah spin SMM di $+S$ atau $-S$ dapat dibaca dengan karakteristik polarisasi spin yang berbeda dalam regime $\Delta B$ rendah (seperti pada titik C dan D pada Gambar 2c, d). Dalam Gambar 2c, koefisien polarisasi spin $\eta$ arus terowaling dalam regime medan magnet kecil $\Delta B_{\Lambda _{-}}< \Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}$ dapat diringkas sebagai

Lebih penting lagi, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2d, kita perhatikan bahwa intensitas arus terowaling pada $\Delta B=0$, yaitu, pada titik C atau D, jauh lebih besar daripada pada regime medan magnet besar pada bias voltase yang sama $V=1$ mV. Ini berarti bahwa perangkat ini akan lebih mudah menghasilkan arus elektron terpolarisasi spin dalam keadaan tidak ada medan magnet eksternal, menjadikannya cocok sebagai perangkat filter spin atau memori spin.

Untuk membahas kemampuan penginjeksi spin dari juntungan molekuler ini, kami memplot arus spin-$\sigma$ sebagai fungsi bias voltase pada tegangan gate konstan dan suhu rendah. Gambar 3a, b menunjukkan kurva $I_{\uparrow (\downarrow )}$-V pada nilai medan magnet besar $\Delta B= \pm 2$ meV (yang sesuai dengan medan magnet pada titik A dan B pada Gambar 2), sementara Gambar 3c, d menunjukkan kurva dalam keadaan tidak ada $\Delta B$ (yang sesuai dengan titik C dan D pada Gambar 2). Tidak peduli regime medan magnet yang dipilih, fitur filtering spin terlihat jelas. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 3a (Gambar 3b), hanya elektron spin-up (spin-down) yang dapat mengalir melalui juntungan, sementara arus elektron dengan arah spin lainnya sepenuhnya ditekan hingga nol oleh selektivitas spin SMM di arah $+S$ ($-S$). Hasil serupa diperoleh pada Gambar 3c, d ketika medan magnet $\Delta B$ dikurangi menjadi nol dari arah $+S$ dan $-S$. Dalam keadaan tidak ada $\Delta B$, SMM harus terjebak dalam salah satu dari dua keadaan dasar bistabil $M=\pm S$. Dengan alasan ini, kedua arah spin $+S$ dan $-S$ SMM dapat dipertahankan dengan baik dalam regime $\Delta B=0$. Sebagai contoh, jika kita memindai $\Delta B$ dari $+5$ meV ke nol, $M=+S$ tersimpan, dan arus spin-up terpolarisasi penuh diperoleh (lihat Gambar 3c). Selain itu, saat bias voltase ditingkatkan, arus elektron dalam keadaan tidak ada medan magnet eksternal mencapai plat arus yang relatif lebih tinggi lebih awal dibandingkan dengan kasus medan magnet besar. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 3b, d, meskipun tidak ada arus spin-up baik dalam regime $\Delta B=0$ meV maupun $\Delta B=-\,2$ meV, arus $I_{\downarrow }$ pada Gambar 3d dapat mencapai hingga $0.5e \Gamma _{0}/\hbar$ pada $V\approx 0.7$ mV, sementara untuk mencapai jumlah arus yang sama pada Gambar 3c, diperlukan bias voltase yang lebih besar dari setidaknya $V>1.5$ mV.

Untuk menjelaskan fisika yang mendasari pada Gambar 2 dan 3, kami memplot probabilitas keadaan molekuler $P_{|0,\pm S\rangle }$, $P_{|0, S-1\rangle }$, $P_{|0, -S+1\rangle }$, $P_{|\uparrow , S+1/2\rangle }$, $P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }$, $P_{|1, S-1/2\rangle }$ dan $P_{|1, -S+1/2\rangle }$ sebagai fungsi $\Delta B$ saat medan magnet dipindai maju dan mundur pada suhu keseimbangan tetap $T=0.5$ K dan bias voltase $V=1$ mV. Dalam Gambar 4a, $\Delta B$ dipindai dari $-5$ meV ke $+5$ meV dengan cukup lambat untuk mengizinkan sistem relaksasi ke keadaan steady. Ditunjukkan bahwa dalam regime medan magnet besar $\Delta B<-2$ meV, semua probabilitas keadaan sama dengan nol kecuali $P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }=1$, yang berarti keadaan spin SMM tetap diarahkan ke arah $-S$ dan satu elektron spin-down terjebak dalam tingkat LUMO molekul oleh medan magnet eksternal. Untuk nilai energi tolakan Coulomb yang cukup besar ($U=25$ meV) dan satu elektron spin-down yang terjebak dalam tingkat LUMO, elektron spin-up tidak dapat ada pada tingkat SMM, dan arus elektron diblokir. Ketika $\Delta B$ meningkat dari $-2$ meV ke 1 meV, probabilitas keadaan molekuler non-nol $P_{|0,-S\rangle }$ muncul, dan arus elektron didominasi oleh transisi $\varepsilon _{|0,-S\rangle }\leftrightarrow \varepsilon _{|\downarrow , -S-1/2\rangle }$. Dalam jendela $\Delta B$ ini, keadaan spin SMM masih dapat disimpan di arah $-S$, tetapi elektron spin-down dapat menunel melalui SMM, resulting in arus elektron terpolarisasi spin-down murni. Namun, saat $\Delta B$ lebih ditingkatkan ke rentang $[1\,{\text {meV}}, 2\,{\text {meV}}]$, proses tunneling inelastik yang mengarah pada switching spin molekul terjadi. Dalam regime ini, hampir semua keadaan spin SMM memiliki kesempatan untuk ditempati, dan probabilitas dua keadaan khusus, $P_{|0,-S\rangle }$ dan $P_{|\uparrow , +S+1/2\rangle }$, jauh lebih besar daripada keadaan lain yang lain. Lebih menarik lagi, titik di mana $P_{|0,-S\rangle }= P_{|\uparrow , +S+1/2\rangle }$ tepat sesuai dengan titik $\Lambda _{+}$ pada Gambar 2a, yang menunjukkan bahwa magnetisasi molekul mulai berbalik dari $-S$ ke $+S$. Saat $\Delta B$ terus meningkat di atas 2 meV, semua probabilitas keadaan menurun ke nol kecuali $P_{|\uparrow , S+1/2\rangle }\rightarrow 1$, yang mengimplikasikan bahwa keadaan spin SMM tetap diarahkan ke arah $+S$ dan arus terowaling akan di-switch "off" oleh satu elektron spin-up yang memblokir tingkat LUMO molekul. Di sisi lain, jika medan magnet dipindai dari $+5$ meV ke $-5$ meV (lihat Gambar 4c), proses serupa akan terjadi lagi, dan titik pembalikan $\Lambda _{-}$ sesuai dengan titik di mana $P_{|0,+S\rangle }= P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }$. Dalam Gambar 4b, kami menyajikan diagram Zeeman untuk keadaan spin ini. Karena anizotropi magnetik yang besar dari SMM, ground-state doublet dengan nomor kuantum $M =\pm S$ ($S=10$ untuk $\hbox {Mn}_{{12}}$-Ac) terpisah dengan baik dari keadaan terpukau oleh rintangan energi $DS^{2}_{z}\approx 60$ K. Selain itu, titik switching magnetik $\Lambda _{(+)-}$ pada Gambar 4 sekitar 1,3 meV, yang mendekati titik pembalikan $2S|{\mathcal {D}}|$ pada atom magnetik tunggal. Dalam Gambar 4d, kami memplot probabilitas keadaan molekuler sebagai fungsi bias voltase pada suhu tetap $T=0.5$ K dan medan magnet $\Delta B=0$. Jika kita mengasumsikan SMM terjebak di arah spin $+S$, maka proses tunneling elektron pada Gambar 4d dapat dibagi menjadi dua bagian: (i) Dalam regime bias kecil $V<2.5$ mV, arus elektron didominasi oleh transisi $\varepsilon _{|0,+S\rangle }\leftrightarrow \varepsilon _{|\uparrow , S+1/2\rangle }$, dan hanya elektron spin-up yang dapat menunel melalui juntungan. (ii) Saat bias voltase meningkat ke regime bias besar $V>2.5$ mV, meskipun bias tidak cukup besar untuk mengatasi rintangan energi antara arah spin $+S$ dan $-S$, keadaan spin dengan energi lebih tinggi di arah $+S$, seperti $\varepsilon _{|0,+S-1\rangle }$ dan $\varepsilon _{|1,+S-1/2\rangle }$, dapat ditempati, yang akan memperkenalkan saluran tambahan untuk tunneling elektron spin-down melalui SMM. Akibatnya, seiring dengan peningkatan bias voltase, arus terowaling akan terus bertumbuh, tetapi koefisien polarisasi spin $\eta$ akan menurun.

Akhirnya, hasil untuk arus spin-up $I_{\uparrow }$ dan arus spin-down $I_{\downarrow }$ sebagai fungsi tegangan gate (energi on-site tingkat LUMO $\varepsilon _{0}$) dihitung, dengan dan tanpa medan magnet eksternal (lihat Gambar 5). Pada suhu rendah, arus elektron terpolarisasi spin 100$\%$ dapat di-switch "on/off" melalui jendela tegangan gate yang berbeda. Ketika $\Delta B=\pm 2$ meV diterapkan, arus spin-$\sigma$ murni muncul dalam jendela tegangan gate tertentu $0.8\,{\text {meV}}< \varepsilon _{0} < 2.8\,{\text {meV}}$, sementara $I_{\uparrow } = I_{\downarrow } = 0$ di luar regime ini. Saat suhu keseimbangan T meningkat, puncak $I_{\sigma }$ menjadi lebih rendah dan meluas, tetapi arus terpolarisasi spin yang tinggi yang terlihat pada suhu rendah tetap dipertahankan (lihat Gambar 5a, b). Berbeda dengan regime medan magnet besar, arus spin-$\sigma$ di-switch "on" tanpa medan magnet eksternal dalam jendela tegangan gate $-0.8\,{\text {meV}}< \varepsilon _{0} <1.8\,{\text {meV}}$, dan polarisasi spin menunjukkan dua hasil yang berbeda (lihat Gambar 5c, d). Dalam jendela tegangan gate $0.8\,{\text {meV}}< \varepsilon _{0} <1.8\,{\text {meV}}$, arus elektron terpolarisasi spin $\pm \,100\%$ dapat dihasilkan di bawah bias kecil V$=1$ mV, yang sesuai dengan titik C dan D pada Gambar 2c. Namun, dalam jendela tegangan gate $-0.8\,{\text {meV}}< \varepsilon _{0} <0.8\,{\text {meV}}$, rintangan energi antara keadaan $|0,\pm S \rangle$ dan $|1,\pm S\mp 0.5 \rangle$ menjadi sangat kecil, dan lebih banyak keadaan spin dengan energi lebih tinggi di arah spin $+S$ (atau $-S$) dapat tercapai melalui bias voltase; demikian, baik elektron spin-up maupun spin-down dapat menunel melalui SMM. Maka dari itu, polarisasi spin total $\eta$ arus listrik berkurang dalam regime tegangan gate ini.

Kesimpulan

Secara ringkasan, kami telah mengusulkan efek switching tiga keadaan dengan dua keadaan "on" untuk switching arus spin-up dan spin-down serta keadaan "off" arus. Pengalihan arus terpolarisasi spin ini dapat direalisasikan dalam juntungan terowaling SMM (misalnya, $\hbox {Mn}_{{12}}$-Ac) dan timbul dari tunneling resonan elektron tunggal yang selektif spin melalui LUMO SMM. Perilaku switching tiga keadaan ini dapat dikontrol melalui medan magnet dan tegangan gate, tanpa interaksi spin-orbit atau lead magnetik, dan merupakan calon yang baik untuk perangkat spintronik seperti filter spin atau memori spin dalam rangkaian spintronik masa depan.

Ketersediaan Data dan Bahan

Data yang digunakan selama studi saat ini tersedia dari penulis yang sesuai dari artikel ini.

Singkatan

SMM:: Magnet molekul tunggal
LUMO:: Orbit molekuler tidak terendah
Mn₁₂-Ac:: [Mn₁₂O₁₂(CH₃CO₂)₁₅(H₂O)₄]
TbPc₂ :: [(C₃₂H₁₆N₈)₂Tb^III] kompleks

Performa Fotokatalitik dan Antimikroba Tingkat Nanorod ZnO Dotasi Mg: Karakterisasi Struktural dan Wawasan Docking Molekuler Photoanoda TiO₂/Fe₂O₃ Tingkat dengan Penekanan Panas Pola untuk Efisiensi Pemecahan Air Unggul

bahan nano