Serat Karbon Aktif Hierarkis dari Kain Sarung Tangan Katun Bekas: Elektroda Berkinerja Tinggi untuk Superkondensator
Abstrak
Salah satu hambatan paling signifikan dalam memanfaatkan nanokarbon berbasis biomass untuk superkondensator adalah kehilangan struktur intrinsik selama aktivasi. Dalam studi ini, kami memperkenalkan kelas baru serat karbon aktif (ACF) dengan menggunakan kain sarung tangan katun bekas (CG) sebagai prekursor. CG, yang sebagian besar terdiri dari selulosa, secara alami mempertahankan morfologi seratnya ketika mengalami pirólisis dan aktivasi KOH, menghasilkan material dengan kerangka 3 dimensi yang saling terhubung dan sistem pori yang sangat hierarkis. CGACF yang dihasilkan menunjukkan luas permukaan BET yang luar biasa sebesar 1.435 m² g⁻¹, didominasi oleh mikropori 1,3 nm dan mesopori 2,7 nm, dan mempertahankan kerangka seras asli. Struktur ini secara bersamaan meminimalkan resistansi difusi elektrolit dan elektron sambil memaksimalkan kapasitas penyimpanan muatan. Akibatnya, CGACF menghasilkan kapasitansi spesifik 218 F g⁻¹ pada 0,1 A g⁻¹ dan mempertahankan 88 % kapasitansinya pada densitas arus yang luar biasa tinggi sebesar 20 A g⁻¹, mengungguli karbon aktif komersial (AC).
Latar Belakang
Bahan karbon poros (PCM) telah menjadi sumbu tulang superkondensator modern, menawarkan kepadatan daya tinggi, siklus pengisian dan pengosongan cepat, dan stabilitas jangka panjang. Performa mereka, namun, secara intrinsik terikat pada struktur nano: mikropori dan mesopori yang terdefinisi dengan baik memungkinkan pembentukan lapisan ganda listrik yang efisien, sementara meso- dan makropori memfasilitasi transportasi ion yang cepat. PCM konvensional berkinerja tinggi seperti nanobola karbon, nanowisata, dan nanorod memerlukan sintesis multitahap dan oksidan berbahaya, yang membatasi skalabilitas.
PCM aktif berbasis biomass (APCM) tetap menjadi opsi paling viable komersial karena biaya rendah dan pemrosesan yang sederhana. Namun, banyak APCM—yang berasal dari kulit kelapa, kayu, filter rokok, daun teh, atau sisik ikan—sering menderita dari meso/makroporosis yang tidak memadai dan pewarisan struktur yang buruk, yang mengakibatkan pemanfaatan luas permukaan yang menurun pada laju tinggi. Memilih prekursor yang secara inherent memiliki arsitektur serat yang saling terhubung dan dapat menahan aktivasi tanpa runtuh sangatlah penting.
Di sini kami mengeksploitasi kain sarung tangan katun bekas, limbah tekstil yang umum, sebagai prekursor. Serat selulosanya dapat secara langsung dikonversi menjadi karbon sambil mempertahankan morfologi melalui aktivasi yang hati-hati, menghasilkan CGACF dengan jaringan pori hierarkis yang unggul dan kerangka konduktif yang kokoh.
Eksperimen
Persiapan CGACF
CGACF disintesis melalui rute aktivasi bantu KOH. Serat sarung tangan katun dipotong ke skala milimeter, pre-karbonisasi pada 500 °C selama 3 jam dalam N₂, kemudian dicampur dengan KOH (KOH/PCCG = 1,5 wt %) dan karbonisasi pada 900 °C (5 °C menit⁻¹, 3 jam, N₂). Produk dicuci berulang dengan HCl dan air deionisasi hingga pH netral, kemudian dikeringkan pada 80 °C selama 12 jam. Kontrol non-aktifasi (CGCF) disiapkan dengan cara yang sama tanpa KOH. Karbon aktif komersial (Kuraray) digunakan sebagai patokan.
Karakterisasi Struktur
Difraksi X (D/MAX 2200 VPC) dan spektroskopi Raman (Renishaw inVia 2000) mengonfirmasi struktur karbon turbostratik dan densitas defek yang meningkat dalam CGACF. Morfologi dan struktur nano diperiksa dengan SEM (JSM-6330F) dan TEM (JEOL JEM-2010). Isoterm adsorpsi–desorpsi nitrogen pada 77 K (Micrometrics ASAP 2460) memberikan luas permukaan BET dan distribusi ukuran pori melalui analisis t-plot, BJH, dan DFT.
Pengukuran Elektrokimia
Performa elektrokimia dievaluasi dalam 1 M H₂SO₄ menggunakan sel dua elektroda simetris. Elektroda kerja terdiri dari bahan aktif, hitam karbon, dan PVDF (8:1:1 wt %) ditekan pada foil Ti (10 MPa) dan dikeringkan pada 120 °C selama 12 jam. Uji pengisian dan pengosongan galvanostatis (GCD) dilakukan dari 0,1 hingga 20 A g⁻¹ menggunakan Neware CT2001A. Voltmometri siklik (CV) pada 200 mV s⁻¹ dan spektroskopi impedansi elektrokimia (EIS) (5 mV, 0,001–100 kHz) direkam pada workstation IM6ex. Kapasitansi spesifik (C_g) dihitung dari kurva pengosongan menggunakan rumus standar.
Hasil dan Diskusi
Pola XRD CGCF dan CGACF (Gambar 2a) menunjukkan puncak lebar pada 23,5° dan 44° (2θ), yang menunjukkan bidang (002) dan (100) grafit turbostratik. Intensitas puncak yang berkurang dalam CGACF mencerminkan porositas yang luas yang diperkenalkan oleh aktivasi KOH. Spektrum Raman (Gambar 2b) menunjukkan ras I_D/I_G yang lebih tinggi untuk CGACF, mengonfirmasi densitas defek yang meningkat yang berkorelasi dengan porositas yang ditingkatkan.
Diagram skematik untuk persiapan CGACF.
Citra SEM dan TEM (Gambar 3) menunjukkan bahwa CG mentah menunjukkan serat ~3 µm dengan permukaan halus. Setelah pre-karbonisasi, diameter serat menyusut menjadi ~2 µm, mempertahankan kehalusan. Aktivasi KOH mempertahankan kerangka seras sambil menciptakan permukaan 3D yang saling terhubung dan kasar yang menampung mikropori dan mesopori yang melimpah (Gambar 3c-d). TEM mengonfirmasi banyak nanopori permukaan dalam CGACF, sementara AC komersial menunjukkan blok karbon besar yang tidak poros (Gambar 3f).
Citra SEM dan TEM dari (a) CG mentah, (b) CGCF, (c) CGACF, (d) permukaan CGACF, (e) TEM CGACF, dan (f) AC komersial.
Isoterm adsorpsi–desorpsi N₂ (Gambar 4a) menunjukkan bahwa CGACF memiliki penyerapan yang jauh lebih tinggi pada P/P₀ rendah, yang mencerminkan mikroporositas yang meningkat. Loop histeresis pada P/P₀ menengah mengonfirmasi kehadiran mesopori kecil. Distribusi ukuran pori DFT (Gambar 4b) menunjukkan puncak pada 1,3 nm (mikropori) dan 2,7 nm (mesopori), selaras dengan pengamatan TEM. Sebaliknya, AC komersial menunjukkan luas permukaan terutama mikropori sebesar 1.282 m² g⁻¹.
Isoterm adsorpsi–desorpsi N₂ dan kurva PSD untuk CGACF (merah), CGCF (biru), dan AC (hitam).
Evaluasi elektrokimia mengonfirmasi struktur yang menguntungkan dari CGACF. Kurva CV pada 200 mV s⁻¹ menunjukkan bentuk hampir persegi panjang untuk CGACF, sedangkan AC menunjukkan distorsi (Gambar 5a), yang mengindikasikan aksesibilitas ion yang unggul. Plot Nyquist EIS (Gambar 5b) mengungkapkan resistansi seri yang lebih rendah (0,42 Ω vs. 1,03 Ω) dan resistansi transfer muatan (0,94 Ω vs. 2,90 Ω) untuk CGACF, yang menggarisbawahi transportasi elektrolit/elektron yang efisien.
CV pada 200 mV s⁻¹ dan EIS dari CGACF (merah) dan AC (hitam).
Uji GCD (Gambar 6) menunjukkan bahwa CGACF mencapai 218 F g⁻¹ pada 0,1 A g⁻¹, melebihi AC (175 F g⁻¹). Bahkan pada densitas arus ekstrim sebesar 20 A g⁻¹, CGACF mempertahankan 88 % kapasitansinya (192 F g⁻¹), sedangkan AC turun menjadi 70 %.
Kurva GCD pada 0,1 A g⁻¹ dan retensi kapasitansi versus densitas arus untuk CGACF (merah) dan AC (hitam).
Kapasitansi per luas permukaan (C_S) berfungsi sebagai indikator pemanfaatan luas permukaan. Keduanya CGACF dan AC menunjukkan C_S yang serupa (~13–15 µF cm⁻²) pada densitas arus rendah, tetapi CGACF mempertahankan C_S yang lebih tinggi (>13 µF cm⁻²) pada 20 A g⁻¹, sedangkan AC turun menjadi 9 µF cm⁻². Uji stabilitas siklus selama 5.000 siklus pada 1 A g⁻¹ mengungkapkan retensi kapasitansi 96,3 % untuk CGACF (Gambar 7).
C_S versus densitas arus dan stabilitas siklus untuk CGACF (merah) dan AC (hitam).
Ringkasnya, performa luar biasa CGACF timbul dari dua fitur sinergis: (1) jaringan mikropori/mesopori hierarkis yang memberikan luas permukaan 1.435 m² g⁻¹, dan (2) kerangka seras yang kokoh dengan permukaan 3D yang saling terhubung yang memfasilitasi transportasi ion/elektron yang cepat, terutama pada laju tinggi.
Kesimpulan
Kami berhasil memproduksi kelas baru serat karbon aktif dengan struktur nano hierarkis dari kain sarung tangan katun bekas. ACF yang dihasilkan dari CG mempertahankan morfologi seras asli, mencapai luas permukaan 1.435 m² g⁻¹ yang terdiri dari mikropori 1,3 nm dan mesopori 2,7 nm, dan kerangka konduktif 3D. Akibatnya, CGACF menghasilkan kapasitansi spesifik 218 F g⁻¹ pada 0,1 A g⁻¹ dan mempertahankan 88 % nilai ini pada 20 A g⁻¹, mengungguli AC komersial. Selain itu, mempertahankan 96,3 % kapasitansi setelah 5.000 siklus pada 1 A g⁻¹. Karya ini menunjukkan bahwa kain sarung tangan katun bekas adalah prekursor yang viable dan rendah biaya untuk elektroda superkondensator berbasis biomass berkinerja tinggi.