Transistor Efek Medan Nanoflake SnSe Berkinerja Tinggi dengan Kontak Ohmic Emas Resistensi Rendah

Latar Belakang

Chalkogenida logam transien menawarkan berbagai bandgap optik, yang membuat materi ini cocok untuk digunakan dalam berbagai aplikasi optik dan optoelektronik [1]. Tipis lapisan dari materi ini, termasuk PbTe, PbSe, dan Bi₂Se₃ [2], telah menarik perhatian besar karena potensi penggunaannya dalam perangkat optoelektronik inframerah, detektor radiasi, sel surya, perangkat memori, dan perangkat perekaman holografik [3,4,5,6,7,8]. Tim mono dan diselenida (SnSe dan SnSe₂) telah menjadi sorotan penelitian, karena koefisien absorpsi yang tinggi, yang menguntungkan untuk aplikasi optoelektronik. Selain itu, materi ini menjanjikan untuk digunakan dalam aplikasi termoelektrik [9,10,11,12,13,14,15,16,17,18,19,20,21,22,23,24]. Tim(II) monoselenida (SnSe) adalah semiconductor tipe p dengan bandgap untuk transisi terlarang tidak langsung sekitar ~0,9 eV dan untuk transisi terlarang langsung sekitar ~1,2 eV, sedangkan tim(II) diselenida (SnSe₂) adalah semiconductor tipe n [6]. Struktur kristal SnSe adalah ortombik, dan parameter sel unitnya adalah a = 11,496 Å, b = 4,151 Å, dan c = 4,444 Å; struktur ortombik ini berubah menjadi struktur tetragonal pada suhu tinggi yang namun masih di bawah titik leleh SnSe₂ [25].

Baru-baru ini, perangkat listrik biner dan dicalkogenida tim, termasuk transistor efek medan (FET) dengan back gate luas, telah ditelisik secara luas. Secara khusus, banyak kemajuan telah dilakukan dalam karakterisasi FET berbasis dicalkogenida tim [26, 27]. Pada 2016, Pei et al. melaporkan FET SnSe₂ beberapa lapis, yang menunjukkan rasio on/off tinggi ~10⁴ dengan lapisan penutup elektrolit polimer [27]. Guo et al. juga melaporkan FET SnSe₂ beberapa lapis ber-mobilitas tinggi dengan tebal ~8,6 nm [28]. Dari karya sebelumnya, telah dikonfirmasi bahwa film SnSe tipis dan konsentrasi pembawa rendah menghasilkan mobilitas dan rasio on/off current yang tinggi pada FET SnSe₂. Meskipun upaya ini dalam penggunaan SnSe₂, namun, karakterisasi listrik FET SnSe, yang disiapkan oleh eksfoliasi dari kristal tunggal, belum telah dilaporkan. Karakterisasi terperinci dari transport listrik dalam flake SnSe₂ beberapa dan multi-lapisan harus dilakukan untuk menilai properti transport listrik chalkogenida tim, seperti nanoflake SnSe, karena kristal tunggal SnSe diharapkan menunjukkan mobilitas pembawa tinggi ~7835 cm²/V s [29].

Dalam karya ini, kami mem karakterisasi kristal tunggal SnSe yang tumbuh dengan menggunakan metode Bridgman yang dimodifikasi. Transport listrik dalam FET nanoflake multi-lapisan SnSe yang disiapkan oleh eksfoliasi dari kristal tunggal bulk dikarakterisir untuk pertama kalinya menggunakan struktur FET back-gated pada substrat SiO₂/Si. Selain itu, efek kontak logam pada FET berbasis multi-lapisan nanoflake SnSe juga dipelajari untuk dua jenis kontak berbeda (Ti/Au dan Au) karena fungsi kerja logam kontak menentukan konduksi pembawa lubang melalui barier Schottky pada antarmuka logam-nanoflake SnSe.

Metode

SnSe memiliki struktur kristal ortombik berlapis pada suhu kamar [24]. Gambar 1a–c menunjukkan pandangan perspektif struktur kristal SnSe sepanjang arah aksi a, b, dan c. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 1c, slab SnSe dengan dua lapis atom digroove, sedangkan pembersih yang mudah dalam kristal terjadi pada bidang (100) (Gambar 1b). Kristal tunggal SnSe tumbuh dengan menggunakan metode Bridgman yang dimodifikasi, seperti yang dijelaskan sebelumnya [24, 30]. Jumlah stoikiometrik Sn (99,999% shot, Alfa Aesar) dan Se (99,999% bubuk, Alfa Aesar) terlebih dahulu dilelehkan menjadi ingot (~20 g) dalam ampul kuarsa double-sealed. Bahan baku secara perlahan dipanaskan ke 500 °C dan diam selama 10 jam, kemudian dipanah pada 920 °C selama 10 jam tambahan sebelum mematikan tungku. Ingot yang dihasilkan digiling menjadi bubuk dan diisi ke dalam tabung kuarsa berbentuk kerucut, evakuasi, dan dilap api. Tabung kuarsa berbentuk kerucut yang diisi ini ditempatkan ke dalam tabung kuarsa yang lebih besar. Tabung luar diisi dengan gas Ar untuk mencegah ledakan dan oksidasi, dan kemudian dilap api. Ampul kuarsa yang diisi ditempatkan pada posisi di mana gradien suhu terbesar di tungku tabung vertikal. Tungku tabung vertikal secara perlahan dipanaskan ke 970 °C selama 20 jam, dipanah selama 10 jam, dan kemudian diturunkan ke 830 °C dengan laju 0,5 °C/jam. Tungku dipanah pada 830 °C selama 24 jam tambahan dan kemudian diturunkan ke 500 °C dengan laju 100 °C/jam sebelum mematikan tungku.

a–c Struktur kristal SnSe kristal sepanjang arah aksi a-, b-, dan c-. d Foto dari kristal tunggal SnSe yang tumbuh. e Foto dari kristal SnSe yang dibelah sepanjang bidang (100) aksi a. Pandangan atas bidang yang dibelah (100) dari kristal tunggal SnSe (gambar kanan pada d)

Hasil dan Pembahasan

Kristal SnSe berbentuk kerucut (diameter, 30 mm; panjang, 70 mm) diperoleh dan ditunjukkan pada Gambar 1d–e. Kristal yang dihasilkan dibagi menjadi dua potongan karena retakan yang terjadi saat ekstraksi kristal dari ampul kuarsa (Gambar 1d). Kualitas kristal SnSe yang tumbuh diperiksa dengan menggunakan difraktometer sinar-X bubuk (XRD, New D8-Advance, Bruker-AXS, Jerman) dengan Cu Kα (λ = 1,5406 Å). Gambar 2a menunjukkan pola XRD dari file difraksi bubuk (PDF) 48–1224 untuk SnSe ortombik, bersama dengan pola untuk aksi kristalografis a, yang tegak lurus pada bidang yang dibelah (100) dari kristal SnSe. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2a, pola XRD dari SnSe kristal tunggal secara kuat menunjukkan kristal ortombik satu fasa dengan grup ruang Pnma [31], yang menunjukkan orientasi preferensi yang kuat dengan refleksi (h00), yang sepakat dengan laporan sebelumnya [32]. Selain itu, puncak dominan adalah (400) dan (800), pada 2θ = 31,081° dan 64,818°, masing-masing, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2a [33]. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2b, spektroskopi sinar-X dispersif energi (EDX) menunjukkan rasio atom Sn:Se sebesar 1:1, mengonfirmasi rasio stoikiometrik Sn dan Se (inset Gambar 2b). Inset Gambar 2b juga menunjukkan gambar mikroskopi elektron pemindai (SEM) dan pemetaan EDX dari FET nanoflake SnSe dengan tebal perangkat 90 nm. Hasil ini sepakat dengan laporan sebelumnya [24, 33]. Selain itu, konduktivitas listrik SnSe kristal tunggal (inset Gambar 2b) diukur untuk suhu yang bervariasi dari 30–300 K, menggunakan metode empat titik konvensional. Gambar 2c menunjukkan konduktivitas listrik bergantung pada suhu dari kristal tunggal SnSe sepanjang tiga arah kristalografis yang berbeda, menunjukkan perilaku bergantung pada suhu dan perilaku anisotropi yang sama akibat mobilitas lubang yang berbeda pada SnSe sepanjang arah aksi yang berbeda. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2c, konduktivitas listrik pada aksi b- dan c pada 300 K ditentukan sebesar ~6,00 S cm⁻¹, yang sekitar 2,2 kali lebih besar dari pada aksi a (~2,7 S cm⁻¹). Hasil ini sepakat dengan hasil sebelumnya untuk SnSe kristal tunggal [24]. Pada Gambar 2c, konduktivitas listrik bergantung pada suhu dari SnSe kristal tunggal ditunjukkan untuk rentang semiconductor (30–100 K) dan untuk rentang logam (>100–300 K). Di atas 100 K, kristal SnSe yang tumbuh menunjukkan perilaku transport logam, sesuai dengan pengamatan sebelumnya [24].

a Pola XRD dari kristal tunggal SnSe, menunjukkan difraksi (h00) yang jelas. b Spektrum EDX dari kristal tunggal SnSe. Inset menunjukkan informasi rinci tentang rasio atom Sn dan Se. Insets menunjukkan gambar SEM dan pemetaan EDX dari FET nanoflake SnSe dengan tebal perangkat 90 nm. c Konduktivitas listrik bergantung pada suhu dari kristal tunggal SnSe, untuk suhu yang bervariasi dari 30–300 K, diukur menggunakan metode empat titik

Perangkat FET SnSe dirancang sebagai berikut. Pertama, nanoflake SnSe diekfoliasi secara mekanis pada substrat SiO₂/p⁺⁺ Si tebal 300 nm dari kristal tunggal SnSe, yang mudah dibelah pada bidang (100) menggunakan metode karet Scotch yang terkenal (Gambar 1e) [26, 27, 34]. Pengukuran transport listrik pada FET nanoflake SnSe individu yang disiapkan dilakukan pada suhu kamar dalam konfigurasi FET back-gated. Gambar 3a secara skematis menunjukkan perangkat FET berbasis nanoflake SnSe dengan back gate luas. Dalam studi ini, dua nanoflake SnSe (nanoflake SnSe tebal 70 dan 90 nm) disiapkan pada substrat SiO₂/Si. FET SnSe dirancang menggunakan metode litografi elektron-bias standar diikuti oleh dua jenis metalurgi, yaitu Au (tebal, 100 nm) dan Ti/Au (tebal, 10/100 nm) dianggap sebagai kontak ohmic pada nanoflake SnSe. Sebelum proses metalurgi, etching oksida terbuffer (BOE) dilakukan untuk menghilangkan sisa polimer dan oksida pada permukaan nanoflake. Gambar 3b menunjukkan gambar optik dari FET nanoflake SnSe dengan tebal perangkat 90 nm. Tebal nanoflake SnSe diukur menggunakan mikroskop gaya atom (AFM) pada suhu kamar (Gambar 3c–d). Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 3b dan inset Gambar 2b, FET SnSe tebal 90 nm yang dirancang memiliki panjang saluran (L) 5 μm dan lebar (W) 4,71 μm, sementara untuk FET SnSe tebal 70 nm L adalah 5 μm dan W adalah 6 μm. Semua karakteristik arus-tegangan (I-V) diukur menggunakan analyzer parameter semiconductor (HP 4155C, Agilent Technologies, AS) pada stasiun probe yang dilindungi listrik pada suhu kamar. Gambar 4a menunjukkan arus drain (I_d) sebagai fungsi dari tegangan gate (V_g), untuk nanoflake SnSe tebal 90 nm, untuk tegangan source-drain (V_ds) −30, 0, dan 30 V, pada suhu kamar, yang menunjukkan perilaku semiconductor tipe p yang jelas, yang terutama disebabkan oleh rongga Sn, seperti yang dilaporkan sebelumnya [15, 16, 22, 24, 35,36,37,38,39]. Hasil pada Gambar 4a mengimplikasikan bahwa logam AU dengan fungsi kerja tinggi diharapkan membentuk kontak ohmic lemah pada nanoflake SnSe, yang menunjukkan barier Schottky yang lebih rendah untuk konduksi band konduksi nanoflake SnSe. Pembahasan yang lebih rinci, untuk fungsi kerja logam yang berbeda, akan disediakan nanti. Gambar 4b menunjukkan I_d terhadap V_ds untuk berbagai V_g, bervariasi dari −40–40 V, dengan langkah 10 V. Dari Gambar 4b, mobilitas lubang (μ_p) ditentukan sebesar ~2,7 cm²/V s, diperoleh dari μ_p = t_m[L ⁄ (WC_ox V_ds)], di mana t_m adalah trans-konduktansi (=dI_d/dV_g = 2,89 × 10⁻⁸ A/V), L adalah panjang (~5,1 μm), W adalah lebar (~4,75 μm), V_ds adalah tegangan drain-source (~1 V) dari FET SnSe, dan C_ox (=ε_r ε_0/d = 11,5 nF/cm²) dengan ε_r (konstanta dielektrik) sebesar 3,9 dan d (tebal lapisan oksida) sebesar 300 nm adalah kapasitansi per satuan luas dari FET nanoflake SnSe back-gated. Mobilitas lubang yang dievaluasi dari FET nanoflake SnSe yang diekfoliasi secara mekanis jauh lebih kecil daripada film tipis SnSe epitaksial (~60 cm²/V s) yang disiapkan oleh depoisi laser terpadu pada substrat MgO menggunakan target kaya Se [40]. Namun, nilai yang diperoleh di sini sekitar 1,8 kali lebih besar daripada yang diperoleh untuk nanoplate SnSe kristal tunggal (~1,5 cm²/V s) [33]. Mobilitas lubang yang relatif rendah ini dapat disebabkan oleh peluncuran fonon yang kuat akibat rongga Sn pada permukaan SnSe [18, 36, 41, 42] dan barier Schottky yang relatif tinggi pada antarmuka logam Au-nanoflake SnSe.

a Skematis dari FET nanoflake SnSe yang diekfoliasi secara mekanis pada substrat SiO₂/p⁺⁺ Si. b Gambar optik dari FET nanoflake SnSe yang dirancang yang digunakan untuk pengukuran transport listrik. c Gambar AFM dari nanoflake SnSe pada substrat SiO₂/Si. d Profil tinggi AFM dari nanoflake SnSe, untuk estimasi tebal dan dirancang perangkat FET

a Arus drain (I_d) sebagai fungsi dari tegangan source-drain yang diterapkan (V_ds), untuk tegangan gate (V_g) −30, 0, dan 30 V, untuk FET nanoflake SnSe tebal 90 nm, pada suhu kamar. b I_d terhadap V_ds untuk V_g bervariasi dari −40–40 V dengan langkah 10 V, untuk FET nanoflake SnSe tebal 90 nm. Inset menunjukkan I_d terhadap V_g untuk V_ds sebesar 0,8 dan 1,0 V, diukur pada suhu kamar. c I_d terhadap V_ds tanpa bias V_g (=0) untuk kontak Au dan Ti pada FET nanoflake SnSe. Inset menunjukkan gambar skan AFM dari nanoflake SnSe. d Skematis diagram energi band dari dua logam, Au dan Ti, pada semiconductor tipe p SnSe

Selain itu, kami mengamati pengaturan gate yang lemah pada konduksi di wilayah depletasi dari kurva I_d terhadap V_ds (Gambar 4c) dan rasio on/off arus yang rendah (~2 pada V_ds sebesar 1 V, inset Gambar 4c) pada FET nanoflake p-SnSe dengan kontak logam Au. Perilaku serupa telah dilaporkan untuk materi semiconductor 2D lainnya dengan tebal serupa, termasuk FET SnS (tebal, ~50–80 nm) [43], nanoplate SnSe tebal ~15,8 nm [33], MoS₂ tebal ~80 nm [44], dan SnSe₂ tebal ~84 nm [26]. Perilaku ini dapat dijelaskan oleh efek panjang screening pembawa yang terhingga akibat keberadaan lapisan permukaan konduktif pada perangkat FET dengan tebal lebih besar dari panjang screening \( \left(\sqrt{\varepsilon {K}_B T}{e}^2 p\right) \), di mana ε, K_B, dan p adalah konstanta dielektrik semiconductor, konstanta Boltzmann, dan densitas pembawa lubang, masing-masing, [43].

Kontak logam secara penting menentukan karakteristik perangkat FET 2D [45]. Untuk menentukan efek fungsi kerja logam pada SnSe, kami mempertimbangkan Au (fungsi kerja, ~5,1 eV) dan Ti (fungsi kerja, ~4,3 eV) sebagai kontak logam pada nanoflake SnSe. Gambar 4c menunjukkan kurva I_d terhadap V_ds yang umum tanpa modulasi gate (V_g = 0) untuk FET nanoflake SnSe dengan kontak Au dan Ti, yang menunjukkan resistensi keseluruhan yang lebih tinggi untuk Ti (~15,4 MΩ) dibandingkan dengan Au (~0,56 MΩ). Oleh karena itu, barier Schottky pada antarmuka logam-SnSe lebih tinggi untuk Ti (Gambar 4c). Perilaku ini selalu diamati pada semua FET SnSe dengan kontak Ti. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4d, tinggi barier Schottky untuk lubang meningkat seiring dengan penurunan fungsi kerja logam. Oleh karena itu, logam seperti Pd, Au, dan Pt, dengan fungsi kerja besar, dapat cocok sebagai kontak ohmic pada FET nanoflake p-SnSe karena untuk logam ini, tinggi barier Schottky untuk injeksi lubang akan lebih rendah. Resistensi kontak harus diukur untuk logam tambahan, untuk menilai kesesuaiannya sebagai kontak logam pada nanoflake SnSe. Masalah ini saat ini sedang ditangani menggunakan metode panjang transfer.

Kesimpulan

Ringkasnya, nanoflake multi-lapisan SnSe ditumbuh, diekfoliasi, dan dikarakterisir untuk saluran FET SnSe dengan struktur FET back-gated pada substrat SiO₂/Si. Pengukuran transport listrik menunjukkan bahwa nanoflake multi-lapisan SnSe dengan kontak logam Au menunjukkan karakteristik semiconductor tipe p dengan barier Schottky yang relatif rendah dan resistensi kontak yang rendah pada FET nanoflake SnSe yang diekfoliasi. Selain itu, kami menekankan bahwa studi ini adalah pertama kali melaporkan FET berbasis nanoflake SnSe yang diekfoliasi secara mekanis dan kami yakin bahwa FET nanoflake SnSe kami sangat menjanjikan untuk perangkat listrik 2D serta untuk aplikasi penanganan energi, termasuk generasi termoelektrik generasi mendatang.