Ketergantungan Suhu G dan D' Phonon di Monolayer hingga Grafena Beberapa-Layer dengan Lowongan
Abstrak
Cacat pada jaringan heksagonal sp
2
-atom karbon hibridisasi telah terbukti memiliki pengaruh signifikan pada sifat intrinsik sistem graphene. Dalam makalah ini, kami mempresentasikan studi spektrum Raman yang bergantung pada suhu dari puncak G dan pita D 'pada suhu rendah dari 78 hingga 318 K dalam monolayer yang rusak hingga graphene beberapa lapis yang diinduksi oleh bombardir ion C+ di bawah penentuan keseragaman kekosongan. Cacat menyebabkan peningkatan koefisien suhu negatif puncak G, dengan nilai yang hampir identik dengan pita D’. Namun, variasi frekuensi dan lebar garis puncak G dengan nomor lapisan berlawanan dengan pita D’. Ini berasal dari interaksi elektron-fonon terkait dalam fonon G dan D 'dalam proses hamburan Raman yang diinduksi gangguan. Hasil kami sangat membantu untuk memahami mekanisme fonon yang bergantung pada suhu dalam bahan berbasis graphene dan memberikan informasi berharga tentang sifat termal cacat untuk penerapan perangkat berbasis graphene.
Pengantar
Bahan berbasis graphene telah menjanjikan bahan yang menjembatani perangkat termal, elektronik, dan fotonik [1, 2] karena sifat menarik mereka [3, 4] karena sebagian besar studi pertama kali difokuskan pada graphene monolayer (1LG) [3, 4] dan kemudian ditransfer ke beberapa lapisan graphenes (FLGs) [5, 6] karena tunability celah pita yang menjanjikan [7, 8]. Hamburan Raman adalah salah satu teknik yang banyak digunakan untuk mengkarakterisasi sifat fonon bahan berbasis graphene [2, 9]. Sifat transpor termalnya dapat diselidiki dengan mempelajari spektrum Raman yang bergantung pada suhu (tergantung T). Baladin dkk. [10] pertama-tama mengukur konduktivitas termal dari 1LG yang terkelupas secara mekanis dengan memantau pergeseran puncak G dengan pemanasan laser, dan Ghosh et al. [11] kemudian menyelidiki transportasi termal di FLG yang dikelupas secara mekanis menggunakan teknik yang sama. Dalam banyak aplikasi praktis, cacat pada 1LG dan FLG tidak dapat dihindari dengan metode preparasi yang berbeda dan bahkan modifikasi struktur graphene yang sempurna diperlukan untuk menyesuaikan parameter listrik dan untuk meningkatkan aktivitas kimia yang rendah [12, 13]. Sangat diperlukan untuk mempelajari bagaimana cacat mempengaruhi sifat fonon graphene untuk mendapatkan pemahaman mendalam tentang sifat transpor termalnya. Meskipun ada beberapa laporan tentang sifat fonon yang bergantung pada T dalam kasus lapisan graphene yang didoping nitrogen dan didoping boron [14], belum ada diskusi mekanisme karena mekanisme yang berpotensi bertanggung jawab relatif kompleks, seperti tingkat Fermi berubah karena pengotor muatan, perubahan panjang ikatan N-C atau B-C, dan interaksi jarak jauh antara cacat titik nitrogen atau boron. Hingga saat ini, belum ada laporan yang secara khusus menyelidiki sifat fonon yang bergantung pada T di graphene dengan lowongan. Namun, kekosongan [15] adalah salah satu cacat yang paling mungkin terjadi pada bahan graphene sintetis dengan lembaran atom karbon ikatan kovalen setebal satu atom dengan sp
2
hibridisasi dikemas dalam kisi kristal sarang lebah.
Untuk memperjelas sifat fonon yang berbeda dengan graphene murni, kami melakukan pengukuran Raman yang bergantung pada T dari 1LG dan FLG yang terkelupas secara mekanis setelah pemboman ion C+. Pemboman berkas ion telah menjadi metode yang efektif untuk menyelesaikan pemotongan dan perforasi graphene [16], yang dapat memperkenalkan kekosongan dengan keseragaman ke dalam jaringan heksagonal atom karbon dengan pemboman ion C+. Selain puncak G yang paling penting (∼ 1582 cm
−1
) yang diturunkan dari struktur graphene intrinsik, beberapa fitur pemutusan simetri tambahan di dekat puncak G seperti puncak D’ terkait cacat [17] (∼ 1620 cm
−1
) dapat ditemukan. Dalam makalah ini, kami mempresentasikan studi tentang sifat fonon yang bergantung pada T dari puncak G dan puncak D' pada suhu rendah dari 78 hingga 318 K di 1LG dan FLG dengan kekosongan dan mencoba membahas mekanisme efek fonon yang rusak dan T-ekstrinsik tergantung perilaku Raman. Hasil kami sangat membantu untuk memberikan informasi bergantung-T dari pendeteksian sifat termal dalam serpihan graphene untuk aplikasi perangkat.
Bahan dan Metode
Grafit pirolitik berorientasi tinggi (HOPG) dieksfoliasi secara mekanis pada substrat Si {100} yang sama yang dilapisi dengan SiO 89 nm2 untuk mendapatkan 1LG dan FLG. Kami menggunakan notasi NLG untuk menunjukkan serpihan dengan lapisan N. Nomor lapisan (N ) dari NLG diperkirakan dengan pengukuran Raman dari rasio intensitas Si antara puncak Si (I (SiG )) dari SiO2 /Si substrat di atas serpihan graphene dan puncak Si (I (Si0 )) dari SiO kosong2 /Si substrat [18]. Nilai standar I (SiG )/Saya (Si0 ) untuk serpihan NLG yang disimpan di SiO2 /Si substrat telah diberikan dalam data tambahan referensi [19]. Kami menyiapkan beberapa set serpihan graphene dengan N ditentukan dan dipilih 2 set serpihan 1LG-4LG, 6LG, dan 10LG. Kekosongan diperkenalkan dengan sengaja oleh bombardir ion C+ untuk satu set sampel (disebut set cacat), dengan set bebas cacat sebagai kontras. Ion C+ energi rendah dibombardir secara tegak lurus permukaan sampel pada suhu kamar yang dilakukan menggunakan sistem tipe LC-4 dengan dosis dan energi kinetik 2 × 10
13
cm
−2
dan 80 keV, masing-masing. Setelah bombardir ion C+, pita D pada 1350 cm
−1
dan puncak D’ pada 1620 cm
−1
muncul dalam spektrum Raman serpih NLG, seperti yang digambarkan pada Gambar. 1. Spektrum Raman dari himpunan bebas cacat juga diplot pada Gambar. 1. Spektrum Raman diukur dengan eksitasi laser 532-nm pada suhu kamar di bawah lensa objektif × 100 (NA =0,90). Kedua set ini memiliki ketebalan yang sama untuk memudahkan perbandingan. Puncak G pada dasarnya tetap pada 1582 cm
−1
sebelum dan sesudah pemboman ion C+, yang menunjukkan bahwa cacat pada sampel hanya merusak simetri kisi sarang lebah karbon tetapi tidak menyebabkan doping yang jelas yang seharusnya membuat frekuensi kenaikan puncak G. Ini membuat penelitian selanjutnya lebih mudah. Ada pita spektral terkenal lainnya sekitar 2700 cm
−1
sebelum dan sesudah bombardir ion C+, yang disebut sebagai pita 2D [17] dan merupakan nada tambahan dari pita D [17]. Bentuk garis pita 2D telah banyak digunakan untuk membedakan jumlah lapisan graphene dari satu sampai empat lapisan [20, 21]. Namun, pita 2D menjadi lembut dan penuh setelah pemboman ion C+ dan ketergantungannya pada jumlah lapisan graphene menjadi kabur karena perubahan kisi untuk memodifikasi kurva dispersi fonon.
Spektrum Raman 1LG-4LG, 6LG, dan 10LG untuk perangkat bebas cacat dan cacat diukur pada suhu kamar dalam kisaran 1250–2850 cm
−1
Untuk memeriksa keseragaman kekosongan yang diperkenalkan dalam struktur graphene dengan bombardir ion C+, kami mengukur pemetaan Raman sampel dari set yang rusak, dengan set bebas cacat sebagai kontras. Pemetaan Raman diukur pada suhu kamar dalam hamburan balik dengan sistem mikro-Raman HR Evolution, dilengkapi dengan SWIFT™ CCD yang unik, lensa objektif × 100 (NA =0,90). Kisi 1800 g/mm menghasilkan 0,5 cm
−1
resolusi spektral. Eksitasi laser 532 nm digunakan. Daya laser di bawah 2 mW digunakan untuk menghindari pemanasan sampel. Pengukuran pemetaan dilakukan dengan menggunakan tahap bermotor. xy koordinat setiap titik telah ditetapkan sebelumnya untuk menemukan fokus yang dioptimalkan. Gambar pemetaan dibuat untuk setiap xy berkoordinasi dengan mengambil 100 titik pada permukaan sampel dengan 10 × 10 larik titik probing yang berjarak sama. Dalam semua kasus x , y langkah adalah 0,5 μm. Spektrum Raman diukur dalam kisaran 1250–2850 cm
−1
. Pemetaan intensitas puncak G I (G) sebagai referensi untuk cacat yang terkandung dalam serpihan graphene ditunjukkan pada Gambar. 2 untuk 1LG, 2LG, dan 3LG yang bebas cacat dan cacat. Gambar mikroskopis optik dari sampel yang sesuai juga ditunjukkan pada Gambar. 2. I (G) sensitif terhadap jumlah cacat [22] pada konsentrasi cacat rendah dalam sistem graphene karena puncak G muncul dari regangan ikatan C–C dalam bidang dari semua pasangan sp
2
atom pada cincin dan rantai. Selain itu, puncak G adalah fonon yang berasal dari proses hamburan Raman orde pertama normal dalam sistem graphene, dan intensitasnya dapat ditingkatkan karena proses resonansi [2] karena energi eksitasi yang cocok dengan transisi dari pita valensi ke konduksi. pita. Warna I (G) pemetaan di hampir semua sampel pada dasarnya homogen di seluruh lembar untuk menentukan keseragaman struktur atom lapisan graphene. Aku (G) dalam serpih NLG yang rusak lebih rendah daripada serpih NLG yang bebas cacat karena adanya kekosongan. Meskipun warna beberapa titik di sudut dalam kumpulan sampel yang rusak menunjukkan sedikit perbedaan, kita dapat mengidentifikasi keseragaman kekosongan di bagian dominan sampel yang rusak. Selain itu, cacat dapat dicirikan oleh jarak rata-rata antara cacat terdekat (LD ) [22, 23]. Kami menghitung distribusi cacat LD yaitu sekitar 4–6 nm dalam 1LG yang dibombardir C+ berdasarkan rasio intensitas antara pita D dan pita G, yaitu, I (D)/Aku (G), menggunakan relasi Tuinstra-Koenig yang terkenal [24] (pemetaan LD di C+-bombard 1LG ditunjukkan pada Gambar. f1 dengan penjelasan fisik lebih dalam tambahan.) I (D) juga berhubungan langsung dengan jumlah cacat [23, 25] karena mode D sesuai dengan fonon karena adanya cacat. Menimbang bahwa fitur D bisa menjadi kompleks di FLG [26] mirip dengan pita 2D, pemetaan I (D) ditunjukkan untuk 1LG, 2LG, dan 3LG yang rusak pada Gambar f2 pelengkap.
Pemetaan I (G) untuk 1LG, 2LG, dan 3LG yang bebas cacat dan cacat serta gambar mikroskopis optik dari sampel yang sesuai
Untuk sampel yang disiapkan di atas, kami mengukur spektrum Raman yang bergantung-T di dekat pita G (termasuk puncak G dan pita D’) dalam kumpulan sampel bebas cacat dan cacat dari serpihan 1LG-4LG, 6LG, dan 10LG. Spektrum Raman yang bergantung pada T diukur dalam hamburan balik dengan sistem mikro-Raman HR Evolution, yang dilengkapi dengan SWIFT™ CCD yang unik. Sampel dipasang pada pemegang sampel buatan sendiri yang terdiri dari piringan tembaga tipis dengan pilar pusat dan lubang berdiameter 500 m. Pengukuran dilakukan dalam nitrogen cair (LN2 ) tahap Linkam suhu rendah didinginkan dilengkapi dengan pengontrol suhu. THMS600 (Linkam Scientific Instruments) tahap-dingin yang dapat diprogram mencakup kisaran suhu dari 78 hingga 318 K dalam N2 lingkungan gas. Instrumen Linkam memiliki stabilitas suhu ± 0,1 K. Menggunakan kisi dengan kerapatan alur 1800 g/mm, resolusi spektral yang dicapai adalah 0,5 cm
−1
. Jarak kerja panjang × 50 lensa objektif (NA =0,45) digunakan, mencapai resolusi spasial lebih baik dari 1 μm. Semua spektrum dirangsang dengan laser 532-nm. Selama semua pengukuran, daya laser dijaga cukup rendah untuk mencegah pemanasan sampel. Waktu integrasi 20 s diadopsi untuk memastikan rasio signal-to-noise yang baik. T-dependensi mode Raman diukur dalam kisaran dari 78 hingga 318 K dan direkam pada interval 10 K, untuk set yang bebas cacat dan cacat.
Hasil dan Diskusi
Studi pertama-tama berkaitan dengan puncak G. Gambar 3 menunjukkan posisi puncak G bergantung-T (Pos(G)) untuk himpunan bebas cacat dan himpunan cacat. Data di 1LG relatif fluktuatif dan jauh dari data layer lainnya. Ditemukan bahwa Pos(G) pada 1LG bebas cacat dan cacat menunjukkan penurunan progresif seiring dengan peningkatan suhu, yang menunjukkan hubungan linier yang konsisten dengan laporan untuk grafena intrinsik [14, 27, 28]. Pos(G) dapat dipasang ke persamaan linier, ω (T ) =0 + χT [29], di mana ω 0 adalah posisi puncak pita getaran pada suhu nol Kelvin dan χ mewakili koefisien suhu orde pertama dari mode. 1LG bebas cacat menunjukkan koefisien suhu negatif (1,56 ± 0,20) × 10
−2
cm
−1
/K (diplot oleh garis putus-putus biru pada Gambar. 3a), yang pada dasarnya konsisten dengan laporan sebelumnya untuk 1LG intrinsik [14, 27, 28]. Koefisien suhu 1LG yang rusak adalah − (2,52 ± 0,20) × 10
−2
cm
−1
/K (diplot oleh garis putus-putus biru pada Gambar. 3b), nilai yang lebih besar dari 1LG bebas cacat, serupa dengan laporan sebelumnya tentang doping nitrogen atau doping boron [14]. Untuk sampel dengan lebih banyak lapisan, Pos(G) jauh lebih kecil daripada 1LG, tetapi tren bergantung-T mendekati tren 1LG di kedua himpunan bebas cacat (diplot oleh garis putus-putus merah muda pada Gambar 3a) dan himpunan cacat (diplot oleh garis putus-putus merah muda pada Gambar. 3b). Meskipun beberapa laporan sebelumnya menyarankan bahwa koefisien suhu puncak G dalam sampel yang lebih tebal sedikit lebih kecil daripada di 1LG [27, 28], data kami menunjukkan bahwa itu tidak sensitif terhadap jumlah lapisan dalam kisaran sempit dari 78 hingga 318 K. Akan tetapi, Pos(G) pada himpunan bebas cacat lebih besar dari pada himpunan cacat, yang seharusnya merupakan hasil dari bombardir ion C+.
Pos(G) bergantung-T dari 1LG-4LG, 6LG, dan 10LG untuk a bebas cacat dan b set yang rusak dalam kisaran suhu 78–318 K
Linewidth Raman adalah kualitas penting lainnya untuk mengungkap interaksi elektron dan fonon ketika struktur kristal berubah. Gambar 4 menunjukkan lebar penuh bergantung-T pada setengah maksimum puncak G (FWHM(G)) untuk himpunan bebas cacat dan himpunan cacat. Ditemukan bahwa FWHM(G) tidak sensitif terhadap suhu baik untuk set yang bebas cacat maupun yang rusak, yang konsisten dengan hasil FWHM(G) yang bergantung-T yang baru-baru ini dilaporkan dari grafit murni [30]. Sangat menarik untuk dicatat bahwa FWHM(G) tergantung-T dalam berbagai sampel graphene telah didiskusikan [14, 31, 32] dan memiliki beberapa perbedaan; misalnya, Lin et al. [31] mengamati tren peningkatan graphene yang tidak didukung, Kolesov et al. [32] menunjukkan dependensi T yang berbeda dalam graphene yang didukung pada berbagai substrat, dan bahkan Late et al. [14] menunjukkan ketergantungan yang sedikit positif atau tidak sensitif dalam kasus grafit yang didoping nitrogen atau didoping boron. Namun, dalam kisaran suhu rendah di bawah 350 K, FWHM(G) selalu konstan di semua sampel [14, 31, 32] mungkin karena kontribusi yang lebih lemah dari anharmonisitas fonon dan kopling elektron-fonon (EPC) pada suhu rendah jangkauan [29, 33]. Selain itu, FWHM(G) dari 1LG hingga 10LG adalah dari 9,2 hingga 14,6 cm
−1
dalam set bebas cacat dan dari 10,9 hingga 16,1 cm
−1
dalam set yang rusak. Nilai FWHM(G) pada himpunan cacat lebih besar daripada nilai pada himpunan bebas cacat, yang seharusnya merupakan hasil lain dari bombardir ion C+.
FWHM(G) bergantung-T dari 1LG-4LG, 6LG, dan 10LG untuk a bebas cacat dan b set yang rusak dalam kisaran suhu 78–318 K
Kami kemudian mempelajari pita D terkait cacat. Gambar 5a menunjukkan Pos(D’) untuk himpunan yang rusak. Ketika suhu meningkat dari 78 menjadi 318 K, Pos(D’) menurun secara linier menjadi 1620 cm
−1
di C+ membombardir 1LG dengan kemiringan sekitar (2,37 ± 0,20) × 10
−2
cm
−1
/K (diplot oleh garis putus-putus biru pada Gambar 5a). Pos(D’) bergeser ke nilai yang lebih besar pada lapisan tebal tetapi memiliki pendekatan kemiringan bergantung-T yang serupa dengan 1LG (diplot oleh garis putus-putus merah muda pada Gambar 5a). FWHM(D’) tidak menunjukkan ketergantungan-T yang jelas seperti yang ditunjukkan pada Gambar 5b. FWHM(D’) berkisar antara 7,6 hingga 14,4 cm
−1
di 1LG ke 10LG, tetapi berkurang dengan bertambahnya lapisan. Jelas bahwa pita D’ menunjukkan koefisien suhu yang sama dengan puncak G setelah bombardir ion C+. Namun, Pos(D’) meningkat sedangkan Pos(G) menurun; secara bersamaan, FWHM(D’) menurun sedangkan FWHM(G) meningkat seiring dengan semakin tebalnya lapisan graphene.
a . yang bergantung pada T Pos(D’) dan b FWHM(D’) dari 1LG-4LG, 6LG, dan 10LG untuk perangkat yang rusak dalam kisaran suhu 78–318 K
Dengan meninjau pekerjaan sebelumnya, kami menyadari bahwa ada beberapa faktor yang mempengaruhi spektrum Raman dari sistem graphene. Pertama, studi Raman T-dependen dari graphene murni telah dijelaskan oleh anharmonisitas fonon dan EPC [29]. Namun, spektrum Raman dapat juga bergantung pada sampel dengan adanya kekosongan. Koefisien suhu puncak G dalam sampel graphene yang rusak ditemukan lebih besar daripada sampel bebas cacat. Karena EPC menginduksi peningkatan Pos(G) sedangkan anharmonisitas fonon menurun ketika suhu meningkat, dominasi anharmonisitas fonon menyebabkan pelunakan fonon G dan karenanya menghasilkan koefisien suhu negatif untuk puncak G [29]. Setelah bombardir ion C+, ada kemungkinan bahwa perubahan kisi memodifikasi EPC yang mengarah pada pengerasan fonon G; sesuai, koefisien suhu puncak G menjadi kurang negatif. Sedangkan Pos(G) pada himpunan bebas cacat lebih besar dari pada himpunan cacat, yang berarti penurunan energi fonon akibat perubahan kisi oleh kekosongan [34]. Kedua, nilai FWHM(G) pada himpunan cacat lebih besar dari pada himpunan bebas cacat, yang berarti penurunan umur fonon karena efek kurungan fonon [35] ketika struktur atom grafena dihancurkan oleh kekosongan. . Ketiga, FLG dibentuk dengan menumpuk nomor 1LG di sepanjang sumbu c, dan anharmonisitas fonon dan EPC mereka terkait erat dengan 1LG. Koefisien suhu pita G di FLG mendekati 1LG baik pada sampel yang bebas cacat maupun yang cacat. Namun, ada beberapa perbedaan di antara mereka. Sifat ultra tipis 1LG membuatnya perlu untuk mempertimbangkan efek substrat. Pos(G) dalam 1LG lebih tinggi daripada sampel yang lebih tebal baik untuk set yang bebas cacat maupun yang cacat. Pos(G) bergeser hingga ~ 1588 cm
−1
dalam 1LG bebas cacat dan ~ 1584 cm
−1
dalam 1LG yang rusak pada 300 K dalam eksperimen suhu variabel meskipun Pos(G) mereka pada dasarnya tetap pada 1582 cm
−1
dalam pengukuran suhu ruangan. Alasan yang mungkin adalah ketidaksesuaian koefisien ekspansi termal antara bahan dan substrat [36]. Pos(G) dalam sampel yang lebih tebal meningkat secara linier hingga ~ 1582 cm
−1
di set bebas cacat dan ~ 1580 cm
−1
di set yang rusak pada 300 K, yang berarti semakin tidak sensitif terhadap efek substrat karena lapisan graphene menjadi lebih tebal. Sementara itu, FWHM(G) menajam secara signifikan hingga ~ 9,2 cm
−1
dalam 1LG bebas cacat dan ~ 10.9 cm
−1
dalam 1LG yang rusak dalam eksperimen suhu variabel meskipun FWHM(G) graphene murni ~ 13 cm
−1
dalam pengukuran suhu ruangan. Alasan yang mungkin adalah penyumbatan peluruhan fonon menjadi pasangan lubang elektron [37] karena efek dielektrik substrat di lapisan graphene yang lebih tipis. Akhirnya, D' phonon dapat dianggap sebagai prototipe nontrivial untuk mempelajari efek suhu bahan graphene yang rusak berdasarkan alasan berikut:(1) mode Raman tambahan dapat diamati pada sampel graphene yang tidak teratur, misalnya yang disebut D dan D ' mode. Meskipun mode ini tidak dapat dikaitkan dengan mode getaran dari cacat itu sendiri, mereka sesuai dengan fonon dengan melanggar kekekalan momentum [38] karena adanya cacat dalam sampel. Perilaku mereka yang bergantung pada T dapat mencerminkan kontribusi dari EPC karena perubahan kisi pada sampel yang rusak. (2) Hubungan antara puncak G dan mode D' saling terkait dan kompetitif karena ada interaksi elektron-fonon terkait dalam fonon G dan D' karena frekuensi dan lebar garisnya bergantung pada struktur pita elektronik berbentuk kerucut yang sama di wilayah dekat titik K [39]. (3) D phonon adalah fitur spektral khas lainnya dalam sampel graphene yang rusak. Namun, pita D menjadi luas dan kompleks dengan bertambahnya lapisan graphene di sepanjang sumbu c karena proses antar lembah yang menghubungkan dua struktur pita elektronik berbentuk kerucut di sekitar titik K dan K’ yang tidak ekuivalen [40]. (4) Perhitungan lebih lanjut diperlukan untuk menjelaskan perilaku mode D yang bergantung-T, yang berada di luar cakupan pekerjaan ini.
Kesimpulan
Dalam makalah ini, kekosongan diperkenalkan secara seragam ke dalam struktur karbon dengan bombardir ion C+ dan dicirikan oleh pemetaan Raman dari I (G). Sifat fonon bergantung-T dari puncak G dan pita D’ pada 1LG dan FLG yang rusak diukur dengan spektrometer Raman yang dikombinasikan dengan kriostat Linkam, dengan sampel bebas cacat sebagai kontras. Pada suhu dari 78 hingga 318 K, cacat menyebabkan peningkatan koefisien suhu negatif puncak G karena perubahan kisi. Mode D 'sebagai tanda tangan Raman untuk gangguan saling terkait dan bersaing dengan puncak G di bawah interaksi cacat-fonon. Koefisien suhu pita D’ hampir identik dengan puncak G. Namun, Pos(D’) meningkat secara bersamaan karena FWHM(D’) menurun dengan bertambahnya lapisan, berlawanan dengan puncak G. Kesimpulannya, cacat pada struktur graphene oleh bombardir ion C+ menginduksi perubahan besar sifat fonon yang bergantung pada T; oleh karena itu, mereka memiliki pengaruh pada sifat fisik sistem graphene. Pengenalan atom asing ke dalam jaringan karbon heksagonal telah menjadi topik hangat saat ini untuk alat yang efektif untuk menyesuaikan sifat intrinsik sistem graphene. Properti yang sesuai harus diselidiki secara menyeluruh di masa mendatang.
Ketersediaan Data dan Materi
Serpihan grafena diperoleh dengan pembelahan mikromekanis kristal grafit curah (2D semikonduktor Inc.) pada SiO2 /Si substrat dengan SiO2 ketebalan 89 nm. Nomor lapisan mereka (N ) diperkirakan dengan pengukuran Raman dari rasio intensitas Si antara puncak Si (I (SiG )) dari SiO2 /Si substrat di atas serpihan graphene dan puncak Si (I (Si0 )) dari SiO kosong2 /Si substrat. Kekosongan diperkenalkan dengan sengaja oleh bombardir ion C+ untuk satu set sampel (disebut set cacat), dengan set bebas cacat sebagai kontras. Ion C+ energi rendah dibombardir secara tegak lurus permukaan sampel pada suhu kamar yang dilakukan menggunakan sistem tipe LC-4 dengan dosis dan energi kinetik 2 × 10
13
cm
−2
dan 80 keV, masing-masing. Pemetaan Raman diukur pada suhu kamar dalam hamburan balik dengan sistem mikro-Raman HR Evolution, dilengkapi dengan SWIFT™ CCD yang unik, lensa objektif × 100 (NA =0,90). Kisi 1800 g/mm menghasilkan 0,5 cm
−1
resolusi spektral. Eksitasi laser 532 nm digunakan. Daya laser di bawah 2 mW digunakan untuk menghindari pemanasan sampel. Pengukuran pemetaan dilakukan dengan menggunakan tahap bermotor. xy koordinat setiap titik telah ditetapkan sebelumnya untuk menemukan fokus yang dioptimalkan. Gambar pemetaan dibuat untuk setiap xy berkoordinasi dengan mengambil 100 titik pada permukaan sampel dengan 10 × 10 larik titik probing yang berjarak sama. Dalam semua kasus x , y langkah adalah 0,5 μm. Spektrum Raman yang bergantung pada T diukur dalam hamburan balik dengan sistem mikro-Raman HR Evolution, yang dilengkapi dengan SWIFT™ CCD yang unik. Sampel dipasang pada pemegang sampel buatan sendiri yang terdiri dari piringan tembaga tipis dengan pilar pusat dan lubang berdiameter 500 m. Pengukuran dilakukan dalam nitrogen cair (LN2 ) tahap Linkam suhu rendah didinginkan dilengkapi dengan pengontrol suhu. THMS600 (Linkam Scientific Instruments) tahap-dingin yang dapat diprogram mencakup kisaran suhu dari 78 hingga 318 K dalam N2 lingkungan gas. Instrumen Linkam memiliki stabilitas suhu ± 0,1 K. Menggunakan kisi dengan kerapatan alur 1800 g/mm, resolusi spektral yang dicapai adalah 0,5 cm
−1
. Jarak kerja panjang × 50 lensa objektif (NA =0,45) digunakan, mencapai resolusi spasial lebih baik dari 1 μm. Semua spektrum dirangsang dengan laser 532-nm. Selama semua pengukuran, daya laser dijaga cukup rendah untuk mencegah pemanasan sampel. Waktu integrasi 20 s diadopsi untuk memastikan rasio signal-to-noise yang baik. T-dependensi mode Raman diukur dalam kisaran dari 78 hingga 318 K dan direkam pada interval 10 K, untuk set yang bebas cacat dan cacat.
