Redistribusi Operator Antara Dua Jenis Keadaan Terlokalisasi di Sumur Kuantum InGaN/GaN Dipelajari oleh Photoluminescence

Hasil dan Diskusi

Untuk menyelidiki sifat struktural dari dua sampel A dan B, pemindaian simetris -2θ (0002) telah dilakukan, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2a. Puncak substrat berasal dari bidang GaN (002), dan puncak satelit berasal dari MQWs. Puncak satelit hingga orde keempat dapat diamati dengan jelas di kedua sampel, menunjukkan periodisitas lapisan yang baik. Selain itu, komposisi indium rata-rata dan ketebalan periodik dapat diperoleh dengan menyesuaikan kurva terukur, seperti yang ditunjukkan pada Tabel 1. Dapat dilihat bahwa dengan meningkatnya ketebalan lapisan tutup, ketebalan penghalang GaN dan ketebalan serta komposisi indium InGaN lapisan sumur meningkat sedikit. Sebenarnya, karena laju pertumbuhan lapisan penutup sekecil 0,006 nm/s dan suhu pertumbuhan serendah 710 K, perubahan ketebalan penghalang relatif kecil. Namun, mencatat bahwa pertumbuhan lapisan penutup GaN tambahan mungkin memiliki pengaruh tidak hanya pada ketebalan lapisan penghalang tetapi juga pada difusi, penguapan, dan redistribusi atom In di lapisan sumur InGaN, seperti yang akan dibahas secara rinci nanti.

Pemindaian Omega-2theta dan pemetaan ruang timbal balik dari kedua sampel dilakukan oleh HRXRD. a Kurva HRXRD Omega-2theta pada bidang GaN (0002) untuk sampel A dan B. b Pemetaan ruang timbal balik (RSM) untuk difraksi GaN (10-15) sampel A

Sementara itu, untuk memeriksa keadaan regangan lapisan GaN QB dan InGaN QW, dilakukan pemetaan ruang resiprokal (RSM) di sekitar bidang GaN (10-15). Hasil sampel A ditunjukkan pada Gambar 2b (Angka RSM B serupa, tetapi tidak ditampilkan di sini). Kita dapat mengamati bahwa untuk sampel A, puncak satelit dari MQW dan puncak GaN sejajar dengan baik pada garis vertikal yang sama, menunjukkan bahwa MQW dari kedua sampel sepenuhnya tegang tanpa relaksasi [23].

Gambar 3 menunjukkan pengukuran PDPL untuk dua sampel pada 10 K. Sangat menarik untuk mengetahui bahwa kedua sampel menunjukkan perilaku yang sangat berbeda. Untuk sampel A, ada puncak kecil yang terletak di sisi energi yang lebih rendah (puncak A ₁ ) dari puncak dominan A ₂ . Sudah dipastikan bahwa puncak A ₁ adalah replika phonon yang berjarak 92 meV dari puncak utama A ₂ . Replika fonon B ₂ juga muncul dalam sampel B dan disebut sebagai puncak B ₁ . Di sisi lain, pada Gambar. 3b, dapat diamati bahwa hanya ada satu puncak luminesensi yang dominan B ₂ dengan daya eksitasi lebih rendah dari 5 mW. Namun, ketika daya eksitasi lebih tinggi dari 10 mW, puncak lainnya B ₃ muncul secara tidak normal pada sisi energi yang lebih tinggi dari B ₂ , dan puncak B ₃ secara bertahap menjadi puncak emisi yang dominan, bukan puncak B ₂ ketika daya eksitasi meningkat lebih lanjut. Di sini, kita dapat mengasumsikan bahwa sebagian besar pembawa tereksitasi optik pertama kali terjebak dalam tipe pertama keadaan elektronik (misalnya, keadaan terlokalisasi yang dibuat oleh kluster In-rich lokal), dan kemudian bergabung kembali secara radiasi, menghasilkan puncak luminesensi A ₂ dan B ₂ . [24].

Spektrum PL sampel A (a ) dan B (b ) pada beberapa kekuatan eksitasi yang berbeda, diukur pada suhu 10 K

Untuk memeriksa perilaku puncak anomali B ₃ sampel B lebih lanjut, kami telah melakukan pengukuran TDPL di bawah kekuatan eksitasi yang berbeda yang ditunjukkan pada Gambar. 4, di mana Gambar. 4a dan b adalah spektrum PL yang diperoleh di bawah daya eksitasi masing-masing 5 mW dan 40 mW. Perhatikan bahwa fenomena dua puncak spektrum emisi pada Gambar 4b terlihat jelas pada suhu di bawah 200 K dan menjadi kabur menuju 300 K. Meringkas perilaku spektrum emisi, orang dapat melihat bahwa transisi dari puncak emisi energi rendah ke puncak puncak emisi energi tinggi terjadi pada rentang daya eksitasi yang sempit dan bersifat “switching”. Di luar wilayah transisi sempit, energi rendah tunggal (B ₂ ) atau energi tinggi (B ₃ ) puncak emisi masing-masing mendominasi pada daya eksitasi rendah dan tinggi.

Spektrum PL sampel B pada kisaran suhu 10–300 K, diukur dengan daya eksitasi 5 mW (a ) dan 40 mW (b )

Selain itu, pemeriksaan lebih dekat variasi energi puncak emisi dominan dengan suhu kedua sampel, kita dapat menemukan sesuatu yang unik. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 5a, ketika daya eksitasi meningkat dari 5 menjadi 40 mW untuk sampel A, variasi energi puncak PL dengan peningkatan suhu (disebut kurva ET di bawah) menunjukkan kurva "bentuk V terbalik", yang berbeda dari kurva biasa bentuk "S". Bentuk V terbalik hampir tidak berubah dengan meningkatnya daya eksitasi kecuali pergeseran biru keseluruhan dari energi puncak. Ketergantungan suhu berbentuk "V" yang terbalik dijelaskan sebagai aksi bersama dari efek pengisian pembawa di pusat luminesensi dan efek penyusutan celah pita disertai dengan peningkatan suhu [25, 26]. Di sisi lain, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 5b, kurva E-T untuk sampel B di bawah daya eksitasi yang lebih rendah dari 5 mW menunjukkan bentuk V terbalik. Situasi ini mirip dengan sampel A. Namun, ketika daya eksitasi secara bertahap meningkat menjadi 40 mW, pergeseran merah pertama muncul pada kisaran suhu yang lebih rendah, dan kurva E-T memiliki bentuk S yang teratur. Rupanya, fenomena ini bertentangan dengan harapan bahwa ketika daya eksitasi cukup besar, efek lokalisasi akan benar-benar hilang, dan perilaku suhu energi puncak akan mengikuti hukum Varshni [27].

Energi puncak emisi PL sebagai fungsi suhu untuk sampel A (a ) dan B (b ) di bawah kekuatan eksitasi yang berbeda. Garis solid adalah kurva pas teoritis menggunakan model LSE. Titik-titik adalah data eksperimen

Jadi, untuk menjelaskan secara kuantitatif ketergantungan daya optik tereksitasi anomali yang diamati dari pendaran keadaan terlokalisasi, model pendaran LSE digunakan agar sesuai dengan kurva ET, yang diusulkan oleh Q. Li et al. Model ini dapat digunakan di semua rentang suhu, dan tidak hanya cocok dengan kurva ET bentuk "S", tetapi juga bentuk "V" atau "V" terbalik. Selain itu, terbukti juga bahwa model LSE dapat direduksi menjadi model ekor pita Eliseev et al. pada suhu tinggi [24, 25]. Dalam model ini, energi puncak sebagai fungsi suhu dapat digambarkan sebagai [18,19,20,21]:

dimana θ adalah suhu Debye dari bahan tertentu dan a adalah parameter Varshni, k _B adalah konstanta Boltzmann, dan x dapat diselesaikan secara numerik dengan persamaan transendental berikut [18,19,20,21]:

dimana σ adalah standar deviasi distribusi dari keadaan terlokalisasi. Dengan kata lain, itu berarti lebar distribusi kerapatan keadaan tipe Gaussian. τ _r dan τ _tr mewakili rekombinasi radiasi dan masa lepas dari pembawa lokal, dan dengan demikian τ _r /τ _tr menyiratkan bagian pembawa yang bergabung kembali secara nonradiatif. E ₀ adalah energi pusat dari pusat-pusat lokal, dan E _a memberikan tingkat "penandaan" di mana semua status terlokalisasi ditempati oleh operator pada 0 K yang sama seperti tingkat kuasi-Fermi dalam distribusi Fermi-Dirac. Jelas bahwa E ₀ dan E _a bersama-sama terkait dengan asal usul pusat lokalisasi luminescence [17].

Parameter pas yang diperoleh dari kedua sampel ditunjukkan pada Tabel 2. Untuk sampel A, energi pusat E ₀ dan E _a berubah menjadi 19 meV dan 18 meV dari 5 menjadi 40 mW, masing-masing. Terlihat bahwa E ₀ -E _a dan σ hampir tidak berubah. Karena semakin besar daya tereksitasi, semakin banyak pembawa yang tereksitasi. Pertama, medan piezoelektrik yang kuat dari sumur InGaN akan disaring oleh pembawa fotogenerasi, yang mengarah ke peningkatan energi pusat E ₀ . Kedua, semakin banyak operator akan menempati status elektronik yang lebih tinggi sesuai dengan efek pengisian, yang menghasilkan peningkatan level kuasi-Fermi dari operator lokal E _a . Oleh karena itu, E ₀ -E _a mewakili aksi gabungan dari efek penyaringan polarisasi dan efek pengisian pembawa, dan dengan demikian pergeseran biru keseluruhan pada posisi puncak untuk sampel A diamati. Tidak seperti sampel A, untuk sampel B, dari 5 hingga 40 mW, terdapat peningkatan E yang lebih besar ₀ dan E _a , masing-masing 73 meV dan 57 meV. E ₀ -E _a meningkat sebesar 16 meV, τ _r /τ _tr berubah beberapa kali lipat, dan σ berkurang sedikit. Perubahan tersebut begitu besar sehingga kita harus mengasumsikan bahwa asal pusat pendaran berbeda pada kekuatan eksitasi yang berbeda sebesar 5 mW dan 40 mW.

Oleh karena itu, disarankan bahwa untuk sampel B, ada dua jenis keadaan lokalisasi, yang terdistribusi pada dua kedalaman energi yang berbeda di lapisan sumur karena distribusi komposisi indium yang tidak homogen, yaitu dengan komposisi indium yang lebih tinggi (keadaan lokalisasi yang dalam) dan yang lebih rendah. komposisi indium (keadaan lokalisasi dangkal). Selain itu, untuk menjelaskan fenomena sampel B di atas, diagram skematik yang menunjukkan kemungkinan mekanisme redistribusi pembawa antara dua jenis keadaan terlokalisasi diplot pada Gambar. 6. Pada 10 K, di bawah daya eksitasi yang lebih rendah seperti 5 mW, ditunjukkan pada Gambar 6a, sebagian besar pembawa tereksitasi optik pertama kali terjebak dalam jenis pertama keadaan elektronik (keadaan terlokalisasi dalam) dan dengan demikian puncak energi yang lebih rendah mendominasi, sedangkan pada 40 mW, ditunjukkan pada Gambar 6b, semakin banyak fotogenerasi pembawa akan menempati tingkat energi yang lebih tinggi, dan kemudian keadaan terlokalisasi dangkal dengan kepadatan keadaan energi yang lebih tinggi juga terisi, dan dengan demikian puncak energi yang lebih tinggi mendominasi secara bertahap dengan peningkatan daya tereksitasi. Oleh karena itu, E ₀ dan E _a meningkat banyak, dan τ _r /τ _tr meningkat beberapa pesanan yang menyiratkan kemampuan melarikan diri pembawa keluar dari negara-negara lokal. Saat suhu meningkat hingga 30 K, pada 5 mW, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 6c, pembawa fotogenerasi dengan sejumlah energi panas terutama digunakan untuk mengisi keadaan terlokalisasi yang lebih dalam, menghasilkan pergeseran biru pertama kurva E-T; namun, pada Gambar 6d, jika menyangkut 40 mW, berdasarkan asumsi bahwa keadaan terlokalisasi dangkal memiliki kapasitas lebih besar daripada keadaan terlokalisasi dalam, sebagian besar pembawa fotogenerasi tetap dalam keadaan terlokalisasi dangkal, dan akan dapat mentransfer ke keadaan terlokalisasi dalam yang memiliki kemampuan kuat untuk mengikat pembawa. Oleh karena itu, kurva E-T bergeser merah. Dengan kata lain, munculnya perubahan abnormal kurva ET berkaitan dengan berbagai jenis status lokalisasi karena distribusi indium yang tidak homogen dalam lapisan sumur InGaN sampel B. Dan fluktuasi komposisi seperti itu diduga terutama disebabkan oleh fluktuasi paduan acak pada skala atom [28].

Diagram skematis yang menunjukkan mekanisme yang mungkin dari variasi anomali energi puncak PL vs. kurva T dengan kekuatan eksitasi yang berbeda. Distribusi pembawa pada T yang lebih rendah (10 K) ditunjukkan pada (a ) dan (b ) untuk P = 5 mW dan 40 mW, masing-masing. Distribusi pembawa pada T yang lebih tinggi (30 K) ditunjukkan pada (c ) dan (d ) untuk P = 5 dan 40 mW, masing-masing

Selanjutnya, munculnya puncak emisi energi tinggi di bawah daya eksitasi tinggi sampel B juga menyebabkan variasi anomali dari intensitas terintegrasi PL. Pada Gambar. 7, kurva intensitas vs. suhu terintegrasi sampel A dan B yang diukur pada daya eksitasi masing-masing 5 mW dan 20 mW. Pertama, perhatikan bahwa pendinginan termal sampel B jelas lebih cepat daripada sampel A. Umumnya, pendinginan termal pendaran dari InGaN MQWs didominasi oleh proses rekombinasi nonradiatif yang dapat dijelaskan oleh persamaan Arrhenius. Oleh karena itu, pendinginan termal cepat menyiratkan stabilitas termal yang buruk dari sampel B. Selanjutnya, ketika daya eksitasi cukup tinggi, dampak pusat rekombinasi nonradiatif pada suhu yang relatif rendah tidak akan terlalu signifikan, karena pusat rekombinasi nonradiatif mudah jenuh. oleh pembawa berlebih [27]. Ini dapat menjelaskan dengan sempurna variasi yang lebih lambat dari intensitas terintegrasi PL vs. kurva 1/T dengan peningkatan daya eksitasi sampel A. Namun, cukup menarik untuk sampel B bahwa intensitas terintegrasi yang dinormalisasi di bawah daya eksitasi 5 mW bahkan lebih tinggi dari itu di bawah 20 mW ketika suhu lebih rendah dari 125 K, dan berubah menjadi berlawanan pada suhu yang lebih tinggi dari 125 K. Seperti disebutkan sebelumnya, diasumsikan bahwa hanya satu puncak emisi energi yang lebih rendah yang berasal dari keadaan terlokalisasi dalam yang dominan pada 5 mW, sedangkan yang lebih tinggi lainnya berasal dari keadaan lokal yang dangkal menjadi dominan pada 20 mW. Oleh karena itu, disimpulkan bahwa pusat pendaran terlokalisasi dalam memiliki efisiensi pendaran yang lebih baik daripada pusat pendaran dangkal. Hal ini sesuai dengan hasil penelitian sebelumnya terkait dengan keadaan lokal [28]. Oleh karena itu, sampai batas tertentu juga dapat dibuktikan bahwa ada dua jenis keadaan terlokalisasi yang tereksitasi pada 20 mW untuk sampel B.

Intensitas terintegrasi yang diekstraksi dari spektrum PL kedua sampel pada kisaran suhu 10–300 K, diukur dengan kekuatan eksitasi 5 mW dan 20 mW

Berdasarkan semua analisis ini, kami menunjukkan bahwa puncak B ₃ berasal dari keadaan lokalisasi dengan potensi yang lebih rendah terkait dengan distribusi komposisi indium sampel B yang tidak homogen. Hal ini sangat sesuai dengan hasil eksperimen puncak energi emisi yang lebih tinggi B ₃ dan pengurangan IQE sampel B pada suhu rendah di bawah daya eksitasi yang lebih tinggi. Sebenarnya, dalam proses pertumbuhan QWs, mengingat efek tarikan, atom indium cenderung menumpuk di bagian atas lapisan QW InGaN dan membentuk lapisan tambahan yang dikenal sebagai lapisan mengambang indium [29]. Pertumbuhan lapisan tutup GaN yang lebih tebal pada suhu rendah merusak penguapan atom-atom terapung indium ini. Akibatnya, atom In dapat bergabung ke dalam lapisan tutup GaN dan lapisan penghalang setelah pertumbuhan QW [30]. Secara alami, perilaku ini akan menghasilkan peningkatan ketebalan lapisan sumur, dan dengan demikian QCSE ditingkatkan. Regangan yang lebih tinggi dan medan piezoelektrik yang lebih kuat di QW aktif akan menyebabkan relaksasi yang lebih terlokalisasi dan, dengan demikian, potensi lokal yang lebih dalam dan hambatan yang lebih tinggi. Sementara itu, lebih banyak dislokasi dan cacat dimasukkan ke dalam pertumbuhan lapisan penghalang GaN berikutnya. Umumnya, ada tegangan tarik besar di dekat dislokasi, dan atom indium cenderung menumpuk di dekat dislokasi dan terdistribusi secara tidak homogen. [31, 32] Oleh karena itu, dalam pertumbuhan lapisan sumur InGaN, ada lebih banyak daerah kaya indium dan miskin indium yang terkait dengan peningkatan kepadatan dislokasi. Artinya skala fluktuasi indium akan semakin besar seiring dengan bertambahnya ketebalan lapisan capping. Dalam percobaan kami, ini menunjukkan bahwa dua jenis status lokalisasi yang berbeda dimasukkan ke dalam sampel B dengan lapisan penutup yang lebih tebal, dan puncak PL dari energi emisi yang lebih tinggi diaktifkan di bawah daya eksitasi yang lebih tinggi. Di sisi lain, pembawa fotogenerasi yang tinggal di keadaan terlokalisasi yang dalam dapat menyaring cacat dan dengan demikian memiliki stabilitas termal yang lebih baik, sedangkan pembawa yang dihasilkan fotogenerasi tetap pada keadaan terlokalisasi yang dangkal akan ditangkap oleh rekombinasi nonradiatif terkait cacat setelah mereka dapat mengatasi ketinggian penghalang yang relatif lebih rendah.