Meningkatkan Efisiensi Fotovoltaik dengan Mendeteksi Eksiton yang Terlokalisasi Spasial dalam Superlattice Titik Kuantum InAs/InGaAs yang Terorganisasi Sendiri
Abstrak
Makalah ini melaporkan investigasi eksperimental dan teoretis mengenai properti fotoluminesensi yang bergantung pada suhu dan tidak biasa dari titik kuantum InAs multi-stacked yang terletak dekat dengan sumur kuantum dasar InGaAs yang melegakan regangan. Heterostruktur InAs/InGaAs/GaAs QD ditumbuhi melalui epitaksi molekular rayam pahat sumber padat (SS-MBE) dan diselidiki menggunakan fotoluminesensi (PL), elipsometri spektroskopik (SE), dan fotoluminesensi terpecahkan waktu pikodetik. Puncak emisi ganda yang khas diamati dalam spektrum PL sampel. Dari pengukuran PL yang bergantung pada daya pengesulan dan suhu, puncak emisi ini terkait dengan transisi keadaan dasar dari titik kuantum InAs dengan dua populasi ukuran yang berbeda. Pengukuran luminesensi dilakukan sebagai fungsi suhu dalam rentang 10–300 K menggunakan teknik PL. PL suhu rendah menunjukkan emisi abnormal yang muncul di sisi energi rendah dan disebabkan oleh rekombinasi melalui level dalam. Energi puncak PL menunjukkan perilaku anomali akibat proses kompetisi antara pembawa yang terlokalisasi dan tidak terlokalisasi. Kami mengusulkan model ensembel keadaan terlokalisasi untuk menjelaskan perilaku fotoluminesensi biasa. Studi kuantitatif menunjukkan bahwa keadaan kontinyu sumur kuantum berfungsi sebagai saluran transito untuk redistribusi pembawa yang diaktifkan termal. Kami telah menentukan kedalaman lokalisasi dan dampaknya pada aplikasi heterostruktur yang diteliti untuk sel fotovoltaik. Model ini memberikan gambaran mengenai perbaikan yang mungkin pada properti SC titik kuantum InAs/InGaAs/GaAs berdasarkan perhitungan teoretis.
Latar Belakang
Titik kuantum (QD) yang terrakit sendiri telah banyak diteliti untuk aplikasi potensial dalam optoelektronik karena sifat pembatasan pembawa tiga dimensi dan kepadatan status seperti delta. Akhirnya, struktur QD diusulkan untuk merealisasikan sel surya pita menengah (IBSC), yang menambahkan pembawa foto melalui absorpsi valensi-IB dan IB-konduksi [1]. Sel surya IBSC berbasis GaAs dengan QD yang memiliki celah energi lebih kecil dari GaAs membentuk struktur sandaran yang mampu menyerap foton dengan energi lebih rendah dari celah energi GaAs, menghasilkan efisiensi konversi energi yang lebih tinggi [2]. Pembentukan pita menengah QD memerlukan struktur lapisan multipadat dengan kepadatan QD tinggi [3, 4]. Namun, kualitas kristal titik kuantum InAs menurun seiring bertambahnya jumlah lapisan QD dan berkurangnya jarak lapisan akibat penumpukan regangan kompresi internal. Regangan berlebihan akan menginduksi dislokasi dan cacat yang merayap dari titik kuantum ke permukaan. Oleh karena itu, performa sel surya InAs/GaAs QD juga menurun seiring bertambahnya jumlah lapisan QD [5]. Untuk mengatasi masalah ini, teknik pertumbuhan kompensasi regangan telah divisualisasikan dengan lapisan buffer GaAsN, GaAsP, dan GaP untuk sistem material InAs/GaAs [6,7,8]. Teknik lain untuk mengatasi masalah ini adalah dengan menutupi lapisan QD InAs/GaAs dengan lapisan InGaAs yang mengurangi regangan. Dibandingkan dengan titik kuantum InAs/GaAs, lapisan ini menyebabkan redshift dalam respons foto karena adanya ketidakcocokan jaringan yang kecil antara InAs dan InGaAs. Studi fotoluminesensi yang bergantung pada suhu memberikan informasi berguna tentang sel surya titik kuantum InAs/GaAs multi-stacked yang memiliki minat praktis dan teoretis yang signifikan. Secara klasik, celah energi material semiconductor menurun monoton dengan kenaikan suhu. Material khusus, seperti titik kuantum InAs/GaAs, menunjukkan anomalia dalam PL pada suhu rendah karena mekanisme transfer pembawa yang diaktifkan termal dalam ensembel titik kuantum. Namun, ketidaknormalan ini menghilang secara progresif setelah proses campuran pasca-pertumbuhan dalam heterostruktur QD InAs/InGaAs/GaAs seperti yang ditunjukkan oleh Ilahi et al. [9]. Heterostruktur yang serupa dengan studi saat ini telah diteliti untuk efisiensinya dalam aplikasi fotovoltaik oleh Sayari et al. [10]. Banyak model telah diusulkan selama beberapa dekade terakhir, seperti model Passler, Vina, dan Varshni. Untuk menghasilkan perangkat yang andal, perilaku suhu dari heterostruktur QD InAs/InGaAs/GaAs jenis ini harus dipahami dengan baik, dan ini dilakukan dengan menggunakan model yang paling cocok. Kami menggunakan model klasik Passler yang dikoreksi dengan koefisien redistribusi termal, untuk lebih memahami ketergantungan suhu berbentuk S pada celah energi eksiton yang diamati. Studi kami menghasilkan gambaran yang konsisten dan presisi tentang lokalisasi dan transfer pembawa dalam heterostruktur QD InAs/InGaAs/GaAs, yang merupakan material energi yang sangat penting secara teknologis untuk pembuatan perangkat fotovoltaik efisiensi tinggi.
Detail Eksperimental
Gambar 1 mengilustrasikan diagram skematis heterostruktur QD InAs/InGaAs/GaAs yang diteliti dalam studi kami. Heterostruktur terdiri dari lima tumpukan lapisan QD InAs/In0.11Ga0.89As/GaAs yang diapit oleh lapisan GaAs intrinsik tebal 80 nm. Lapisan epitaksial ditumbuhi pada substrat epiready n+-GaAs (100) menggunakan SS-MBE dengan sistem Riber MBE 32P. Setelah desorpsi oksida, lapisan buffer GaAs yang di-dope n+ tebal 250 nm dengan kepadatan dopant 2 × 10^18 cm−3 ditumbuhi pada 520 °C, diikuti oleh lapisan dasar GaAs yang di-dope n tebal 1000 nm dengan kepadatan dopant 10^17 cm−3. Suhu substrat kemudian diturunkan dan stabilize pada 500 °C untuk penyetoran wilayah intrinsik. Seperti yang ditunjukkan dalam Gambar 1, lapisan yang berulang terdiri dari 2,5 lapisan monolit (ML) cakupan InAs, In0.11Ga0.89As tebal 5 nm, dan GaAs tebal 33 nm. Pembentukan titik kuantum dikontrol secara in situ dengan memantau pola difraksi elektron berenergi tinggi (RHEED). Tujuan dari In0.11Ga0.89As tebal 5 nm adalah untuk meredshift spektrum emisi dan absorpsi, sementara GaAs tebal 33 nm berfungsi sebagai lapisan spasi. Laju pertumbuhan untuk lapisan InAs, In0.11Ga0.89As, dan GaAs masing-masing 0,08 ML/s, 0,78 ML/s, dan 0,7 ML/s, diukur melalui osilasi titik spekuler RHEED. Pada akhirnya, lapisan emitter GaAs yang di-dope p tebal 500 nm (2 × 10^17 cm−3) diikuti oleh lapisan kontak GaAs yang di-dope p+ tebal 100 nm (5 × 10^18 cm−3) ditumbuhi di atas heterostruktur. Silikon (Si) dan berilium (Be) digunakan sebagai dopant tipe n dan p, masing-masing. Selama pertumbuhan, suhu dikalibrasi dengan pirometer.
Gambar 1. a Struktur lapisan skematik dari lima tumpukan titik kuantum InAs/InGaAs SC yang ditumbuhi pada substrat n+-GaAs (001). b Pola RHEED setelah pertumbuhan 2,5 ML InAs (pertumbuhan tiga dimensi). c Pola RHEED selama pertumbuhan 5 nm InGaAs (pertumbuhan dua dimensi) [10]
Elipsometri spektroskopik (SE) dilakukan pada suhu ruang antara 1 dan 6 eV, menggunakan elipsometri spektroskopik sudut variabel (VASE) M-2000 J.A. Woollam. Pengukuran SE dilakukan pada sudut insidensi yang bervariasi dari 45° hingga 60°. Dalam pengukuran PL, laser ion argon (Ar+) dengan panjang gelombang 514,5 nm digunakan sebagai sumber pengesulan untuk menghasilkan pasangan elektron-lubang. Cahaya luminesensi dari sampel dipersilapkan oleh spektrometer resolusi tinggi dan terdeteksi oleh detektor foto-Ge yang dikelaskan termoelektrik dengan pemegang bawaan dalam. Untuk pengukuran PL yang bergantung pada daya pengesulan dan suhu, sampel ditempatkan dalam kriostat helium siklus tertutup yang dikontrol suhu. Spektrum PL diambil dalam rentang daya keluaran nominal 1,5–350 mW dan rentang suhu 11–300 K. Pengukuran PL terpecahkan waktu dilakukan dalam kriostat helium siklus tertutup dengan suhu variabel (10–240 K). Garis 514 nm digunakan sebagai panjang gelombang pengesulan, dari laser pulsa pikodetik Ti: sapphire yang terkunci mode dengan tingkat ulang 80 MHz dan lebar pulsa 1,2 ps.
Hasil dan Pembahasan
Gambar 2 menunjukkan bagian riil (a) dan imajiner (b) dari fungsi dielektrik heterostruktur QD InAs/InGaAs/GaAs pada 300 K untuk rentang energi 1–6 eV. Bagian riil dan imajiner mengikuti pola yang berbeda. Variasi fungsi dielektrik dengan energi foton menunjukkan bahwa beberapa interaksi antara foton dan elektron dalam film dihasilkan dalam rentang energi 1–6 eV. Dua ciri spektral utama adalah struktur titik kritis (CP) E1 dan E2 pada sekitar 3 dan 4,5 eV, masing-masing [11, 12]. Untuk menentukan secara kuantitatif posisi energi dari transisi interband yang berbeda, kami mengambil persimpangan nol dari spektrum turunan kedua dari bagian imajiner fungsi dielektrik palsu. Berbagai energi transisi yang diperoleh diringkas dalam Tabel 1.
Gambar 2. Bagian riil (ε1) (garis merah putus-putus) dan imajiner (ε2) (garis biru padat) dari fungsi dielektrik heterostruktur QD InAs/InGaAs yang diperoleh dari pengukuran SE [10]
Gambar 3 menunjukkan spektrum turunan kedua energi dari bagian imajiner fungsi dielektrik palsu yang ditunjukkan dalam Gambar 2. Dua puncak pada 2,9 dan 3,1 eV masing-masing sesuai dengan transisi interband E1 dan E1 + Δ1 dalam GaAs. Namun, dua puncak yang terletak berdekatan pada sekitar 4,4 dan 4,7 eV disebabkan oleh transisi CP E0’ dan E2, masing-masing, dalam lapisan titik kuantum InAs [12]. Kami mencatat bahwa kontribusi energi CP E1 + Δ1 InAs (2,74 eV) [12] ke E1 GaAs (2,91 eV) [11] tidak dapat dikecualikan karena perbedaan kecil antara kedua nilai energi tersebut. Pada energi rendah, celah energi GaAs jelas dapat dibedakan dalam spektrum ε pada sekitar 1,4 eV. Juga, spektrum turunan kedua energi (Gambar 3) menunjukkan transisi interband pada 1,75 eV yang sesuai dengan energi CP E0 + Δ0 GaAs [11]. Diketahui bahwa ε2 adalah ukuran dan indikator kualitas material; nilai tertinggi menunjukkan antarmuka yang paling tajam [13]. Menurut literatur, nilai ε2 sekitar 25, nilai tertinggi 26,8 dalam kasus kami, yang diperoleh di wilayah celah energi E2 di sekitar 4,7 eV, menunjukkan kualitas tinggi material yang membentuk heterostruktur QD InAs/InGaAs/GaAs yang ditumbuhi oleh SS-MBE.
Gambar 3. Spektrum turunan kedua bagian imajiner (ε2) dari fungsi dielektrik sebagai fungsi energi foton untuk heterostruktur QD InAs/InGaAs. Energi transisi yang timbul dari lapisan titik kuantum InAs dan lapisan GaAs ditunjukkan [10]
Gambar 4 menunjukkan spektrum PL wilayah aktif dalam heterostruktur QD InAs/InGaAs/GaAs dengan daya pengesulan 100 mW pada suhu rendah (12 K). Tentu saja, spektrum menunjukkan bentuk asimetrik yang terletak di sisi energi tinggi dan dapat didekonvolusi menjadi dua sub-pita dengan fitting Gauss [14]. Menganggap ketergantungan potensi pembatasan kuantum pada ukuran titik, puncak paling intens yang terletak pada 1,06 eV disebabkan oleh emisi dari keadaan dasar titik kuantum besar (LQD), sementara puncak energi lebih tinggi pada 1,11 eV merujuk pada emisi dari keadaan dasar titik kuantum kecil (SQD) [15]. Jadi, pada daya pengesulan yang sangat rendah dan suhu rendah, kami menyimpulkan bahwa bentuk asimetrik disebabkan oleh luminesensi yang berasal dari distribusi ukuran bimodal titik [16]. Selain itu, puncak yang berasal dari lapisan sumur kuantum InGaAs, rekombinasi antara elektron dalam pita konduksi GaAs dan lubang pada tingkat penerima karbon (e-CAs) [17] dan celah energi GaAs terlihat pada sekitar 1,35, 1,49, dan 1,51 eV, masing-masing. Untuk mengonfirmasi atribusi ini pada bentuk asimetrik, kami melakukan pengukuran PL pada daya laser yang bervariasi dari 10 hingga 100 mW. Kami juga melakukan pengukuran AFM pada struktur tanpa penutup yang serupa dengan yang diteliti. Dari Gambar 5, jelas bahwa heterostruktur memiliki bentuk PL yang tidak bergantung pada daya. Selain spektrum pengesulan tertinggi, intensitas PL dan lebar garis puncak PL energi tinggi heterostruktur tidak berubah secara signifikan. Juga, pemisahan energi antara dua puncak PL (Gambar 5) sekitar 50 meV. Seperti yang diharapkan, gambar AFM menunjukkan bahwa titik kuantum pada lapisan kelima memiliki distribusi ukuran bimodal dengan kepadatan seluruh titik kuantum 7 × 10^10 cm^(−2). Mengasumsikan bahwa puncak sisi energi rendah heterostruktur sesuai dengan keadaan dasar titik kuantum besar (LQD), kami dapat mengatakan bahwa puncak energi lebih tinggi pada daya tinggi tampaknya merupakan hasil dari keadaan dasar titik kuantum yang relatif kecil (SQD).
Gambar 4. Spektrum PL yang diukur pada suhu rendah (12 K) dari heterostruktur QD InAs/InGaAs yang ditumpuk lima lapisan. Analisis bentuk garis spektrum membuktikan bahwa sinyal PL titik kuantum adalah konvolusi dari dua puncak berbentuk Gauss seperti yang ditunjukkan oleh garis padat
Gambar 5. Spektrum PL ternormalisasi yang bergantung pada daya pengesulan dari heterostruktur QD InAs/InGaAs yang diukur pada 12 K
Untuk mendapatkan wawasan tentang mekanisme rekombinasi PL, pengukuran PL yang bergantung pada suhu dilakukan pada heterostruktur dari 10 hingga 300 K dan digambarkan dalam Gambar 6. Gambar 7 menunjukkan posisi energi puncak PL puncak utama yang terkait dengan emisi dari LQD. Puncak ini menunjukkan ketergantungan suhu yang tidak biasa antara 10 dan 100 K dibandingkan dengan aloi ternari III–V konvensional seperti GaAlAs [18]. Dalam rentang suhu ini (wilayah (i)), redshift sekitar 12 meV diamati. Pergeseran ini disebabkan oleh rekombinasi eksiton melalui keadaan terlokalisasi dalam ensembel LQD yang tidak homogen. Seiring meningkatnya suhu dalam rentang suhu ini, pembawa diaktifkan termal dan dipindahkan dari titik kuantum kecil ke yang lebih besar dalam ensembel, di mana mereka akhirnya merekombinasikan secara radiatif. Ini membuat fenomena yang diamati kemungkinan berasal dari dispersi ukuran titik besar dalam struktur kami (lihat inset AFM). Suhu karakteristik di mana dua proses rekombinasi (pembawa terlokalisasi dan tidak terlokalisasi) berkontribusi secara setara pada sinyal PL ditandai sebagai T_loc/deloc. Kemudian, antara 100 dan 120 K (wilayah (ii)), energi puncak meningkat. Ini disebabkan oleh pelarian pembawa dari keadaan yang lebih dangkal ke keadaan yang lebih tinggi. Suhu karakteristik ditandai sebagai T_escape. Pada suhu yang bahkan lebih tinggi (wilayah (iii)), eksiton sepenuhnya tidak terlokalisasi dan rekombinasi pita-ke-pita dipulihkan.
Gambar 6. Spektrum PL yang bergantung pada suhu dari heterostruktur QD InAs/InGaAs yang diukur pada daya pengesulan 100 mW
Gambar 7. Energi puncak PL LQD dari heterostruktur QD InAs/InGaAs yang diteliti yang diukur pada berbagai suhu
Untuk pemahaman lebih lanjut tentang proses rekombinasi dalam titik kuantum multi-stacked InAs/InGaAs/GaAs, kami telah mempelajari PL terpecahkan waktu menggunakan teknik pengesulan waktu terkorelasi. Secara teoretis, diprediksi bahwa umur degradasi eksiton titik kuantum sensitif terhadap suhu [19]. Pengukuran eksperimental telah menunjukkan bahwa umur sebenarnya konstan terhadap suhu di bawah suhu kritis [20]. Markus et al. [21] melaporkan umur konstan sekitar 950 ps dalam rentang suhu yang luas dalam kesalahan eksperimental.
Gambar 8a menyajikan spektrum degradasi PL, antara 17 dan 240 K untuk energi deteksi yang tetap pada 1,06 eV dan energi pengesulan (λ_exc = 514 nm). Spektrum tersebut cocok secara teoretis dengan fungsi eksponensial tunggal, dengan waktu degradasi sekitar 1000 ps pada suhu rendah. Waktu degradasi yang lambat ini, dibandingkan dengan film tipis semiconductor III–V [22], adalah tanda kehadiran keadaan terlokalisasi [23], dan rekombinasi pembawa pada puncak LQD harus secara murni radiatif. Memang, pada suhu rendah, elektron dan lubang yang dihasilkan foto, sebelum mereka merekombinasikan, memerlukan waktu untuk membentuk eksiton dan merelaksasi energi mereka untuk ditangkap oleh keadaan terlokalisasi yang dangkal. Fenomena ini mengarah pada waktu degradasi yang lambat. Efek suhu terhadap waktu degradasi PL telah diteliti dan menunjukkan kehadiran dua regime yang berbeda seperti yang diwakili dalam Gambar 8b [24]. Kami mengamati bahwa waktu degradasi yang terkait dengan energi lebih rendah dari pita PL (LQD (1,06 eV)) hampir konstan (1000 ps) hingga 140 K, dan kemudian, menurun seiring meningkatnya suhu.
Gambar 8. a Waktu degradasi puncak LQD versus suhu sampel untuk pengesulan panjang gelombang 514 nm. b Intensitas degradasi fotoluminesensi tipikal versus suhu puncak LQD yang diukur pada panjang gelombang pengesulan 514 nm
Pendekatan Teoretis
Untuk memahami ketergantungan suhu yang anomali pada PL, posisi puncak PL telah diteliti menggunakan model LSE yang dikembangkan oleh Li et al. [25, 26]. Memang, model kuantitatif ini memberikan penjelasan yang memuaskan untuk ciri spektral anomali luminesensi keadaan terlokalisasi yang sebelumnya diamati dalam beberapa material III–V seperti aloi boron-baser B(In)GaAs/GaAs [27, 28] dan MQW InGaAs/GaAs [29, 30]. Model mengasumsikan bahwa keadaan terlokalisasi memiliki distribusi energi tipe Gauss untuk kepadatan status yang diberikan oleh:
Di mana σ dan E_ch adalah parameter lebar untuk distribusi keadaan terlokalisasi (kedalaman lokalisasi) dan tingkat penghalang yang harus diatasi pembawa untuk transfer, masing-masing. Bajo keadaan quasi steady state, dinamika eksiton terlokalisasi dapat dijelaskan oleh persamaan laju berikut:
$$ \frac{dN\left( E, T\right)}{dt}= G(E)+\frac{\gamma_c N\hbox{'}\left( E, T\right)\rho (E)}{\Lambda}-\frac{N\left( E, T\right)}{\tau_{\mathrm{tr}}}{e}^{\frac{E-{E}_a}{K_B T}}-\frac{N\left( E, T\right)}{\tau_{\mathrm{r}}}=0 $$ (2)
Parameter τ_r, τ_tr, γ_c, K_B, Λ, dan N' mewakili, masing-masing, waktu rekombinasi pembawa (umur radiatif), waktu transfer pembawa (umur non-radiatif), koefisien penangkapan ulang, konstanta Boltzmann, jumlah total keadaan terlokalisasi, dan jumlah total pembawa yang diaktifkan termal dari keadaan terlokalisasi. G(E) menunjukkan laju pembentukan pembawa. Kuantitas \( \frac{\gamma_c N\hbox{'}\left( E, T\right)\rho (E)}{\Lambda} \) adalah jumlah pembawa yang ditangkap ulang oleh keadaan terlokalisasi per satuan waktu. Ketiga istilah di sebelah kanan memberikan laju pelarian termal pembawa terlokalisasi. Terakhir menunjukkan laju de-populasi pembawa akibat rekombinasi radiatif. Kepadatan populasi pembawa terlokalisasi proporsional dengan fungsi distribusi dan kepadatan status pembawa terlokalisasi. Faktanya, solusi Eq. (2) dapat dijelaskan oleh Eq. (3).
$$ N\left( E, T\right)=\frac{\rho_o{e}^{-{\left(\frac{E-{E}_0}{2{\sigma}^2}\right)}^2}}{\left[\frac{\tau_{\mathrm{tr}}}{\tau_{\mathrm{r}}} + exp\left(\frac{\left( E-{E}_{\mathrm{ch}}\right)}{K_{\mathrm{B}} T}\right)\right]} $$ (3)
di mana E0 adalah energi tengah. Secara matematis, ketergantungan suhu posisi puncak akibat redistribusi termal pembawa dalam keadaan terlokalisasi yang ditentukan dari \( \frac{\partial N\left( E, T\right)}{\partial t}=0 \) diberikan oleh:
$$ E(T)={E}_0- x(T){K}_B T $$ (4)
Di mana x(T) adalah solusi numerik dari persamaan nonlinier Eq. (5):
Persamaan 5 hanya memiliki satu solusi untuk \( 0< x<{\left(\frac{\sigma}{K_b T}\right)}^2 \). Pada wilayah suhu tinggi, solusi perkiraan adalah \( {\left(\frac{\sigma}{K_{\mathrm{B}} T}\right)}^2 \). Persamaan (5) mengungkapkan model pita-ekor yang diusulkan oleh Eliseev et al. [31]:
Diketahui bahwa celah energi material semiconductor ideal biasanya dijelaskan oleh rumus empiris Passler [32]. Dengan mempertimbangkan koreksi akibat koefisien redistribusi termal, variasi posisi puncak luminesensi menggunakan model LSE yang dijelaskan oleh Eq. (7):
$$ E(T)={E}_0-\frac{\alpha \theta}{2}\left[\sqrt[ P]{1+\left(\frac{2 T}{\theta}\right)}\kern0.5em -1\right]- x(T){K}_B T $$ (7)
di mana θ adalah parameter suhu karakteristik yang diharapkan dapat dibandingkan dengan suhu Debye θ_D. Untuk T>>θ, kita melihat bahwa α mewakili batas dari magnitudo turunan pertama, \( {\frac{dEg(T)}{dT}}_{T\to \infty } \). Eksponen “p” terkait dengan bentuk fungsi spektral elektron-fonon yang mendasari [33]. Model memberikan kecocokan yang baik dengan evolusi eksperimental yang dikonfirmasi oleh Gambar 9. Parameter fitting diringkas dalam Tabel 2.
Gambar 9. Evolusi PL yang bergantung pada suhu puncak LQD (persegi hitam padat) yang dicocokkan dengan hukum empiris Passler (garis biru padat) dan hubungan Passler yang dimodifikasi sesuai dengan model LSE (garis merah padat)
Energi puncak PL sangat bergantung pada redistribusi termal yang ditunjukkan dalam Gambar 10. Terakhir ini menunjukkan peningkatan cepat dalam rentang suhu kriogenik. Maksimum redistribusi termal sesuai dengan maksimum redshift dalam evolusi energi (~50–100 K). Dalam wilayah suhu PL tinggi, redistribusi termal menurun eksponensial dan cenderung hilang karena mulai dari 150 K proses delokalisasi dimulai dan kembali ke transisi pita-ke-pita. Juga, kita dapat mengamati ini ketika kurva klasik dan yang dimodifikasi ditumpuk (Gambar 9). Eksponen “p” menunjukkan bahwa kontribusi fonon akustik longitudinal (LA) lebih signifikan daripada kontribusi fonon optik longitudinal (LO). Kontribusi ini tampaknya dominan dalam wilayah suhu PL tinggi di mana emisi dipertolongi melalui fonon. Proses distribusi bimodal membuka saluran pengambilan antara titik kuantum yang diwakili oleh keadaan elektron dan lubang yang tidak terlokalisasi yang dipisahkan oleh energi E_ch. Asal saluran pengambilan ini masih menjadi subjek kontroversi [34,35,36]. Namun, saluran pengambilan dapat dilihat sebagai keadaan perantara yang ada antara lapisan basah dua dimensi (WL) dan keadaan titik kuantum nol dimensi [37]. Jadi, dapat dibayangkan bahwa pembawa dalam keadaan titik kuantum dapat lebih mudah diaktifkan termal ke saluran pengambilan daripada WL karena energi aktivasi yang lebih kecil yang diperlukan, kemudian ditransfer ke titik kuantum tetangga mereka dalam jarak terhingga. Ini tampak seperti tingkat Fermi-Dirac dalam distribusi Fermi-Dirac. Energi E_ch ini lebih kecil dari energi aktivasi E_a yang diekstraksi dari diagram Arrhenius (Gambar 11). Alasan mengapa E_a lebih besar dapat dijelaskan oleh fakta bahwa pembawa memerlukan energi lebih besar untuk mencapai lapisan basah (WL) seperti yang ditunjukkan secara skematik dalam Gambar 12. Selain itu, magnitudo perbedaan ΔE = E_ch − E_0 memerankan peran yang lebih signifikan dalam menentukan ketergantungan suhu yang anomali pada luminesensi pembawa terlokalisasi. Kami harus mencatat bahwa dua kasus, E_ch − E_0 > 0 dan E_ch − E_0 < 0, ada dari sudut pandang fisik, tetapi biasanya ditetapkan sebagai “positif” energi aktivasi termal. Dalam kasus kami, ini berarti bahwa E_ch berada 4 meV di bawah E_0 di mana pembawa terlokalisasi diaktifkan termal ke keadaan (atau situs dalam ruang nyata) dengan energi lebih tinggi. Ini menurun dibandingkan dengan satu lapisan titik kuantum InAs dengan lapisan dasar yang mengurangi regangan In0.15Ga0.85As [10]. Kedalaman fluktuasi potensi yang ditetapkan oleh σ adalah hasil dari ketidakhomogenan distribusi ukuran titik kuantum. Kedalaman potensi ditemukan sebesar 19 meV. Ini menurun seiring bertambahnya jumlah tumpukan titik kuantum InAs/In0.11Ga0.89As/GaAs. Akibatnya, kami dapat menyimpulkan bahwa penurunan kedalaman potensi meningkatkan efisiensi struktur dibandingkan dengan satu lapisan titik kuantum InAs/InGaAs/GaAs yang diteliti oleh Ilahi et al. dan Helmi et al. [10, 36].
Gambar 10. Redistribusi termal yang bergantung pada suhu yang ditentukan secara numerik. Suhu karakteristik (T_loc/deloc dan T_escape) ditunjukkan dengan proses lokasi-delokasi
Gambar 11. Fitting Arrhenius dari sampel yang diteliti. Intensitas terintegrasi yang dinormalisasi (lingkaran hitam) dicocokkan dengan tiga energi aktivasi (garis merah padat)
Gambar 12. Skematik distribusi titik kuantum dari keadaan elektron/lubang (eksiton) terlokalisasi (WL lapisan basah, CH saluran transfer pembawa)
Kesimpulan
Dalam kesimpulan, kami telah berhasil memproduksi sel surya berbasis GaAs dengan tumpukan multi titik kuantum InAs dengan menutupi titik kuantum dengan lapisan InGaAs dan memasukkan lapisan spasi GaAs. Dua ciri spektral utama yang diamati dalam spektrum fungsi dielektrik heterostruktur QD InAs/InGaAs/GaAs pada 3 dan 4,5 eV dikaitkan dengan struktur CP E1 dan E2 dari GaAs dan InAs, masing-masing. Spektrum PL titik kuantum InAs dalam matriks GaAs intens dan menunjukkan bentuk asimetrik, yang menunjukkan pertumbuhan struktur titik kuantum InAs multi-stacked berkualitas tinggi. Kontribusi titik kuantum besar dan relatif kecil terhadap spektrum PL juga ditunjukkan. Pengukuran luminesensi berhasil dimodelkan dan ditafsirkan ulang menggunakan model LSE yang dikembangkan. Studi teoretis telah secara kuantitatif menafsirkan spektrum yang bergantung pada suhu yang diamati, dan telah memberikan wawasan tentang mekanisme emisi spontan yang rumit dalam titik kuantum multi-stacked InAs/InGaAs/GaAs, berdasarkan parameter fitting. Studi ini menyarankan cara untuk meningkatkan efisiensi struktur titik kuantum InAs/GaAs untuk digunakan dalam aplikasi fotovoltaik. Hasil ini membantu meningkatkan pemahaman tentang dinamika pembawa yang bergantung pada suhu dalam titik kuantum yang dirancang regangan untuk meningkatkan efisiensi struktur yang diteliti. Selanjutnya dari karya ini, kami akan mempelajari efek orientasi serta peningkatan jumlah titik kuantum InAs/GaAs dari struktur tumpukan multi terhadap kedalaman lokasi.
