Ketebalan Lapisan Cap GaN Mengubah Lokalisasi Carrier dan Stabilitas Termal pada Kupon Kuantum InGaN/GaN – Wawasan Fotoluminesensi
Abstrak
Dua sampel multi-kupon kuantum (MQW) InGaN/GaN ditanam oleh depozi kimia organik logam uap (MOCVD) dengan kondisi yang sama kecuali ketebalan lapisan cap GaN yang ditanam pada setiap kolam InGaN. Sampel A menerima cap 30 s sedangkan sampel B menerima cap 200 s. Pengukuran fotoluminesensi (PL) menunjukkan bahwa sampel cap tipis menunjukkan intensitas PL yang jauh lebih kuat. Di sisi lain, sampel cap tebal menampilkan dua puncak PL yang berbeda di bawah daya eksitasi tinggi, dan kurva energi puncak PL versus suhu bertransisi dari bentuk V terbalik ke bentuk S konvensional seiring meningkatnya daya eksitasi. Selain itu, stabilitas termal sampel cap tebal menurun pada daya eksitasi yang lebih tinggi. Anomali ini diatribusikan pada redistribusi carrier antara dua kelas status terlokalisasi, yang timbul dari distribusi indium yang tidak homogen dalam sampel cap tebal. Status terlokalisasi dalam menunjukkan stabilitas termal yang superior, sedangkan status terlokalisasi dangkal lebih rentan terhadap pemadaman termal. Ketidakhomogenan indium yang jelas kemungkinan berasal dari pertumbuhan lapisan cap GaN pada suhu rendah yang diperpanjang, yang menghambat difusi indium dan mempromosikan fluktuasi komposisi.
Pendahuluan
MQW InGaN/GaN adalah sumbu dari dioda emis cahaya (LED) dan dioda laser (LD) modern karena emisi yang cerah dan tunabilitas yang luas. Meskipun tantangan yang ditimbulkan oleh celeri threading dan medan listrik internal yang berasal dari polarisasi spontan dan piezoelektrik, struktur ini mencapai efisiensi kuantum eksternal (EQE) yang luar biasa. Kontributor utama terhadap performa ini adalah lokalisasi eksiton dalam minimum potensi yang disebabkan oleh fluktuasi komposisi indium, yang secara efektif menciptakan status seperti titik kuantum dalam kolam.
Meskipun peran status terlokalisasi dalam rekombinasi radiatif dan non-radiatif telah diteliti, pemahaman yang komprehensif tentang bagaimana status ini mempengaruhi PL di bawah kepadatan eksitasi yang bervariasi masih sulit dicapai. Simulasi atomistik telah menunjukkan bahwa lokalisasi dapat meningkatkan baik rekombinasi radiatif maupun Auger, dengan laju Auger meningkat satu orde magnitudo. Secara eksperimental, lokalisasi carrier melonggorkan aturan k-seleksi untuk proses Auger, sehingga memperbesar kerugian non-radiatif dalam QW InGaN/GaN polar pada eksitasi optik tinggi.
PL dependen suhu (TDPL) sering menunjukkan evolusi energi puncak berbentuk S—ciri khas dari lokalisasi carrier. Model seperti kerangka status terlokalisasi ensembel (LSE) menangkap interaksi antara redistribusi carrier dan suhu. Karena perangkat praktis seperti LD beroperasi di bawah kepadatan carrier tinggi, esensial untuk mengeksplorasi perilaku PL di berbagai daya eksitasi untuk mengungkap pengaruh keseragaman status terlokalisasi. Studi ini mengatasi kesenjangan tersebut dengan menyelidiki dua sampel MQW dengan ketebalan lapisan cap GaN yang berbeda.
Metode
Bahan
MQW ditanam pada substrat safir c-plane dalam reaktor AIXTRON 3 × 2 closed-coupled showerhead. Trimetilgalium (TMGa), trimetilindium (TMIn), dan ammonia (NH3) berfungsi sebagai precursori Ga, In, dan N, masing-masing, dengan H2 dan N2 sebagai gas pelapis untuk lapisan GaN dan InGaN. Setiap MQW terdiri dari dua periode QW InGaN/GaN. Selama pertumbuhan kolam InGaN, aliran TMIn dipertahankan konstan. Lapisan cap GaN kemudian ditanam pada 710 °C, diikuti dengan ramping suhu ke 830 °C untuk penghalang. Sampel A menerima cap 30 s, sedangkan sampel B menerima cap 200 s. Skematis struktur lapisan dan parameter pertumbuhan ditunjukkan dalam Gambar 1.
Skematis penampang lintang dari dua struktur MQW.
Karakterisasi
Komposisi indium rata-rata, ketebalan periode, dan kualitas kristal diekstraksi dari diffraksi sinar-X resolusi tinggi (HRXRD) menggunakan Rigaku Ultima IV dengan radiasi Cu-Kα (λ = 1,54 Å, 40 kV, 30 mA). TDPL dan PL dependen daya eksitasi (PDPL) dilakukan dengan laser 405-nm (spot ≈ 0,5 mm²) dalam rentang daya 0,01–50 mW. Sampel dipasang dalam kriostat He closed-cycle, yang memungkinkan kontrol suhu dari 10 hingga 300 K.
Hasil dan Pembicaraan
Scan ω-2θ simetris (Gambar 2a) mengonfirmasi periodisitas lapisan yang baik, dengan puncak satelit hingga urutan keempat untuk kedua sampel. Pemasangan data HRXRD (Tabel 1) menunjukkan bahwa peningkatan ketebalan cap secara modest meningkatkan ketebalan penghalang dan ketebalan serta komposisi kolam InGaN, karena laju pertumbuhan yang rendah (≈ 0,006 nm/s) dan suhu (710 °C). Namun, lapisan cap GaN tambahan dapat mempengaruhi difusi dan penguapan indium, mempengaruhi keseragaman komposisi kolam.
Scan omega-2θ dan pemetaan ruang reciprok (RSM) untuk kedua sampel. (a) Kurva HRXRD Ω-2θ pada GaN (0002) untuk sampel A dan B. (b) RSM GaN (10–15) untuk sampel A.
RSM (Gambar 2b) menunjukkan bahwa MQW dalam sampel A tetap sepenuhnya teregang, dengan puncak satelit sejajar vertikal dengan puncak GaN. RSM untuk sampel B, meskipun tidak ditunjukkan, menunjukkan status teregang yang serupa.
Spektra PDPL pada 10 K (Gambar 3) menunjukkan perilaku yang kontras. Sampel A menampilkan puncak dominan (A2) disertai replika fonon (A1) 92 meV lebih rendah. Sampel B, pada daya rendah (< 5 mW), menunjukkan satu puncak dominan (B2). Namun, di atas 10 mW, puncak energi lebih tinggi tambahan (B3) muncul dan secara progresif mendominasi, mengindikasikan redistribusi carrier antara dua keluarga status terlokalisasi yang berbeda.
Spektra PL sampel A (a) dan B (b) pada 10 K untuk berbagai daya eksitasi.
TDPL pada berbagai daya (Gambar 4) mengonfirmasi bahwa fenomena dua puncak dalam sampel B terlihat di bawah 200 K dan memudar di dekat 300 K. Transisi dari B2 ke B3 tiba-tiba, mengindikasikan perilaku "pengalihan" daripada pergeseran bertahap.
Spektra PL sampel B dari 10–300 K pada 5 mW (a) dan 40 mW (b).
Mengekam kurva energi puncak versus suhu (E-T) (Gambar 5) menunjukkan bahwa sampel A mempertahankan ketergantungan bentuk V terbalik terlepas dari daya, dengan pergeseran biru kecil pada daya eksitasi yang lebih tinggi. Sampel B, di sisi lain, menunjukkan bentuk V terbalik pada daya rendah (≤ 5 mW) tetapi bertransformasi menjadi bentuk S konvensional pada 40 mW. Perilaku ini menentang harapan bahwa daya eksitasi tinggi akan menghapus lokalisasi; sebagai gantinya, ini mencerminkan redistribusi carrier antara status terlokalisasi dalam dan dangkal yang diinduksi oleh ketidakhomogenan indium.
Kurva E-T untuk sampel A (a) dan B (b) pada berbagai daya. Garis padat adalah pasangan model LSE; titik adalah data eksperimental.
Menerapkan model status terlokalisasi ensembel (LSE) (E(T)=E₀–αT²/(θ+T)–xkBT) dengan relasi transenden untuk x (Eq. 2) menghasilkan parameter pasang yang terdaftar dalam Tabel 2. Dalam sampel A, E₀ dan EA berubah modest (≈ 19 meV dan 18 meV, masing-masing) dari 5 hingga 40 mW, mencerminkan penyingkaran polarisasi yang ditingkatkan dan pengisian carrier. Dalam sampel B, perubahan signifikan (E₀ naik 73 meV, EA 57 meV, dan τr/τtr meningkat orde magnitudo), mengindikasikan bahwa populasi status terlokalisasi yang berbeda mendominasi pada daya rendah versus tinggi.
Diagram skematis redistribusi carrier antara status terlokalisasi dalam (indium tinggi) dan dangkal (indium rendah) untuk sampel B pada (a) 5 mW dan (b) 40 mW eksitasi, dan pada suhu lebih tinggi (c) 10 K dan (d) 30 K.
Selanjutnya, intensitas PL terintegrasi versus suhu (Gambar 7) menunjukkan bahwa sampel B memadam lebih cepat dibandingkan sampel A, yang mengindikasikan stabilitas termal yang lebih buruk. Menariknya, pada suhu rendah (< 125 K), kurva 5 mW melebihi kurva 20 mW, sedangkan sebaliknya berlaku pada suhu yang lebih tinggi. Tren ini mendukung gagasan bahwa status terlokalisasi dalam (dominan pada daya rendah) memiliki efisiensi radiatif dan ketahanan termal yang lebih tinggi dibandingkan status dangkal (dominan pada daya tinggi).
Intensitas PL terintegrasi dari 10–300 K pada 5 mW (A, B) dan 20 mW (A, B).
Secara kolektif, pengamatan ini mengonfirmasi bahwa lapisan cap GaN yang lebih tebal mempromosikan segregasi indium, menciptakan dua kelas status terlokalisasi: dalam (indium tinggi, kuat) dan dangkal (indium rendah, rapuh). Redistribusi carrier yang dihasilkan mendasari kemunculan puncak PL anomali, evolusi kurva E-T, dan perilaku pemadaman termal.
Kesimpulan
Kami memproduksi MQW InGaN/GaN dengan lapisan cap GaN 30 s dan 200 s oleh MOCVD dan menyelidiki properti struktural dan optik mereka menggunakan HRXRD, TDPL, dan PDPL. Sampel cap 200 s menunjukkan puncak PL energi sekunder hanya pada daya eksitasi yang lebih tinggi, dan kurva E-Tnya berubah dari bentuk V terbalik ke bentuk S seiring meningkatnya daya. Pemadaman termal lebih jelas untuk sampel cap tebal pada daya tinggi, yang mengindikasikan stabilitas termal yang lebih lemah dari status terlokalisasi dangkal. Temuan ini mengatribusikan anomali pada sistem status terlokalisasi dual yang timbul dari distribusi indium yang tidak homogen, menawarkan wawasan yang lebih dalam tentang dinamika carrier dalam kupon kuantum InGaN/GaN yang memancarkan cahaya hijau dan memandu optimisasi perangkat dengan efisiensi tinggi.
