Penyebaran Sudut Kecil Ungkap Struktur Frastal Nanodimensi Deterministik Lemah
Abstrak
Penyebaran sudut kecil (neutron, sinar-X, atau cahaya; SAS) dianggap untuk menggambarkan karakteristik struktural frastal nanodimensi lemah deterministik. Kami menunjukkan bahwa dalam kasus sistem frastal polidispersi, dengan probabilitas sama untuk setiap orientasi, satu mendapatkan dimensi frastal dan faktor skala pada setiap tingkat struktural. Ini sesuai dengan hasil umum yang disimpulkan dalam konteks analisis SAS untuk sistem frastal nano-/mikro yang berorientasi secara acak, non-interaksi. Kami menerapkan hasil kami pada frastal Cantor serupa dua dimensi, menghitung ekspresi analitik untuk intensitas penyebaran dan faktor struktur. Kami menjelaskan bagaimana properti struktural dapat dihitung dari data eksperimental dan menunjukkan korelasinya dengan variasi faktor skala dengan nomor iterasi. Model dapat digunakan untuk menginterpretasikan data SAS eksperimental yang tercatat dalam kerangka frastal lemah dan dapat mengungkap properti struktural dari materi yang ditandai oleh hukum teratur dari perubahan dimensi frastal. Ini dapat menjelaskan deret penurunan hukum kekuasaan, dengan nilai eksponen penyebaran yang menurun secara sembarangan, dan diiringi oleh wilayah intensitas konstan.
Pengantar
Banyak struktur hierarkis yang dihasilkan pada skala nano dan mikro memiliki karakteristik geometris yang tidak berubah di bawah dilatasi skala, menampilkan kesamaan diri, dan sehingga memiliki properti frastal [1, 2]. Meskipun kemajuan terbaru dalam ilmu materi dan nanoteknologi memungkinkan persiapan berbagai frastal deterministik buatan nano-/mikroskala, dengan kesamaan diri yang tepat [3–7], sebagian besar proses alam menghasilkan frastal acak, statistik mirip diri. Pendekatan yang baik dalam studi struktural formasi frastal alami dapat dilakukan dengan mengacu pada model frastal deterministik, dengan dimensi frastal yang sama dengan yang acak. Pendekatan ini berhasil digunakan untuk menunjukkan bahwa transfer di seluruh permukaan frastal acak sangat dekat dengan respons geometri model deterministik [8]. Dengan memperkenalkan polidispersi dalam algoritma konstruksi frastal deterministik, intensitas SAS yang serupa dengan yang sesuai untuk frastal acak dapat diperoleh [9]. Selain itu, pendekatan “deterministik” lebih efisien komputasional, memungkinkan deskripsi analitik dari berbagai properti, seperti bentuk frastal, faktor struktur, dan radius girasi.
Salah satu metode yang paling andal untuk menentukan properti struktural frastal deterministik dan acak [10, 11] adalah menggunakan difraksi gelombang dalam konteks penyebaran sudut kecil pada materi terstruktur nano- atau mikro, menggunakan neutron atau gelombang elektromagnetik (sinar-X, cahaya, dll.) [12]. Itulah sebabnya, salah satu tugas dasar dalam deskripsi teoritis yang terkait dengan penentuan eksperimental di area penelitian ini adalah untuk mengungkap hubungan antara struktur frastal dan spektrum difraksi atau distribusi intensitas penyebaran versus vektor gelombang penyebaran. Banyak studi eksperimental dan teoritis dilakukan dalam arah ini [13–21].
Menggunakan komputasi teoritis standar dan interpolasi, parameter yang ditentukan dari pengukuran eksperimental jenis ini adalah dimensi frastal massa D_m (lihat Lampiran 1), dengan D_m < d, atau dimensi frastal permukaan D_s, dengan d − 1 < D_s < d. Kami menandai dengan d dimensi Euklid di mana frastal tertanam. Dimensi frastal massa menggambarkan cara massa M(r) bervariasi ketika diembed dalam cakram dengan jari-jari r. Hubungan massa-jari-jari yang diperoleh M(r) ∝ r^{D_m} mengarah pada perilaku intensitas penyebaran I(q) ∝ q^{−D_m}. Jelas, D_m dapat diidentifikasi dengan eksponen ketergantungan hukum kekuasaan intensitas penyebaran sebagai fungsi vektor gelombang penyebaran q [18, 22]. Semakin tinggi nilai D_m, semakin kompak struktur. Sebaliknya, dalam kasus frastal permukaan, distribusi permukaannya mematuhi S(r) ∝ r^{2−D_s}, dan sehingga, I(q) ∝ q^{−(2d−D_s)} [19, 23]. Bekerja dalam ruang Euklid tiga dimensi, D_s mendekati minimum dua, ketika permukaan hampir sempurna halus. Ini cenderung ke maksimum tiga, jika permukaan dilipat begitu banyak hingga hampir mengisi seluruh ruang.
Banyak intensitas difraksi eksperimental dari sistem kimia sintetis dan biologis yang ditandai, pada skala logaritma ganda, oleh deret penurunan hukum kekuasaan, diiringi oleh wilayah intensitas konstan. Perilaku ini dapat diidentifikasi untuk beberapa gel polimer [24], glikosida hidrolase untuk substrat cellobiose [25], koaservat kompleks polielektrolit [26], atau karbon nanoporos [27]. Meskipun model Beaucage klasik [28] dapat menyediakan informasi struktural dasar tentang sistem ini (misalnya, dimensi frastal massa atau permukaan dan ukuran keseluruhan setiap tingkat struktural), karakterisasi yang lebih lengkap diperlukan karena banyak konfigurasi yang sesuai dengan nilai tetap dari dimensi frastal. Masalah ini baru-baru ini sebagian diatasi oleh Cherny et al. [29] dalam konteks model SAS. Diketahui bahwa, untuk frastal massa deterministik dengan satu skala, informasi tambahan dapat diperoleh, seperti nomor iterasi frastal, jumlah unit konstituen dasar, dan faktor skala. Pendekatan ini selanjutnya berhasil digunakan untuk mengembangkan model baru untuk frastal lemah, jika deret penurunan hukum kekuasaan ada dalam distribusi penyebaran. Ini dapat diterapkan pada struktur di mana ukuran keseluruhan unit konstituen dasar berada dalam urutan yang sama dengan jarak di antara mereka [30, 31].
Model teoritis yang disajikan dalam artikel ini menggabungkan model sebelumnya untuk memperluas適用nya. Ini menjelaskan deret penurunan hukum kekuasaan, dengan nilai eksponen penyebaran yang menurun secara sembarangan, dan diiringi oleh wilayah intensitas konstan. Model kami juga mampu memberikan informasi yang lebih rinci tentang setiap tingkat struktural dalam frastal nano-/mikro. Untuk tujuan ini, kami mempertimbangkan frastal lemah, yang diwakili oleh frastal massa deterministik dua dimensi dengan faktor skala yang bergantung pada nomor iterasi, tetapi dengan luas permukaan yang tidak menolak dalam batas jumlah iterasi yang besar, jadi dengan ukuran Lebesgue positif. Kami menurunkan ekspresi analitik dari bentuk frastal dan faktor struktur, dan menunjukkan bagaimana menentukan dimensi frastal dan faktor skala pada setiap tingkat struktural.
Latar Belakang Teoritis
Mempertimbangkan array lubang difraksi yang sama orientasi, identik, yang di sini ditandai dengan Σ, yang berisi N wilayah transparan, yang dilabeli dengan j, jumlah dari amplitudo yang diperoleh dari setiap lubang harus dipertimbangkan. Jadi, distribusi frekuensi yang dikenal dari amplitudo difraksi satu lubang (Eq. (37) di Lampiran 2) dapat ditulis ulang sebagai [32]:
Koordinat titik dalam kerangka lokal lubang ke-j adalah (x_j, y_j), dan T(x,y) mewakili fungsi transmisi individu yang sesuai dengan setiap wilayah transparan. Seseorang dapat menukar jumlah dengan integrasi karena, dalam kasus kami, lubang dijelaskan oleh fungsi distribusi individu yang sama, sehingga Eq. (1) dapat ditulis ulang sebagai:
Faktor integral dari kesetaraan sebelumnya mewakili transformasi Fourier dari fungsi distribusi setiap lubang yang sama, seperti yang disebutkan di atas. Amplitudo ini dimodulasi oleh faktor yang berisi jumlah, yang mewakili transformasi Fourier dari distribusi Dirac-delta dalam bentuk \(A_{\delta }~=~\sum _{j~=~1}^{N}(x~-~x_{j})(y~-~y_{j})\). Oleh karena itu, distribusi spasial lubang di dalam array juga diperhitungkan. Jadi, Eq. (2) dapat ditulis ulang dalam bentuk yang dikenal sebagai teorema array [32]:
Seperti yang diharapkan, faktor pertama dalam hasil kali sesuai dengan intensitas penyebaran satu lubang, sementara faktor kedua mengungkapkan cara lubang didistribusikan di dalam lubang difraksi Σ. Kuantitas ini juga dikenal sebagai faktor bentuk F(p,q) dan, masing-masing, faktor struktur S(p,q). Itulah sebabnya, hasil yang diperoleh selama makalah akan dinyatakan menggunakan bentuk intensitas penyebaran berikut:
$$ I(p,q) \equiv F(p,s) S(p,s). $$ (5)
Model dan Metode Frastal Lemah
Prosedur rinci untuk konstruksi frastal Cantor tipis (reguler) sudah dikenal [33]. Hanya prosedur konstruksi utama yang diringkas di sini. Pendekatan atas ke bawah diadopsi. Mulai dengan persegi awal (atau bentuk Euklid lainnya) dengan sisi l_0 (pada m = 0), yang pusatnya coincides dengan asal sistem koordinat Cartesius dan sisinya paralel dengan sumbu sistem koordinat, setiap titik dalam persegi memenuhi kondisi −l_0/2≤x≤l_0/2 dan −l_0/2≤y≤l_0/2. Pada iterasi pertama (m = 1), persegi dibagi menjadi empat persegi lain, dengan panjang sisi \(\beta _{\mathrm {s}}^{(1)}l_{0}\). Kami menandai dengan \(\beta _{\mathrm {s}}^{(1)} \equiv (1-\gamma _{1})/2\), dengan \(0 < \beta _{\mathrm {s}}^{(1)} < 1/2\), faktor skala iterasi pertama, dan dengan \(\gamma _{1}\) pecahan panjang yang dihapus pada titik ini, seperti yang dapat dilihat pada Gambar 1 a, b) untuk m = 1. Angka yang diletakkan di (⋯), yang muncul sebagai indeks atas, mengukur nomor iterasi. Ini tidak boleh ditafsirkan sebagai eksponen dari fungsi pangkat. Dalam hal faktor skala, posisi keempat persegi diberikan oleh vektor \(\boldsymbol {a}_{j}~=~\left \{ \pm \beta _{\mathrm {t}}^{(1)}l_{0}, \pm \beta _{\mathrm {t}}^{(1)}l_{0}\right \}\) dengan semua kombinasi tanda yang mungkin, di mana \(\beta _{\mathrm {t}}^{(1)}~=~\left (1-\beta _{\mathrm {s}}^{(1)}\right)/2\) digunakan untuk menyederhanakan formulasi lebih lanjut. Persegi dipilih sebagai bentuk awal, karena kesederhanaan komputasi numerik. Bentuk geometri lain, misalnya lingkaran, dapat dipertimbangkan. Efek memilih bentuk lain hanya terlihat di wilayah Porod dari faktor bentuk, yang di luar cakupan makalah ini.
(Secara online) Perbandingan antara frastal reguler dan lemah untuk dua iterasi pertama, di mana bentuk dasar pada m = 0 adalah cakram dengan diameter l_0 dan ukuran frastal adalah l_in: a l_0 = l_in; b l_0 = l_in/f, dengan f = 2. Dalam kedua kasus, pada m = 1 strukturnya sama karena faktor skala yang sama \(\beta _{\mathrm {s}}^{(1)}\). Mulai dari m = 2, frastal lemah memiliki faktor skala yang lebih besar \(\left (\beta _{\mathrm {s}}^{(2)} > \beta _{\mathrm {s}}^{(1)}\right)\), dan demikian, cakram memiliki diameter yang lebih besar (cakram hitam) dibandingkan kasus frastal reguler (cakram merah); a_j adalah vektor posisi dan \(\gamma _{i}\) adalah pecahan panjang yang dihapus pada iterasi ke-i
Dua langkah pertama yang dijelaskan di atas juga diterapkan dalam konstruksi versi klasik frastal lemah, untuk iterasi m = 0 dan m = 1. Itulah sebabnya, hingga sekarang, kedua struktur ini sama. Untuk mendapatkan frastal lemah, modifikasi algoritma yang digunakan pada iterasi m = 1 harus dilakukan, dengan memilih faktor skala lain pada m = 2, \(\beta _{\mathrm {s}}^{(2)} \equiv (1 - \gamma _{2})/2\). Menerapkan seluruh algoritma dalam batas jumlah iterasi yang tinggi [34, 35], seseorang mendapatkan kembali versi klasik frastal lemah. Jelas dari konstruksi bahwa versi reguler frastal dipulihkan ketika faktor skala, pada setiap iterasi, dipilih untuk sama \(\beta _{\mathrm {s}}^{(1)}~=~\beta _{\mathrm {s}}^{(2)}~=~\cdots = \beta _{\mathrm {s}}^{(m)}\).
Untuk mendapatkan plat konstan antara dua penurunan hukum kekuasaan dalam perilaku intensitas SAS, kita harus memperhatikan bahwa jarak antara unit penyebaran jauh lebih besar dari ukuran keseluruhan mereka. Pendekatan ini pertama kali digunakan dalam konteks model frastal permukaan [36, 37]. Mempertimbangkan rasio f dari jarak keseluruhan antara unit penyebaran l_in dan ukuran keseluruhan mereka l_0, seseorang memiliki:
$$ f~\equiv~ l_{\text{in}}/l_{0}. $$ (6)
Untuk eksperimen penyebaran yang menampilkan plat intensitas konstan antara dua wilayah frastal, nilai f≫1 harus dipilih. Dalam kasus frastal permukaan, peningkatan nilai f mengarah pada persetujuan yang lebih baik antara intensitas SAS total, satu sisi, dan pendekatan unit penyebaran independen, sisi lain [36, 37].
Menggunakan pertimbangan di atas, seseorang dapat menjelaskan perbedaan antara frastal reguler dan lemah. Pengaruh faktor f, yang diperkenalkan di atas, juga dapat divisualisasikan. Itulah sebabnya, dalam Gambar 1, kami secara grafik memperlihatkan perbandingan menggunakan cakram dengan jari-jari r_0≡l_0/2=l_in/(2f) sebagai bentuk dasar kita. Hasil dua iterasi pertama, ditampilkan dalam setiap baris Gambar 1, mewakili struktur yang diperoleh untuk frastal reguler (ditandai oleh cakram merah) dan frastal lemah (direpresentasikan sebagai cakram hitam), yang juga dapat ditumpuk sepenuhnya (ditandai sebagai cakram oranye). Pada baris yang ditandai Gambar 1 a, faktor f dianggap sama dengan satu sehingga konstruksi klasik dan bentuk frastal diperoleh. Baris kedua gambar, ditandai Gambar 1 b, menunjukkan pengaruh faktor yang dipresentasikan di atas. Dalam komputasi ini, kami memilih nilai sembarang f = 2. Seseorang mengamati bahwa pada iterasi m = 0 dan m = 1, dalam kasus a dan b, struktur yang diperoleh dari himpunan Cantor reguler dan lemah sama dan sepenuhnya ditumpuk. Ini dapat diharapkan karena faktor skala yang sama. Namun, seperti yang dapat dilihat dalam pasang gambar terakhir dari Gambar 1, mulai dari m = 2, jari-jari cakram frastal lemah lebih besar karena faktor skala \(\beta _{\mathrm {s}}^{(2)}\) lebih besar, menurut definisi, daripada yang reguler. Dalam gambar terakhir dari Gambar 2 b, ukuran cakram jauh lebih kecil daripada bagian sepadan dari Gambar 2 a karena nilai faktor f yang tidak satu.
(Secara online) Perbandingan antara intensitas penyebaran yang diberikan oleh Eq. (22) (kurva hitam) dan faktor struktur yang diberikan oleh Eq. (24) (kurva merah) pada m = 6 dan dirata-ratakan atas orientasi sesuai Eq. (25). Di sini, h = 3 (yaitu, faktor skala dipertahankan konstan untuk tiga iterasi berturut-turut), sementara bentuk dasar dalam menghitung intensitas penyebaran adalah persegi dengan ukuran sisi l_0: a l_0 = l_in; b l_0 = l_in/f (dengan f = 10). Ketika f≠1, wilayah intensitas konstan muncul antara dua penurunan hukum kekuasaan yang diperumum (Gambar 2 b). Garis horizontal menunjukkan asimtot faktor struktur ≃1/N_m, sementara posisi minimum diperkirakan sesuai Eq. (26)
Untuk mendapatkan hukum kekuasaan itu sendiri, seseorang perlu memperluas model frastal lemah klasik lebih lanjut. Ini dilakukan dengan mempertimbangkan bahwa perubahan faktor skala tidak dilakukan pada setiap iterasi tunggal, tetapi setiap kedua, ketiga, ⋯, atau, secara umum, setiap h iterasi. Pecahan panjang yang dihapus pada iterasi ke-m adalah:
untuk setiap nilai bilangan bulat positif m, dengan h = 1,⋯,m, di mana fungsi lantai ⌊⋯ ⌋ digunakan. Jadi, faktor skala yang sesuai dengan iterasi ke-m diberikan oleh:
Faktor f akan digunakan dalam rumus panjang l_0 untuk memperhatikan bahwa untuk iterasi antara (h+1)-th dan m-th, ukuran persegi berkurang relatif terhadap jarak di antara mereka:
di mana h < m. Jumlah persegi pada setiap iterasi adalah:
$$ N_{m}~=~4^{m}. $$ (13)
Jadi, pada setiap skala, dianggap sebagai iterasi dengan faktor skala konstan, seseorang memiliki dimensi frastal yang berbeda yang diberikan oleh [29, 38, 39]:
yang merupakan nilai yang diharapkan untuk frastal lemah dua dimensi. Akhirnya, jika a_i adalah luas relatif yang dihapus pada iterasi ke-i, maka \(\prod _{i=1}^{m}(1-a_{i}) > 0\) jika \(\sum _{i=1}^{\infty } a_{i}< \infty \), dan demikian, model memenuhi definisi dan karakteristik frastal lemah [35].
Hasil dan Pembahasan
Menurut prinsip Babinet, kami dapat menyimpulkan bahwa pada iterasi ke-m, lubang dalam gratis adalah persegi sisa dalam frastal, sementara bagian yang dihapus menjadi tidak transparan bagi radiasi.
Intensitas Penyebaran Monodispersi dan Faktor Struktur
Untuk menurunkan ekspresi analitik intensitas penyebaran untuk frastal Cantor lemah, kami mulai dengan menulis hubungan rekursif transmitansi gratis untuk iterasi sembarang sesuai kasus 1D. Pada m = 0, kami memiliki
di mana \(\delta(x-a)\) adalah distribusi Dirac-delta satu dimensi pada x=a. Simbol ∗ mewakili operator konvolusi. Jadi, pada iterasi ke-m, kami dapat menulis:
di mana \(u_{m}~=~l_{0}\beta _{\mathrm {t}}^{(m)}\prod _{j=1}^{m-1}\beta _{\mathrm {s}}^{(j)}\). Melakukan transformasi Fourier pada Eq. (18), seseorang menemukan bahwa amplitudo yang diserang pada iterasi ke-m adalah:
$$ A_{m}(p)=2^{m}\frac{\sin(\pi p l_{m})}{\pi p l_{m}}\prod\limits_{i=1}^{m}\cos(2\pi p u_{i}). $$ (19)
Karena model frastal lemah 2D adalah hasil kali langsung dari dua frastal lemah satu dimensi, transformasi Fouriernya dapat ditulis sebagai hasil kali dari dua transformasi Fourier satu dimensi. Jadi, amplitudo penyebaran dua dimensi dapat ditulis sebagai:
$$ A_{m}(p,s)\equiv A_{m}(p) A_{m}(s), $$ (20)
dan demikian,
$$ \begin{aligned} A_{m}(p, s) = N_{m}\frac{\sin(\pi p l_{m})}{\pi p l_{m}}\frac{\sin(\pi s l_{m})}{\pi s l_{m}} \times \\ \prod\limits_{i=1}^{m}\cos(2\pi p u_{i})\cos(2\pi s u_{i}), \end{aligned} $$ (21)
sehingga intensitas penyebaran menjadi:
$$ \begin{aligned} I_{m}(p, s) =\left(\frac{\sin(\pi p l_{m})}{\pi p l_{m}}\frac{\sin(\pi s l_{m})}{\pi s l_{m}} \right)^{2} \times \\ N_{m}^{2} \left(\prod\limits_{i=1}^{m}\cos(2\pi p u_{i})\cos(2\pi s u_{i}) \right)^{2}. \end{aligned} $$ (22)
Faktor pertama dalam persamaan sebelumnya, yang mewakili intensitas difraksi karena faktor bentuk, seperti yang dinyatakan dalam Eq. (5):
$$ F_{m}(p, s) = \left(\frac{\sin(\pi p l_{m})}{\pi p l_{m}}\frac{\sin(\pi s l_{m})}{\pi s l_{m}} \right)^{2}, $$ (23)
berkorelasi dengan intensitas penyebaran yang diperoleh dari satu persegi dengan sisi l_m. Faktor kedua, yang mewakili intensitas difraksi karena faktor struktur, seperti yang dinyatakan dalam Eq. (5):
$$ S_{m}(p, s) = N_{m}^{2}\left(\prod\limits_{i=1}^{m}\cos(2\pi p u_{i})\cos(2\pi s u_{i}) \right)^{2}, $$ (24)
menjelaskan cara persegi didistribusikan. Intensitas radiasi yang diserang total adalah hasil kali dari F_m(p,s) dan S_m(p,s).
Penurunan hukum kekuasaan intensitas, seperti diformulasikan dalam Eq. (22), diperoleh setelah melakukan rata-rata atas semua orientasi [29]. Mempertimbangkan probabilitas sama untuk setiap orientasi, rata-rata dapat dihitung dalam kasus frastal dua dimensi dengan mengintegrasikan atas semua arah vektor penyebaran q = (p,s):
di mana p = q cosϕ dan s = q sinϕ. Jadi, intensitas penyebaran I(q) diperoleh sebagai fungsi modulus transfer momentum q≡|q|.
Karena, dari definisi faktor struktur, seseorang memiliki S_m(0)~=~N_m^2, di mana N_m adalah jumlah persegi, seperti didefinisikan dalam Eq. (13), prosedur normalisasi standar S_m(0) = 1 dapat diadopsi, seperti yang dijelaskan dalam [11, 29].
Hasil yang dihitung untuk intensitas penyebaran monodispersi I_m(q) dan faktor struktur S_m(q), dengan m = 6, ditampilkan dalam Gambar 2 untuk frastal lemah klasik (f = 1 pada Gambar 2 a) dan, untuk model frastal lemah diperluas yang dikembangkan dalam karya ini (f = 10 pada Gambar 2 b). Untuk mendapatkan Gambar 2 b, kami mempertimbangkan h = 3 sehingga faktor skala \(\beta _{\mathrm {s}}^{(1)}\) dari tiga iterasi pertama dipertahankan konstan, kemudian memiliki nilai konstan lain \(\beta _{\mathrm {s}}^{(2)}\) untuk tiga iterasi berikutnya. Seperti yang diharapkan, dalam kedua kasus (untuk f = 1 dan f = 10), perbedaan antara intensitas penyebaran satu sisi dan faktor struktur sisi lain dapat diamati ketika \(q \gtrsim 1/l_{m}\). Dalam wilayah ini, intensitas penyebaran memiliki penurunan hukum kekuasaan I(q)∝q^{−3}. Faktor struktur memiliki nilai asimtotik yang cenderung ke 1/N_m, yang direpresentasikan oleh garis horizontal pada Gambar 2 a atau garis horizontal bawah pada Gambar 2 b [29, 33].
Deret dua penurunan hukum kekuasaan yang diperumum, yang dapat diidentifikasi sebagai superposisi maksimum dan minimum, di atas penurunan hukum kekuasaan sederhana, dapat dilihat pada Gambar 2 a. Namun pada Gambar 2 b, wilayah intensitas sekitar konstan, dalam domain 20≲ql_0≲100, dapat dibedakan dengan jelas, yang diapit oleh dua penurunan hukum kekuasaan yang diperumum berturut-turut. Ini disebabkan oleh penurunan ukuran persegi satu orde besarnya (f = 10) dibandingkan jarak di antara mereka. Wilayah ini, yang diamati di sekitar garis horizontal atas pada Gambar 2 b, memiliki asimtot 1/N_3, sama dengan faktor struktur frastal lemah klasik, yang menampilkan perilaku yang mirip dengan kasus mempertimbangkan hanya tiga iterasi pertama.
Selain itu, dapat dilihat dalam Gambar 2 bahwa jumlah minimum pada setiap skala sama dengan jumlah iterasi faktor skala konstan. Minimum ini terjadi ketika radiasi yang melewati persegi berbeda di dalam frastal interferensi dan dalam fase lawan, dan demikian, jarak yang paling sering ditemukan antara pusat persegi (2u_m) sama dengan π/q. Itulah sebabnya, posisi minimum yang diharapkan diperoleh dari hubungan:
$$ q_{i} \simeq \frac{\pi}{2 u_{i}},~~~~i=1, \cdots, m $$ (26)
ditunjukkan dalam Gambar 2 oleh garis vertikal. Untuk enam iterasi pertama, seseorang mengamati persetujuan yang cukup baik antara posisi yang dihitung menggunakan Eq. (26), dan yang ditemukan dalam intensitas penyebaran, atau faktor struktur. Pendekatan ini mungkin kurang akurat untuk iterasi yang lebih tinggi, ketika nomor iterasi meningkat di atas nilai tertentu karena dalam kasus ini, lebih dan lebih jarak dapat dibandingkan dengan yang paling sering ditemukan. Namun demikian, pendekatan ini akan bekerja cukup baik dalam praktik, di mana seseorang tidak dapat berharap untuk membedakan lebih dari empat atau lima minimum tersebut.
Untuk setiap skala individual, dalam rentang tertentu 1/(2u_i)≲q≲1/(2u_{i+1}), pola difraksi dihasilkan oleh interferensi hanya dari iterasi frastal ke-i. Ini dapat digunakan untuk menunjukkan bahwa, dalam interval ini, fungsi I_m(q)q^D dan S_m(q)q^D adalah log-periodik [29], di mana D adalah dimensi frastal yang sesuai dengan skala tertentu. Khususnya, untuk hasil yang ditunjukkan pada Gambar 2 dan 3, fungsi I_m(q)q^{−1.1} dan S_m(q)q^{−1.1} adalah log-periodik dengan periode \(1/\beta _{\mathrm {s}}^{(1)}\) untuk tiga iterasi pertama, sementara I_m(q)q^{−1.51} dan S_m(q)q^{−1.51} adalah log-periodik dengan \(1/\beta _{\mathrm {s}}^{(2)}\) untuk kelompok tiga iterasi kedua.
(Secara online) Perbandingan antara sistem monodispersi dan polidispersi: a intensitas penyebaran (Eq. (22)); b faktor struktur (Eq. (24)), dirata-ratakan atas semua orientasi frastal, sesuai Eq. (25). Di sini, f = 1, m = 6, h = 3 (yaitu, faktor skala dipertahankan konstan untuk tiga iterasi berturut-turut), dan bentuk dasar adalah persegi dengan panjang sisi awal l_0 = l_in. Untuk kedua kasus, polidispersi menghalang kurva penyebaran monodispersi, dan dimensi frastal dapat dipulihkan pada setiap tingkat struktural
Dengan cara yang serupa dengan frastal massa deterministik, Eq. (26) dapat digunakan untuk mendapatkan beberapa parameter struktural yang mengkarakterisir frastal lemah. Pertama, jumlah total minimum sama dengan jumlah total iterasi frastal. Gambar 2 menunjukkan bahwa frastal terdiri dari tiga iterasi dengan faktor skala \(\beta _{\mathrm {s}}^{(1)}\) dan tiga iterasi dengan faktor skala \(\beta _{\mathrm {s}}^{(2)}\). Kedua, dari periodicitas minimum ini (atau dari periodicitas I_m(q)q^D dan S_m(q)q^D), faktor skala dapat dipulihkan. Pada Gambar 2 b, faktor skala \(\beta _{\mathrm {s}}^{(1)}\) dapat diperoleh dari periodicitas minimum pada ql_0≃7,25, dan 90, sementara faktor skala \(\beta _{\mathrm {s}}^{(2)}\) dapat diperoleh dari periodicitas minimum pada ql_0≃400,1000 dan 2500. Selain itu, panjang plat perantara antara wilayah frastal dapat digunakan sebagai indikasi rasio (f) jarak antara unit penyebaran, dan ukuran keseluruhan mereka. Pada Gambar 2 b, rentang ini sesuai dengan 13≲ql_0≲130.
Intensitas Penyebaran dan Faktor Struktur Polidispersi
Dalam bagian karya ini, kami dapat mempertimbangkan sekarang bahwa ukuran gratis mengikuti fungsi distribusi D_N(l_0), yang didefinisikan sedemikian sehingga D_N(l_0)dl_0 memberikan probabilitas ukuran gratis frastal berada dalam interval (l_0,l_0+dl_0). Langkah ini memperkenalkan polidispersi dalam model frastal lemah kami. Kami memberikan contoh dengan memilih distribusi log-normal:
dengan variansi relatif \(\sigma _{\mathrm {r}} = \left (\left \langle l_{0}^{2} \right \rangle _{D} - \mu ^{2}\right)^{1/2}/\mu \), nilai rata-rata \(\mu\)=\_D_, dan variansi \(\sigma = \left (\log \left (1+\sigma _{\mathrm {r}}^{2}\right)\right)^{1/2}\). Menggunakan Eqs. (21) dan (27) seseorang mendapatkan intensitas polidispersi yang dirata-ratakan atas fungsi distribusi:
di mana \(\int\) adalah luas yang sesuai pada iterasi ke-m. Faktor struktur dihitung dengan cara yang serupa, tetapi tanpa istilah \(\int\) [29].
Hasil yang dihitung dalam kasus polidispersi (kurva merah) dan monodispersi (kurva hitam) intensitas penyebaran (dilabeli dengan a) dan faktor struktur (dilabeli dengan b) dapat dilihat pada Gambar 3 dan 4. Perbedaan di antara mereka diberikan oleh nilai faktor f. Pada Gambar 3, konstruksi klasik frastal lemah digunakan sehingga f = 1, sementara mempertimbangkan ukuran lebih kecil dari unit dasar menghasilkan pilihan f = 10 pada Gambar 4. Polidispersi dihitung untuk variansi relatif \(\sigma\) r = 0,4. Terlihat bahwa osilasi menjadi halus, amplitudo keseluruhan menurun, sehingga kurva penyebaran menjadi lebih halus [29, 40]. Namun, untuk nilai \(\sigma\) r tertentu ini, posisi maksimum dan minimum utama masih teramati.
(Secara online) Perbandingan antara sistem monodispersi dan polidispersi: a intensitas penyebaran (Eq. (22)); b faktor struktur (Eq. (24)), dirata-ratakan atas semua orientasi frastal, sesuai Eq. (25). Di sini, f = 10 (dan demikian, wilayah intensitas konstan muncul pada sekitar 20≲ql_0≲100), m = 6, h = 3 (yaitu, faktor skala dipertahankan konstan untuk tiga iterasi berturut-turut), dan bentuk dasar adalah persegi dengan panjang sisi awal l_0 = l_in. Untuk kedua kasus, polidispersi menghalang kurva penyebaran monodispersi, dan dimensi frastal dapat dipulihkan pada setiap tingkat struktural
Secara umum, untuk nilai \(\sigma\) r yang kecil (yaitu, cukup kecil sehingga osilasi masih teramati), estimasi yang diberikan oleh Eq. (26) masih dapat digunakan. Oleh karena itu, jumlah iterasi frastal, faktor skala pada setiap tingkat struktural, rasio jarak antara unit penyebaran, dan ukuran keseluruhan mereka dapat dipulihkan. Ketika \(\sigma\) r ditingkatkan ke nilai yang cukup tinggi sehingga osilasi benar-benar menjadi halus, kurva penyebaran menjadi penurunan hukum kekuasaan sederhana. Karena kami menggunakan distribusi berbentuk lonceng sempit, eksponen penyebaran dipertahankan. Selain itu, memberikan, untuk setiap penurunan hukum kekuasaan, dimensi frastal dari tingkat struktural tertentu. Ini sesuai dengan estimasi teoritis dari Eq. (14). Ini juga sesuai dengan pengaturan eksperimental, di mana hampir setiap kurva penyebaran memiliki tingkat polidispersi tertentu. Demikian, model frastal lemah yang dikembangkan kami, dengan wilayah intensitas konstan yang diiringi, memulihkan dimensi frastal pada setiap tingkat struktural dari data eksperimental polidispersi.
Kesimpulan
Dalam artikel ini, kami menyarankan model teoritis yang memperumum model standar untuk frastal lemah skala nano. Model ini ditandai oleh fakta bahwa ukuran sisi awal bentuk unit dasar diambil jauh lebih kecil daripada ukuran keseluruhan frastal, dan demikian, jauh lebih kecil daripada jarak antara unit-unit dasar di dalam frastal. Gambar 1 b mengilustrasikan model dasar, ketika perbandingan 1/2 dipertimbangkan di antara kuantitas ini, masing-masing.
Berdasarkan model ini, rumus analitik dihitung dan disajikan, dalam Eq. (22) untuk intensitas penyebaran dan dalam Eq. (24) untuk faktor struktur. Rata-rata atas semua orientasi yang mungkin dilakukan sesuai Eq. (25). Kuantitas yang dirata-ratakan ini ditandai, pada skala logaritma ganda, oleh kehadiran dua tingkat struktural, dan demikian oleh dua penurunan hukum kekuasaan yang diiringi oleh wilayah intensitas konstan, direpresentasikan oleh plat, seperti terlihat pada Gambar 2 b dan 4. Plat ini coinciding dengan wilayah asimtotik faktor struktur frastal lemah, seolah seseorang telah mempertimbangkan hanya kontribusi dari tingkat struktural pertama, ketika faktor skala dipertahankan konstan. Nilai asimtotik plat dapat digunakan untuk memperoleh jumlah unit penyebaran untuk setiap tingkat struktural. Panjang plat dikontrol oleh nilai f. Penurunan hukum kekuasaan yang meliputi plat diperoleh dengan menjaga faktor skala tetap konstan untuk sejumlah iterasi terbatas, dalam kasus kami, sebagai contoh, untuk tiga dari total enam. Lereng penurunan hukum kekuasaan kedua lebih tinggi karena nilai faktor skala, menurut definisi, meningkat pada setiap tingkat struktural, dan ini dikonfirmasi oleh komputasi numerik kami, seperti terlihat pada Gambar 2, 3, dan 4.
Kami juga menggambarkan kasus polidispersi dari model frastal lemah. Di sini, ukuran unit yang menyusun mengikuti, sebagai contoh, fungsi distribusi log-normal. Kami mendapatkan kurva yang halus untuk intensitas penyebaran dan faktor struktur. Kurva penyebaran monodispersi dan polidispersi, dengan nilai variansi relatif yang cukup kecil, memungkinkan untuk memperoleh faktor skala pada setiap tingkat struktural, sementara eksponen penyebaran dalam kurva polidispersi memberikan dimensi frastal pada setiap tingkat struktural. Nilai yang dipilih sebesar 0,4 untuk variansi relatif dimaksudkan untuk mengilustrasikan kasus di mana seseorang masih dapat mengamati beberapa minimum dalam karakteristik penyebaran, dan kurva masih mempertahankan bentuk yang dekat dengan penurunan hukum kekuasaan.
Hasil yang diperoleh dalam kerangka model yang diusulkan dapat digunakan untuk mengungkap properti struktural dari materi frastal yang ditandai oleh hukum teratur dari perubahan dimensi frastal. Model yang diusulkan juga sangat serbaguna karena dapat diperluas untuk mencakup fitur lain seperti bentuk yang berbeda dari unit dasar, lebih dari dua tingkat struktural, atau dapat disesuaikan untuk bekerja dalam dimensi Euklid lain. Hasil ini berguna untuk deskripsi terperinci data difraksi eksperimental dalam konteks penyebaran sudut kecil yang diperoleh dari berbagai struktur hierarkis kompleks skala nano dan mikro.
Lampiran
Dimensi Frastal
Dimensi frastal massa, dan masing-masing, dimensi frastal permukaan, mungkin merupakan kuantitas yang paling penting yang mengkarakterisir frastal. Sebenarnya, kami akan hanya berurusan dengan frastal massa deterministik, dan kami akan merujuk ke dimensi frastal massa, cukup sebagai dimensi frastal (D_m).
Secara umum, hubungan massa-jari-jari dapat ditulis ulang sebagai [2]:
$$ M(r) = A(r) r^{D_{\mathrm{m}}}, $$ (29)
di mana koreksi hukum skala A(r) cenderung ke nilai konstan jika r→∞.
Jika diketahui sebelumnya bahwa struktur adalah frastal dalam batas jumlah yang tinggi, dimensi frastal dapat ditemukan langsung dari iterasi pertama. Untuk mengilustrasikan prosedur ini, mari kita pertimbangkan frastal dengan ukuran l_0, yang terdiri dari k unit dasar pada iterasi pertama, masing-masing dengan ukuran β_s l_0, di mana β_s adalah faktor skala. Karena hubungan massa-jari-jari, yang diberikan oleh Eq. (29), setara dengan hubungan skala-invariansi [2]:
seseorang dapat menulis M(l_0)=kM(β_s l_0). Menggunakan Eq. (29), seseorang mendapatkan metode langsung untuk menghitung dimensi frastal, melalui:
$$ k \beta_{\mathrm{s}}^{D_{\mathrm{m}}} = 1. $$ (31)
Diffraksi Fraunhofer dan Teorema Array
Mari kita pertimbangkan lubang difraksi dua dimensi Σ, yang terletak pada bidang (x,y), diilumini pada arah z positif. Dalam bidang pengamatan (u,v), yang paralel dengan Σ, amplitudo kompleks dari citra difraksi yang diperoleh, yang dihitung menggunakan kerangka teori skalar difraksi, sesuai prinsip Huygens-Fresnel, dapat ditulis sebagai [41]:
Dalam rumus sebelumnya, \(r = \sqrt {z^{2}+(u-x)^{2}+(v-y)^{2}}\) adalah jarak antara dua titik sembarang yang diambil, masing-masing, dari bidang yang berisi Σ dan dari bidang pengamatan. Agar model difraksi Fraunhofer dapat diterapkan, jarak ini harus memenuhi kondisi jauh lebih besar daripada panjang gelombang λ.
Melakukan ekspansi binomial dari akar kuadrat dalam Eq. (32) dan hanya mempertahankan dua suku pertama, seseorang mendapatkan [41]:
$$ r \approx z\left(1 + \frac{(u-x)^{2}}{2z^{2}} + \frac{(v-y)^{2}}{2z^{2}}\right). $$ (33)
Pendekatan ini mengarah pada integral difraksi Fresnel:
dan k=2π/λ. Mempertimbangkan, tambahan, bahwa kondisi z≫k Max(x^2+y^2)/2 terpenuhi, seseorang memiliki \(\text {Exp}{\left (\frac {k}{2z}(x^{2}+y^{2})\right)} \simeq 1\). Menulis ulang Eq. (34), pendekatan Fraunhofer menjadi:
Menandai frekuensi spasial dengan p=u/(λz) dan s=v/(λz) dan mengabaikan faktor faseMultiplikatif P(u,v) yang mendahului integral dalam Eq. (36), amplitudo menjadi cukup transformasi Fourier dari distribusi lubang Σ. Mempertimbangkan bahwa iluminasi dilakukan menggunakan gelombang datar monokromatik, amplitudo satu, pada insiden normal, dan distribusi medan di seluruh lubang sama dengan fungsi transmisi T(x,y), seseorang mendapatkan distribusi frekuensi dari amplitudo difraksi di ruang fase:
