Broadband Perfect Absorber dengan Monolayer MoS2 dan Hexagonal Titanium Nitrida Nano-disk Array
Abstrak
Metamaterial absorber (MA) broadband yang terdiri dari susunan nano-disk titanium nitrida (TiN) berukuran tunggal yang tersusun heksagonal dan monolayer molibdenum disulfida (MoS2 ) dipelajari menggunakan simulasi domain waktu perbedaan hingga (FDTD). Struktur TiN nano-disk array/silika dielektrik (SiO2 )/aluminium (Al) diadopsi dalam desain kami. Dengan mengoptimalkan parameter dimensi struktur, penyerapan rata-rata 96,1% dicapai dari 400 hingga 850 nm. Selain itu, dengan memasukkan MoS monolayer2 yang memiliki penyerapan tinggi pada sisi panjang gelombang pendek di bawah susunan disk nano TiN, penyerapan rata-rata 98,1% di seluruh rezim yang terlihat dari 400 hingga 850 nm tercapai, dengan penyerapan puncak mendekati 100% dan penyerapan lebih dari 99% dari 475 hingga 772 nm. Selain itu, penyerap yang disajikan dalam makalah ini tidak sensitif terhadap polarisasi. Desain yang ringkas dan unik ini dengan TiN nano-disk/monolayer MoS2 / SiO2 /Al struktur mungkin memiliki potensi besar untuk aplikasi dalam fotovoltaik dan perangkap cahaya.
Latar Belakang
Metamaterial mampu menyesuaikan amplitudo, fase, dan respons polarisasi dari cahaya yang datang dengan cara yang belum pernah terjadi sebelumnya. Secara khusus, peningkatan penyerapan dengan metamaterial adalah salah satu topik paling menarik yang terkait dengan metamaterial yang direkayasa secara artifisial [1,2,3,4,5]. Beberapa struktur metamaterial didemonstrasikan sebagai penyerap cahaya berkinerja tinggi, seperti nanorods padat dan nanotube [6, 7], struktur fotonik planar multilayer [8,9,10], dan kristal fotonik [11]. Dalam dekade terakhir, Au [12] dan Ag telah diselidiki secara intensif [13,14,15,16] untuk merancang peredam. Pada tahap awal, sebagian besar kegiatan penelitian berfokus pada penyerapan medan elektromagnetik dalam pita gelombang sempit dengan struktur nanopartikel logam, kisi periodik, dan lapisan tipis logam/dielektrik/logam [17,18,19,20]. Namun, penyerapan broadband di seluruh rezim yang terlihat penting untuk sel fotovoltaik dan termo-fotovoltaik. Didorong oleh kebutuhan nyata dalam aplikasi realistis, penelitian tentang penyerapan broadband dilaporkan dalam beberapa tahun terakhir. Penyerap dengan film perak atas berstruktur nano yang terdiri dari susunan trapesium silang menawarkan penyerapan cahaya resonansi broadband dan polarisasi independen dengan penyerapan terukur rata-rata 0,71 terhadap penyerapan simulasi 0,85 di seluruh rezim yang terlihat (400–700 nm) [16]. Penyerapan broadband lebih ditingkatkan dengan penyerap berdasarkan beberapa lapisan logam/dielektrik/logam dengan penyerapan simulasi rata-rata 93% di seluruh wilayah yang terlihat [14]. Untuk mendapatkan penyerapan broadband yang lebih baik, oksida berbasis semikonduktor dan nitrida logam transisi [21, 22] diusulkan sebagai bahan plasmonik alternatif. Secara khusus, nitrida logam transisi seperti TiN atau ZrN dapat berfungsi sebagai pengganti logam mulia konvensional pada pita gelombang tampak [21]. Penyerap metamaterial broadband berdasarkan TiN dengan susunan cincin persegi menunjukkan penyerapan rata-rata 95% di seluruh rezim yang terlihat (400–800 nm) [23]. Dan penyerapan lebih dari 98% dari 560 hingga 675 nm diperoleh dalam penyerap metamaterial broadband dengan film konduktor transparan TiN dan indium tin oxide, sedangkan penyerapan rata-rata kurang dari 85% untuk gelombang pendek dari 400 nm hingga 500 nm [24]. Baru-baru ini, monolayer MoS2 menunjukkan potensi besar untuk menghasilkan berbagai perangkat optoelektronik [25,26,27,28,29,30,31,32,33,34] dan untuk aplikasi fotokatalitik karena penyerapan tinggi di sisi panjang gelombang pendek [35, 36]. Penyerap broadband dengan metasurface Ag logam dan MoS monolayer2 dipelajari belum dengan penyerapan rata-rata kurang dari 90% [37]. Dalam pekerjaan ini, penyerap yang lebih kompak dengan MoS monolayer2 dan array disk nano TiN yang disusun secara heksagonal diusulkan, dengan penyerapan rata-rata setinggi 98,1% di seluruh wilayah yang terlihat memanjang hingga dekat-IR (dari 400 hingga 850 nm). Struktur ini seharusnya menjanjikan untuk aplikasi fotovoltaik.
Metode
Struktur awal penyerap kami dan tampilan atas sel satuan secara skematis ditunjukkan pada Gambar. 1. Lapisan dielektrik SiO2 diapit di antara array disk nano TiN dan substrat aluminium (Al). Disk nano TiN berukuran tunggal tersusun secara heksagonal di atas SiO2 film dengan nada yang sama. MoS monolayer2 dengan ketebalan 0,625 nm dimasukkan di bawah array disk nano. Parameter struktur dilambangkan sebagai berikut:px dan py = \( \sqrt{3}px \) adalah panjang periodik sel satuan persegi panjang di sepanjang x - dan y -arah, masing-masing; d adalah diameter disk nano TiN; t1 dan t2 adalah ketebalan disk nano TiN atas dan SiO2 film, masing-masing. Film aluminium dipilih sebagai substrat dengan ketebalan 500 nm, jauh lebih tebal daripada kedalaman penetrasi cahaya dalam rentang spektral yang kami pelajari.
a Skema MoS nano-disk/monolayer TiN yang diusulkan2 /SiO2 /Al struktur. b Tampilan atas sel satuan persegi panjang
Metode finite-difference time-domain (FDTD) digunakan dalam simulasi dengan paket perangkat lunak dari Lumerical FDTD Solutions. Cahaya diasumsikan datang secara normal pada absorber menuju z -arah. Dalam simulasi ini, z -arah memiliki dua lapisan yang sangat cocok, dan kondisi batas periodik ditetapkan dalam x - dan y -arah. Absorbansi dapat dihitung dari transmitansi (R) dan transmitansi (T) yang sesuai dengan A = 1−RT . Sangat mudah untuk melihat transmitansi selalu nol dalam kasus kami karena substrat Al jauh lebih tebal dari kedalaman penetrasi cahaya dalam rentang spektral dan berfungsi sebagai cermin dalam membentuk rongga resonansi dengan array nano-disk untuk meningkatkan penyerapan. Dalam simulasi, ukuran mesh yang tidak seragam digunakan terkait dengan ukuran lapisan yang berbeda dan pengaturan spesifiknya adalah sebagai berikut:ukuran mesh 2,0 nm × 2,0 nm × 0,1 nm digunakan di MoS monolayer2; ukuran mesh 2,0 nm × 2,0 nm × 2,0 nm telah disetel di region simulasi lainnya.
Kurva indeks bias SiO2 lapisan spacer diadopsi dari bahan dasar perangkat lunak Lumerical FDTD Solutions. Parameter material terkait TiN dipinjam dari Ref. [38], dan kurva dispersi dari monolayer MoS2 diperoleh dari Ref. [39]. Kurva dispersi yang dipasang dari TiN dan monolayer MoS2 ditunjukkan pada Gambar. 2. Dalam rezim yang terlihat, TiN diusulkan untuk menggantikan logam mulia seperti Au atau Ag dalam mewujudkan eksitasi LSPR [21], karena TiN menunjukkan koefisien kepunahan yang jauh lebih tinggi dibandingkan dengan logam mulia. Namun, koefisien pemadaman yang relatif rendah pada tepi gelombang pendek menunjukkan kinerja penyerapan yang tidak memuaskan. Untungnya, MoS monolayer2 memiliki koefisien pemadaman yang cukup tinggi, terutama pada sisi gelombang pendek; itu dapat diperkenalkan ke TiN nano-disk/SiO2 /Al struktur untuk meningkatkan penyerapan broadband di seluruh rezim yang terlihat. Selain itu, MoS monolayer2 adalah semikonduktor celah langsung di mana elektron dapat dengan mudah tereksitasi. Dan dengan sifat termoelektrik yang layak [40], itu akan memanfaatkan energi yang diserap oleh struktur yang diusulkan dan manfaat untuk aplikasi energi surya.
a Dispersi lapisan TiN:n adalah indeks bias dan k koefisien kepunahan. b Dispersi monolayer MoS2
Hasil dan Diskusi
Performa penyerapan TiN nano-disk/SiO2 /Al struktur dipelajari terlebih dahulu. Untuk mengoptimalkan kinerja struktur, ketergantungan spektrum serapan pada diameter dan ketebalan nano-disk TiN, dan ketebalan SiO2 lapisan spacer, masing-masing, telah dipelajari dengan x -cahaya insiden terpolarisasi dengan periode yang dioptimalkan px pada 200 nm.
Karena medan listrik dan magnet dalam sel satuan sangat dipengaruhi oleh dimensi penyerap [28, 41], spektrum serapan dengan diameter yang berbeda dari nano-disk TiN dipelajari. Gambar 3a menunjukkan spektrum serapan versus diameter disk nano TiN teratas untuk px = 200 nm, dan t1 = t2 = 50 nm. Penyerapan resonansi meningkat ketika diameter disk nano TiN meningkat dari 40 menjadi 120 nm, kemudian penyerapan menurun dengan diameter secara bertahap mendekati 200 nm. Struktur yang diusulkan memiliki kinerja penyerapan terbaik di atas rezim yang terlihat saat diameternya sekitar 120 nm.
a Spektrum serapan versus diameter disk nano TiN atas dengan parameter tetap pada px = 200 nm, dan t1 = t2 = 50 nm. b Spektrum penyerapan versus ketebalan disk nano TiN teratas dengan px = 200 nm, d = 120 nm, dan t2 = 50 nm. c Spektrum serapan versus ketebalan SiO2 lapisan dengan px = 200 nm, d = 120 nm, dan t1 = 50 nm. d Spektrum versus sudut polarisasi cahaya datang dengan parameter yang ditetapkan sebagai px = 200 nm, d = 120 nm, dan t1 = t2 = 50 nm. Bilah warna menunjukkan nilai penyerapan
Untuk alasan yang sama, ketergantungan penyerapan pada ketebalan disk nano TiN juga diselidiki. Gambar 3b menunjukkan spektrum penyerapan versus ketebalan disk nano TiN teratas ketika parameter lain ditetapkan pada px = 200 nm, d = 120 nm, dan t2 = 50 nm. Jelas bahwa panjang gelombang puncak serapan resonansi memiliki pergeseran merah sedangkan t1 meningkat, dan bandwidth penyerapan resonansi menjadi lebih lebar dari t1 = 30 hingga 50 nm. Akibatnya, untuk t1 = 50 nm, kinerja penyerapan terbaik dicapai dengan panjang gelombang berkisar antara 453 hingga 797 nm, yaitu lebarnya sekitar 350 nm, dengan penyerapan lebih tinggi dari 95%.
Selain itu, ketebalan SiO2 lapisan spacer juga merupakan parameter penting untuk menentukan resonansi magnetik struktur. Dari spektrum serapan versus ketebalan SiO2 lapisan spacer pada Gambar 3c, terlihat bahwa panjang gelombang pusat dari puncak serapan resonansi bergeser merah dengan meningkatnya ketebalan SiO2 , dan ketebalan yang dioptimalkan adalah t2 = 50 nm sedangkan parameter lainnya ditetapkan pada px = 200 nm, d = 120 nm, t1 = 50 nm. Orang dapat melihat bahwa TiN nano-disk/SiO2 /Al structure menawarkan penyerapan broadband yang cukup memuaskan dengan penyerapan rata-rata 96,1% dari 400 hingga 850 nm.
Untuk memahami mekanisme di balik puncak absorpsi sekitar 680 nm pada Gambar 4a, pendekatan aproksimasi dipol berpasangan digunakan dengan memperlakukan disk nano sebagai dipol yang dapat dipolarisasi. Karena ukuran disk nano TiN jauh lebih kecil dari panjang gelombang cahaya tampak, pendekatan kuasi-statis berlaku dalam menangani kasus ini. Dalam pendekatan kuasi-statis, setiap disk nano yang diterangi dengan cahaya datang dapat diperlakukan sebagai dipol dengan kemampuan polarisasi [42],
a Spektrum serapan tanpa monolayer MoS2 untuk px = 200 nm, d = 120 nm, dan t1 = t2 = 50 nm. b Penampang kepunahan optik yang dinormalisasi dari disk nano TiN yang diterangi dengan gelombang bidang pada kejadian normal
Di sini, V menunjukkan volume disk TiN, ε1 = ε1r + ε1i adalah permitivitas dielektrik yang bergantung pada frekuensi dari disk nano TiN, dan ε2 adalah konstanta dielektrik media penyisipan SiO2 . Ketika medan listrik yang diterapkan dari cahaya datang dipolarisasi sejajar dengan disk (yaitu, xy bidang), faktor bentuk dapat ditulis sebagai [42]
Di sini, d adalah diameter disk nano TiN dan t1 adalah ketebalan nano-disk TiN. Jadi, penampang kepunahan optik σeks dapat diperoleh dari polarisasi [12, 43]
Seperti disebutkan di atas, pendekatan kuasi-statis berlaku dalam menghitung penampang kepunahan optik dari disk nano TiN tunggal. Penampang kepunahan optik yang dinormalisasi dari disk nano ditunjukkan pada Gambar. 4b, yang memiliki tren serupa dengan spektrum pada Gambar.4a dengan px = 200 nm, d = 120 nm, t1 = 50 nm, dan t2 = 50 nm. Panjang gelombang yang sesuai untuk penampang kepunahan optik maksimum adalah sekitar 715 nm, mendekati panjang gelombang puncak sekitar 680 nm dari spektrum serapan dari hasil simulasi. Memang, hasil numerik tidak sepenuhnya konsisten dengan spektrum penyerapan, karena kami hanya mempertimbangkan dimensi disk nano TiN untuk mensimulasikan puncak penyerapan LSPR tetapi mengabaikan pembicaraan silang antara disk nano dan resonansi magnetik di celah. yang seharusnya memiliki pengaruh signifikan pada perluasan pita penyerapan sempurna dan berkontribusi pada peningkatan kinerja penyerapan dalam struktur kami. Ini akan dijelaskan di bagian berikut.
Untuk meningkatkan penyerapan pada tepi panjang gelombang pendek, MoS monolayer2 dimasukkan ke dalam TiN nano-disk/SiO2 /Al struktur seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 1a, dengan memasukkannya di atas dan di bawah array nano-disk, masing-masing. Parameter ditetapkan sebagai px = 200 nm, d = 120 nm, t1 = 50 nm, dan t2 = 50 nm berdasarkan hasil optimal yang diperoleh sebelumnya. Medan listrik di sekitar nano-disk ditingkatkan karena eksitasi LSPR seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 6. Akibatnya, medan listrik yang ditingkatkan memperkuat penyerapan di ultrathin monolayer MoS2 , menghasilkan kinerja penyerapan yang lebih baik untuk kedua kasus seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 5a, b. Tanpa MoS2 dalam disk nano TiN/SiO2 /Al struktur, kinerja penyerapan terbaik diperoleh dengan penyerapan puncak mendekati 100% dan penyerapan rata-rata 96,1% dari 400 hingga 850 nm. Dengan MoS monolayer2 dimasukkan di bawah susunan nano-disk TiN, penyerapan puncak mendekati 100% juga diamati. Dibandingkan dengan kasing tanpa monolayer MoS2 , pita serapan lebih dari 95% diperluas sekitar 80 nm mulai dari 424 hingga 842 nm, dan serapan panjang gelombang cahaya pada 400 nm meningkat dari 81 menjadi 89%. Hasilnya, penyerapan rata-rata dari 400 menjadi 850 nm ditingkatkan dari 96,1 menjadi 98,1% dengan rentang panjang gelombang lebar sekitar 300 nm untuk penyerapan mendekati 100% dari 475 menjadi 772 nm. Dengan MoS2 lapisan pada array nano-disk, kinerja total juga ditingkatkan dengan penyerapan rata-rata 96,8% dari 400 menjadi 850 nm. Dari pembahasan di atas terlihat bahwa menyisipkan monolayer MoS2 di bawah array nano-disk berkinerja lebih baik dalam meningkatkan kinerja penyerapan struktur yang diusulkan. Untuk memperjelas kontribusi MoS monolayer2 untuk struktur total, penyerapan monolayer MoS2 dan nano-disk TiN dihitung dan ditunjukkan pada Gambar. 5c. Setelah memperkenalkan MoS monolayer2 , penyerapan nano-disk pada tepi panjang gelombang pendek sedikit menurun. Namun, karena penyerapan yang tinggi dalam monolayer MoS2 , penyerapan total masih meningkat pada panjang gelombang pendek tepi spektrum. Pada tepi panjang gelombang yang panjang, penyerapan oleh nano-disk menjadi lebih tinggi dengan memperkenalkan monolayer MoS2 . Secara keseluruhan, bandwidth penyerapan diperlebar dengan monolayer MoS2 di bawah disk nano TiN.
Spektrum serapan a dan spektrum serapan yang diperbesar b dari kasus-kasus yang monolayer MoS2 diperkenalkan di bawah array disk nano TiN, masing-masing pada disk nano TiN dan tidak diperkenalkan. c Penyerapan disk nano TiN dan MoS monolayer2
Selanjutnya, pengaruh sudut polarisasi cahaya datang juga telah dipelajari. Gambar 3d menunjukkan bahwa spektrum penyerapan hampir tidak dipengaruhi oleh sudut polarisasi cahaya datang, seperti yang dilaporkan dalam beberapa desain metamaterial lainnya [44,45,46]. Simetri rotasi disk nano melingkar memastikan tidak ada perbedaan dengan sudut polarisasi yang bervariasi pada kejadian normal. Selain itu, susunan heksagonal memiliki simetri rotasi tiga kali lipat yang membuat penyerapan tidak sensitif terhadap sudut polarisasi pada kejadian normal [44,45,46,47]. Akibatnya, penyerapan total dalam struktur tidak sensitif terhadap polarisasi.
Untuk melihat bagaimana cahaya diserap dalam struktur MA, distribusi medan dan vektor Poynting yang mewakili aliran energi untuk panjang gelombang resonansi yang berbeda dipelajari. Pada Gambar 6a–c, distribusi medan listrik diplot pada penampang melalui xz pesawat di y = 0, yang menunjukkan bahwa LSPR terjadi untuk meningkatkan medan elektromagnetik di sekitar disk nano dan membatasi medan elektromagnetik di antara disk nano dalam ketiga kasus yang sesuai dengan panjang gelombang masing-masing 402, 502, dan 680 nm. Parameter ditetapkan sebagai px = 200 nm, d = 120 nm, t1 = 50 nm, dan t2 = 50 nm. Membandingkan ketiga kasus, LSPR pada 402 nm relatif lemah dan medan listrik refleksi kuat, menunjukkan penyerapan lemah 82%. Untuk panjang gelombang 502 dan 680-nm, LSPR jelas lebih kuat (ditunjukkan pada Gambar 6b, c), menghasilkan penyerapan yang lebih baik masing-masing 99,4 dan 99,6%. Untuk pemahaman yang lebih baik, vektor Poynting juga diplot dengan distribusi medan listrik. Besaran vektor Poynting yang lebih besar dapat dilihat di sekitar nano-disk, terutama untuk kasus dengan panjang gelombang 502 dan 680 nm. Dari pola vektor Poynting, dapat ditarik kesimpulan bahwa resonansi kuat di sekitar nano-disk terjadi dan energi mengalir ke nano-disk, yaitu energi cahaya yang datang sebagian besar diserap oleh nano-disk TiN. Selain itu, bidang yang disempurnakan di sekitar disk nano TiN yang dihasilkan dari LSPR meningkatkan penyerapan di monolayer MoS2 yang memperluas pita absorpsi TiN nano-disk/SiO2 /Al struktur untuk kedua kasus monolayer MoS2 disisipkan di atas dan di bawah array nano-disk.
Distribusi medan listrik |E| dan vektor Poynting di xz pesawat di y = 0 sel satuan yang disinari dengan cahaya pada panjang gelombang λ = 402 nm (a ), 502 nm (b ), dan 680 nm (c ), serta distribusi medan magnet
Untuk menggali lebih dalam, Gambar 7a–c menunjukkan distribusi intensitas medan pada permukaan atas disk nano (antarmuka 1), antarmuka antara disk nano TiN dan SiO2 lapisan (antarmuka 2), dan antarmuka antara SiO2 lapisan dan substrat Al bawah (antarmuka 3) dari sel satuan di sepanjang xy bidang pada panjang gelombang resonansi 680 nm, masing-masing. Semua distribusi intensitas simetris, dan intensitas resonansi maksimum berada di tepi disk nano TiN yang menunjukkan bahwa muatan berosilasi terakumulasi di sana (Gbr. 7a-c). Mengenai antarmuka 3, intensitas resonansi dilemahkan dibandingkan dengan antarmuka 2 karena medan elektromagnetik hamburan oleh nano-disk yang berjalan melalui SiO2 lapisan spacer sepanjang arah yang berbeda. Seperti yang ditunjukkan Gambar 6d, resonansi magnetik tereksitasi di celah, yang menghasilkan momen magnet buatan yang berinteraksi kuat dengan medan magnet cahaya datang [48]. Oleh karena itu, medan elektromagnetik dapat ditingkatkan di celah, dan energi dibatasi secara efisien pada celah antara disk nano TiN dan substrat Al. Ketika LSPR dan resonansi magnetik dicocokkan dengan impedansi, penyerapan total mencapai satu [19]. Dengan meningkatnya diameter nano-disk, pembicaraan silang menjadi lebih kuat, yang mengarah pada perubahan kondisi pencocokan impedansi. Akibatnya, satu puncak absorpsi terpecah menjadi dua puncak absorpsi pada panjang gelombang 502 nm dan 680 nm, di mana LSPR dan resonansi magnetik dicocokkan impedansi dengan absorpsi kesatuan. Selain itu, adanya resonansi magnetik membuat monolayer MoS2 yang dimasukkan di bawah array nano-disk berkinerja lebih baik daripada di atas array nano-disk. Di atas segalanya, penyerapan sempurna broadband diperoleh karena eksitasi LSPR yang kuat dari nano-disk dan resonansi magnetik di celah, bersama dengan pembicaraan silang antara nano-disk yang berdekatan. Dengan teknologi nanofabrication yang dikembangkan, desain kami dapat diwujudkan melalui proses deposisi film tipis dan etsa.
Distribusi medan listrik di xy bidang untuk panjang gelombang resonansi 668 nm pada a antarmuka 1:permukaan disk TiN atas, b antarmuka 2:antarmuka antara disk TiN dan SiO2 lapisan, dan c antarmuka 3:antarmuka antara SiO2 lapisan dan lapisan TiN bawah
Kesimpulan
Dalam karya ini, penyerap sempurna metamaterial dalam pita gelombang dari 400 nm hingga 850 nm telah dipelajari dengan metode FDTD. Awalnya kami mengusulkan TiN nano-disk/monolayer MoS2 /SiO2 Struktur /Al menawarkan penyerapan sempurna broadband rata-rata 98,1% dari 400 nm hingga 850 nm, termasuk bandwidth 300-nm dengan penyerapan hampir 100% (lebih dari 99%) dari 475 nm hingga 772 nm. Realisasi penyerapan yang menarik adalah karena LSPR yang kuat, pembicaraan silang dari disk nano TiN, dan resonansi magnetik di celah. Yang penting, memperkenalkan MoS monolayer2 telah meningkatkan secara signifikan kinerja penyerapan. Selain itu, penyerap sempurna menunjukkan ketidakpekaan polarisasi pada kejadian normal. Dalam hal kekompakan, dimensi penyerap metamaterial dapat dikurangi hingga setebal 150 nm. Kesimpulannya, penyerap sempurna yang diusulkan dalam karya ini dengan pola cakram nano TiN berbentuk lingkaran periodik heksagonal dan MoS monolayer2 menawarkan penyerapan broadband dekat kesatuan dan menjanjikan untuk perangkat fotovoltaik dan perangkap cahaya.
