Grafen Multi‑Lapisan Berkualitas Tinggi pada 4H‑SiC melalui Dekomposisi Panas Joule: Karakterisasi Raman

Latar Belakang

Properti mekanik, elektronik, dan termal luar biasa grafen telah mendorongnya ke garis depan penelitian nano‑elektronika, elektroda transparan, dan photonik cetak (lihat, misalnya, Refs. [1,2]). Banyak rute sintesis ada: pemecahan mekanis menghasilkan monolaeran asli tetapi dalam ukuran terbatas [5]; depoisi uap kimia (CVD) pada Ni atau Cu menghasilkan film area luas [6,7]; CVD bebas logam pada silikon menghasilkan flake kecil [8]. Dekomposisi termal karbida silikon (SiC) tetap paling menjanjikan untuk menghasilkan grafen epitaksial (EG) berkualitas tinggi berukuran wafer secara langsung pada substrat semikonductor, sehingga menghindari cacat terkait transfer [9–11].

Sementara beberapa strategi pemanasan (induksi radio‑frekuensi, laser, dan metode lain) telah dieksplorasi untuk pertumbuhan EG [12–14], teknik JHD menawarkan pemanasan yang cepat dan dapat dikontrol melalui arus langsung, mencapai suhu permukaan dari ~1230 °C hingga >1600 °C dalam hitungan detik. Metode ini memungkinkan film grafen berukuran wafer dan menawarkan platform pertumbuhan hemat biaya dan efisien. Dalam studi ini, kami menyelidiki bagaimana arus yang diterapkan, suhu yang dihasilkan, dan waktu pertumbuhan mempengaruhi properti struktural dan listrik MLG yang ditanam pada 4H‑SiC oleh JHD.

Metode/Eksperimen

Pertumbuhan Grafen pada 4H‑SiC

Wafer 4H‑SiC N‑tipe komersial dua inci (tebal 350 µm, ~0,02 Ω cm) dipotong menjadi potongan 25 mm × 5 mm. Setelah sonifikasi dalam metanol, aseton, dan etanol, diikuti oleh pembersihan RCA, sampel dipasang antara elektroda Mo pada platform keramik (lihat Fig. 1a). Kamar di-evakuasi hingga ~10⁻⁶ Torr dan arus DC (2,79–3,43 A) diterapkan, meningkatkan suhu permukaan substrat hingga 1230–1600 °C. Pertumbuhan berlangsung selama 5 min, setelah itu sampel didinginkan dalam vakum selama lebih dari 4 jam sebelum karakterisasi.

a Skematis platform JHD. Inset: permukaan SiC saat pemanasan. b Spektra Raman SiC dan MLG yang ditanam pada suhu berbeda (5 min). c Spektra Raman MLG pada 1470 °C selama 2, 5, dan 10 min. d Spektra Raman dari titik A, B, dan C (Fig. 1a inset) pada sampel yang ditanam pada 3,24 A selama 5 min.

Karakterisasi Sampel

Suhu permukaan dipantau dengan termometer inframerah MI16MB18. Spektroskopi Raman menggunakan mikroskop konfokal WITec alpha 300RA (laser 488 nm, grating 600 garis/mm, CCD pendingin Peltier). AFM (SPA‑400) memetakan morfologi sebelum dan setelah etching plasma tercupil (ICP) (30 sccm O₂, 60 s). Kontak Au di‑deposit oleh evaporasi termal, dan metode garis transmisi linear (LTLM) digunakan untuk mengekstrak resistensi kontak, dengan pengukuran IV dilakukan oleh Keithley 2410 SourceMeter dan 6514 electrometer pada suhu kamar.

Hasil dan Pembahasan

Empat sampel MLG disintesis pada DC 2,79, 3,05, 3,24, dan 3,43 A, yang sesuai dengan suhu permukaan puncak sekitar 1230, 1350, 1470, dan 1600 °C, masing-masing. Spektra Raman (Fig. 1b) mengungkapkan puncak D (~1370 cm⁻¹), G (~1600 cm⁻¹), dan 2D (~2750 cm⁻¹) khas grafen. Dibandingkan dengan grafen pemecahan mekanis (MCG), puncak G dan 2D MLG bergeser ke biru sekitar 20 dan 77 cm⁻¹, masing-masing, yang konsisten dengan tekan dari ketidakcocokan jaring [16] dan, dalam hal yang lebih kecil, doping [17–19].

Pada 1230 °C, I_D/I_G yang tinggi (~1,01) dan puncak 2D yang tidak ada menunjukkan film yang sangat cacat. Peningkatan suhu menjadi 1350 °C mengurangi I_D/I_G menjadi ~0,38 dan menghasilkan puncak 2D yang simetris (FWHM ≈ 72 cm⁻¹), mengonfirmasi kristalinitas yang ditingkatkan. Pemanasan lebih lanjut hingga 1470 °C menurunkan I_D/I_G menjadi ~0,06 dan sedikit menggeser puncak 2D ke merah, yang menunjukkan pengurangan tekan dan pembentukan lapis tambahan. Namun, pada 1600 °C, I_D/I_G meningkat menjadi ~0,43, yang menunjukkan pembentukan cacat dari sublimasi yang cepat dan tidak seimbang [14] dan pengurangan tekan yang lebih terlihat (geser ke merah semua puncak Raman).

Untuk menyelidiki efek waktu, tiga sampel ditanam pada 3,24 A (~1470 °C) selama 2, 5, dan 10 min (Fig. 1c). Film 5‑min menunjukkan I_D/I_G terendah (~0,06) dan paling sedikit cacat, sementara film 2‑ dan 10‑min memiliki rasio yang lebih tinggi (~0,41 dan ~0,29). Pertumbuhan 2‑min tidak cukup untuk rekonstruksi lapis penuh; pertumbuhan 10‑min memperkenalkan cacat dari gas sisa kamar [22]. Posisi puncak Raman tetap tidak berubah di seluruh waktu, yang menunjukkan status tekan yang stabil dan jumlah lapis yang serupa (I_G/I_2D ≈ 3,0).

Keseragaman spasial dikonfirmasi dengan pemetaan Raman titik A, B, dan C (Fig. 1d). Titik A dan B, lebih jauh dari elektroda Mo, menunjukkan I_D/I_G rendah dan puncak 2D yang simetris, dengan rasio I_G/I_2D dan I_SiC/I_G yang konsisten, mengonfirmasi film 45‑lapisan yang seragam di atas ~12 × 5 mm².

Pencitraan optik (Fig. 2a) mengungkapkan kontras warna yang sebagian besar seragam dengan titik gelap terisolasi. Pemetaan Raman (Fig. 2b) menunjukkan bahwa titik-titik ini memiliki intensitas 2D yang lebih tinggi dan puncak G dan 2D yang sedikit bergeser ke merah, yang menyiratkan pertumbuhan grafen yang lebih suka pada cacat permukaan atau dislokasi skru, yang mempercepat dekomposisi SiC [23]. FWHM puncak 2D tetap seragam kecuali di dekat situs cacat ini (Fig. 2d).

AFM setelah etching ICP (Fig. 3a) menghasilkan teras yang jelas antara grafen dan SiC yang di‑etch. Profil ketinggian (Fig. 3b) menghasilkan ketinggian langkah rata‑rata sekitar 15,46 nm, yang sesuai dengan sekitar 45 lapis grafen (jarak antar‑lapisan ≈ 0,34 nm) [24]. Spektra Raman pasca‑etching (Fig. 3c) mengonfirmasi pengeluran grafen yang lengkap (kehilangan puncak D, G, 2D). Kekasaran RMS meningkat dari 0,84 nm (pra‑etch) menjadi 2,79 nm (pasca‑etch), yang mencerminkan kekasaran permukaan yang diinduksi oleh pertumbuhan grafen.

Karakterisasi listrik MLG 1470 °C, 5‑min (Fig. 4a) menggunakan LTLM untuk mengekstrak resistensi lembar (ρ_s = 52,36 Ω / sq) dan resistensi kontak spesifik (ρ_c = 5,03 × 10⁻⁵ Ω cm²) melalui hubungan linier R_T = (ρ_s/Z)d + 2R_C dan ρ_c = ρ_s L_T². Nilai-nilai ini menunjukkan kontak ohmik Au–grafen yang sangat baik.

Kesimpulan

Kami telah menunjukkan teknik JHD yang mudah yang menghasilkan MLG bebas cacat ~45‑lapisan secara langsung pada 4H‑SiC (0001) berukuran wafer. Dengan mengoptimalkan suhu (~1470 °C) dan waktu pertumbuhan (5 min), kami mencapai film 12 × 5 mm² dengan I_D/I_G ≈ 0,06, ρ_s ≈ 52 Ω / sq, dan ρ_c ≈ 5 × 10⁻⁵ Ω cm². Pekerjaan masa depan akan mengeksplorasi substrat SiC epitaksial, pembatasan gas iners, dan perbaikan proses lainnya untuk meningkatkan keseragaman film dan mengintegrasikan grafen yang ditanam JHD ke dalam perangkat optoelektronik berbasis SiC.

Singkatan

AFM:

Mikroskop gaya atom

Al:

Aluminium

C:

Karbon

CVD:

Deposisi uap kimia

DC:

Arus langsung

EG:

Grafen epitaksial

FWHM:

Lebar setengah maksimum

ICP:

Plasma tercupil

I_X:

Intensitas puncak X

JHD:

Dekomposisi panas Joule

LTLM:

Metode garis transmisi linear

MCG:

Grafen pemecahan mekanis

MLG:

Grafen multi‑lapisan

Mo:

Molibdenum

SiC:

Karbida silikon