Perilaku P‑ ke N‑Tipe yang Dapat Disesuaikan dalam Transistor MoTe₂ Berlapis dan Aplikasinya dalam Inverter Komplementer

Latar Belakang

Material dua dimensi (2D), seperti grafen, dapat diekfoliasi menjadi lapisan atomik tipis, membuka jalan baru untuk menjelajahi fisika 2D dan aplikasi perangkat [1–9]. Dikalkogenida logam transisi (TMD) memiliki jarak energi yang cukup besar dan menunjukkan fleksibilitas mekanis dan iner kimia, menjadikannya menarik untuk FET generasi mendatang, inverter, dioda emis cahaya, dan heterostruktur van der Waals [2–28].

2H-ditellurida molibdenum (2H-MoTe₂) adalah TMD prototipik, dengan jarak energi tidak langsung 0,83 eV dalam massa dan jarak langsung 1,1 eV dalam batas monolayer [29–30]. Ini telah diteliti untuk spintronics, FET, detektor cahaya, dan sel surya [31–39]. Karena MoTe₂ berlapis 2H-MoTe₂ menunjukkan rasio luas permukaan terhadap volume yang besar, properti elektroniknya sangat sensitif terhadap adsorben ambien, yang menyulitkan ekstraksi karakteristik transport intrinsik.

Dalam studi ini, kami membuat transistor MoTe₂ berlapis 2H-MoTe₂ dengan elektroda sumber dan drain, mentransfer flake MoTe₂ bersih untuk menjembatani kontak. Seluruh perangkat diekspos ke udara, memungkinkan kami untuk menyelidiki efek spesies ambien pada transport muatan. Pengukuran yang bergantung pada vakum dan suhu menunjukkan bahwa transistor adalah n‑tipe intrinsik, sementara paparan ke udara menginduksi doping p‑tipe. Perhitungan DFT mengaitkan perilaku n‑tipe dengan rongga telurium. Dengan mengonversi antara operasi p‑tipe dan n‑tipe, kami merakit inverter komplementer yang menunjukkan karakteristik masukan/keluaran simetri dan gain maksimum 9 pada V_DD = 5 V.

Hasil dan Pembahasan

Berbeda dengan laporan sebelumnya, tata letak perangkat kami (Fig. 1a) dimulai dengan struktur gate belakang. Kami pertama kali memetakan elektroda sumber-drain Cr/Au pada substrat SiO₂/Si⁺. Sebuah flake MoTe₂ berlapis, yang dipersiapkan pada wafer SiO₂/Si⁺ terpisah melalui ekfoliasi mekanis, kemudian ditransfer untuk menjembatani elektroda, memastikan saluran bebas polimer dan bersih (Fig. 1b). Karena seluruh flake diekspos ke udara, kami dapat secara sistematis mempelajari pengaruh adsorben pada konduktansi intrinsik.

Citra AFM mengonfirmasi ketebalan 17 nm (≈24 monolayers) (Fig. 1c,d), sementara spektroskopi Raman menunjukkan modus A₁g (172 cm⁻¹), E¹₂g (233 cm⁻¹), dan B¹₂g (289 cm⁻¹) yang khas, yang mengindikasikan kualitas kristal yang tinggi (Fig. 1e).

Pengukuran gate belakang dilakukan di stasiun probe Lakeshore yang terhubung dengan analyzer Agilent B1500A, dengan tekanan hingga 10⁻⁵ mbar dan suhu yang bervariasi dari 9 K hingga 350 K. Di udara ambien pada suhu ruangan, kurva transfer (V_sd = 1 V, Fig. 2a) menunjukkan respons p‑tipe: perangkat menyala di bawah bias gate negatif dan mati di bawah bias gate positif, dengan rasio on/off 6 × 10³, swing ambang 350 mV dec⁻¹, dan mobilitas efek lapangan 8 cm² V⁻¹ s⁻¹. Perilaku p‑tipe yang serupa diamati pada perangkat dengan ketebalan yang berbeda (5–85 nm) (berkas tambahan S1–S3).

Gambar 2b menunjukkan karakteristik output, yang mengungkapkan kurva I–V hampir linier yang mengimplikasikan hambatan Schottky yang bisa diabaikan antara Au dan MoTe₂ di udara. Arus on beregang secara linier dengan V_sd (Fig. 2c), sementara arus off meningkat dengan V_sd, mengurangi rasio on/off—ciri khas dari jebakan yang diperkenalkan oleh adsorben. Histeresis dalam kurva transfer lebih mengonfirmasi kehadiran jebakan semacam ini (berkas tambahan S4).

Untuk mengisolasi peran spesies ambien, kami mengukur perangkat di bawah vakum yang semakin tinggi. Seperti yang ditunjukkan dalam Fig. 3a, peningkatan vakum mengurangi arus on (karena resistensi yang lebih tinggi dari penghapusan adsorben) dan meningkatkan arus off, mengindikasikan bahwa transport elektron secara bertahap tertekan. Kurva output pada 2,9 × 10⁻⁵ mbar (Fig. 3b) menunjukkan hambatan Schottky sedikit lebih besar, yang mendukung kesimpulan bahwa adsorben memodulasi ketinggian hambatan efektif.

Pengukuran yang bergantung pada suhu (Fig. 4a) mengungkapkan bahwa transistor tetap p‑tipe hingga 20 K. Kedua arus on dan off menurun seiring suhu, sementara rasio on/off membaik. Plot Arrhenius (Fig. 4c) menunjukkan regime yang diaktifkan termal di atas 100 K dan regime yang didominasi oleh terowongan di bawah, yang memungkinkan ekstraksi ketinggian hambatan Schottky efektif di bawah 120 meV (Fig. 4d). Meskipun pengurangan adsorben pada suhu rendah, spesies yang tersisa masih mempengaruhi konduktansi.

Kami lebih lanjut menganil perangkat pada 350 K di vakum (Fig. 5a). Kurva transfer bergeser dari p‑ke n‑tipe: pada 350 K perangkat mati di bawah bias gate negatif dan menyala di bawah bias gate positif, dengan rasio on/off 3,8 × 10², swing ambang 1,1 V dec⁻¹, dan mobilitas 2 cm² V⁻¹ s⁻¹. Setelah menahan perangkat di vakum selama 12 jam pada suhu ruangan, perilaku n‑tipe tetap ada (Fig. 6a). Anil tambahan pada 523 K di Ar lebih mengonfirmasi stabilitas keadaan n‑tipe (berkas tambahan S5).

Perhitungan DFT untuk sel super monolayer 4 × 4 mengungkapkan bahwa rongga telurium memperkenalkan status defek tepat di bawah band konduksi, menjelaskan konduktansi n‑tipe intrinsik (Fig. 7). Sebaliknya, paparan ke O₂/H₂O ambien mengarah pada transfer muatan dari MoTe₂ ke pasangan redoks oksigen/air (Fig. 8), yang menghasilkan doping p‑tipe. Fungsi kerja MoTe₂ (4,1 eV) lebih rendah dari pasangan redoks (> 4,83 eV), yang mendorong transfer elektron dan penciptaan lubang dalam bahan.

Akhirnya, kami merakit inverter komplementer menggunakan transistor p‑tipe dan n‑tipe (Fig. 9a). Dengan V_DD 5 V di vakum 8 × 10⁻⁵ mbar, inverter menunjukkan karakteristik transfer tegangan yang simetri yang berpusat pada V_DD/2 (Fig. 9d) dan margin bising 1,54 V (rendah) dan 1,77 V (tinggi). Gain tegangan meningkat seiring V_DD, mencapai 9 pada 5 V (Fig. 9f). Hasil ini menunjukkan bahwa MoTe₂ dapat berfungsi sebagai saluran aktif dalam perangkat logika komplementer dengan kinerja tinggi.

Kesimpulan

Ringkasnya, kami telah membuat transistor p‑tipe MoTe₂ berlapis yang stabil di udara dan menunjukkan bahwa perilaku n‑tipe intrinsiknya dapat diekspos dengan anil vakum. Konduktansi n‑tipe berasal dari rongga telurium, seperti yang dikonfirmasi oleh DFT. Oksigen dan air ambien bertindak sebagai penerima melalui pasangan redoks, mengkonversi perangkat menjadi p‑tipe. Kedua jenis perangkat menunjukkan hambatan Schottky yang dikurangi dalam kehadiran adsorben, yang memfasilitasi kinerja tinggi. Dengan memanfaatkan transistor dual‑tipe ini, kami membangun inverter komplementer dengan gain tegangan sembilan, mengilustrasikan kelayakan MoTe₂ untuk elektronika fleksibel dengan daya rendah di masa depan.

Metode/Eksperimental

Pembuatan perangkat mengikuti geometri gate belakang standar. Pertama, elektroda sumber, drain, dan gate Cr/Au (5 nm/100 nm) dipetakan pada wafer SiO₂ 300-nm/p⁺‑Si melalui fotolitografi UV, diikuti dengan pengukiran SiO₂ selektif. Flake MoTe₂ berlapis diekfoliasi mekanis dari kristal massa yang ditanami oleh transport kimiawi uap (TeCl₄, 750–700 °C, 3 hari) pada substrat SiO₂/Si⁺ terpisah. Flake kemudian ditransfer pada elektroda yang dipetakan menggunakan medium transfer PVA, dilarutkan dalam air dan dicuci dengan alkohol isopropil. Perangkat dianil dalam kamera deposit kimiawi uap dengan pompa kering. Ketebalan diverifikasi oleh AFM (SPA‑300HV) dan spektrum Raman diperoleh dengan spektrometer LabRAM HR (laser 514 nm, 2,2 mW). Karakterisasi listrik menggunakan analyzer Agilent B1500A dengan stasiun probe Lakeshore. Perhitungan DFT dilakukan dalam VASP menggunakan pseudopotensi PAW, potong gelombang datar 400 eV, sampling titik k 12 × 12 × 1 untuk relaksasi dan 24 × 24 × 1 untuk struktur elektronik, dalam kerangka GGA‑PBE.

Singkatan

2D:

Dua dimensi

2H-MoTe₂:

2H-tipe ditellurida molibdenum

AFM:

Mikroskop gaya atom

DFT:

Teori fungsi densitas

DOS:

Kepadatan keadaan

FET:

Transistor efek lapangan

GGA:

Aproksimasi gradien general

IPA:

Alkohol isopropil

I_sd:

Arus sumber-drain

LED:

Dioda emis cahaya

NM_H:

Margin bising level tinggi

NM_L:

Margin bising level rendah

PAW:

Gelombang augmented proyektor

PBE:

Perdew-Burke-Ernzerhof

PVA:

Alkohol polivinil

SD:

Sumber-drain

SS:

Swing ambang

TMDs:

Dikalkogenida logam transisi

VASP:

Paket simulasi ab initio Vienna

V_bg:

Tegangan gate belakang

V_sd:

Tegangan sumber-drain

VTC:

Karakteristik transfer tegangan

Φ_SB:

Ketinggian hambatan Schottky