Detektor Foto Semua Perovskite dengan Respon Cepat

Hasil dan Diskusi

Seperti ditunjukkan pada Gambar. 1a, fotodetektor terdiri dari elektroda gerbang, wafer silikon (n ⁺ Si) dengan SiO setebal 300 nm₂ lapisan (kapasitansi C _sapi dari 11,5 nFcm ⁻² ), lapisan aktif (film tipis perovskit hibrid organik-anorganik yang dibuat dengan satu langkah pemrosesan larutan spin-coating), lapisan yang didekorasi (CsPbBr₃ QD), dan elektroda sumber dan penguras (diuapkan secara termal melalui masker). Gambar 1 b menjelaskan gambar pemindaian mikroskop elektron (SEM) cross-sectional dari perangkat. Ketebalan SiO₂ lapisan dielektrik adalah 300 nm, CH₃ NH₃ PbI_3−x Kl_x lapisan aktif perovskite sekitar 102 nm, dan CsPbBr yang didekorasi₃ Film lapisan QD adalah sekitar 97 nm. Diagram menunjukkan dengan jelas bahwa antarmuka antara CH₃ NH₃ PbI_3−x Kl_x perovskite dan CsPbBr₃ QD jelas dan tidak memiliki lapisan perantara, mewujudkan sifat fotolistrik yang dioptimalkan. Seperti disebutkan di atas, dalam foto-FET, ketebalan saluran semikonduktor memainkan peran penting. Pertama, lapisan aktif yang lebih tipis diperlukan untuk menyetel perilaku secara efektif. Namun, film perovskit yang lebih tipis cenderung menghasilkan lubang kecil, yang menyebabkan konduksi yang tidak homogen di saluran. Sementara itu, lapisan aktif yang lebih tipis berarti penyerapan foton yang rendah juga. Ketebalan CH₃ . yang dioptimalkan NH₃ PbI_3−x Kl_x film di perangkat kami sekitar 102 nm. Untuk meningkatkan interaksi materi cahaya dalam perangkat perovskit yang lebih tipis, CsPbBr 97-nm₃ Lapisan QD, sensitizer optimal dengan penyerapan kuat disiapkan. Gambar TEM dari CsPbBr₃ QDs, pada Gambar. 1c, menunjukkan ukuran partikel seragam dan bentuk persegi panjang. Sisipan Gambar 1c menunjukkan puncak difraksi sinar-X (XRD). Puncak menunjukkan struktur kubik yang khas (JCPDS No. 54-0752), yang bertepatan dengan hasil TEM. Selanjutnya, untuk menyelidiki kristalinitas CH₃ NH₃ PbI_3−x Kl_x film, spektrum difraksi sinar-X (XRD) dari film perovskit yang disintesis pada substrat kaca. Gambar 1d menyajikan spektrum XRD, dan empat puncak karakteristik yang berpusat pada 14,2°, 28,6°, 31,02°, dan 43,38° ditugaskan ke bidang (110), (220), (310), dan (330), masing-masing, menunjukkan bahwa film perovskit halida memiliki struktur kristal ortorombik yang diharapkan dengan kristalinitas tinggi, yang konsisten dengan literatur yang dilaporkan [34,35,36,37,38].

Struktur perangkat dan karakteristik terkait. a Skema CCPD. b Citra SEM penampang fotodetektor dengan skala 500 nm. c Gambar TEM dari CsPbBr₃ QD dengan skala 20 nm, insetnya adalah spektrum XRD dari CsPbBr₃ QD. d Spektrum XRD dari CH₃ NH₃ PbI_3−x Kl_x film perovskit. e Spektrum serapan optik CH₃ NH₃ PbI_3−x Kl_x perovskite (garis zaitun) dan perovskite dihiasi dengan CsPbBr₃ QD (garis asal) pada substrat kaca

Menurut kurva penyerapan cahaya dari CH₃ NH₃ PbI_3−x Kl_x perovskite (garis biru) dan perovskite dihiasi oleh CsPbBr₃ QDs (garis merah muda) seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 1e, CsPbBr yang didekorasi₃ QD hanya dapat meningkatkan penyerapan untuk rentang sempit (400–500 nm) dibandingkan dengan CH₃ NH₃ PbI_3−x Kl_x lapisan semata. Selanjutnya, kami juga menghitung celah pita QD menurut persamaan Tauc [39,40,41,42,43,44] seperti yang ditunjukkan pada file tambahan 1:Gambar S1. Celah pita sekitar 2,38 eV. Spektrum fotoluminesensi (PL) QD juga ditunjukkan pada file tambahan 1:Gambar S2, panjang gelombang pusat PL hampir sama dengan tepi serapan.

Selanjutnya, sifat listrik dari perangkat dieksplorasi. Gambar 2a menjelaskan I–V karakteristik fotodetektor dengan tegangan gerbang bervariasi (0 V, ± 0,2 V, ± 0,4 V, ± 0,6 V, ± 0,8 V, ± 1,0 V) dalam gelap. Ada dua keadaan dalam detektor, menurut Gambar 2a. Pada keadaan OFF (|V _GS | =0), garis spektralnya linier, dan I _DS meningkat pesat dengan peningkatan V _DS , menunjukkan bahwa penghalang Schottky terbentuk di perangkat. Saat dalam keadaan ON (|V _GS | 0.4 V), karakteristik tegangan arus linier-ke-jenuh muncul sebagai kenaikan tegangan, mirip dengan FET tradisional. Karena eksiton tetap dalam keadaan jebakan [45] perovskit yang tidak dapat diubah menjadi arus foto, yang mengarah ke saturasi arus foto.

Sifat listrik dari fotodetektor perovskit. a Karakteristik keluaran pada V . yang berbeda _GS dalam kegelapan. b Karakteristik transfer (I _DS vs V _GS ) di V _DS =0,1 V dengan penerangan (garis merah) dan dalam kegelapan (garis hitam). c Kurva transfer fotodetektor sebagai fungsi tegangan sumber gerbang negatif pada V _DS =1 dengan berbagai kekuatan optik kejadian. d Responsivitas (R ) dengan hubungan cahaya eksitasi (E _e )

Performa ambipolar dapat disimpulkan dari karakteristik transfer (Gbr. 2b) di bawah pencahayaan gelap dan terang, yaitu untuk keduanya V negatif _GS dan V _DS , perangkat beroperasi sebagai mode peningkatan lubang dan, sebaliknya, perangkat beroperasi dalam mode peningkatan elektron dengan V positif _GS dan V _DS . Karena perbedaan potensial elektron, lubang yang dipisahkan dari fotoeksiton yang dihasilkan dalam heterojungsi cenderung berada di lapisan perovskit. Dengan meningkatkan kerapatan daya insiden, laju transfer lubang lebih tinggi dari elektron. Kurva bergeser ke arah positif V _GS pada Gambar. 2b menunjukkan heterojungsi cenderung p -ketik di perangkat ini. Sedangkan pada daerah linier, hubungan antara mobilitas efek medan dan tegangan gerbang dapat diekstraksi dengan persamaan

dimana L dan A adalah panjang dan lebar saluran, masing-masing, dan C _sapi adalah kapasitansi per luas. Oleh karena itu, mobilitas lubang dan elektron dapat dihitung sebagai 172 cm ² V ⁻¹ s ⁻¹ dan 216 cm ² V ⁻¹ s ⁻¹ . Mobilitas lubang dan elektron yang seimbang ini selanjutnya menjelaskan perilaku ambipolar perangkat di bawah penerangan cahaya.

Gambar 2c dan d menggambarkan sifat fotolistrik dari perangkat yang dibuat. Gambar 2c menunjukkan kurva fotodetektor sebagai fungsi tegangan sumber gerbang negatif pada V _DS =1 V dengan berbagai kekuatan optik kejadian. Jelas bahwa perangkat menunjukkan n -jenis perilaku doping. Bidang built-in di heterojunction mendorong lebih banyak pemisahan pasangan elektron-lubang dan mempercepat injeksi lubang ke saluran perovskit untuk V negatif _GS dan V _DS .

Gambar 2d menunjukkan R perangkat dengan hubungan radiasi (E _e ), di mana panjang gelombang cahaya datang adalah 405 nm. Seperti yang bisa dilihat, R menurun secara linier dengan E _e dengan daya radiasi di bawah 200 mW/cm ² , sedangkan menyimpang dari linearitas pada daya iradiasi lebih besar dari 200 mW/cm ² .

Untuk mengetahui kinerja unggul dari CCPD. Serangkaian perbandingan diperlukan. Gambar 3a menunjukkan perbandingan R tentang perangkat dengan hubungan radiasi (E _e ), di mana CH₃ NH₃ PbI_3−x Kl_x fotodetektor perovskite (CPD) dan akun CCPD untuk pemasangan fungsi timbal balik. R , sebagai gambaran keunggulan dalam fotodetektor, dapat dihitung dari rumus

Parameter kunci CCPD. a R dari CH₃ NH₃ PbI_3−x Kl_x perangkat perovskite (garis biru) dan perovskite dihiasi oleh CsPbBr₃ Perangkat QD (garis merah muda). b A * sebagai fungsi intensitas penerangan E _e . Laser kontinu 405-nm digunakan dalam pengujian, tegangan yang diberikan V _DS =V _GS =1, dan radiasi E _e =0, 166, 335, 492, 648 mW/cm ²

dimana L adalah panjang saluran (0,1 mm), W adalah lebar saluran (2,5 mm), dan I _p adalah nilai perbedaan antara arus foto terang dan arus foto gelap yang diukur pada V _DS =1 V pada kurva keluaran. Maksimum R dihitung menjadi 0,39 A/W (dalam CCPD), jelas lebih besar dari 0,22 A/W (dalam CPD). Peningkatan responsivitas CCPD dikaitkan dengan CsPbBr₃ Sensitizer QD dengan penyerapan cahaya tinggi dan injeksi pembawa yang efisien di lapisan perovskit.

Detektif (D* ) adalah parameter kunci lain untuk mengevaluasi kinerja fotodetektor. Berdasarkan nilai numerik responsivitas yang sudah ada, D * versus radiasi (E _e ) dapat diperkirakan dengan persamaan berikut:

Dimana R , A , e , dan Aku _DS adalah responsivitas, area saluran yang tersedia dari perangkat, muatan elektron, dan arus gelap, masing-masing. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3b, jelas bahwa D* dari CCPD (5,43 × 10 ⁹ Jones) lebih tinggi dari CPD (1,25 × 10 ⁹ jones). Bukti lebih lanjut bahan saluran peka dengan menyerap kuat CsPbBr₃ QD dapat meningkatkan kinerja perangkat.

Parameter kunci lainnya mewakili kinerja fotodetektor, seperti daya setara kebisingan (NEP ), dan keuntungan (G ) dapat diberikan sebagai [46]

dimana R , A , e , dan Aku _DS memiliki arti yang sama dengan yang sebelumnya. Khususnya, saat maksimum R CCPD adalah 0,39 A/W, D* mencapai 5,43 × 10 ⁹ Jones. Dalam kondisi ini, NEP dan G perangkat ini dapat diterima dengan nilai yang sangat tinggi yaitu 9,21 × 10 ⁻¹² W/Hz dan 1,197, masing-masing.

Tanggung jawab terhadap sinyal optik adalah indeks penting tentang transportasi dan pengumpulan pembawa yang efisien. Gambar 4a menunjukkan arus pembuangan dengan siklus lampu hidup-mati pada interval waktu 20 ms dan bias V _DS =1 V, V _GS =1 V. Seperti dapat dilihat, arus naik dengan cepat segera setelah lampu dinyalakan dan berkurang dengan cepat saat lampu dimatikan, menunjukkan stabilitas dan reproduktifitas yang baik dalam kemajuan siklus hidup-mati dengan penyinaran cahaya 648 mW/ cm ² pada 405 nm. Namun, interval waktu 20 ms terlalu lama untuk mengekspresikan respons arus foto perangkat. Untuk menghitung waktu respons perangkat, sumber cahaya berdenyut 4000-Hz digunakan untuk menyinari perangkat. Gambar 4b menggambarkan respons arus foto temporal dari gambar. Waktu naik dan turunnya arus foto masing-masing adalah 121 dan 107 μs, yang menunjukkan kecepatan respons yang sangat cepat dibandingkan laporan sebelumnya, seperti yang ditunjukkan pada Tabel 1.

Karakteristik fotorespons CCPD. a Respons perangkat saat ini di bawah iradiasi (λ =405 nm) pada V _DS =1 V dan V _GS =1 V. b Respons arus foto temporal CCPD di bawah iradiasi 648 mW/cm ²

Prinsip kerja dan proses antarmuka CCPD secara skematis ditunjukkan pada Gambar. 5. Detektor fabrikasi dieksitasi dengan laser 405 nm (3,06 eV), yang energi foton lebih besar daripada perovskit hibrida (1,5 eV) dan CsPbBr₃ (2.4 eV) untuk memastikan pembangkitan eksiton di kedua lapisan. Sebagai perbedaan energi Fermi (E _B ) dari CsPbBr₃ dan perovskit hibrida, heterojungsi akan terbentuk pada antarmuka dua lapisan, yang akan menengahi atau menekan difusi pembawa. Untungnya, E _B dari CsPbBr₃ lebih tinggi dari perovskit hibrida dan mengarah ke konfigurasi energi seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 5. Menurut konfigurasi tingkat energi ini, antarmuka dapat memediasi pengangkutan kedua pembawa dari lapisan sensitizer ke lapisan aktif, yang akan meningkatkan kinerja perangkat. Di sisi lain, perovskit murni memiliki kerapatan permukaan yang rendah [49], yang menyebabkan pita mudah ditekuk ke lapisan penyerap cahaya ketika kedua lapisan membentuk heterojungsi. Penjajaran tingkat energi ini berperan penting dalam difusi elektron dari lapisan absorpsi sensitizer ke lapisan transport perovskit. Konfigurasi level energik dapat mempercepat lubang injeksi dari CsPbBr₃ lapisan penyerapan peka ke lapisan transfer perovskit hibrida, yang bertepatan dengan peningkatan arus yang signifikan dalam V negatif _GS pada pencahayaan cahaya (ditunjukkan pada Gambar. 2b). Sementara itu, heterojungsi pada perovskit/CsPbBr hibrida₃ lapisan penipisan mempercepat tingkat pemisahan pasangan elektron-lubang dan mengurangi waktu pemisahan, yang mengarah ke respon cepat dari urutan seratus mikrodetik.

Skema diagram pita perovskit hibrida/CsPbBr₃ heterostruktur