Transisi Celah Pita Tidak Langsung-Langsung-Tidak Langsung Terkendali Medan Listrik di Monolayer InSe

Abstrak

Struktur elektronik monolayer InSe dengan medan listrik tegak lurus diselidiki. Transisi celah pita tidak langsung-langsung-tidak langsung ditemukan di monolayer InSe karena kekuatan medan listrik meningkat terus menerus. Sementara itu, celah pita global ditekan secara bertahap ke nol, menunjukkan bahwa transformasi logam-semikonduktor terjadi. Mekanisme yang mendasari terungkap dengan menganalisis kontribusi orbital pada pita energi dan evolusi tepi pita. Temuan ini mungkin tidak hanya memfasilitasi pemahaman kami lebih lanjut tentang karakteristik elektronik dari semikonduktor kelompok III-VI berlapis, tetapi juga memberikan panduan yang berguna untuk merancang perangkat optoelektronik.

Pengantar

Sejak karya perintis pada realisasi eksperimental grafit lapisan tunggal, yaitu graphene [1, 2], bahan dua dimensi (2D) yang tipis secara atom telah mendapat banyak perhatian [3, 4]. Berbagai bahan 2D monolayer telah diprediksi atau ditemukan secara eksperimental termasuk silicene [5-7], germanane [8], fosfor hitam [9, 10], dichalcogenides logam transisi (TMDs) [11-13], dan boron nitrida heksagonal [14] –16]. Meskipun bahan 2D yang tipis secara atom ini memiliki struktur kisi sarang lebah yang serupa, struktur elektronik dan sifat konduktivitasnya sangat berbeda termasuk logam [1, 2, 5-8], semikonduktor [9-13], dan isolator [14-16]. Oleh karena itu, menurut karakter elektroniknya, bahan 2D lapisan tunggal ini dapat digunakan dalam desain perangkat elektronik dan optik multifungsi [3, 4]. Misalnya, perangkat optik yang dapat disetel dengan faktor kualitas tinggi berdasarkan metamaterial Si-graphene [17], metamaterial Cu-graphene [18], dan MoS₂ -SiO₂ Struktur pandu gelombang -Si [19] diusulkan. Perangkat polarisasi lembah atau/dan putaran sempurna berdasarkan graphene feromagnetik [20], graphene tegang dengan kopling spin-orbit Rashba dan penghalang magnet [21], dan silicene tegang dengan medan listrik disarankan [22, 23]. Selain itu, efek interaksi antara komponen dekomposisi SF₆ dan bahan yang berbeda termasuk nanotube karbon berdinding tunggal yang didoping-N [24], Pt₃ -TiO₂ (1 0 1) permukaan [25], Ni-doped MoS₂ monolayer [26], dan permukaan Pd (1 1 1) [27] diselidiki dengan menggunakan teori fungsi densitas (DFT).

Senyawa golongan III–VI MXs (M =Ga, In dan X =S, Se, Te) adalah famili lain dari material 2D berlapis. Karena karakter kelistrikannya yang unik, bahan-bahan ini telah menarik perhatian banyak peneliti [28]. Perhitungan DFT [29-33] dan model pengikatan ketat [34] menunjukkan bahwa celah pita energi dari MX berlapis bergantung pada ketebalan, meningkat dari 1,3 menjadi 3,0 eV karena jumlah lapisan berkurang. Pada saat yang sama, transisi celah pita langsung-tidak langsung diamati, yang berlawanan dengan perilaku fosfor hitam berlapis [9, 10] dan TMD [11-13]. Modulasi celah pita energi yang cukup besar dari MX berlapis ini dapat digunakan untuk merancang perangkat optoelektronik [35, 36]. Selain itu, stabilitas InSe yang didoping dengan cacat oksigen diselidiki dan ditemukan bahwa itu lebih stabil daripada fosfor hitam di udara [37]. Kemagnetan lapisan tunggal InSe dapat diatur dengan mengadsorpsi As [38], C, dan F [39]. Efek konversi spin-charge yang besar ditemukan pada InSe bilayer karena simetri cermin yang rusak [40]. Selain itu, struktur elektronik dan karakteristik tegangan arus dari nanoribbons monolayer InSe sangat bergantung pada keadaan tepi [41]. Di sisi lain, penelitian eksperimental memverifikasi struktur elektronik MX yang bergantung pada lapisan dan mereka dapat merespons cahaya yang mencakup daerah yang terlihat dan dekat-inframerah [42-45]. Juga, mobilitas pembawa MX ditemukan tinggi, memungkinkan mereka dapat digunakan untuk merancang transistor efek medan. Untuk GaS dan GaSe curah, mobilitas pembawa sekitar 80 dan 215 cm ² V ⁻¹ S ⁻¹ [46], masing-masing. Untuk InSe monolayer, mobilitas carrier bahkan mencapai hampir 10 ³ cm ² V ⁻¹ S ⁻¹ [47]. Selain itu, celah pita InSe berlapis dapat dimanipulasi oleh regangan tarik uniaksial, yang diidentifikasi oleh spektrum fotoluminesensi [48].

Dari sudut pandang desain perangkat optoelektronik, efisiensi perangkat yang didasarkan pada semikonduktor celah pita langsung lebih baik daripada yang didasarkan pada celah pita tidak langsung. Oleh karena itu, mengubah MX beberapa lapis celah pita tidak langsung menjadi jenis celah pita langsung merupakan tantangan bagi komunitas ilmiah. Baru-baru ini, manipulasi celah pita dan transisi celah pita tidak langsung ditemukan di InSe monolayer oleh regangan uniaksial [49]. Juga, semikonduktor celah pita langsung telah diperoleh dengan menumpuk 2D n-InSe dan p-GeSe(SnS). Dan nilai celah pita dan offset pita dari heterojungsi van der Waals ini dapat disetel oleh kopling interlayer dan medan listrik eksternal [50]. Selain itu, kemungkinan konfigurasi susunan bilayer InSe dan pengaruh medan listrik tegak lurus pada struktur elektroniknya dipelajari. Bilayer celah pita tidak langsung InSe dapat diubah menjadi jenis logam dengan memvariasikan kuat medan listrik [51]. Demikian pula, dalam bahan 2D tertekuk lainnya seperti silicene [52], germanene [53], dichalcogenides logam transisi [54, 55], dan fosfor hitam [56], medan listrik tegak lurus juga diusulkan untuk menyetel celah pita dan karakteristik elektroniknya. Mengingat studi sebelumnya ini, pertanyaan alami mungkin ditanyakan apa efek medan listrik pada struktur elektronik dari monolayer InSe.

Dalam surat ini, efek medan listrik tegak lurus pada struktur elektronik monolayer InSe diselidiki dengan menggunakan model ikatan ketat Hamiltonian. Transisi celah pita tidak langsung-langsung-tidak langsung dapat dicapai dalam sistem yang dipertimbangkan dengan meningkatkan kekuatan medan listrik. Pada saat yang sama, celah pita dari monolayer InSe berkurang secara bertahap, akhirnya menjadikannya metalik. Mekanisme fisika yang mendasari efek ini diuraikan dengan menganalisis dekomposisi orbital untuk pita energi dan pergeseran posisi energi termodulasi medan listrik dari tepi pita. Studi kami mungkin bermanfaat untuk memahami secara mendasar sifat elektronik dari beberapa lapisan InSe serta memberikan dasar teoretis untuk perangkat optoelektronik 2D.

Metode

Tampilan atas monolayer InSe digambarkan pada Gambar 1a, di mana bola ungu besar mewakili ion indium sedangkan yang hijau kecil menggambarkan ion selenium. Kedua jenis ion ini membentuk struktur heksagonal seperti graphene di xy bidang dengan konstanta kisi a , jarak antara ion In atau Se terdekat. Gambar 1b menunjukkan skema tampilan samping monolayer InSe. Berbeda dari graphene, dua sublapisan dengan simetri cermin di xz pesawat diamati. Jarak vertikal antara ion In (Se) dari sublapisan yang berbeda diatur pada d (D ). Oleh karena itu, sel unit monolayer InSe terdiri dari empat ion S e ₁ , Aku n ₁ , S e ₂ , dan Aku n ₂ , seperti yang ditunjukkan oleh elips merah pada Gambar. 1b, di mana angka 1 (2) menunjukkan indeks sublapisan.

(Warna online) Atas (a ) dan samping (b ) tampilan InSe monolayer di xy dan xz pesawat, masing-masing. Konstanta kisi antara ion In atau Se terdekat dalam xy pesawat adalah a , dan jarak antara ion In (Se) terdekat di sublapisan yang berbeda adalah d (D ). Medan listrik tegak lurus sepanjang z -sumbu E _z diterapkan pada InSe monolayer. c Pita energi dari monolayer InSe

Hamiltonian yang mengikat hingga interaksi tetangga terdekat kedua termasuk semua kemungkinan lompatan antara s dan p orbital ion In dan Se terbaca [34]

$$ H=\sum\limits_{l} H_{0l}+H_{ll}+H_{ll'}, $$ (1)

di mana jumlahnya berjalan di atas sublapisan l =1 dan 2, dan l ^′ =2(1) sebagai l =1(2). H _0l , H _akan , dan $\phantom {\dot {i}\!}H_{ll^{\prime }}$ terdiri dari suku-suku yang berasal dari energi di tempat, masing-masing energi melompat di dalam dan di antara dua sublapisan. Dan ekspresi eksplisit dari mereka diberikan sebagai [34]

$$\begin{array}{@{}rcl@{}} H_{0l}=\sum\limits_{i}[\varepsilon_{\text{Dalam}_{s}}a_{lis}^{\dag }a_{lis}+ \sum\limits_{\alpha}\varepsilon_{\text{Dalam}_{p_{\alpha}}}a_{{bibir}_{\alpha}}^{\dag}a_{{ bibir}_{\alpha}}+ \\ \varepsilon_{\text{Se}_{s}}b_{lis}^{\dag}b_{lis}+ \sum\limits_{\alpha}\varepsilon_{\ teks{Se}_{p_{\alpha}}}b_{{bibir}_{\alpha}}^{\dag}b_{{lip}_{\alpha}}], \end{array} $$ ( 2)

di mana jumlah berjalan di semua sel unit di sublapisan l . $\phantom {\dot {i}\!}\varepsilon _{\mathrm {In(Se)}_{s}}$ adalah energi di tempat untuk s orbital ion In (Se), sedangkan $\phantom {\dot {i}\!}\varepsilon _{\mathrm {In(Se)}_{p_{\alpha }}}$ adalah untuk orbital p _α (α =x ,y ,z ). $a_{lis}^{\dag }$ (a _lis ) adalah operator penciptaan (pemusnahan) untuk elektron di s orbital pada ion In dalam sel satuan i dan sublapisan l , tapi $\phantom {\dot {i}\!}a_{{bibir}_{\alpha }}^{\dag }$ ($\phantom {\dot {i}\!}a_{{ lip}_{\alpha }}$) untuk elektron di p _α orbit. Demikian pula, b ^† (b ) adalah operator penciptaan (pemusnahan) untuk elektron dalam orbital yang relevan pada ion Se.

$$\begin{array}{@{}rcl@{}} H_{ll}=H_{ll}^{(\text{In}-\text{Se})_{1}}+H_{ll} ^{\text{Dalam}-\text{Dalam}}+H_{ll}^{\text{Se}-\text{Se}}+H_{ll}^{(\text{Dalam}-\text{ Se})_{2}}, \end{array} $$ (3)

di mana [34]

$$ {{}{\begin{aligned} H_{ll}^{(\text{Dalam}-\text{Se})_{1}}=\sum\limits_{<\text{Dalam}_{li },\text{Se}_{lj}>}\{T_{ss}^{(\text{Dalam}-\text{Se})_{1}}b_{ljs}^{\dag} a_{ lis}+T_{sp}^{(\text{Dalam}-\text{Se})_{1}}\sum\limits_{\alpha}R_{\alpha}^{\text{Dalam}_{li }\text{Se}_{lj}} \\ b_{ljp_{\alpha}}^{\dag} a_{lis}+T_{ps}^{(\text{In}-\text{Se}) _{1}}\sum\limits_{\alpha}R_{\alpha}^{\text{Dalam}_{li}\text{Se}_{lj}}b_{ljs}^{\dag} a_{ lip_{\alpha}}+\sum\limits_{\alpha,\beta}\{[\delta_{\alpha\beta}T_{\pi}^{(\text{In}-\text{Se})_ {1}}- \\ (T_{\pi}^{(\text{In}-\text{Se})_{1}}+T_{\sigma}^{(\text{In}-\text {Se})_{1}})R_{\alpha}^{\text{Dalam}_{li}\text{Se}_{lj}} R_{\beta}^{\text{Dalam}_{ li}\text{Se}_{lj}}]b_{ljp_{\beta}}^{\dag} a_{lip_{\alpha}}\}\}+\mathrm{Hc}, \end{aligned} }} $$ (4) $$ { \begin{aligned} H_{ll}^{\text{In}-\text{In}}=\sum\limits_{<\text{In}_{li}, \text{Dalam}_{lj}>}\{T_{ss}^{\text{Dalam}-\text{Dalam}}a_{ljs}^{\dag} a_{lis}+T_{sp}^ {\text{Dalam}-\text{Dalam}}\sum\limits_{\alpha}R_{\alpha}^{\text{Dalam}_{li}\text{Dalam}_{lj}} a_{ljp_ {\sebuah lpha}}^{\dag} a_{lis}+ \\ \sum\limits_{\alpha,\beta}\{[\delta_{\alpha\beta}T_{\pi}^{\text{In}- \text{Dalam}}- (T_{\pi}^{\text{Dalam}-\text{Dalam}}+T_{\sigma}^{\text{Dalam}-\text{Dalam}})R_{ \alpha}^{\text{Dalam}_{li}\text{Dalam}_{lj}} R_{\beta}^{\text{Dalam}_{li}\text{Dalam}_{lj}} ]a_{ljp_{\beta}}^{\dag} a_{lip_{\alpha}}\}\} \\ +\mathrm{Hc}, \end{aligned}} $$ (5) $$ { \ mulai{aligned} H_{ll}^{\text{Se}-\text{Se}}=\sum\limits_{<\text{Se}_{li},\text{Se}_{lj}>} \{T_{ss}^{\text{Se}-\text{Se}}b_{ljs}^{\dag} b_{lis}+T_{sp}^{\text{Se}-\text{Se }}\sum\limits_{\alpha}R_{\alpha}^{\text{Se}_{li}\text{Se}_{lj}} b_{ljp_{\alpha}}^{\dag} b_ {lis}+ \\ \sum\limits_{\alpha,\beta}\{[\delta_{\alpha\beta}T_{\pi}^{\text{Se}-\text{Se}}- (T_ {\pi}^{\text{Se}-\text{Se}}+T_{\sigma}^{\text{Se}-\text{Se}})R_{\alpha}^{\text{Se }_{li}\text{Se}_{lj}} R_{\beta}^{\text{Se}_{li}\text{Se}_{lj}}]b_{ljp_{\beta}} ^{\dag} b_{lip_{\alpha}}\}\} \\ +\mathrm{Hc}, \end{aligned}} $$ (6)

dan

$$ { \begin{aligned} H_{ll}^{(\text{Dalam}-\text{Se})_{2}}=\sum\limits_{<\text{Dalam}_{li},\ teks{Se}_{lj'}>}\{T_{ss}^{(\text{In}-\text{Se})_{2}}b_{lj's}^{\dag} a_{lis} +T_{sp}^{(\text{In}-\text{Se})_{2}}\sum\limits_{\alpha}R_{\alpha}^{\text{In}_{li}\ teks{Se}_{lj'}} \\ b_{lj'p_{\alpha}}^{\dag} a_{lis}+T_{ps}^{(\text{In}-\text{Se} )_{2}}\sum\limits_{\alpha}R_{\alpha}^{\text{Dalam}_{li}\text{Se}_{lj'}}b_{lj's}^{\dag} a_{lip_{\alpha}}+\sum\limits_{\alpha,\beta}\{[\delta_{\alpha\beta}T_{\pi}^{(\text{In}-\text{Se} )_{2}}- \\ (T_{\pi}^{(\text{Dalam}-\text{Se})_{2}}+T_{\sigma}^{(\text{Dalam}- \text{Se})_{2}})R_{\alpha}^{\text{Dalam}_{li}\text{Se}_{lj'}} R_{\beta}^{\text{Dalam }_{li}\text{Se}_{lj'}}]b_{lj'p_{\beta}}^{\dag} a_{lip_{\alpha}}\}\}+\mathrm{Hc} \end{selaras}} $$ (7)

sertakan suku lompatan antara pasangan In-Se, In-In, Se-Se, dan In-Se terdekat tetangga terdekat dalam sublapisan yang sama l , masing-masing. $T_{ss/sp/ps}^{\mathrm {X}}$ adalah integral lompat untuk ss /sp /ps orbital antara pasangan X yang bersesuaian, sedangkan $T_{\pi (\sigma)}^{\mathrm {X}}$ adalah untuk paralel p dan p orbital yang tegak lurus (berbaring di sepanjang) vektor lompatan $R_{\alpha }^{\mathrm {X}}$ [57]. Misalnya

$$\begin{array}{@{}rcl@{}} R_{\alpha}^{(\text{In}-\text{Se})_{1}}=\frac{\mathrm{\mathbf {R}}_{\text{Se}_{lj}}-\mathrm{\mathbf{R}}_{\text{Dalam}_{li}}} {|\mathrm{\mathbf{R}} _{\text{Se}_{lj}}-\mathrm{\mathbf{R}}_{\text{Dalam}_{li}}|}\cdot \hat{\alpha}, \end{array} $$ (8)

di mana $\phantom {\dot {i}\!}\mathrm {\mathbf {R}}_{{\text {Dalam}_{li}}/{\text {Se}_{lj}}}\ ) adalah vektor posisi untuk In_li /Se_lj , \(\hat {\mathbf {\alpha }}$ adalah vektor satuan sepanjang α .

$$\begin{array}{@{}rcl@{}} H_{ll'}=H_{ll'}^{(\text{In}-\text{In})_{1}}+H_{ ll'}^{\text{Dalam}-\text{Se}}+H_{ll'}^{(\text{Dalam}-\text{Dalam})_{2}}, \end{array} $ $ (9)

di mana [34]

$$ { \begin{aligned} H_{ll'}^{({\text{Dalam}-\text{Dalam}})_{1}}=\sum\limits_{i}\{T_{ss}^ {({\text{Dalam}-\text{Dalam}})_{1}}a_{l'is}^{\dag} a_{lis}+T_{sp}^{({\text{Dalam} -\text{Dalam}})_{1}}\sum\limits_{\alpha}R_{\alpha}^{\text{Dalam}_{li}\text{Dalam}_{l'i}} a_ {l'ip_{\alpha}}^{\dag} a_{lis}+ \\ \sum\limits_{\alpha,\beta}\{[\delta_{\alpha\beta}T_{\pi}^{ ({\text{Dalam}-\text{Dalam}})_{1}}- (T_{\pi}^{({\text{Dalam}-\text{Dalam}})_{1}}+ T_{\sigma}^{({\text{Dalam}-\text{Dalam}})_{1}})R_{\alpha}^{\text{Dalam}_{li}\text{Dalam}_ {l'i}} R_{\beta}^{\text{Dalam}_{li}\text{Dalam}_{l'i}}] \\ a_{l'ip_{\beta}}^{\ dag} a_{lip_{\alpha}}\}\}+\mathrm{Hc}, \end{aligned}} $$ (10) $$ { \begin{aligned} H_{ll'}^{\text{ Dalam}-\text{Se}}=\sum\limits_{<\text{Dalam}_{li},\text{Se}_{l'j}>}\{T_{ss}^{\text{ Dalam}-\text{Se}}b_{l'js}^{\dag} a_{lis}+T_{sp}^{\text{Dalam}-\text{Se}}\sum\limits_{\alpha }R_{\alpha}^{\text{Dalam}_{li}\text{Se}_{l'j}} \\ b_{l'jp_{\alpha}}^{\dag} a_{lis} +T_{ps}^{\text{Dalam}-\text{Se}}\sum\limits_{\alpha}R_{\alpha}^{\text{Dalam}_{li}\text{Se}_{ l'j}}b_{l'js}^{\dag} a_ {lip_{\alpha}}+\sum\limits_{\alpha,\beta}\{[\delta_{\alpha\beta}T_{\pi}^{\text{In}-\text{Se}}- \\ (T_{\pi}^{\text{Dalam}-\text{Se}}+T_{\sigma}^{\text{Dalam}-\text{Se}})R_{\alpha}^{ \text{Dalam}_{li}\text{Se}_{l'j}} R_{\beta}^{\text{Dalam}_{li}\text{Se}_{l'j}}] b_{l'jp_{\beta}}^{\dag} a_{lip_{\alpha}}\}\}+\mathrm{Hc}, \end{aligned}} $$ (11)

dan

$$ { \begin{aligned} H_{ll'}^{({\text{Dalam}-\text{Dalam}})_{2}}=\sum\limits_{i}\{T_{ss}^ {({\text{Dalam}-\text{Dalam}})_{2}}a_{l'js}^{\dag} a_{lis}+T_{sp}^{({\text{Dalam} -\text{Dalam}})_{2}}\sum\limits_{\alpha}R_{\alpha}^{\text{Dalam}_{li}\text{Dalam}_{l'j}} a_ {l'jp_{\alpha}}^{\dag} a_{lis}+\\ \sum\limits_{\alpha,\beta}\{[\delta_{\alpha\beta}T_{\pi}^{ ({\text{Dalam}-\text{Dalam}})_{2}}- (T_{\pi}^{({\text{Dalam}-\text{Dalam}})_{2}}+ T_{\sigma}^{({\text{Dalam}-\text{Dalam}})_{2}})R_{\alpha}^{\text{Dalam}_{li}\text{Dalam}_ {l'j}} R_{\beta}^{\text{Dalam}_{li}\text{Dalam}_{l'j}}] \\ a_{l'jp_{\beta}}^{\ dag} a_{lip_{\alpha}}\}\}+\mathrm{Hc} \end{aligned}} $$ (12)

sertakan istilah hopping antara In-In, In-Se, dan pasangan In-In terdekat tetangga terdekat di antara sublapisan l dan l ^′ , masing-masing. Jika medan listrik tegak lurus sepanjang z -sumbu diterapkan ke monolayer InSe, efeknya dapat diperkenalkan dengan modifikasi energi orbit ion In dan Se di lokasi, yaitu,

$$\begin{array}{@{}rcl@{}} \varepsilon'=\varepsilon+eE_{z}z, \end{array} $$ (13)

dimana e adalah muatan elektron dan E _z adalah kuat medan listrik tegak lurus. Medan listrik tegak lurus dapat dicapai dengan menambahkan gerbang atas dan bawah ke monolayer InSe. Selain itu, dua lapisan isolasi disisipkan di antara monolayer InSe dan gerbang untuk menghilangkan arus listrik di sepanjang z -sumbu. Akibatnya, kuat medan listrik dapat disetel dengan memvariasikan tegangan gerbang.

Dengan mentransformasikan ikatan Hamiltonian pada Persamaan. (1) ke dalam k ruang dan kemudian mendiagonalisasinya, pita energi E (k ) dari InSe monolayer tanpa atau dengan medan listrik tegak lurus dapat diperoleh dengan mudah, di mana k adalah vektor gelombang. Pada saat yang sama, koefisien vektor eigen C _{n k} (o ) di band n , orbit o , dan vektor gelombang k juga dapat dicapai.

Hasil dan Diskusi Numerik

Parameter kisi InSe monolayer pada Gambar. 1a dan b diambil sebagai a =3.953 , d =2,741 , dan D =5.298 , yang diperoleh dengan pendekatan kepadatan lokal [30]. Energi di tempat dan melompat dalam Persamaan Hamiltonian yang mengikat erat. (1) diberikan pada Tabel 1, yang dilengkapi dengan data teori fungsi kerapatan dengan koreksi gunting [34]. Meskipun hanya hasil numerik dari InSe monolayer yang diberikan di sini, hasil yang serupa secara kualitatif juga ditemukan di InSe bilayer dan InSe massal. Untuk singkatnya, mereka tidak disajikan dalam surat ini.

Gambar 1c menunjukkan pita energi dari monolayer InSe. Pita konduksi di sekitar titik menampilkan dispersi energi seperti parabola, yang mirip dengan semikonduktor normal lainnya. Namun, struktur pita sepanjang K sedikit asimetris dengan struktur pita sepanjang M. Dan dua pita konduksi terendah saling bersilangan di kedua arah ini, seperti yang ditunjukkan oleh siklus merah. Berbeda dengan pita konduksi, pita valensi tertinggi datar tetapi sedikit terbalik di sekitar titik , membentuk struktur mirip topi Meksiko yang menarik. Oleh karena itu, InSe monolayer adalah semikonduktor celah pita tidak langsung, yang cukup berbeda dari InSe curah karena merupakan semikonduktor celah pita langsung. Celah energi InSe monolayer dapat diperoleh dengan $E_{\mathrm {g}}^{\text {id}}=E_{\mathrm {C}}-E_{\mathrm {A}}=2,715$ eV, yang jauh lebih besar dengan membandingkan dengan InSe massal $E_{\mathrm {g}}^{\mathrm {d}}=1,27$ eV [34]. Namun, pita valensi lainnya menunjukkan dispersi energi seperti parabola yang normal.

Untuk memahami pita energi monolayer InSe yang ditunjukkan pada Gambar. 1c, dekomposisi orbital |C _{n k} (o )|² untuk pita energi diberikan pada Gambar. 2. Karena dua sublapisan dari monolayer InSe simetris sepanjang z -sumbu, ion di sublapisan yang berbeda memiliki kontribusi orbital yang sama pada pita energi. Di sini, ion In dan Se di sublapisan 2, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 1b, diambil sebagai contoh. Panel atas menunjukkan kontribusi orbital dari ion In sedangkan panel bawah menunjukkan kontribusi ion Se. Ketebalan garis sebanding dengan kontribusi orbital yang dinormalisasi. Dapat dilihat bahwa pita konduksi terendah di sekitar titik disumbangkan pertama dari p _z orbital ion Se dan kemudian s orbital ion In. Pita konduksi kedua di sekitar titik K dominan berasal dari p _x orbital ion In dan kemudian p _z orbital ion Se. Namun, pita valensi tertinggi terutama disumbangkan dari p _z orbital ion Se. Pita valensi lainnya dihasilkan dari keduanya p _x dan p _y orbital ion Se. Hasil ini konsisten dengan hasil yang diperoleh dengan perhitungan DFT [34].

(Warna online) Dekomposisi orbital untuk pita energi monolayer InSe. Garis yang lebih tebal menunjukkan kontribusi yang lebih dominan. Hanya ion In dan Se di sublayer 2 yang dipilih sebagai contoh karena dua sublayer dari monolayer InSe dengan simetri cermin di sepanjang z -sumbu (a –h )

Pita energi dari lapisan tunggal InSe dengan medan listrik tegak lurus sepanjang z -sumbu ditunjukkan pada Gambar. 3a. Kuat medan listrik diambil sebagai E _z =2,0 V/nm. Dengan membandingkan pita energi pada Gambar 1c, setiap pita konduksi dan valensi terangkat ke wilayah energi yang lebih tinggi secara keseluruhan. Namun, pergeseran energi setiap pita berbeda karena dekomposisi orbitalnya dari p _z orbital ion In dan Se berbeda. Posisi nilai maksimum pita valensi tertinggi diubah menjadi titik sedangkan nilai minimum pita konduksi tidak berubah. Oleh karena itu, monolayer InSe diubah menjadi semikonduktor celah pita langsung. Dan celah energi dikurangi menjadi $E_{\mathrm {g}}^{\mathrm {d}}=2,61$ eV. Selanjutnya, persilangan sepanjang arah K dan M dibuka sehingga celah energi dihasilkan, seperti yang ditunjukkan oleh siklus merah, karena simetri sepanjang z -sumbu diputus oleh medan listrik tegak lurus. Ketika kekuatan medan listrik ditingkatkan menjadi E _z =6,0 V/nm, celah energi di titik berkurang tetapi celah energi di persimpangan semakin besar, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 3b. Menariknya, posisi nilai minimum pita konduksi diubah dari titik ke sekitar titik K, sedangkan nilai maksimum pita valensi tertinggi tetap di titik . Fenomena ini berarti bahwa InSe monolayer dialihkan ke semikonduktor celah pita tidak langsung lagi dan celah energi tidak langsung dari seluruh pita $E_{\mathrm {g}}^{\text {id}}=1,30$ eV. Demikian pula, celah pita dari monolayer InSe dapat dikontrol oleh regangan biaksial. Celah pita berkisar dari 1,466 hingga 1,040 eV ketika regangan divariasikan dari 1 hingga 4%. Selain itu, transisi celah pita tidak langsung-langsung juga diamati ketika monolayer InSe berada di bawah regangan uniaksial [49]. Untuk InSe bilayer dengan medan listrik tegak lurus, celah pitanya berkurang dengan meningkatnya kuat medan listrik dan akan tertutup ketika kuat medan listrik ditingkatkan menjadi 2,9 V/nm [51].

(Warna online) Pita energi dari monolayer termodulasi medan listrik tegak lurus InSe pada kekuatan yang berbeda E _z =2.0 V/nm(a ) dan 6,0 V/nm (b ), masing-masing. Lingkaran merah di a dan b berarti celah energi terbuka di sekitar titik persimpangan yang ditunjukkan pada Gambar 1c. c Energi pada titik A (garis hitam pekat), B (garis putus-putus magenta), C (garis putus-putus biru), dan D (garis putus-putus hijau) yang ditunjukkan pada Gambar 1c sebagai fungsi dari kuat medan listrik . d Celah pita global sebagai fungsi dari kekuatan medan listrik. Garis kuning berarti celah pita langsung sedangkan garis merah dan biru menunjukkan celah pita tidak langsung

Untuk memahami proses perubahan struktur elektronik monolayer InSe di hadapan medan listrik tegak lurus lebih jelas, energi pada vektor gelombang yang sesuai dengan titik A, B, C, dan D di tepi pita ditunjukkan pada Gambar. 1c sebagai fungsi dari kuat medan listrik digambarkan pada Gambar 3c. Energi sehubungan dengan semua titik ini bergerak ke atas seiring dengan meningkatnya kekuatan medan listrik, yang mengkonfirmasi evolusi pita energi pada Gambar 3a dan b. Ketika kuat medan listrik E _z <1,6 V/nm, energi pada titik A di pita valensi lebih tinggi dari pada titik B sedangkan bagian bawah pita konduksi terletak di titik C. Oleh karena itu, monolayer termodulasi medan listrik InSe dalam rentang kekuatan ini adalah celah pita tidak langsung semikonduktor, seperti yang ditunjukkan oleh area merah. Namun, energi terhadap titik A dan B akan bersilangan di TP1, dan kemudian energi di titik B akan lebih tinggi dari pada titik A karena kuat medan listrik semakin meningkat. Secara bersamaan, bagian bawah pita konduksi tetap tidak berubah sampai kuat medan listrik meningkat menjadi 4,0 V/nm. Akibatnya, monolayer termodulasi medan listrik InSe dalam kisaran kekuatan ini adalah semikonduktor celah pita langsung, seperti yang ditunjukkan oleh area kuning. Serupa dengan persilangan energi antara titik A dan B di pita valensi, titik transit juga diamati pada energi di titik C dan D di pita konduksi, seperti yang ditunjukkan oleh TP2. Energi di titik D lebih rendah dari pada titik C sedangkan puncak pita valensi tetap di titik B hanya jika kuat medan listriknya lebih kecil dari 9,23 V/nm. Akibatnya, monolayer termodulasi medan listrik InSe diubah menjadi semikonduktor celah pita tidak langsung lagi, seperti yang ditunjukkan oleh area biru. Menariknya, energi pada titik B pada pita valensi tertinggi dan titik D pada pita konduksi terendah akan bersilangan di TP3 juga, yang berarti celah pita energi tertutup. Selain itu, energi di titik B akan lebih tinggi daripada di titik D ketika kuat medan listrik lebih besar dari 9,23 V/nm. Oleh karena itu, pita konduksi terendah dan pita valensi tertinggi akan tumpang tindih sehingga monolayer termodulasi medan listrik InSe menjadi logam dalam hal ini, seperti yang ditunjukkan oleh area cyan. Celah pita global yang sesuai dengan area berwarna berbeda pada Gambar 3c diplot pada Gambar 3d. Celah pita yang sesuai dengan area merah hampir tidak tergantung pada kekuatan medan listrik yang bervariasi, seperti yang ditunjukkan oleh garis merah. Namun, celah pita area kuning berkurang secara linier dengan meningkatnya kekuatan medan listrik. Perilaku celah pita yang serupa juga ditemukan di area biru tetapi dengan kemiringan yang lebih besar. Celah pita berkurang menjadi nol selama kuat medan listrik lebih besar dari pada titik TP3, seperti yang ditunjukkan oleh garis cyan. Perilaku celah pita termodulasi medan listrik menunjukkan bahwa semikonduktor III-VI berlapis memiliki aplikasi potensial dalam merancang detektor dan peredam optik baru. Selain itu, frekuensi respons spektral perangkat ini terus menerus berkisar dari cahaya ungu (ν 6,57×10¹⁴ Hz sebagai E _z =1,6 V/nm) ke cahaya inframerah (ν <3.97×10¹⁴ Hz sebagai E _z>5,18 V/nm).

Sebagaimana diketahui, karakteristik elektronik bahan terutama ditentukan oleh tepi pita energi. Menurut dekomposisi orbital untuk pita energi pada Gambar. 2, tepi pita konduksi dan valensi monolayer InSe secara dominan disumbangkan dari p _z orbital ion Se. Oleh karena itu, hanya p _z dekomposisi orbital ion Se di sublapisan 2 untuk pita energi yang ditunjukkan pada Gambar 3a dan b masing-masing ditampilkan pada Gambar 4a dan b. Dengan membandingkan dengan Gambar. 2h, p _z kontribusi orbital ke pita konduksi sedikit berubah. Oleh karena itu, bentuk struktur pita ini mengalami sedikit pengaruh. Namun, p _z kontribusi orbital ke pita valensi sangat dimodifikasi, menghasilkan perubahan bentuk struktur pita ini. Selain itu, menurut p _z dekomposisi orbital untuk pita energi lapisan tunggal InSe dengan medan listrik tegak lurus, posisi relatif setiap pita konduksi tetap tidak berubah meskipun celah terbuka pada persilangan pita, seperti yang ditunjukkan oleh siklus merah. Sebaliknya, posisi relatif setiap pita valensi berubah. Energi pita valensi yang lebih rendah di sekitar Γ poin meningkat dan akhirnya melampaui pita valensi tertinggi, yang mengarah ke transisi celah pita tidak langsung.

(Warna online) a dan b tunjukkan p _z dekomposisi orbital ion Se di sublapisan 2 untuk pita energi monolayer InSe dengan medan listrik tegak lurus masing-masing ditunjukkan pada Gambar 3a dan b. Garis yang lebih tebal menunjukkan kontribusi yang lebih penting

Kesimpulan

Struktur elektronik monolayer InSe di bawah modulasi medan listrik tegak lurus diselidiki. Transisi celah pita tidak langsung-langsung-tidak langsung ditemukan untuk InSe monolayer dengan menyetel kekuatan medan listrik. Secara bersamaan, celah pita global sistem ini diturunkan secara monoton ke nol dengan meningkatnya kekuatan medan listrik, yang berarti tercapai transisi logam-semikonduktor. Evolusi pita energi monolayer InSe dengan adanya medan listrik tegak lurus diklarifikasi dengan menganalisis perubahan energi tepi pita dan dekomposisi orbital untuk pita energi. Hasil ini dapat membantu dalam pemahaman lebih lanjut tentang struktur elektronik monolayer InSe serta desain perangkat fotolistrik berbasis monolayer-InSe yang merespons dari ungu ke cahaya inframerah-jauh.

Ketersediaan Data dan Materi

Kumpulan data yang mendukung kesimpulan artikel ini disertakan dalam artikel.

Singkatan

2D:: Dua dimensi
DFT:: Teori fungsi densitas
TMD:: Dichalcogenides logam transisi

Reaksi Fotokatalitik Peningkatan Medan Magnet dalam Reaktor Chip Optofluida Mikro Studi Persiapan dan Farmakokinetik Liposom Daidzein Beredar Panjang

bahan nano