Peningkatan selektivitas transduser amperometrik menggunakan film phenylenediamine berukuran nano
Abstrak
Dalam karya ini, kami mempelajari kondisi pengendapan membran berbasis polifenilendiamin (PPD) semipermeabel pada elektroda platina disk amperometrik. Membatasi akses zat pengganggu ke permukaan elektroda, membran mencegah dampaknya pada operasi sensor. Dua metode deposisi membran dengan elektropolimerisasi dibandingkan—pada potensial yang bervariasi (voltametri siklik) dan pada potensial konstan. Voltametri siklik terbukti lebih mudah dalam melakukan dan memberikan sifat membran yang lebih baik. Ketergantungan efektivitas membran PPD pada jumlah voltamogram siklik dan konsentrasi phenylenediamine dianalisis. Ditunjukkan bahwa dampak zat pengganggu (asam askorbat, dopamin, sistein, asam urat) pada operasi sensor dapat sepenuhnya dihindari dengan menggunakan tiga voltamogram siklik dalam 30 mM fenilendiamin. Di sisi lain, ketika bekerja dengan sampel yang diencerkan, yaitu, pada konsentrasi zat elektroaktif yang lebih rendah, masuk akal untuk menurunkan konsentrasi fenilendiamina menjadi 5 mM, yang akan menghasilkan sensitivitas transduser yang lebih tinggi terhadap hidrogen peroksida karena lapisan PPD yang lebih tipis. . Membran PPD diuji selama operasi berkelanjutan dan pada penyimpanan 8 hari dan ternyata efisien dalam sensor dan biosensor.
Latar Belakang
Biosensor adalah perangkat analitis baru; yang penggunaannya merupakan alternatif untuk kromatografi, spektroskopi, dan kolorimetri. Biosensor jauh lebih murah dan lebih mudah digunakan daripada metode tradisional ini, namun seringkali kalah dengan karakteristik analitisnya. Saat ini, penelitian di bidang biosensorik sedang aktif berlangsung [1].
Menurut definisi klasik dari Asosiasi Peneliti Internasional di bidang kimia dasar dan terapan, biosensor adalah perangkat terintegrasi berbasis reseptor dan transduser, yang mampu memberikan analisis kuantitatif atau semi-kuantitatif menggunakan elemen pengenalan biologis [2]. Berdasarkan jenis transduser, biosensor diklasifikasikan menjadi beberapa kelompok (elektrokimia, optik, piezoelektrik, dll), di antaranya biosensor elektrokimia adalah salah satu kelompok terbesar dan pada gilirannya dibagi menjadi amperometrik, potensiometri, konduktometri, dan impedometri [3] .
Salah satu karakteristik analitik penting dari biosensor adalah selektivitasnya, yaitu kemampuan untuk mengidentifikasi senyawa target saja. Selektivitas biosensor ditentukan oleh selektivitas bahan biologis dan selektivitas transduser. Pada dasarnya, enzim dan antibodi yang digunakan dalam biosensor elektrokimia sebagai biomaterial sangat selektif, sedangkan elektroda yang berfungsi sebagai transduser agak nonselektif. Selektivitas biosensor sangat penting ketika bekerja dengan cairan biologis nyata atau sampel kompleks lainnya; oleh karena itu, penyelidikannya merupakan tahap yang diperlukan dalam pengembangan biosensor.
Dalam serum darah, urin, cairan serebrospinal, dll., terdapat zat pengganggu yang dapat mengalami reaksi kimia pada permukaan transduser, sehingga menyebabkan hasil yang salah dalam pengukuran biosensor zat target. Pengganggu utama dalam sampel biologis adalah asam askorbat, sistein, homosistein, asam urat, dopamin, glutathione, dll. Konsentrasinya dalam serum darah manusia ditunjukkan pada Tabel 1.
Ada dua pendekatan utama untuk mencegah oksidasi zat pengganggu pada permukaan elektroda - penurunan potensial kerja dengan memasukkan zat tambahan ke dalam membran bioselektif atau pengendapan membran semipermeabel tambahan, yang memungkinkan akses selektif zat target ke permukaan elektroda. 4]. Deposisi membran semipermeabel secara metodologis lebih sederhana dan sedikit mempengaruhi fungsi biosensor.
Dalam biosensor, hidrogen peroksida mengoksidasi atau mereduksi pada elektroda dan dengan demikian sinyal biosensor dihasilkan. Oleh karena itu, masalah aktual adalah pengembangan film berpori nano, yang permeabel untuk hidrogen peroksida dan mencegah penetrasi zat lain. Di antara membran ini, film polimer berbasis phenylenediamine (PD) menarik perhatian yang cukup besar [5]. Membran berbasis polyphenylenediamine (PPD) memiliki pori-pori nano; ukurannya cukup untuk menembus senyawa dengan berat molekul rendah, termasuk hidrogen peroksida, melalui membran ke permukaan elektroda. Di sisi lain, membran tidak memungkinkan melewati atau oksidasi zat yang lebih besar seperti asam askorbat atau dopamin. Dengan demikian, membran meningkatkan selektivitas terhadap hidrogen peroksida, yang, pada gilirannya, meningkatkan akurasi biosensor. Dalam beberapa karya, isomer PD yang berbeda dan metode untuk polimerisasi PD dipelajari. Khususnya, membran PPD dibentuk pada mikroelektroda serat karbon berlapis rutenium dengan elektrodeposisi pada potensial konstan (+ 0,7 V) saat membuat biosensor berdasarkan glukosa oksidase, laktat oksidase, dan glutamat oksidase [6]. Tiga isomer PD diuji; hasil dengan meta-isomer adalah yang terbaik. Karena beberapa kepekaan terhadap asam askorbat masih tersisa, askorbat oksidase ditambahkan untuk menghilangkannya sepenuhnya. Dalam [7], penulis mempelajari membran PPD yang disimpan ke silinder Pt-Ir dengan CV atau amperometri potensial konstan. Sensitivitas terhadap asam askorbat terutama menurun dengan membran berdasarkan isomer meta dan orto yang teroksidasi pada potensial konstan sedangkan sensitivitas terhadap hidrogen peroksida menurun sebesar 10% saja. Hasil yang diperoleh dengan membran PPD yang didepositkan ke elektroda piringan paladium cukup berbeda [8]. Elektrodeposisi m -PD oleh CV menyebabkan pembentukan film dengan permeabilitas hidrogen peroksida tiga kali lipat lebih tinggi dibandingkan dengan m -PD oksidasi pada potensial konstan. Jadi, m -PD terbukti lebih disukai di antara semua isomer. Sensor hidrogen peroksida yang baru-baru ini dilaporkan menggunakan simpanan CV o Film -PD dengan nanopartikel Au [9] menunjukkan penghindaran yang baik dari efek gangguan. Secara umum, dapat disimpulkan bahwa m -PD lebih unggul dari yang lain untuk semua elektroda, sedangkan prosedur polimerisasi PD harus dioptimalkan dalam setiap kasus tertentu. Selain itu, membran berbasis PD juga dapat digunakan pada sensor tanpa elemen biologis. Seperti yang baru-baru ini ditunjukkan, albumin serum sapi dapat dideteksi oleh sensor berdasarkan kopolimer terkonjugasi PD dan senyawa aromatik lainnya (penurunan fluoresensi protein setelah pengikatan dengan kopolimer diamati) [10].
Jadi, tujuan dari pekerjaan ini adalah untuk membandingkan berbagai metode m deposisi -phenylenediamine dan pilih prosedur optimal pembentukan PPD pada elektroda piringan platinum.
Metode
Materi
Asam askorbat, sistein, asam urat, dopamin, hidrogen peroksida, m -phenylenediamine, dan HEPES dibeli dari Sigma-Aldrich Chemie (USA). Semua bahan kimia lainnya adalah p.a. kelas.
Sampel serum darah manusia diperoleh dari Kyiv Municipal Scientific and Practical Center of Nephrology and Hemodialysis (Ukraina).
Desain Transduser Amperometrik
Dalam karya ini, elektroda piringan platinum buatan sendiri berfungsi sebagai transduser amperometrik. Kawat platinum dengan diameter 0,4 mm dan panjang 3 mm disegel di salah satu ujung kapiler kaca dengan diameter luar 3,5 mm. Ujung terbuka dari kawat adalah permukaan kerja transduser. Ujung bagian dalam kawat platinum disolder dengan paduan Wood ke salah satu ujung kawat perak di dalam kapiler; ujungnya yang lain terhubung ke potensiostat. Elektroda digunakan berulang kali; sebelum digunakan, permukaan kerjanya diperlakukan dengan HCl selama 30 detik, dicuci dengan etanol, dan digiling dengan kertas abrasif P1500 PS 8A.
Metode Pengukuran
Spektrum serapan UV-vis sampel diukur pada spektrometer Thermo Evolution 600 dalam rentang panjang gelombang 200-900-nm dalam mode reflektansi difus menggunakan bola integrasi. Standar reflektansi difus Spectralon dan piringan platinum digunakan sebagai sampel kosong untuk m -bubuk phenylenediamine dan lapisan PPD masing-masing pada permukaan elektroda Pt.
Untuk pengukuran elektrokimia, elektroda kerja ditempatkan dalam sel elektrokimia klasik dengan tambahan (kawat platinum) dan elektroda referensi (Ag/AgCl dalam KCl jenuh) yang terhubung ke potensiostat PalmSens (Palm Instruments BV, Belanda). Penggunaan multiplexer delapan saluran (dari produsen yang sama), terhubung ke potensiostat, memungkinkan pemantauan sinyal secara simultan dari delapan elektroda; namun, dalam pekerjaan kami, kami biasanya menggunakan tiga elektroda karena ukuran sel kerja yang kecil.
Pengukuran kronoamperometrik (teknik "deteksi amperometrik") dilakukan pada suhu kamar dalam sel kaca 3-mL terbuka dengan pengadukan permanen oleh pengaduk magnet dan pada potensial konstan 0,6 V versus elektroda referensi Ag/AgCl. Sepuluh milimolar HEPES, pH 7,4, digunakan sebagai penyangga kerja di semua percobaan. Konsentrasi substrat dalam sel kerja diperoleh dengan penambahan alikuot larutan stok (50 mM hidrogen peroksida, 20 mM asam askorbat, 3 mM sistein, 4,5 mM asam urat, 2,1 mM dopamin). Solusi baru disiapkan sebelum percobaan. Semua zat elektroaktif kecuali asam urat dilarutkan dalam buffer kerja; asam urat karena kelarutannya yang kecil dilarutkan dalam air suling dengan 5 mM NaBrO3 . Phenylenediamine dilarutkan dalam 40 mM buffer fosfat, pH 7,4.
Voltametri siklik dilakukan dalam sel pengukur yang sama tanpa pengadukan. Potensi awal adalah 0 V, potensi akhir +0,9 V, laju pemindaian (laju perubahan potensial) 20 mV/dtk, dan langkah perubahan potensial 5 mV.
Semua percobaan dilakukan dalam tiga pengulangan. Data dalam tabel dan gambar mewakili nilai rata-rata eksperimen ± standar deviasi, dihitung dengan program OriginLab OriginPro 8.5.
Hasil dan Diskusi
Untuk mengkonfirmasi alasan pengendapan membran tambahan pada transduser amperometrik untuk peningkatan selektivitasnya terhadap hidrogen peroksida, perlu untuk memverifikasi sensitivitas dan selektivitas transduser ini mengenai kemungkinan interferensi.
Biosensor dapat digunakan untuk pengukuran baik sampel yang tidak diencerkan maupun yang diencerkan. Pilihan pengenceran tergantung pada konsentrasi zat yang akan dianalisis dan sensitivitas biosensor:jika biosensor dapat mengidentifikasi zat target dalam konsentrasi, yang puluhan kali lebih rendah dari yang sebenarnya dalam sampel, yang terakhir harus diencerkan untuk mengurangi konten interferensi dan dengan demikian meningkatkan akurasi array. Selain itu, ini memungkinkan pengurangan puluhan kali lipat volume media yang diperlukan untuk pengukuran.
Terkadang konsentrasi zat yang dianalisis terlalu rendah, atau pengenceran tidak diinginkan karena alasan teknis. Untuk pemahaman yang lebih baik tentang fungsi transduser amperometrik, bahan elektroaktif dari tiga konsentrasi digunakan:(1) relevan untuk serum darah, (2) 20 kali lipat lebih rendah dari (1), yaitu pengenceran 20 kali lipat, dan (3) 100- pengenceran lipat. Respons biosensor terhadap zat elektroaktif dari tiga konsentrasi diterima menggunakan transduser telanjang sebelum deposisi film PPD, dan sensitivitas transduser dihitung (Tabel 2). Seperti yang terlihat, kepekaan terhadap dopamin dan asam askorbat adalah yang tertinggi, terhadap sistein—paling rendah. Namun, asam askorbat dan urat dapat dianggap sebagai pengganggu utama karena pada dasarnya konsentrasinya lebih tinggi dalam sampel biologis. Respons transduser terhadap zat-zat ini adalah urutan besarnya lebih besar daripada respons terhadap zat target, hidrogen peroksida. Oleh karena itu, transduser telanjang tidak cocok untuk pengukuran dalam sampel biologis karena dampak gangguan yang nyata. Di sisi lain, setelah pengenceran 100 kali lipat, respons terhadap sistein dan dopamin menjadi diabaikan, dan respons terhadap semua pengganggu secara total hanya sekitar 20% dari respons terhadap hidrogen peroksida, yang berarti bahwa dalam beberapa kasus, sensor dapat digunakan bahkan tanpa modifikasi tambahan.
Saat ini, hanya ada informasi terfragmentasi mengenai metode deposisi membran PPD pada transduser. Oleh karena itu, pada tahap kerja selanjutnya, dievaluasi metode mana dari dua yang paling umum dan menjanjikan yang lebih layak.
Pada metode pertama, membran PPD diendapkan pada permukaan elektroda piringan platina melalui elektropolimerisasi molekul monomer fenilendiamin menggunakan potensial yang bervariasi (voltametri siklik). Transduser dengan referensi dan elektroda tambahan ditempatkan di sel kerja dengan larutan fenilendiamin, dan sejumlah voltamogram siklik diperoleh [7]. Contoh percobaan ditunjukkan pada Gambar. 1. Selama voltamogram siklik pertama (CVA), peningkatan yang signifikan dalam arus diamati pada potensi mulai dari 0,5 hingga 0,9 V karena oksidasi fenilendiamina. Selama CVA kedua dan selanjutnya, arus menurun secara signifikan, menunjukkan kecepatan elektropolimerisasi yang lebih rendah. Namun, seperti yang ditunjukkan oleh eksperimen berikut, pembentukan membran PPD berlangsung di seluruh CV.
Voltammogram siklik diperoleh pada elektropolimerisasi phenylenediamine pada permukaan transduser
Metode kedua dari deposisi membran PPD terdiri dari oksidasi fenilendiamin pada potensial konstan + 0,7 V selama waktu tetap (40 menit) [11]. Perbandingan respons transduser saat menggunakan kedua metode deposisi ditunjukkan pada Tabel 3. Selanjutnya, respons terhadap zat elektroaktif tanpa membran PPD diambil sebagai 100%. Membran, yang disimpan oleh kedua metode, menghambat interferensi dengan cukup efektif—hanya sensitivitas yang lemah terhadap sistein yang diamati. Di sisi lain, sensitivitas transduser terhadap hidrogen peroksida setelah voltametri meningkat 2,6 kali. Hal ini dapat dijelaskan oleh aktivasi elektro platinum selama voltametri, tetapi tidak oleh efek membran PPD. Peningkatan kepekaan terhadap hidrogen peroksida tersebut diamati juga setelah memperoleh voltamogram siklik dalam buffer fosfat tanpa fenilendiamina. Setelah deposisi membran pada potensial konstan, tidak ada aktivasi elektro yang terungkap dan respons terhadap hidrogen peroksida tidak berubah. Jadi, penggunaan voltametri siklik ternyata lebih disukai karena tiga alasan—waktu yang lebih singkat untuk satu deposisi (20 vs. 40 menit), penghambatan sistein yang lebih efisien, dan peningkatan respons terhadap hidrogen peroksida.
Namun, voltametri siklik memiliki satu kelemahan—voltammogram dapat diperoleh secara simultan hanya pada satu elektroda saja (bahkan menggunakan multiplexer), sedangkan deposisi membran pada potensial konstan memungkinkan koneksi simultan dari 8-16 elektroda kerja (tergantung pada jenis multiplekser). Oleh karena itu, pekerjaan lebih lanjut harus difokuskan pada optimalisasi kondisi voltamogram siklik untuk mengurangi waktu pra-perawatan transduser.
Elektropolimerisasi PD oleh CV dan amperometri potensial konstan seharusnya terjadi melalui jalur yang berbeda melalui mekanisme yang cukup rumit [12]. Dengan demikian, CV melibatkan potensi terapan yang tinggi, yang mengarah pada pembentukan oligomer PD yang kurang terkonjugasi. Oleh karena itu, diduga bahwa pada polimerisasi PD dengan CV, pori-pori lebih besar, dan permeabilitas lapisan PPD lebih tinggi jika dibandingkan dengan polimerisasi pada potensial konstan [8, 13]. Namun, seperti yang disebutkan di bagian "Latar Belakang", penulis yang berbeda sampai pada kesimpulan yang kontradiktif tentang metode preferensial deposisi PD, dan dalam banyak kasus, CV memberikan hasil yang baik. Menurut pendapat kami, baik CV dan amperometri potensial konstan dapat memberikan generasi membran PPD dengan sifat permselektif yang baik, dan pengoptimalan diperlukan untuk setiap kasus tertentu.
Membran PPD terlihat jelas pada permukaan elektroda sebagai film coklat keemasan transparan yang seragam. Untuk memastikan bahwa itu memang PPD, polimerisasi PD juga dikonfirmasi dengan spektroskopi. Spektrum reflektansi difus UV-vis film (Gbr. 2) menunjukkan pita absorbansi yang kuat pada 222 dan 315 nm, mirip dengan pita monomer dan terkait dengan transisi elektron pada cincin aromatik [14], sedangkan absorbansi tanpa sifat pada 400–800 nm, terus menurun seiring dengan panjang gelombang yang berhubungan dengan ππ * transisi elektron dalam sistem aromatik yang sangat terkonjugasi dari polimer PPD konduktif.
Spektrum reflektansi difus UV-vis m -phenylenediamine dan membran PPD, terbentuk pada elektroda Pt
Untuk interpretasi yang lebih baik dari hasil yang diperoleh, akan berguna untuk memperkirakan ukuran pori-pori pada membran PPD yang dihasilkan dengan metode yang berbeda. Namun, penentuan ukuran pori secara langsung pada membran PPD hampir tidak mungkin, karena membran terdiri dari beberapa lapisan PD dan pori-pori di lapisan bawah dapat memiliki ukuran yang berbeda. Killoran dan O'Neill menentukan bahwa ketebalan membran efektif dari m -PD adalah 15 nm, dan luas penampang satu untai polimer oligomer diperkirakan oleh del Valle et al. adalah 1 nm [7, 15]. Dengan demikian, membran PPD mengandung sekitar 15 lapisan polimer. Karena membran PPD memiliki sifat hidrofobik dan isolasi, membran harus memiliki lubang nano yang meregang ke permukaan elektroda dan memungkinkan by-pass molekul hidrogen peroksida, jika tidak H2 O2 tidak dapat dioksidasi dan menghasilkan sinyal amperometrik. Pori-pori pasti tidak seragam dan diameter minimal pori-pori harus kurang dari 1 nm untuk menolak molekul elektroaktif, dan dengan demikian cukup sulit untuk menganalisis pori-pori bahkan dengan mikroskop elektron atau atom. Untuk alasan teknis ini, jauh lebih mudah untuk memperkirakan efektivitas membran PPD dengan mengevaluasi permeabilitas membran untuk molekul yang berbeda. Pendekatan tidak langsung seperti itu tersebar luas dan memungkinkan perbandingan karakteristik praktis dari membran yang berbeda.
Efektivitas membran PPD yang diendapkan menggunakan berbagai voltamogram siklik telah diuji (Gbr. 3).
Efisiensi membran PPD yang diendapkan menggunakan jumlah CVA yang berbeda
Membran PPD yang disimpan oleh satu CVA jelas tidak cukup untuk menghilangkan pengaruh interferensi. Namun, di sini, efek elektroaktivasi platinum adalah yang paling kuat. Pada peningkatan lebih lanjut dari jumlah voltamogram, respon terhadap interferensi menurun, tetapi pada saat yang sama, sensitivitas transduser terhadap hidrogen peroksida juga menurun, mungkin karena lapisan PPD yang terlalu tebal, yang menghambat difusi zat. Tiga CVA cukup untuk menghilangkan sepenuhnya respons terhadap dopamin dan asam urat, dan penurunan signifikan dalam respons terhadap asam askorbat dan sistein. Oleh karena itu, tiga CVA diambil untuk optimal, dan konsentrasi phenylenediamine ditingkatkan hingga sepenuhnya menghilangkan dampak interferensi (Gbr. 4).
Efisiensi membran PPD yang disimpan pada konsentrasi phenylenediamine yang berbeda
Khususnya, penggunaan 5 mM fenilendiamin sudah cukup untuk menghilangkan respons terhadap gangguan konsentrasi kecil yang tersisa setelah pengenceran sampel, tetapi kurang untuk bekerja dengan sampel yang tidak diencerkan. Peningkatan konsentrasi fenilendiamin menjadi 20 mM dan tiga CVA ternyata cukup untuk menghilangkan dampak sistein sepenuhnya dan penurunan respons terhadap asam askorbat ke tingkat terendah (0,1% dari respons terhadap asam askorbat tanpa membran PPD). Penggunaan konsentrasi fenilendiamina yang lebih tinggi (hingga 100 mM) mengakibatkan penurunan sensitivitas transduser terhadap hidrogen peroksida dua kali lipat, mungkin karena lapisan PPD yang terlalu tebal. Dengan demikian, deposisi membran PPD menggunakan tiga CVA dalam 30 mM fenilendiamin merupakan prosedur yang optimal. Karena satu voltamogram berlangsung sekitar 2 menit, pengendapan membran pada satu sensor membutuhkan waktu 6 menit.
Selanjutnya, stabilitas membran PPD dipelajari. Setelah deposisi membran PPD, sensor ditempatkan dalam buffer kerja selama 2 jam, dan respons terhadap hidrogen peroksida, asam askorbat, dan sistein diukur untuk mengevaluasi perubahan permselektivitas membran (Gbr. 5). Ditemukan bahwa respons terhadap hidrogen peroksida sedikit meningkat selama pekerjaan, sedangkan respons kecil terhadap pengganggu menjadi lebih kecil. Kemungkinan, itu terjadi karena asam askorbat dan sistein secara bertahap menyumbat beberapa pori-pori besar di lapisan PPD. Eksperimen ini menunjukkan bahwa membran PPD dapat digunakan tanpa kehilangan selektivitas yang signifikan terhadap hidrogen peroksida setidaknya selama 2 jam.
Stabilitas membran PPD selama 2 jam. Respons terhadap tiga zat dinormalisasi menjadi respons awal terhadap zat yang sesuai setelah deposisi PPD
Stabilitas penyimpanan membran PPD diselidiki. Sensor dengan membran PPD yang disimpan disimpan kering selama 8 hari pada suhu 18 °C; secara berkala, sensor dicairkan dan respons terhadap hidrogen peroksida, asam askorbat, dan sistein diukur (Gbr. 6). Selama periode ini, sensitivitas sensor terhadap hidrogen peroksida meningkat 2,5 kali lipat; sensitivitas terhadap asam askorbat dan sistein tidak berubah. Efek ini dapat dijelaskan dengan pembengkakan lambat pada membran PPD yang menyebabkan peningkatan difusi hidrogen peroksida melalui lapisan PPD.
Stabilitas penyimpanan membran PPD. Respons dinormalisasi menjadi respons terhadap H2 O2 di hari pertama
Akhirnya, efektivitas membran PPD divalidasi pada analisis sampel biologis nyata. Transduser tanpa membran menunjukkan sinyal lemah setelah penambahan serum darah ke sel kerja karena adanya senyawa elektroaktif. Namun, setelah pengendapan membran, tidak ada tanggapan yang diperoleh. Hasil serupa diperoleh dengan lisat neuron. Eksperimen ini menunjukkan bahwa metode deposisi PPD yang dikembangkan pada elektroda piringan platinum efektif dan transduser yang dimodifikasi dapat digunakan untuk bekerja dengan sampel biologis yang kompleks.
Sangat berguna untuk membandingkan metode pengendapan PPD yang dikembangkan dalam penelitian ini dengan metode yang dilaporkan sebelumnya (Tabel 4).
Seperti yang terlihat, metode yang disajikan adalah yang tercepat dan sifat pemblokiran dari membran yang diperoleh lebih baik atau setidaknya tidak lebih buruk daripada membran PPD lainnya.
Kesimpulan
Kami menyelidiki kondisi pengendapan membran berbasis polifenilendiamin semipermeabel yang bertujuan untuk mengurangi dampak zat pengganggu pada operasi biosensor. Ditunjukkan bahwa elektropolimerisasi fenilendiamina dengan voltametri siklik lebih mudah dan memberikan sifat membran yang lebih baik jika dibandingkan dengan elektropolimerisasi pada potensial konstan. Ketergantungan efektivitas membran PPD pada jumlah voltamogram siklik dan konsentrasi phenylenediamine diselidiki. Ditunjukkan bahwa dampak zat pengganggu pada operasi sensor dapat sepenuhnya dihilangkan dengan menggunakan tiga voltamogram siklik dalam fenilendiamina 30 mM. Di sisi lain, ketika bekerja dengan sampel yang diencerkan, yaitu, konsentrasi zat elektroaktif yang lebih rendah, adalah wajar untuk menurunkan konsentrasi fenilendiamina menjadi 5 mM, yang akan menghasilkan sensitivitas transduser yang lebih tinggi terhadap hidrogen peroksida karena lapisan PPD yang lebih tipis. Membran PPD dapat digunakan tanpa kehilangan selektivitas yang signifikan terhadap hidrogen peroksida selama setidaknya 2 jam operasi berkelanjutan dan dapat disimpan setidaknya selama 8 hari. Ditunjukkan bahwa transduser dengan membran PPD tidak sensitif terhadap zat elektroaktif yang ada dalam sampel biologis dan dapat digunakan untuk pembuatan biosensor.
