Pertumbuhan Langsung Dioda Pemancar Cahaya Kuning Berbasis Kawat Nano III-Nitrida pada Kuarsa Amorf Menggunakan Thin Ti Interlayer

Hasil dan Diskusi

Karakterisasi Struktural dan Optik Kawat Nano yang Ditumbuhkan pada Kuarsa

Struktur kawat nano terdiri dari ~ 90 nm n-GaN, lima pasang cakram kuantum InGaN setebal ~ 7-nm dan penghalang setebal ~ 14-nm, dan ~ 60 nm p-GaN. Gambar 1a menunjukkan gambar mikroskop elektron pemindaian (SEM) plan-view dari kawat nano densitas tinggi. Kawat nano memiliki ukuran lateral khas ~ 100 nm dan panjang ~ 250 nm. Kepadatan kawat nano dihitung secara statistik menjadi ~ 9 × 10 ⁹ cm ⁻² , dengan faktor pengisian 78%. Meskipun beberapa derajat koalesensi antara beberapa kawat nano dapat diamati, sebagian besar kawat nano tampak terputus-putus. Kondisi pertumbuhan dioptimalkan menggunakan metode pertumbuhan dua langkah yang memisahkan nukleasi benih GaN awal dan pertumbuhan kawat nano [26]. Dengan menggunakan metode ini, kami dapat menumbuhkan kawat nano berkualitas tinggi dengan kepadatan kawat nano maksimum sambil meminimalkan penggabungan antara kawat nano, yang merugikan kinerja perangkat karena cacat nonradiatif di lokasi penggabungan [27].

a Tampilan rencana SEM dari kawat nano InGaN/GaN yang tumbuh pada kuarsa. b Tampilan perbesaran tinggi dari bidang terang TEM dari wilayah p-GaN, menunjukkan kristalinitas kawat nano. Inset menunjukkan pola difraksi elektron area selektif yang diambil dari kawat nano. c Gambar HAADF dari kawat nano tunggal dan d peta EDX yang sesuai untuk Ga, e Ti, dan f pemetaan unsur komposit. Bilah skala sesuai dengan 25 nm. g Tampilan perbesaran tinggi dari antarmuka antara dasar kawat nano, interlayer, dan substrat. Panah merah menunjukkan arah pemetaan unsur. h Hasil EDX dan EELS yang sesuai menunjukkan perubahan komposisi unsur di seluruh antarmuka material. Hasil EDX dihaluskan untuk menghilangkan noise

Gambar mikroskop elektron transmisi medan terang (TEM) resolusi tinggi dari kawat nano ditunjukkan pada Gambar 1b, bersama dengan pola difraksi area selektif yang sesuai yang ditunjukkan pada sisipan. Pola difraksi merupakan indikasi kristalinitas kawat nano, yang menunjukkan pertumbuhan material GaN berkualitas tinggi pada substrat yang tidak cocok dengan kisi. Gambar bidang gelap annular sudut tinggi (HAADF) dari kawat nano tunggal bersama dengan pemetaan unsur yang sesuai ditunjukkan pada Gambar. 1c–f. Gambar HAADF menunjukkan lima penyisipan disk kuantum (qdisk) InGaN sebagai wilayah aktif, yang ditunjukkan oleh titik terang di kawat nano. Di dasar kawat nano, lapisan seperti serpihan dapat terlihat. Lapisan ini merupakan sisa-sisa benih kawat nano GaN awal yang tidak tumbuh menjadi kawat nano karena efek bayangan. Pemetaan unsur menunjukkan bahwa kawat nano tumbuh di atas interlayer Ti dan tidak langsung di atas substrat kuarsa.

Pemetaan unsur TEM pada antarmuka antara kawat nano, interlayer, dan substrat kuarsa juga ditunjukkan pada Gambar. 1g–h untuk memberikan pemahaman yang lebih baik tentang komposisi antarmuka. Pemetaan unsur untuk Ga, Ti, dan Si dilakukan menggunakan energy-dispersive X-ray analysis (EDX) sedangkan pemetaan unsur untuk O dan N dilakukan dengan menggunakan electron energy loss spectroscopy (EELS). Pemetaan unsur yang dilakukan pada antarmuka menegaskan bahwa bagian atas lapisan Ti sebagian diubah menjadi TiN selama pertumbuhan di dalam ruang MBE, seperti yang ditunjukkan oleh kehadiran simultan Ti dan N di atas interlayer. Lapisan TiN diperkirakan setebal ~ 10 nm. Nukleasi benih GaN dan pertumbuhan kawat nano kemudian terjadi di atas lapisan TiN. Hasil EELS menunjukkan adanya sinyal oksigen yang melintasi lapisan TiN/Ti. Hal ini disebabkan oleh pembentukan spontan TiO2 asli₂ film sebagai sampel TEM terkena udara setelah persiapan [28]. Nukleasi langsung pada TiN menguntungkan untuk desain perangkat kami, karena TiN terbukti mampu transparansi dan konduktivitas simultan [29] sementara juga meningkatkan kualitas GaN tumbuh di atasnya [30] dan bertindak sebagai reflektor pada panjang gelombang yang lebih panjang [31].

Karakteristik optik dari kawat nano yang ditanam pada kuarsa diukur menggunakan μ -PL setup dengan eksitasi 325-nm dari laser HeCd. Pada suhu kamar, μ Spektrum -PL menunjukkan puncak yang lebar. Lebar garis lebar adalah fitur umum di antara kawat nano III-nitrida karena ketidakhomogenan struktural dan komposisi yang melekat di antara kawat nano individu [32]. μ . yang bergantung pada suhu -PL pada Gambar. 2a menunjukkan bahwa dari 77 hingga 300 K, μ Spektrum -PL bergeser merah dan melebar dengan meningkatnya suhu. Panjang gelombang puncak dan FWHM untuk berbagai suhu yang diukur ditunjukkan pada Gambar. 2b. Pergeseran merah disebabkan oleh penyusutan celah pita yang bergantung pada suhu terkait efek Varshni, sedangkan pelebaran puncak dengan peningkatan suhu disebabkan oleh penggabungan eksiton dengan fonon akustik [33]. Pengurangan intensitas puncak yang diamati dengan peningkatan suhu disebabkan oleh peningkatan rekombinasi nonradiatif karena aktivasi pusat rekombinasi nonradiatif pada suhu tinggi, dan pembawa yang memperoleh energi panas yang cukup untuk melepaskan disk kuantum untuk bergabung kembali secara nonradiatif. Hasil dari μ . yang bergantung pada kekuatan Eksperimen -PL pada 300 K (Gbr. 2c) menunjukkan bahwa spektrum menunjukkan pergeseran biru yang dapat diabaikan dengan peningkatan daya eksitasi. Tidak adanya pergeseran biru dapat dikaitkan dengan pengurangan medan piezoelektrik dan efek Stark kuantum terbatas (QCSE) dalam disk kuantum yang disebabkan oleh relaksasi regangan radial dalam struktur nanowire [34].

a Hasil pengukuran PL tergantung suhu dari 77 hingga 300 K. b Perubahan panjang gelombang puncak dan FWHM untuk pengukuran PL yang bergantung pada suhu. c μ . Bergantung pada daya -Pengukuran PL dilakukan pada 77 K, menunjukkan efek Stark terbatas kuantum yang berkurang

Untuk memverifikasi kelayakan kawat nano yang ditanam pada sampel kuarsa amorf untuk aplikasi perangkat transparan, kami membandingkan transmitansi substrat kuarsa yang dilapisi dengan 20 nm Ti, substrat kuarsa yang dilapisi dengan Ti yang telah mengalami nitridasi parsial, dan kawat nano yang telah tumbuh pada sampel kuarsa. Substrat kuarsa telanjang itu sendiri memiliki transmisi ~  93% di seluruh spektrum panjang gelombang yang terlihat. Hasil pengukuran ditunjukkan pada Gambar. 3a. Untuk substrat kuarsa telanjang yang dilapisi dengan 20 nm Ti (Gbr. 3b), transmitansi hanya ~ 22%. Setelah nitridasi (Gbr. 3c), transmitansi meningkat jauh lebih dari 20%, karena pembentukan lapisan TiN, sebagaimana dikonfirmasi oleh hasil TEM. Setelah pertumbuhan kawat nano (Gbr. 3d), transmisi sebagian berkurang karena penyerapan cahaya dari wilayah aktif disk kuantum InGaN [35]. Untuk panjang gelombang yang lebih pendek dari panjang gelombang emisi GaN, transmitansi mendekati nol karena kawat nano GaN itu sendiri juga akan menyerap cahaya yang ditransmisikan. Foto-foto optik substrat kuarsa yang dilapisi dengan 20 nm Ti, substrat kuarsa dengan lapisan TiN/Ti, kawat nano yang tumbuh pada kuarsa, dan perangkat fabrikasi ditunjukkan pada Gambar 3b–e untuk perbandingan.

a Hasil pengukuran transmitansi untuk bare quartz, quartz substrat dilapisi Ti 20 nm, substrat kuarsa dilapisi lapisan TiN/Ti, dan sampel as-grown nanowire pada quartz. b Foto optik kuarsa yang dilapisi Ti 20 nm; c kuarsa berlapis Ti yang telah mengalami nitridasi parsial; d sampel kawat nano yang tumbuh; dan e perangkat LED fabrikasi pada kuarsa

Karakterisasi Perangkat

Kami menggabungkan kawat nano yang ditanam di kuarsa ke dalam LED. Langkah-langkah fabrikasi digambarkan pada Gambar. 4. Langkah-langkah fabrikasi rinci dijelaskan di bagian “Metode”.

Langkah-langkah fabrikasi untuk kawat nano pada LED kuarsa

Struktur LED yang digambarkan pada Gambar. 5a terdiri dari lapisan berikut:bantalan kontak Ni/Au, lapisan penyebaran arus transparan Ni/ITO, kawat nano GaN dengan lima disk kuantum InGaN yang tertanam di dalam bahan pengisi dielektrik (parylene C), dan TiN bawah /Ti interlayer. Lapisan bawah TiN/Ti bertindak sebagai lapisan kontak tembus pandang.

a Skema perangkat LED yang dibuat. b Foto optik kawat nano pada LED kuarsa di bawah bias maju. c L -Aku -V karakteristik LED. d Spektrum elektroluminesensi LED di bawah arus injeksi yang bervariasi. e Perubahan FWHM dan posisi panjang gelombang puncak LED dengan meningkatnya bias maju. f Efisiensi kuantum eksternal relatif LED, menunjukkan efisiensi menurun pada arus injeksi yang lebih tinggi karena arus yang berdesakan dan pemanasan sambungan

Gambar 5 menunjukkan hasil karakterisasi listrik dari 500 μ m ×500 μ m -ukuran nanowire-on-quartz device. Tegangan pengaktifan, dengan ekstrapolasi linier dari wilayah linier V -Aku kurva, ditentukan menjadi ~ 2.6 V. Resistansi penyalaan (~ 300 Ω ) lebih tinggi daripada perangkat LED berbasis kawat nano yang dibuat pada platform silikon dan logam terutama karena konduktivitas terbatas dari lapisan TiN/Ti tipis dalam kombinasi dengan pembentukan spontan TiO₂ lapisan [36]. Ketika transparansi perangkat tidak kritis, resistansi penyalaan dapat ditingkatkan dengan mendepositkan interlayer Ti yang lebih tebal sebelum pertumbuhan. Daya keluaran cahaya yang ditampilkan dalam hasil L -Aku pengukuran relatif rendah, karena hanya cahaya yang dipancarkan normal ke bidang perangkat yang dikumpulkan. Emisi cahaya dari perangkat pada Gbr. 5b menunjukkan bahwa bagian dari cahaya yang dipancarkan oleh perangkat berpasangan ke area substrat kuarsa di sekitarnya dan sebagian dihamburkan kembali normal ke bidang substrat, menghasilkan efisiensi ekstraksi cahaya yang rendah. Namun, hasil ini juga menyoroti kemungkinan penggunaan LED nanowire-on-quartz sebagai dasar untuk sirkuit semua-optik pada platform kaca dengan merekayasa kopling dan pemandu foton di dalam substrat kuarsa secara hati-hati.

Hasil pengukuran Electroluminescence (EL) pada Gambar 5d, e menunjukkan lebar garis emisi di atas 120 nm. Puncak electroluminescence cocok dengan suhu ruangan μ pengukuran -PL. Pada kerapatan arus injeksi rendah kira-kira saat dihidupkan, LED menunjukkan emisi spektral luas di dekat panjang gelombang merah. Dengan meningkatnya arus injeksi, spektrum biru bergeser dari 650 nm menuju 590 nm sehingga mewujudkan penyetelan on-chip di seluruh rezim warna merah-kuning-kuning. Pergeseran biru pada panjang gelombang puncak terkait dengan efek pengisian pita progresif di mana pada arus injeksi tinggi elektron mulai mengisi keadaan energi yang lebih tinggi dan bergabung kembali, menghasilkan emisi pada panjang gelombang puncak yang lebih pendek. Pada arus injeksi yang lebih tinggi, pergeseran biru dari panjang gelombang puncak jenuh, karena persaingan antara pergeseran biru dan pergeseran merah yang disebabkan oleh peningkatan suhu persimpangan. Menggunakan struktur quantum-disk-in-nanowire, medan polarisasi dikurangi melalui pelepas regangan, sehingga memungkinkan realisasi perangkat LED kuning yang sulit dicapai dengan perangkat berbasis sumur kuantum planar.

Perhitungan efisiensi kuantum eksternal relatif (EQE) yang ditunjukkan pada Gambar 5f menunjukkan bahwa efisiensi kuantum jenuh pada ~ 20 mA sebelum mulai menurun. Pengurangan efisiensi ini disebabkan oleh kombinasi penyebaran arus terbatas dan efek pemanasan persimpangan, karena difusivitas termal kuarsa yang rendah, menghasilkan penumpukan panas dan efisiensi roll-over di dalam perangkat [37]. Untuk menyelidiki pemanasan sambungan di dalam perangkat, kamera inframerah OptoTherm digunakan untuk mengamati suhu perangkat di bawah injeksi listrik secara langsung. Kami melakukan pengukuran suhu pada dua piksel yang berbeda, ditunjukkan oleh angka 2 dan 3 pada sisipan Gambar 6a. Namun, untuk Gambar 6a, hanya data pengukuran dari titik nomor 2 yang disajikan. Pada injeksi 35 mA saat ini, suhu perangkat sudah melebihi 60 °C, yang jauh lebih tinggi dibandingkan dengan perangkat yang ditanam di atas silikon dan logam. Gambar 6b–d menunjukkan distribusi panas di sekitar perangkat pada 5, 10, 20, dan 30 mA. Di bawah arus injeksi yang lebih tinggi, dapat dilihat bahwa panas tidak hilang secara efisien, tetapi terakumulasi di area sekitar perangkat. Diperlukan desain detail lebih lanjut dari media transportasi fonon yang efisien, yang kompatibel dengan platform saat ini di luar bukti demonstrasi konsep ini.

Pengukuran suhu perangkat menggunakan kamera inframerah OptoTherm. a Perubahan suhu perangkat dengan meningkatnya arus injeksi. Inset menunjukkan gambar inframerah dari struktur perangkat di bawah bias nol dan bilah warna yang disesuaikan. Titik pengukuran ditunjukkan oleh angka 2 dan salib ungu. Gambar inframerah yang sesuai dengan suhu perangkat dan area sekitarnya pada arus injeksi b 5, c 10, d 20, dan e 30mA. Hasilnya menunjukkan bahwa panas terkonsentrasi di area sekitar perangkat

Eksperimen Pencampuran Warna

Sumber cahaya putih berkualitas tinggi yang dapat disetel CCT memainkan peran penting dalam elektronik konsumen, karena telah ditunjukkan bahwa komponen cahaya biru pada layar elektronik menyebabkan penekanan melatonin, yang secara efektif mengganggu ritme sirkadian manusia [38, 39]. Memanfaatkan karakteristik spektral perangkat yang dapat disetel secara luas, kami mendemonstrasikan aplikasi praktis dari pembangkitan cahaya putih yang dapat disetel CCT secara luas dalam konfigurasi transmisi. Kami menggunakan LED nanowire-on-quartz sebagai elemen aktif yang dapat disetel secara luas dengan dioda laser (LD) merah, hijau, dan biru (RGB) sebagai sumber cahaya sekunder. Salah satu keuntungan menggunakan sumber cahaya kuning berbasis kawat nano untuk menghasilkan cahaya putih adalah emisi luas yang melekat, yang mengarah ke nilai indeks rendering warna (CRI) yang tinggi. Dengan memanfaatkan LED kuning bersama dengan laser, kami dapat merancang cahaya putih yang dapat disetel CCT secara luas. Susunan pengaturan pencampuran warna dijelaskan sebagai berikut.

Pertama, output dari RGB LDs digabungkan menggunakan penggabung panjang gelombang tiga saluran Thorlabs dan dikolimasikan menggunakan lensa kolimasi. Selanjutnya, berkas kolimasi dipantulkan menggunakan cermin 45° ke sisi belakang LED nanowire-on-quartz dan kemudian melewati sisi atas LED. Terakhir, detektor diposisikan tepat di atas LED nanowire-on-quartz untuk mengumpulkan cahaya warna campuran yang dihasilkan. Skema peralatan ditunjukkan pada Gambar. 7a. Spektrometer sentuh GL Spectis 5.0 digunakan untuk memproses nilai CRI dan CCT berdasarkan standar International Commission on Illumination (CIE) 1931.

Percobaan pencampuran warna. a Penyiapan eksperimen pencampuran warna yang menunjukkan LD merah, hijau, dan biru serta perangkat nanowireon-quartz kuning. Inset menunjukkan foto optik LED di bawah penerangan laser. b Perubahan CCT dan CRI dengan arus injeksi LED yang bervariasi. c Perubahan CCT dan CRI dengan arus injeksi LD yang bervariasi. Spektrum panjang gelombang dan peta CIE 1931 untuk pengaturan pencampuran warna menggunakan d LD biru dengan LED nanowire-on-quartz kuning dan e RGB LD dengan LED nanowire-on-quartz kuning

Pada percobaan pertama, sinar dari LD biru digabungkan dengan cahaya kuning dari LED kuning. Untuk mendapatkan nilai CRI setinggi mungkin, arus bias LD dan LED awalnya divariasikan, menghasilkan nilai CRI 74,5 dengan nilai CCT 6769 K. Nilai ini jauh lebih tinggi dari hasil kami sebelumnya menggunakan LD/YAG biru:Ce ³⁺ fosfor untuk generasi cahaya putih [40]. Untuk menunjukkan tunability warna, bias LED atau LD divariasikan, mulai dari nilai bias yang menghasilkan CRI tertinggi. Gambar 7b, c menunjukkan pengaruh penyesuaian arus bias pada nilai CRI dan CCT. Kami dapat menyetel suhu warna dari 2800 K ke lebih dari 7000 K sambil mempertahankan nilai CRI di atas 55. Gambar 7d menunjukkan spektrum dari CRI tertinggi yang dicapai, dengan sisipan yang menunjukkan perubahan koordinat CIE 1931 dengan memvariasikan arus bias . Peningkatan lebih lanjut pada nilai CRI dilakukan dengan menggunakan RGB LDs bersama dengan LED kuning. Ketika hanya RGB LD yang digunakan tanpa komponen spektrum LED kuning, kami memperoleh nilai CRI 55,4. Dengan menggabungkan komponen spektrum kuning, kami dapat memperoleh cahaya putih berkualitas tinggi dengan nilai CCT 7300 K dan nilai CRI 85,1 (Gbr. 7e), yang secara signifikan lebih tinggi.

Dengan memanfaatkan LED nanowire-on-quartz bersama dengan sistem dioda laser, kami dapat merancang sumber cahaya putih yang dapat disetel CCT secara luas sambil menghindari masalah degradasi fosfor [41]. Dengan mengontrol karakteristik spektral masing-masing panjang gelombang secara individual, penyetelan halus karakteristik cahaya putih dimungkinkan. Selain itu, generasi cahaya putih berbasis dioda laser lebih disukai dibandingkan dengan berbasis LED karena efisiensi yang lebih tinggi dan potensi keuntungan biaya [42].