Sifat Listrik yang Dapat Disetel dari Bilayer -GeTe dengan Jarak Antar Lapisan dan Medan Listrik Eksternal yang Berbeda

Hasil dan Diskusi

Struktur Geometris

Monolayer -GeTe memiliki struktur heksagonal dengan lapisan atom tertekuk di mana atom Ge terletak di satu lapisan dan atom Te terletak di lapisan lainnya. Parameter kisi yang dioptimalkan, panjang ikatan, dan sudut lapisan tunggal -GeTe adalah a = b = 3,95 Å, L _Ge-Te = 2,776 Å, dan θ = 91,497°, masing-masing. Parameter kisi monolayer -GeTe juga setuju dengan laporan sebelumnya [21]. Untuk heterostruktur -GeTe vdW bilayer, dua jenis kemungkinan struktur susun simetri tinggi, yaitu susunan AA- dan AB, dipertimbangkan, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 1. Susunan AA menunjukkan susunan susunan heksagonal. Penumpukan AB memiliki fitur penumpukan Bernal sebagai struktur -GeTe massal. Energi total dari dua struktur susun dihitung untuk mengevaluasi stabilitas relatif, masing-masing. Hasil penelitian menunjukkan bahwa energi total susun AA lebih kecil 147 meV dibandingkan dengan susunan AB. Struktur bilayer -GeTe yang lebih stabil adalah susunan AA, berbeda dari struktur massalnya. Juga, jarak kesetimbangan yang dihitung adalah 2,920 Å untuk lapisan ganda susun AA -GeTe. Dispersi fonon yang dihitung dari bilayer susun AA -GeTe, ditunjukkan pada Gambar. 2, menunjukkan bahwa bilayer susun AA -GeTe stabil, karena tidak ada frekuensi imajiner dalam spektrum fonon. Selain itu, -GeTe dua lapis yang stabil telah diperoleh dalam percobaan [21]. Dengan demikian, bilayer AA-tumpukan -GeTe terutama dibahas di bagian berikut.

Tampilan atas (a ) dan tampak samping (c ) dari lapisan ganda susun AA -GeTe. Tampilan atas (b ) dan tampak samping (d ) dari lapisan ganda susun AB -GeTe

Dispersi pita fonon pada lapisan ganda susun AA -GeTe

Struktur Elektronik

Untuk memahami dengan jelas properti elektronik bilayer -GeTe, struktur pita dan proyeksi keadaan kepadatan (PDOS) monolayer -GeTe dihitung, seperti yang digambarkan pada Gambar. 3a. Pita konduksi minimum (CBM) terletak di antara titik M dan , sedangkan pita valensi maksimum (VBM) terletak di titik , yang menunjukkan bahwa monolayer -GeTe merupakan semikonduktor celah pita tidak langsung dengan nilai celah energi 1,796 eV , sesuai dengan hasil sebelumnya [21]. Menurut PDOS, CBM sebagian besar terdiri dari status Ge-s, Ge-p, dan Te-p, sedangkan status di VBM dikaitkan dengan status Ge-p dan Te-p. Untuk -GeTe bilayer, struktur pita yang diproyeksikan diplot pada Gambar. 3b, menunjukkan pita tidak langsung dengan nilai celah 0,610 eV. CBM bilayer -GeTe didominasi oleh lapisan bawah, terletak di antara titik M dan , sedangkan VBM terutama disumbangkan oleh keadaan dari lapisan atas, yang terletak di antara titik dan K. Ada hal yang menarik bahwa struktur pita bilayer -GeTe yang diproyeksikan tampaknya merupakan jumlah dari komponen monolayer, yang menunjukkan bahwa interaksi vdW lemah yang khas ada pada bilayer -GeTe. Untuk mendapatkan wawasan lebih lanjut tentang bilayer -GeTe, kerapatan muatan yang terurai pita dari VBM dan CBM dihitung, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3c. Kepadatan muatan yang terurai pita dari CBM dan VBM jelas berbeda. Keadaan elektron berenergi terendah dan hole berenergi tertinggi masing-masing terlokalisasi di lapisan bawah dan lapisan atas, yang menyebabkan pemisahan efektif elektron dan hole dengan penjajaran tepi pita tipe-II. Oleh karena itu, rekombinasi eksiton tidak langsung secara spasial terjadi melalui celah berlapis ganda, yang penting untuk aplikasi optoelektronik [12].

a Struktur pita dan kerapatan parsial status monolayer -GeTe. Struktur pita yang diproyeksikan (b ) dilambangkan dengan garis biru (lapisan bawah) dan garis merah (lapisan atas) bilayer -GeTe. Kepadatan muatan yang terurai pita (c ) dari VBM dan CBM untuk bilayer -GeTe

Properti Optik

Sangat penting untuk mempelajari penyerapan optik pada perangkat optoelektronik. Berdasarkan fungsi dielektrik yang bergantung pada frekuensi ε (ω ), koefisien penyerapan optik a (ω ) monolayer dan bilayer -GeTe dapat dihitung dengan rumus [12, 22]:

dimana ε ₁ (ω ) dan ε ₂ (ω ) masing-masing adalah bagian nyata dan bagian imajiner dari fungsi dielektrik kompleks. Pada Gambar. 4, koefisien penyerapan optik yang diperoleh dari lapisan tunggal, lapisan ganda, dan -GeTe curah ditunjukkan. Monolayer -GeTe memiliki tiga puncak serapan, sesuai dengan transisinya antara pita konduksi dan pita valensi monolayer -GeTe. Dan ada penyerapan cahaya yang jelas di daerah ultraviolet dan ultraviolet dalam. Namun, bilayer -GeTe memiliki penyerapan cahaya yang berbeda di daerah tampak dan inframerah juga. Mirip dengan -GeTe bilayer, -GeTe massal menunjukkan penyerapan optik yang luas mulai dari ultraviolet yang dalam hingga inframerah, dan intensitas penyerapan optik dapat mencapai urutan 10 ⁵ cm ⁻¹ . Peningkatan intensitas penyerapan optik ini disebabkan oleh peningkatan jumlah lapisan -GeTe massal, dibandingkan dengan -GeTe monolayer dan bilayer. Dengan demikian, -GeTe mungkin menjadi bahan yang menjanjikan untuk aplikasi optoelektronik karena efisiensi pemanfaatan energi matahari.

Koefisien penyerapan lapisan tunggal dan lapisan ganda α-GeTe

Pengaruh Regangan Vertikal

Menerapkan regangan vertikal adalah cara yang efektif untuk memodulasi sifat elektronik bahan bilayer. Gambar 5a menunjukkan celah pita sebagai fungsi jarak antarlapisan. Energi ikat (E _b ) dihitung dengan persamaan [22]:

dimana E _{dua lapis} dan E _{lapisan tunggal} adalah energi total bilayer dan monolayer -GeTe, masing-masing. Dengan variasi jarak antar lapisan dari 2,420 hingga 3,520 Å, energi ikat semuanya negatif. Lebih penting lagi, jarak dengan d = 2.920 Å sesuai dengan nilai minimum E _b , menunjukkan struktur yang paling stabil. Selain itu, celah pita bilayer -GeTe dapat terus disetel oleh kopling antarlapisan yang berbeda. Celah pita meningkat secara monoton, tetapi bentuk semua struktur pita tetap tidak berubah dengan jarak yang bervariasi dari 2,420 hingga 3,520 Å. Pada Gambar 5b, struktur pita diplot untuk bilayer -GeTe dengan jarak interlayer 2,420 Å dan 3,520 Å. CBM1 dan VBM1 sesuai dengan jarak antar lapisan 3,520 Å, dan CBM2 dan VBM2 terkait dengan jarak antar lapisan 2.420 Å. CBM menurun sedangkan VBM naik seiring dengan penurunan jarak antar lapisan. Celah pita meningkat dengan peningkatan jarak interlayer untuk bilayer -GeTe karena peningkatan interaksi interlayer vdW dan tumpang tindih orbital. Perilaku serupa dapat ditemukan di bilayer InSe [22].

Variasi energi ikat dan celah pita (a ) dari bilayer -GeTe sebagai fungsi jarak antarlapisan. Struktur pita (b ) dari bilayer -GeTe dengan jarak antar lapisan 2,420 Å dan 3,520 Å

Pengaruh Medan Listrik Eksternal

Cara efektif lain untuk menyetel sifat elektronik bilayer 2D vdW adalah menerapkan medan listrik eksternal vertikal. Untuk mendapatkan hasil yang valid, lapisan dipol planar dilakukan di tengah daerah vakum dan simetri dibatalkan dalam semua perhitungan dengan penerapan medan listrik [29]. Selain itu, arah positif didefinisikan sebagai menunjuk dari lapisan bawah ke lapisan atas. Pada Gambar. 6, celah pita bilayer -GeTe berubah secara halus, ketika nilai penerapan medan listrik (E _aplikasi ) bervariasi dari 0,01 hingga 0,64 V/Å. Ketika E _aplikasi kurang (atau lebih besar) dari nilai kritis (E _c ), celah pita bilayer -GeTe turun sangat cepat dan linier. Kemudian, transisi semikonduktor-ke-logam bilayer -GeTe terjadi sampai E _aplikasi kurang (atau lebih besar) dari nilai tipikal (E _t ). Hasil ini menunjukkan bahwa semakin besar kuat medan listrik yang diterapkan, semakin kuat hibridisasi antara dua lapisan.

Variasi celah pita bilayer -GeTe sebagai fungsi penerapan medan listrik vertikal. Garis putus-putus horizontal berwarna digeser dengan celah nol

Khususnya, jangkauan E _c –E _t adalah 0,01–0,20 V/Å dengan penerapan medan listrik negatif, yang jelas lebih besar dari kisaran E _c –E _t (0,64–0,72 V/Å) dengan medan listrik positif yang diterapkan. Untuk memahami transisi celah pita di bawah medan listrik vertikal yang diterapkan, struktur pita yang diproyeksikan dari bilayer -GeTe di bawah medan listrik vertikal eksternal yang dipilih telah dihitung, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 7. Ketika E _aplikasi = − 0,20 dan E _aplikasi = − 0,10 V/Å, CBM dan VBM bilayer -GeTe juga dikontribusikan oleh lapisan bawah dan lapisan atas, masing-masing. Penerapan medan listrik vertikal membuat CBM dan VBM lebih dekat ke tingkat Fermi, yang pada akhirnya mencapai transisi logam-semikonduktor di E _aplikasi = − 0,20 V/Å. Di sisi lain, dengan peningkatan medan listrik positif yang diterapkan, tingkat energi struktur pita lapisan bawah secara bertahap meningkat, dan sebaliknya diamati untuk lapisan atas. Akibatnya, lapisan atas dan lapisan bawah dikaitkan masing-masing ke CBM dan VBM bilayer -GeTe, ketika E _aplikasi 0.64 V/Å. Selain itu, pita konduksi tambahan muncul di bawah medan listrik positif yang diterapkan, yang ditunjukkan oleh garis cyan. Pita-pita ini tidak disumbangkan oleh lapisan bawah atau lapisan atas, yang menunjukkan fitur near free-electron gas (NFEG) [30]. Tingkat energi pita NFEG turun sangat cepat dengan peningkatan medan listrik yang diterapkan. Ketika E _aplikasi E _c ~ 0.64 V/Å, CBM terdiri dari pita NFEG. Ketika E _aplikasi E _t ~ 0.72 V/Å, pita NFEG dekat dengan level Fermi, dan VBM lapisan bawah bersentuhan dengan pita NFEG, menunjukkan fitur struktur pita logam. Dan kecenderungan variasi celah pita bilayer -GeTe di bawah penerapan medan listrik positif dianalisis lebih lanjut. Untuk E _aplikasi < E _c , celah pita tergantung pada perbedaan tingkat energi antara CBM dan VBM, yang tidak sensitif terhadap penerapan medan listrik. Oleh karena itu, celah pita relatif stabil. Untuk E _c < E _aplikasi < E _t , pita NFEG mengambil alih CBM dan mendominasi perubahan celah pita. Celah pita menurun tajam dan linier, karena tingkat energi pita NFEG turun tajam. Untuk E _aplikasi < E _t , tingkat energi pita NFEG lebih rendah daripada VBM. Oleh karena itu, transisi semikonduktor-logam bilayer -GeTe berasal dari NFEG yang diinduksi medan listrik. Selain itu, bilayer -GeTe memiliki lebih dari dua kali E _t dari bilayer InSe [29], menunjukkan bahwa transisi semikonduktor-logam dari bilayer -GeTe membutuhkan lebih banyak tegangan.

Struktur pita proyeksi bilayer -GeTe dilambangkan dengan garis biru (lapisan bawah) dan garis merah (lapisan atas) di bawah medan listrik vertikal eksternal yang berbeda

Perangkat penyimpanan data yang mungkin menggunakan bilayer -GeTe telah dirancang berdasarkan hasil di atas, yang struktur skematiknya dibangun, seperti yang diilustrasikan pada Gambar. 8. Bilayer -GeTe ditransfer ke Si/SiO tipis₂ substrat. Si/SiO yang sama₂ lapisan ditutupi pada bilayer -GeTe untuk melindungi 2D -GeTe dari udara. Film graphene area besar ditransfer dan digunakan untuk elektroda sumber dan saluran pembuangan karena transmitansi dan konduktivitas optiknya yang tinggi [31]. Bilayer asli -GeTe adalah semikonduktor dengan status OFF resistansi listrik tinggi antara elektroda sumber dan saluran pembuangan. NFEG yang diinduksi medan listrik dapat memodulasi bilayer -GeTe menjadi celah nol dengan E _aplikasi E _t dari bawah ke atas Si, yang menyiratkan keadaan ON nol hambatan listrik antara elektroda sumber dan saluran pembuangan. NFEG serta status ON dapat disimpan dalam perangkat transistor efek medan (FET) ini ketika medan listrik yang diterapkan ditarik. Ketika medan listrik negatif diterapkan, NFEG di bilayer -GeTe terhapus. Oleh karena itu, status OFF dan ON dengan fitur struktur pita semikonduktor dan logam dapat disimpan dalam perangkat penyimpanan data berbasis α-GeTe bilayer.

Celah pita bilayer -GeTe sebagai fungsi penerapan medan listrik. Inset adalah model skema