RRAM LaAlO₃ Doped Cu: Tegangan Formasi Lebih Rendah, Rasio On/Off Lebih Tinggi, dan Hasil yang Ditingkatkan melalui Analing 600 °C
Abstrak
Studi ini mengkaji bagaimana lapisan penyisipan tembaga dan analing termal cepat (RTA) mempengaruhi perilaku perpindahan resistif (RS) perangkat RRAM berbasis lantana. Dibandingkan kontrol Cu/LaAlO₃/Pt yang tidak di-dope, struktur yang di-embed Cu menunjukkan hasil perangkat yang lebih tinggi dan tegangan reset-stop yang diangkat, yang menunjukkan peningkatan keandalan yang signifikan. Meskipun perangkat Cu/LaAlO₃:Cu/Pt yang tidak dianeling masih menunjukkan dispersi parameter yang besar, kombinasi penyisipan Cu dan analing memberikan performa RS terbaik: tegangan formasi rendah, rasio on/off tinggi, dan keseragaman listrik yang luar biasa. Peningkatan ini dikaitkan dengan difusi atom Cu dan pembentukan kristal nanokesembar (Cu-NC) selama analing, yang meningkatkan medan listrik lokal dan mengurangi randomitas filamen.
Pendahuluan
Memori akses acak perpindahan resistif (RRAM) adalah calon utama untuk memori non-volatil generasi mendatang, menawarkan stapel metal–insulator–metal (M-I-M) yang sederhana, konsumsi daya rendah, skalabilitas tinggi, operasi cepat, dan penyimpanan multi-status. Lapisan dielektrik secara kritis menentukan performa RS, dan oksida high-k seperti HfO₂, Al₂O₃, dan ZrO₂ telah dieksplorasi secara luas. Oksida berbasis lantana menonjol karena konstanta dielektrik yang tinggi, celah energi yang luas, dan stabilitas termal yang luar biasa, dan laporan terbaru menunjukkan perpindahan tegangan rendah, jendela resistensi yang besar, daya tahan lama, dan reproduktibilitas yang kuat dalam RRAM berbasis La.
Depoorsi lapis atom (ALD) menyediakan kontrol ketebalan yang presisi, keseragaman, dan kompatibilitas CMOS, menjadikannya metode populer untuk depoorsi dielektrik berbasis La. Namun, film berkualitas tinggi sering memerlukan tegangan formasi yang besar, yang dapat mengakibatkan tingkat kegagalan tinggi, rasio on/off yang rendah, dan daya tahan buruk. Untuk mengatasi keterbatasan ini, rekayasa tingkat perangkat seperti penanam ion, difusi dopan, atau penyisipan kristal nano sangat penting.
Sementara strategi dopan dan kristal nano telah meningkatkan RS dalam material high-k tradisional (HfO₂, ZrO₂), pekerjaan serupa belum pernah dilaporkan untuk RRAM berbasis La. Di sini, kami membuat perangkat LaAlO₃ yang di-embed Cu dengan struktur Cu/LaAlO₃/Cu/LaAlO₃/Pt, dan mengkaji bagaimana dopan Cu dan analing selanjutnya mempengaruhi performa dan mekanisme perpindahan.
Metode
Stapel perangkat Cu/LaAlO₃/Cu/LaAlO₃/Pt diilustrasikan dalam Gambar 1. Pembuatan dimulai dengan wafer SiO₂/Si 2 inci. Elektroda bawah 100 nm Pt/10 nm Ti dihasilkan melalui depoorsi embus elektron. Lapisan LaAlO₃ (~10 nm, La/Al = 3:1) ditumbuhkan pada 300 °C dalam reaktor ALD Picosun R-150 menggunakan La(i‑PrCp)₃, Al(CH₃)₃, dan O₃ sebagai precursor. Interlayer Cu ~2 nm dihasilkan melalui depoorsi embus elektron pada 0,1 Å s⁻¹. Setelah depoorsi LaAlO₃ kedua, analing termal cepat (RTA) pada 600 °C selama 30 detik dalam N₂ diterapkan pada sampel yang dipilih. Elektroda atas terdiri dari 10 nm Au/150 nm Cu, dicoret melalui litografi untuk menghasilkan perangkat dari 50 × 50 µm² hingga 250 × 250 µm². Sampel kontrol meliputi S1: Au/Cu/LaAlO₃/Pt (tidak dianeling) dan S2: Au/Cu/LaAlO₃:Cu/Pt (tidak dianeling), sementara S3: Au/Cu/LaAlO₃:Cu‑NC/Pt adalah perangkat yang dianeling dan mengandung Cu‑NC.
Skematis perangkat LaAlO₃ yang di-embed Cu (Cu/LaAlO₃/Cu/LaAlO₃/Pt)
Distribusi Cu diperiksa melalui spektroskopi fotoelektron X-ray (XPS), sementara mikrostruktur penampang terungkap melalui mikroskopi elektron transmisi (TEM). Karakteristik RS diukur dengan analyzer Agilent B1500A di bawah arus kepatuhan 1 mA untuk melindungi perangkat selama operasi forming dan set.
Hasil dan Pembahasan
Profil kedalaman XPS (Gambar 2) menunjukkan bahwa sinyal Cu 2p terbatas pada interlayer dalam S2 yang tidak dianeling, tetapi setelah RTA (S3) atom Cu terdistribusi secara seragam di seluruh tumpukan LaAlO₃, mengonfirmasi bahwa analing suhu tinggi mendorong difusi Cu dan pembentukan kristal nano.
Spektrum XPS Cu 2p untuk S2 dan S3 setelah 30 s, 60 s, dan 90 s gravir ion Ar.
Citra TEM (Gambar 3) mengungkapkan berlapis murni dalam S2, dengan nanopartikel Cu 2–6 nm muncul setelah depoorsi LaAlO₃ pertama. Setelah analing (S3) lebih homogenisasi distribusi Cu, membentuk lapisan LaAlO₃ ~25 nm yang di-embed dengan Cu-NC diskret.
Citra TEM RRAM yang di-embed Cu: (a) penampang S2, (b) HRTEM S2, (c) penampang S3, (d) HRTEM S3.
Kurva forming (Gambar 4) menunjukkan penurunan dramatis tegangan dari ~12 V (S1) ke ~7 V (S2/S3) dengan penyisipan Cu. Resistensi awal turun dari 2,51 × 10¹² Ω (S1) menjadi 2,65 × 10⁶ Ω (S2) dan naik kembali menjadi 2,83 × 10¹² Ω setelah analing (S3). Perilaku ini mencerminkan pengaruh defek yang diinduksi Cu pada hancuran dielektrik dan aneling defek yang dianaling selanjutnya.
Proses forming dari tiga varian RRAM berbasis La.
Sweep I–V bipolar selama 100 siklus (Gambar 5a–c) mengonfirmasi RS stabil dalam semua perangkat, tetapi S3 menunjukkan kurva yang paling halus dan tegangan reset-stop tertinggi (≈ −1,4 V), menekankan keandalan yang unggul. Uji daya tahan (Gambar 5d–f) mengungkapkan bahwa S3 mencapai rasio on/off ~10⁶, jauh melebihi rasio ~10⁴ dari S1 dan S2, dan menampilkan variasi resistensi yang jauh lebih kecil (σ/μ ≈ 1,0 untuk HRS, 0,74 untuk LRS). Metrik ini menunjukkan bahwa difusi Cu dan pembentukan kristal nano selama analing mengurangi randomitas filamen dan meningkatkan keseragaman.
Kurva I–V bipolar tipikal dan daya tahan S1, S2, dan S3.
Analisis statistik (Gambar 6) mengonfirmasi bahwa S3 yang dianeling memiliki penyebaran yang sempit dalam kedua status resistensi dan tegangan perpindahan, mengonfirmasi keseragaman yang ditingkatkan. Distribusi tegangan reset dalam S3 menyempit dari 0,20 V menjadi 0,13 V, dan penyebaran tegangan set berkurang dari 0,82 V menjadi 0,45 V.
Probabilitas kumulatif HRS/LRS dan tegangan set/reset.
Uji retensi (Gambar 7) menunjukkan bahwa S3 mempertahankan rasio HRS/LRS stabil (~10³) untuk >10⁴ s pada suhu kamar, mengonfirmasi perilaku non-volatil. Pengukuran hasil (Gambar 8) lebih lanjut menunjukkan bahwa penyisipan Cu meningkatkan hasil bipolar 10-siklus dari <30 % (S1) menjadi >70 % (S3), dengan perangkat yang lebih kecil mencapai hasil yang lebih tinggi, konsisten dengan pembentukan filamen yang dipertolong panas Joule.
Perilaku retensi RRAM berbasis La pada suhu kamar.
Hasil SET/RESET bipolar 10-siklus untuk S1, S2, dan S3.
Investasi lebih lanjut pada S3 (Gambar 9) mengungkapkan RS unipolar dan bipolar, konsisten dengan metalisasi elektrokimia (ECM) yang dipengaruhi panas Joule. LRS menunjukkan konduksi ohmik (kemiringan ≈ 1), sementara HRS mengikuti mekanisme arus dibatasi muatan ruang (SCLC) dengan regime medan rendah, menengah, dan tinggi yang berbeda, yang mengindikasikan transportasi yang diinduksi defek. Ketergantungan suhu (Gambar 10) mengonfirmasi perilaku logam dalam status ON (α = 1,03 × 10⁻³ K⁻¹) dan status OFF semikonduktor, yang mendukung model pembentukan CF.
Perilaku RS S3: (a) sweep I–V di kedua polaritas, (b) plot log–log I–V dan fitting ln(I/V)–V¹⁄².
(a) Ketergantungan area HRS/LRS; (b) Ketergantungan suhu HRS/LRS.
Gambar 11 secara skematis menggambarkan siklus RS: oksidasi Cu di TE, migrasi Cu²⁺ di bawah medan, reduksi di BE, dan pertumbuhan filamen sepanjang jalur Cu-NC. Bias balik menginduksikan pembubuhan filamen yang dipanaskan Joule, memulihkan status OFF. Siklus ini mengilustrasikan bagaimana difusi Cu dan pembentukan kristal nano mendasari RS yang diamati.
Mekanisme RS perangkat Cu/LaAlO₃:Cu‑NC/Pt (a) status awal; (b,c) proses set; (d) status ON; (e) proses reset.
Kesimpulan
Penyisipan lapis nano Cu ke dalam LaAlO₃, diikuti oleh analing 600 °C, secara signifikan meningkatkan performa RRAM berbasis La. Tegangan formasi lebih rendah, rasio on/off yang lebih tinggi, keseragaman yang ditingkatkan, dan hasil yang unggul dicapai karena difusi Cu dan pembentukan Cu-NC. Mekanisme RS dikendalikan oleh filamen konduktif Cu, arus dibatasi muatan ruang, dan panas Joule. Pendekatan ini menyediakan rute praktis untuk menyesuaikan karakteristik RRAM berbasis La dan layak untuk dieksplorasi lebih lanjut mengenai fisika di baliknya.
Ketersediaan Data dan Bahan
Dataset yang mendukung kesimpulan naskah ini disertakan dalam naskah.
