Titik Kuantum Indium Seragam yang Dibentuk melalui Pendinginan Dua Tahap pada Permukaan InGaN: Pendekatan MOCVD Baru
Abstrak
Teknik baru pengendapan kimia organik metal uap (MOCVD) telah dikembangkan untuk menumbuhkan titik kuantum indium (In QDs) secara langsung pada permukaan lapisan epitaksial InGaN. Dengan menerapkan protokol pendinginan dua tahap, In QDs muncul dengan ukuran yang sangat seragam. Analisis terperinci mengungkapkan bahwa titik-titik terbentuk dari reaksi antara lapisan indium yang kaya pada permukaan dan gas hidrogen selama tahap suhu rendah siklus pendinginan. Kepadatan titik secara erat mengikuti karakteristik lapisan indium permukaan, menawarkan sond langsung untuk wilayah permukaan yang sulit dicapai ini.
Pendahuluan
Indium galium nitrida (InGaN) telah menjadi tulang punggung dioda pemancar cahaya (LED) dan dioda laser (LD) berkinerja tinggi karena serapan yang tinggi, korekabilitas spektral yang luas, dan ketahanan radiasi [1‑5]. Namun, pembuatan InGaN berkualitas tinggi masih menantang. Ketidakcocokan jaringan antara InN dan GaN menghasilkan celah kelecaman fasa padat [6,7], sementara tekanan uap InN yang lebih tinggi dibandingkan GaN menekan penyerapan indium [8]. Selain itu, beda entalpi pembuatan mendorong segregasi permukaan indium yang parah selama pertumbuhan [9]. Selama penyetoran lapisan InGaN, lapisan permukaan yang kaya indium terbentuk secara tak terhindarkan karena efek tarikan, yang dapat mencemari struktur kuat kualitatif (MQW) berikutnya [10]. Mengatasi hambatan ini sangat penting untuk meningkatkan performa optoelektronik berbasis InGaN. Sambil mengoptimalkan parameter pertumbuhan untuk satu lapisan InGaN, kami mengamati bahwa protokol pendinginan dua tahap, bukan pendinginan satu tahap konvensional, secara konsisten menghasilkan In QDs dengan ukuran seragam pada permukaan. Observasi ini mendorong penelitian sistematis tentang mekanisme yang mendasarinya dan implikasinya untuk karakterisasi lapisan permukaan.
Eksperimen
Sampel ditumbuhkan pada safir c-plane menggunakan reaktor MOCVD showerhead terhubung erat AIXTRON 6 × 2 di bawah atmosfer nitrogen. Trimetilgalium (TMGa), trimetilindium (TMIn), dan ammonia (NH₃) berfungsi sebagai precursori Ga, In, dan N, masing-masing. Lapisan tunggal InGaN (<60 nm tebal, <15 % In) ditetapkan di atas buffer GaN tidak di-dop sengaja tebal 2 µm, yang sendiri berada pada lapisan benih GaN tebal 25 nm (Gambar 1). Hidrogen (H₂) digunakan sebagai gas pembawa selama pertumbuhan GaN untuk meningkatkan kualitas kristal, sedangkan nitrogen (N₂) digunakan untuk lapisan InGaN untuk mencegah korosi indium [11,12]. Pendinginan konvensional melibatkan penurunan suhu langsung ke suhu kamar dalam N₂ (“pendinginan satu tahap”). Protokol “pendinginan dua tahap” baru kami pertama-tama menurunkan suhu ke 400 °C dalam N₂, diikuti oleh penurunan akhir ke suhu kamar dalam H₂. Karakterisasi struktural dan morfologis menggunakan difraksi X-ray resolusi tinggi (XRD), mikroskopi gaya atom (AFM), mikroskopi elektron pemindaian (SEM), dan spektrometri energi dispersif (EDS). Skematis struktur sampel ditunjukkan pada Gambar 1.
Skematis struktur satu lapisan InGaN yang ditumbuhkan pada templat GaN pada safir.
Hasil dan Pembahasan
Gambar AFM mengungkapkan morfologi permukaan yang berbeda untuk sampel yang didinginkan dengan protokol dua tahap dibandingkan dengan metode satu tahap (Gambar 2a,b). Sementara keduanya menampilkan pertumbuhan 2D aliran langkah karakteristik InGaN dan pulau 3D yang terkait dengan sikrut dislokasi, permukaan yang didinginkan dua tahap juga menampilkan banyak titik kuantum dengan ukuran seragam (rata-rata 100 × 100 nm, ~20 nm tinggi, kepadatan ~1,6 × 10⁸ cm⁻²). Variabel kunci adalah penggunaan H₂ selama tahap suhu rendah; sehingga pembentukan titik dikaitkan dengan interaksi hidrogen dengan lapisan indium permukaan. Untuk mengisolasi efek gas pendinginan, kami menerapkan pendinginan dua tahap yang sama pada lapisan GaN yang ditumbuhkan dalam kondisi identik. AFM tidak menunjukkan titik pada GaN (Gambar 3a), mengonfirmasi bahwa fenomena ini spesifik untuk InGaN. Saat kandungan In dikurangi menjadi 1 %, kepadatan titik turun tajam (Gambar 3b), mengindikasikan korelasi langsung dengan konsentrasi indium permukaan. Scan XRD lebih membedakan komposisi titik. Sampel yang didinginkan dua tahap menampilkan puncak tambahan pada 2θ = 32,8°, yang tidak ada pada sampel satu tahap. Puncak ini cocok dengan difraksi yang dikenal dari titik indium [16,17], mengonfirmasi bahwa titik-titik ini kaya indium. SEM dan pemetaan EDS (Gambar 5) mengonfirmasi bahwa titik-titik ini kaya indium sementara Ga dan N di sekitarnya tetap terdistribusi secara seragam. Observasi menarik adalah bahwa annealing permukaan InGaN pada 800 °C selama 60 detik menghapus lapisan indium yang kaya. Pendinginan dua tahap yang berikutnya gagal menghasilkan titik (Gambar 6), menetapkan bahwa titik-titik berasal dari lapisan permukaan indium yang kaya daripada jaringan InGaN dalam. Kami mengusulkan bahwa hidrogen bertindak sebagai agen korosif pada suhu rendah (<400 °C), mengubah nitrida indium permukaan menjadi indium logam dan ammonia (3 H₂ + 2 InN → 2 In + 2 NH₃). Tidak seperti pertumbuhan suhu tinggi di mana indium yang dilepaskan menyebar, energi termal rendah mencegah desorpsi, memungkinkan atom indium untuk menyatu menjadi titik. Eksperimen lebih lanjut yang bervariasi kandungan In (7,65 %–9,6 %) dan tebal lapisan (≈13 nm vs. 41 nm) menunjukkan bahwa kepadatan titik meningkat dengan keduanya (Gambar 7). Tren ini mencerminkan prediksi teoretis bahwa konsentrasi indium permukaan meningkat dengan komposisi dan tebal InGaN dalam [21], memperkuat hipotesis asal permukaan.
Topografi AFM InGaN dengan (a) pendinginan satu tahap dan (b) pendinginan dua tahap; inset: tampilan 3D permukaan.
Topografi AFM: (a) GaN dengan pendinginan dua tahap; (b) InGaN (1 % In) dengan pendinginan dua tahap.
Spektrum XRD ω/2θ: pendinginan dua tahap (merah) menunjukkan puncak tambahan pada 32,8°, mengonfirmasi titik indium.
Gambar SEM (a) dan peta EDS (b–d) In, N, Ga pada permukaan yang didinginkan dua tahap.
Topografi AFM setelah annealing 60 detik pada 800 °C sebelum pendinginan dua tahap: tidak ada titik yang muncul.
Topografi AFM lapisan InGaN (a–d) dengan kandungan In dan tebal yang berbeda; In yang lebih tinggi dan lapisan yang lebih tebal menghasilkan lebih banyak titik.
Kesimpulan
Kami telah menunjukkan metode yang dapat direproduksi untuk memproduksi titik kuantum indium dengan ukuran seragam pada permukaan InGaN melalui skema pendinginan dua tahap. Titik-titik timbul dari reaksi antara lapisan permukaan indium yang kaya dan gas hidrogen pada suhu di bawah 400 °C. Proses ini tidak hanya menawarkan rute baru untuk pembuatan nanostruktur tetapi juga memberikan sond langsung, non‑destruktif, untuk lapisan permukaan indium yang sulit dicapai yang mempengaruhi performa perangkat berikutnya.
Metode
Sampel dibuat menggunakan reaktor MOCVD showerhead terhubung erat AIXTRON 6 × 2. Karakterisasi menggunakan XRD, AFM, SEM, dan EDS. Penelitian dilakukan oleh peneliti dari Universitas Akademi Ilmu Pengetahuan Tiongkok.
Ketersediaan Data dan Bahan
Dataset yang digunakan dan/atau dianalisis selama penelitian ini tersedia dari penulis tanggung jawab atas permintaan yang wajar.
