Degradasi Ultraviolet‑Ozon Monolayer MoS₂: Film CVD Polikristal vs. Flak Kristal Tunggal yang Diekfoliasikan

Abstrak

Kami melaporkan perilaku oksidasi yang berbeda antara monolayer MoS₂ polikristal yang dihasilkan oleh pengendapan uap kimia (CVD) dan monolayer kristal tunggal yang diekfoliasikan secara mekanis dengan perlakuan ultraviolet‑ozon. Seiring bertambahnya waktu perlakuan ultraviolet‑ozon dari 0 hingga 5 menit, emisi fotoluminescens dan modus Raman kedua jenis MoS₂ menghilang, yang mengindikasikan degradasi struktural oleh oksidasi. Analisis dengan serapan optik dan spektroskopi fotoelektron X‑ray (XPS) mengindikasikan pembentukan MoO₃ pada kedua MoS₂ setelah perlakuan ultraviolet‑ozon. Selain itu, perlakuan ultraviolet‑ozon kemungkinan menyebabkan pembentukan vakansi oksigen, oksisulfida molibdenum, atau sulfat molibdenum pada MoS₂ CVD. Pengukuran resistansi listrik setelah perlakuan ultraviolet‑ozon menunjukkan transformasi MoS₂ CVD menjadi MoO₃ yang di‑dop dan MoS₂ yang diekfoliasikan secara mekanis menjadi MoO₃ dengan dop yang tidak signifikan. Hasil ini menunjukkan bahwa kristalinitas monolayer MoS₂ dapat sangat mempengaruhi efek perlakuan ultraviolet‑ozon, memberikan implikasi penting pada integrasi perangkat MoS₂ dan semiconductor dua dimensi lainnya.

Pendahuluan

Ada minat besar terhadap dalkogenida logam transisi (TMD), seperti MoS₂, karena mereka menawarkan kemungkinan menarik untuk berbagai aplikasi perangkat termasuk transistor, perangkat optoelektronik, struktur heterojunti, sensor, dan elektrokatálisis [1, 2]. Keberadaan band gap langsung dalam monolayer TMD membuat semiconductor dua dimensi ini sangat menjanjikan untuk perangkat optoelektronik [3, 4]. Namun, tantangan kritis dalam pembuatan perangkat optoelektronik berbasis TMD seperti fototransistor termasuk penyetaran dielectric high‑k pada TMD dan dop TMD. Karena ketiadaan ikatan gulungan pada permukaan TMD, sulit untuk menyetarkan dielectric high‑k pada TMD [5]. Selain itu, dop TMD juga sulit karena dop substitusi yang digunakan untuk semiconductor bulk seperti silicon memodifikasi struktur dan properti monolayer TMD [6].

Untuk mengatasi kesulitan ini, fungsionalisasi permukaan TMD oleh plasma O₂ [7, 8] atau ultraviolet‑ozon (UV‑O₃) [9,10,11] telah diusulkan. Sementara metode ini dapat fungsionalisasi permukaan MoS₂ oleh oksidasi permukaan, mereka dapat secara bersamaan mempengaruhi struktur dan properti monolayer MoS₂ [12,13,14,15,16]. Misalnya, oksidasi oleh plasma O₂ atau perlakuan UV‑O₃ mengubah modus getaran Raman dan emisi fotoluminescens (PL) monolayer MoS₂ [12, 16]. Namun, karena sebagian besar studi didasarkan pada flak monolayer MoS₂ skala mikrometer yang diperoleh oleh ekfoliasi mekanis dari kristal tunggal bulk, sedikit yang diketahui tentang interaksinya dengan film tipis monolayer MoS₂ luas, yang biasanya polikristal. Batas butir dalam monolayer MoS₂ polikristal mungkin memungkinkan reaktivitas yang lebih tinggi dengan UV‑O₃ daripada kristal tunggal, resulting in perilaku oksidasi yang berbeda. Oleh karena itu, dalam penelitian ini, kami mengeksplorasi efek perlakuan UV‑O₃ pada monolayer MoS₂ dengan membandingkan secara langsung perilaku oksidasi film tipis CVD polikristal dan flak kristal tunggal yang diekfoliasikan secara mekanis. Kami secara sistematis menyelidiki spektrum PL dan Raman kedua monolayer MoS₂ untuk berbagai durasi paparan UV‑O₃. Kami juga menyelidiki perilaku oksidasi kedua monolayer MoS₂ selama perlakuan UV‑O₃ dengan spektroskopi fotoelektron X‑ray (XPS). Kami lebih jauh mengukur resistansi listrik monolayer MoS₂ asli dan yang sudah diperlakukan UV‑O₃ untuk memahami efek perlakuan UV‑O₃ pada monolayer MoS₂.

Metode

Film tipis monolayer MoS₂ ditetapkan pada substrat safir berorientasi (0001) (~ 1,5 × 1 cm²) oleh CVD dalam tabung dua zona. Bubuk MoO₃ (99,98 %, Sigma‑Aldrich) dan S (99,98 %, Sigma‑Aldrich) di dua bot Al₂O_{3> terpisah digunakan sebagai precursori. Bubuk MoO3 (14 mg) ditempatkan di zona 1 (750 °C) yang lebih upstream dan bubuk S (1,4 g) ditempatkan di entri upstream tabung. Substrat ditempatkan di zona 2 (700 °C) yang lebih downstream. Bubuk MoO3 dipanaskan dengan laju 15 °C min⁻¹ dan substrat dipanaskan pada 38 °C min⁻¹. Setelah penyetoran 30 menit, tabung perlahan didinginkan ke suhu kamar. Arus Ar 100 sccm dan tekanan ~ 0,5 Torr dipelihara selama penyetoran. Flak monolayer MoS2 diperoleh oleh metode ekfoliasi yang dimediasi emas [17] dari kristal bulk MoS2 (2D Semiconductors) dan ditransfer pada substrat Si yang di‑dop tinggi dengan SiO2 yang tumbuh termal (300 nm). Gambar 1 menunjukkan skematis struktur kedua monolayer MoS2 pada substrat. Tebal monolayer MoS2 diukur menggunakan mikroskopi gaya atom (AFM, Park Systems XE‑100). Kristalinitas kristal bulk MoS2 dan film tipis CVD MoS2 diselidiki oleh difraksi X‑ray (XRD, Bruker D8 Discover dengan radiasi Cu‑Kα) dan mikroskopi transmisi elektron (TEM, FEI Titan 80–300 pada 300 kV), masing-masing.}

Struktur skematik monolayer MoS₂: a flak ekfoliasi mekanis pada substrat SiO₂/Si dan b film tipis CVD pada substrat safir

Monolayer MoS₂ diekspose pada UV‑O₃ (SEN LIGHTS PL16–110, 185 nm dan 254 nm) selama 0–5 menit pada irradiansi 58 mW cm⁻². Serapan optik diukur oleh spektroskopi UV‑visibel (PerkinElmer Lambda 35). Spektroskopi Raman/PL (Horiba Jobin‑Yvon LabRam Aramis) diukur pada monolayer MoS₂ asli dan yang sudah diperlakukan UV‑O₃ dengan laser 532‑nm dan daya beam 0,5 mW. XPS (Thermo Scientific K‑Alpha) dilakukan menggunakan sumber x‑ray Al K_α monokromatik (hν = 1486,7 eV) dengan sudut pengambilan 45°, energi lolos 40 eV, dan ukuran spot 400 μm diameter. Untuk semua sampel, C 1s dan O 1s diamati kemungkinan karena mereka diekspose pada atmosfer sebelum dimuat ke dalam kamera vakum ultra‑tinggi untuk analisis XPS. Karbon adventisius (C 1s pada 284,8 eV) digunakan sebagai referensi koreksi muatan untuk spektrum XPS. Resolusi energi adalah 0,7 eV diukur menggunakan lebar setengah maksimum intensitas puncak Ag 3d_5/2. Sampel MoS₂ diekspose pada atmosfer saat dibawa ke peralatan XPS. Meskipun analisis XPS in situ dapat memberikan informasi yang lebih akurat, tidak tersedia dalam karya ini. Untuk dekonvolusi puncak dan pengurangan latar belakang, perangkat lunak Thermo Scientific Avantage Data System digunakan. Fungsi Gaussian digunakan untuk mencocokkan spektrum XPS.

Untuk mengukur resistansi listrik monolayer MoS₂, kontak Au (100 × 100 μm², tebal 70 nm) ditetapkan di atas MoS₂ oleh evaporasi sinar elektron. Fotoresist yang di‑spin‑coat di atas lapisan Au kemudian ditata pola oleh fotolitografi konvensional untuk membentuk area pembukaan untuk penyetoran berikutnya. Setelah Au di area pembukaan dihilangkan oleh etet basah dalam arak regia, fotoresist yang tersisa dihilangkan dalam aseton. Kemudian, perangkat dianneal pada 200 °C selama 2 jam dalam tabung furnace (100 sccm Ar dan 10 sccm H₂) untuk menghapus sisa fotoresist dan mengurangi resistansi kontak. Resistansi listrik dihitung dengan pengukuran arus‑tegangan (I–V) (Keithley 4200‑SCS) dalam lingkungan atmosfer.

Hasil dan Pembahasan

Selain pengukuran AFM, spektrum PL dan Raman diukur untuk mengonfirmasi pembentukan monolayer MoS₂. Karena band gap langsungnya, monolayer MoS₂ memungkinkan emisi PL pada ~ 1,88 eV [3, 4]. Selain itu, selisih frekuensi antara dua modus Raman karakteristik A_1g dan E¹_2g monolayer MoS₂ kurang dari 20 cm⁻¹ [18]. Pada Gambar 3, emisi PL asli MoS₂ pada ~ 1,88 eV menunjukkan bahwa kedua MoS₂ adalah monolayer. Pada Gambar 4, MoS₂ asli menunjukkan selisih frekuensi antara 19,6 dan 19,9 cm⁻¹ yang mengindikasikan monolayer MoS₂. Analisis XRD dan TEM menunjukkan sifat kristal tunggal dari kristal bulk MoS₂ dan sifat polikristal dari film tipis monolayer MoS₂ kami (Berkas tambahan 1: Gambar S1). Ukuran butir film tipis monolayer MoS₂ adalah ~ 10 nm [19].

Setelah perlakuan UV‑O₃, monolayer MoS₂ berubah warna dan menjadi transparan. Pada Gambar 2a, b, baik flak ekfoliasi maupun film tipis CVD menjadi transparan setelah perlakuan UV‑O₃ 5 menit. Spektrum serapan film tipis MoS₂ pada Gambar 2c jelas menunjukkan perbedaan setelah perlakuan UV‑O₃. (Serapan flak MoS₂ yang diekfoliasikan tidak dapat diukur dengan spektroskopi UV‑visibel karena ukuran flak terlalu kecil.) Sementara film tipis MoS₂ asli menunjukkan puncak serapan karena transisi eksiton (A dan B) [3, 4], film tipis MoS₂ yang sudah diperlakukan UV‑O₃ 5 menit tidak menunjukkan puncak serapan sama sekali pada rentang panjang gelombang yang sama. Karena film tipis MoS₂ yang sedikit hijau‑kuning menjadi transparan terhadap cahaya visibel setelah perlakuan UV‑O₃ 5 menit, kami mengasumsikan bahwa energi band gap monolayer MoS₂ asli (~ 1,88 eV) menjadi lebih lebar setelah perlakuan UV‑O₃ (> ~ 3 eV). Karena ini sepakat dengan band gap yang lebar MoO₃ (> 2,7 eV) [20], MoS₂ yang sudah diperlakukan UV‑O₃ dan transparan menunjukkan pembentukan MoO₃ setelah perlakuan UV‑O₃ 5 menit.

Flak ekfoliasi mekanis dan film tipis CVD monolayer MoS₂ a sebelum dan b setelah perlakuan UV‑O₃ 5 menit (daerah titik‑titik menunjukkan monolayer), c serapan optik film tipis CVD sebelum dan setelah perlakuan UV‑O₃ 5 menit

Kami kemudian menyelidiki efek perlakuan UV‑O₃ pada emisi PL monolayer MoS₂. Gambar 3 menunjukkan spektrum PL film tipis CVD MoS₂ dan flak kristal tunggal MoS₂ yang diekfoliasikan setelah paparan UV‑O₃ selama 0, 1, 3, dan 5 menit, masing-masing. Intensitas emisi PL menurun secara signifikan seiring bertambahnya waktu perlakuan UV‑O₃ dan akhirnya PL sepenuhnya padam untuk monolayer MoS₂ yang sudah diperlakukan 5 menit. Hasil ini menunjukkan pembentukan oksida atau defes yang memungkinkan rekombinasi non‑radiasi setelah perlakuan UV‑O₃. Karena monolayer MoS₂ menjadi transparan setelah perlakuan UV‑O₃, pembentukan semiconductor band gap lebar MoO₃ dapat diharapkan secara wajar. Energi emisi PL MoS₂ asli adalah 1,88 eV untuk flak ekfoliasi dan 1,86 eV untuk film CVD. Perbedaan kecil ini mungkin karena efek substrat yang mendasari karena substrat dapat sangat mempengaruhi emisi Raman dan PL [21]. Lebar puncak emisi PL pada monolayer CVD yang lebih lebar menunjukkan kepadatan defes yang lebih tinggi. Menariknya, pergeseran negatif lebih lanjut dari puncak emisi PL diamati pada flak kristal tunggal MoS₂ (~ 50 meV) daripada film tipis CVD (sekitar ~ 10 meV) setelah perlakuan UV‑O₃. Karena pergeseran negatif emisi PL sebanding dengan energi ikatan trion (10–40 meV) MoS₂ [22], ini mungkin disebabkan oleh konsentrasi trion yang berbeda (eksiton netral yang menerima elektron atau lubang) yang dibentuk oleh dop yang diinduksi oksidasi [23, 24]. (Dalam karya ini, flak kristal tunggal MoS₂ lebih konduktif daripada MoS₂ CVD, yang menunjukkan tingkat dop yang lebih tinggi pada kristal tunggal MoS₂.) Tingkat dop yang lebih tinggi pada flak kristal tunggal MoS₂ akan memungkinkan konsentrasi trion yang tinggi, di mana rekombinasinya akan mendominasi emisi PL mereka. Di sisi lain, tingkat dop yang lebih rendah pada film tipis MoS₂ CVD akan memungkinkan konsentrasi trion yang rendah. Oleh karena itu, emisi PL mereka akan didominasi oleh rekombinasi eksiton netral. Namun, karena pergeseran negatif emisi PL mungkin juga terkait dengan efek substrat yang mendasari atau regangan, penelitian yang lebih sistematis diperlukan di masa depan.

Spektrum PL monolayer MoS₂ a flak ekfoliasi mekanis pada substrat SiO₂/Si dan b film tipis CVD pada substrat safir setelah perlakuan UV‑O₃ selama 0, 1, 3, dan 5 menit

Selanjutnya, untuk menyelidiki degradasi struktural oleh perlakuan UV‑O₃, kami mengukur spektrum Raman monolayer MoS₂ setelah perlakuan UV‑O₃ selama 0, 1, 3, dan 5 menit, masing-masing (Gambar 4). Intensitas kedua modus E¹_2g dan A_1g menurun seiring bertambahnya waktu perlakuan. Sementara selisih frekuensi antara modus E¹_2g dan A_1g tetap tidak berubah untuk waktu perlakuan UV‑O₃ 0–5 menit, kedua modus Raman hampir sepenuhnya menghilang setelah perlakuan 5 menit, yang mengindikasikan distorsi dan degradasi struktural yang parah. Analisis AFM menunjukkan peningkatan kekasaran permukaan setelah perlakuan UV‑O₃ (Berkas tambahan 1: Gambar S2), yang konsisten dengan oksidasi MoS₂ [23].

Spektrum Raman monolayer MoS₂ a flak ekfoliasi mekanis pada substrat SiO₂/Si dan b film tipis CVD pada substrat safir setelah perlakuan UV‑O₃ selama 0, 1, 3, dan 5 menit

Untuk lebih jauh menyelidiki degradasi struktural monolayer MoS₂ oleh perlakuan UV‑O₃, kami mengukur spektrum XPS MoS₂. Karena ukuran beam XPS jauh lebih besar daripada ukuran flak monolayer tunggal MoS₂, spektrum XPS untuk flak kristal tunggal MoS₂ diperoleh dari kristal tunggal MoS₂ luas (~ 1 cm ukuran dan ~ 100 μm tebal). Gambar 5 menunjukkan spektrum XPS di wilayah Mo 3d dan S 2p untuk kristal tunggal bulk dan film tipis CVD MoS₂, masing-masing. Keberadaan status Mo⁴⁺ MoS₂ asli dapat diamati dari energi ikatan orbital Mo 3d_3/2 dan Mo 3d_5/2. Setelah paparan UV‑O₃, intensitas status Mo⁶⁺ pada 235,9 eV semakin meningkat seiring bertambahnya waktu perlakuan UV‑O₃ yang mengindikasikan pembentukan ikatan Mo‑O dan MoO₃ yang meluas. Terdapat empat perbedaan yang berbeda antara Gambar 5a dan b di wilayah Mo 3d. (1) Pada Gambar 5b, status Mo⁶⁺ pada 235,9 eV pada film tipis MoS₂ asli mungkin disebabkan oleh oksida sisa yang terbentuk selama atau setelah proses CVD. (2) Intensitas puncak Mo⁴⁺ dan S 2 s menurun pada film tipis CVD MoS₂ dengan paparan UV‑O₃ yang lebih lama. Namun, intensitas puncak Mo⁴⁺ dan S 2 s tidak berubah dengan waktu perlakuan UV‑O₃ pada kristal tunggal MoS₂ besar karena XPS masih dapat mendeteksi puncak Mo⁴⁺ dan S 2 s dari MoS₂ di bawah lapisan atas yang dioksidasi. (3) Pada kristal tunggal MoS₂, energi ikatan status Mo⁴⁺ menunjukkan pergeseran positif lebih lanjut daripada pada film tipis CVD MoS₂ yang mengindikasikan dop n‑type yang lebih tinggi [25]. Pergeseran puncak setelah oksidasi MoS₂ dalam karya ini (0,41–1,09 eV) sebanding dengan yang ada dalam literatur (0,6–1,1 eV) [23, 24]. (Untuk mencegah efek pengisian muatan yang mungkin mengindikasikan pergeseran positif yang sama, kami menggunakan flood gun selama pengukuran XPS.) (4) Pada film tipis CVD MoS₂, puncak status Mo⁵⁺ juga muncul dengan perlakuan UV‑O₃ yang mengindikasikan kemungkinan pembentukan vakansi oksigen [26] atau oksisulfida molibdenum MoO_xS_y [27]. Hasil ini dapat dipahami oleh oksidasi status Mo⁴⁺ dalam MoS₂ menjadi status oksidasi yang lebih tinggi (Mo⁵⁺ dan Mo⁶⁺) dengan paparan UV‑O₃. Ini juga konsisten dengan hasil XPS pada film tipis MoS₂ multilayer polikristal setelah perlakuan plasma O₂ atau UV‑O₃ [26, 28, 29].

Spektrum XPS MoS₂ a kristal tunggal bulk dan b film tipis CVD pada substrat safir setelah perlakuan UV‑O₃ selama 0, 1, 3, dan 5 menit

Di wilayah S 2p, keberadaan status S²⁻ dapat diamati dari energi ikatan orbital S 2p_1/2 dan S 2p_3/2 pada MoS₂ asli. Energi ikatan status S²⁻ pada kristal tunggal MoS₂ menunjukkan pergeseran positif lebih lanjut daripada pada film tipis CVD MoS₂ yang mengindikasikan dop n‑type yang lebih tinggi [25]. Meskipun ikatan S‑O diamati pada ~ 165 eV pada kristal tunggal MoS₂ yang sudah diperlakukan UV‑O₃, ini di bawah batas deteksi pada film tipis CVD. Sebaliknya, puncak ganda baru dari status oksidasi sulfur muncul pada energi ikatan yang lebih tinggi (~ 169 eV) pada film tipis CVD setelah perlakuan UV‑O₃ selama 3 menit. Puncak ganda baru ini sesuai dengan puncak S 2p dari sulfur yang dioksidasi S⁶⁺, yang mengindikasikan kemungkinan pembentukan berbagai sulfat molibdenum Mo (SO₄)_x [28]. Sementara intensitas puncak ganda S²⁻ terus menurun dengan paparan UV‑O₃ yang lebih lama, intensitas puncak ganda S⁶⁺ semakin meningkat setelah perlakuan UV‑O₃ 5 menit, yang mengindikasikan konversi lebih lanjut dari S²⁻ menjadi status oksidasi yang lebih tinggi (S⁶⁺) oleh oksidasi. Demikian pula dengan puncak Mo⁴⁺, intensitas puncak S²⁻ tidak berubah dengan waktu perlakuan UV‑O₃ pada kristal tunggal MoS₂ besar. Keberadaan status S⁶⁺ setelah perlakuan plasma O₂ atau UV‑O₃ tidak konsisten dalam literatur. Keberadaannya dilaporkan pada film tipis MoS₂ multilayer polikristal setelah perlakuan plasma O₂ [28]. Namun, ini tidak diamati pada film tipis MoS₂ multilayer polikristal lainnya [26, 29] atau kristal tunggal [9, 16, 30] setelah perlakuan plasma O₂ atau UV‑O₃. Sementara ketidakkonsistenan ini mungkin terkait dengan ketergantungan dosis dan waktu dari oksidasi MoS₂ [30], penelitian yang lebih sistematis diperlukan di masa depan untuk mengklarifikasi hal ini.

Perbedaan perilaku XPS ini mungkin terkait dengan perbedaan komposisi dan kristalinitas antara kristal tunggal dan film tipis CVD. Komposisi Mo:S adalah 1:1,97 pada kristal tunggal bulk dan 1:1,5 pada film tipis CVD, yang mengindikasikan konsentrasi vakansi S yang lebih tinggi pada film tipis CVD. Konsentrasi vakansi S yang lebih tinggi, dikombinasikan dengan keberadaan batas butir pada film tipis CVD, mungkin memungkinkan reaktivitas yang lebih tinggi terhadap oksigen daripada pada kristal tunggal.

Untuk lebih memahami oksidasi monolayer MoS₂ oleh perlakuan UV‑O₃, kami mengukur resistansi listrik monolayer MoS₂ asli dan yang sudah diperlakukan UV‑O₃. Karena ada variasi resistansi listrik dari sampel ke sampel, kami menggunakan rasio relatif resistansi listrik (R_After/R_Before), di mana R_After dan R_Before adalah resistansi listrik setelah dan sebelum perlakuan UV‑O₃, masing-masing. Gambar 6 menunjukkan R_After/R_Before sebagai fungsi dari waktu perlakuan UV‑O₃. Sementara R_After/R_Before flak kristal tunggal MoS₂ ekfoliasi meningkat secara signifikan dengan waktu perlakuan yang lebih lama, R_After/R_Before film tipis CVD MoS₂ menurun dengan waktu perlakuan yang lebih lama. Hasil ini menunjukkan bahwa MoO₃ yang dibentuk oleh perlakuan UV‑O₃ pada film tipis CVD MoS₂ memiliki tingkat dop yang lebih tinggi daripada flak kristal tunggal MoS₂. Ini didukung oleh analisis XPS yang mengindikasikan kemungkinan keberadaan vakansi oksigen, MoO_xS_y, atau Mo (SO₄)_x pada monolayer MoS₂ CVD. Ini tampaknya bertentangan dengan dop yang lebih tinggi pada kristal tunggal MoS₂ yang disarankan pada Gambar 5a. Namun, karena Gambar 5a didasarkan pada kristal tunggal bulk, kami tidak dapat mengecualikan kemungkinan bahwa ini tidak memberikan informasi yang akurat tentang monolayer teratas. Oleh karena itu, oksidasi permukaan kristal tunggal MoS₂ bulk mungkin hanya memberikan dop pada kristal tunggal MoS₂ di bawahnya, mengubah wilayah permukaan atas menjadi MoO₃ dengan dop yang tidak signifikan. Konsisten dengan hasil ini, resistansi listrik juga meningkat saat flak monolayer MoS₂ kristal tunggal dioksidasi oleh plasma O₂ [12]. Karena kristal tunggal MoS₂ tanpa batas butir mungkin lebih tahan terhadap oksidasi daripada MoS₂ polikristal, efek dop yang diinduksi oksidasi mungkin lebih kuat pada MoS₂ polikristal daripada pada kristal tunggal MoS₂. Namun, penelitian lebih lanjut diperlukan untuk memahami perbedaan ini di masa depan.

Rasio resistansi listrik monolayer MoS₂ sebagai fungsi dari waktu perlakuan UV‑O₃ (R_After: resistansi listrik setelah perlakuan UV‑O₃, R_Before: resistansi listrik sebelum perlakuan UV‑O₃)

Kesimpulan

Dalam ringkasan, kami menyelidiki efek perlakuan UV‑O₃ pada film tipis CVD polikristal dan flak kristal tunggal monolayer MoS₂. Monolayer MoS₂ menjadi transparan setelah perlakuan UV‑O₃ yang mengindikasikan pembentukan semiconductor band gap lebar MoO₃. Seiring bertambahnya waktu perlakuan UV‑O₃, intensitas PL dan spektrum Raman menurun secara signifikan yang mengindikasikan pembentukan oksida atau defes. Pada kedua MoS₂, analisis XPS mengindikasikan pembentukan ikatan Mo‑O dan MoO₃. Namun, pada film tipis CVD MoS₂, konversi status Mo⁴⁺ dan S²⁻ menjadi status Mo⁵⁺ dan S⁶⁺ juga diamati setelah perlakuan UV‑O₃, yang mengindikasikan kemungkinan keberadaan vakansi oksigen, MoO_xS_y, atau Mo (SO₄)_x. Karena resistansi listrik monolayer MoS₂ kristal tunggal meningkat secara signifikan dengan waktu perlakuan UV‑O₃ yang lebih lama, oksidasi kristal tunggal MoS₂ menjadi MoO₃ tampaknya memberikan dop yang tidak signifikan. Di sisi lain, resistansi listrik monolayer MoS₂ CVD menurun dengan waktu perlakuan UV‑O₃ yang lebih lama, yang mengindikasikan bahwa oksidasi MoS₂ CVD menjadi MoO₃ memberikan dop. Hasil ini menunjukkan dampak signifikan kristalinitas pada efek perlakuan UV‑O₃ pada monolayer MoS₂, memberikan implikasi yang menarik pada pembuatan struktur heterojunti berdasarkan nanomaterial dua dimensi.

Ketersediaan Data dan Bahan

Semua data dan bahan dapat disediakan atas permintaan yang wajar.

Singkatan

CVD:

Pengendapan uap kimia

I‑V:

Arus‑tegangan

R_After:

Resistansi yang diukur setelah perlakuan ultraviolet‑ozon

R_Before:

Resistansi yang diukur sebelum perlakuan ultraviolet‑ozon

TMDs:

Dalkogenida logam transisi

UV‑O₃:

Ultraviolet‑ozon

XPS:

Spektroskopi fotoelektron X‑ray