Fotodetektor UV-Visibel Ultrahigh-Performance: Heterostruktur ZnO-QD/Monolayer MoS₂

Abstrak

Monolayer MoS₂ telah menunjukkan properti fotorespons yang unggul, tetapi aplikasi yang menjanjikannya dalam fotodeteksi dengan sensitivitas tinggi terbatas pada penyerapan yang dibatasi oleh ketebalan atom dan selektivitas spektrum yang dibatasi oleh jarak band. Di sini kami melakukan penelitian pada fotodetektor berbasis monolayer MoS₂ dengan dan tanpa hiasan titik kuantum ZnO (ZnO-QDs) untuk perbandingan. Dibandingkan dengan fotodetektor monolayer MoS₂, perangkat hybrida monolayer ZnO-QDs/MoS₂ menunjukkan waktu respons yang lebih cepat (1,5 s dan 1,1 s, masing-masing), rentang fotorespons spektrum lebar yang diperluas (UV dalam-visibel), dan fotorespons yang ditingkatkan dalam spektrum visibel, seperti responsivitas di atas 0,084 A/W dan detektivitas yang lebih besar sebesar 1,05 × 10¹¹ Jones, yang berasal dari injeksi pembawa yang signifikan dari ZnO-QDs ke MoS₂ karena pembentukan heterostruktur tipe I yang ada pada antarmuka kontak mereka.

Highlights

Monolayer MoS₂ telah menunjukkan properti fotorespons yang unggul.
Perangkat hybrida ZnO-QDs/MoS₂ menunjukkan waktu respons yang lebih cepat, rentang fotorespons spektrum lebar yang diperluas, dan fotorespons yang ditingkatkan dalam spektrum visibel.
Heterostruktur tipe I yang ada pada antarmuka kontak ZnO-QDs/MoS₂.

Pendahuluan

Fotodetektor spektrum lebar adalah komponen penting dari sistem optoelektronik, komunikasi optik, pemantauan lingkungan, dan sebagainya [1,2,3,4,5]. Khususnya, fotodetektor UV-visibel, salah satu fotodetektor spektrum lebar penting, telah digunakan dalam sistem citra biomedis, astronomi ultraviolet, saklar spektrum lebar, penyimpanan memori, dll. [6,7,8]. Oleh karena itu, sangat penting untuk memproduksi berbagai material dengan fotorespons yang sangat efektif dalam daerah spektrum lebar ini [9, 10]. Salah satu TMD yang paling banyak diteliti, disulfida molibdenum 2D (MoS₂) telah menunjukkan potensi yang luar biasa untuk membangun berbagai perangkat elektronik dan optoelektronik karena reduksi dimensi [11,12,13], mobilitas pembawa yang tinggi, pembalutan elektron-lubang yang kuat, dan sensitivitas cahaya yang tinggi [14,15,16]. Namun, karena jarak band yang lebih sempit sebesar 1,8 eV untuk monolayer, MoS₂ biasanya menunjukkan penyerapan cahaya yang unggul pada daerah cahaya hijau daripada daerah UV-visibel. Untuk mencapai rentang fotorespons spektrum lebar ini, salah satu solusi yang paling efektif adalah pembentukan heterojuntion dengan semikonduktor lain yang memiliki jarak band lebih besar, yang tidak hanya dapat memperluas rentang respons dari daerah visibel ke daerah UV tetapi juga menginjeksi pembawa yang foto-terangsang sehingga dapat meningkatkan gain foto secara besar.

Heterojuntion tipe II adalah jenis heterojuntion yang paling banyak diteliti dari fotodetektor berbasis material dua dimensi, di mana listrik terpadu dapat memisahkan pembawa secara efisien dan dengan itu meningkatkan arus foto, tetapi waktu rekombinasi pembawa juga diperpanjang, yang mengakibatkan waktu respons yang lambat. Sebagai bandingan, struktur energi band heterojuntion tipe I memungkinkan muatan injeksi dari satu material dengan jarak band lebih besar ke material dengan jarak band lebih sempit yang mengakibatkan akumulasi muatan dalam material dengan jarak band lebih sempit. Selain itu, muatan yang terbatas di dalam material dapat meningkatkan efisiensi rekombinasi pembawa sehingga perangkat yang didasarkan padanya akan memiliki waktu respons yang lebih cepat. Dengan keuntungan di atas, perhatian yang signifikan telah diberikan pada heterojuntion tipe I, terutama heterojuntion yang terbentuk antara QDs dan material berlapis. Arsitektur hybrida 2D-0D ini baru-baru ini menjadi fokus karena performa tinggi sebagai fotodetektor karena struktur ini meningkatkan penyerapan cahaya, memfasilitasi penyesuaian jarak band, mengurangi waktu respons dan waktu peluruhan, dan mempromosikan konsentrasi pembawa yang foto-terangsang yang diinduksi oleh heterojuntion tipe I yang terbentuk antara QDs dan material berlapis [17,18,19].

Di antara beberapa semikonduktor dengan jarak band luas, oksida seng (ZnO) telah menjadi material yang sudah terbukti untuk deteksi UV karena jarak band yang lebar (3,37 eV), energi ikatan eksiton yang tinggi (60 meV), dan waktu switching yang cepat saat diinjak oleh cahaya UV [1, 20]. Baru-baru ini, ZnO-QDs telah banyak diterapkan dalam optoelektronik karena properti optik uniknya, rasio permukaan-volume yang besar, dan jarak band optik yang dapat disesuaikan [21, 22]. Selanjutnya, pengeboran kuantum yang digabungkan dengan status penangkap muatan terjadi pada permukaan ZnO-QDs karena pembawa muatan terbatas di semua tiga arah. Oleh karena itu, sangat penting untuk menyajikan heterostruktur hybrida tipe I berdasarkan 2D MoS₂ dan ZnO-QDs sehingga dapat merealisasikan fotorespons spektrum lebar UV-visibel yang unggul dengan penyerapan cahaya, responsivitas, detektivitas, EQE, rasio on/off arus, dan sebagainya yang tinggi.

Di sini, kami melaporkan fotodetektor berdasarkan struktur hybrida monolayer ZnO-QDs/MoS₂ yang dibuat dalam proses sederhana. Karena heterojuntion tipe I yang terbentuk antara monolayer MoS₂ dan ZnO-QDs, perangkat menunjukkan waktu respons yang cepat, rentang fotorespons spektrum lebar yang diperluas (UV dalam-visibel), penyerapan cahaya yang ditingkatkan, fotorespons, dan detektivitas. Juga perlu diperhatikan bahwa responsivitas mencapai sebesar 0,084 A/W di bawah cahaya 405-nm dengan densitas daya (PD) 0,073 mW/cm², yang dapat dibandingkan dengan fotodeteksi hybrida pada panjang gelombang yang sama [23, 24]. Dengan itu, studi kami dapat memberikan metode untuk meningkatkan performa fotodetektor dan memperluas blok konstruksi untuk perangkat optoelektronik yang berperforma tinggi.

Bagian Metode

Pertumbuhan Flake Monolayer Segitiga MoS₂

Trioksida molibdenum (MoO₃, 99,99%) dan sulfur (S, 99,5%) digunakan untuk menyintesis flake MoS₂ segitiga berkristal tinggi pada safir melalui prosedur deposisi uap kimia (CVD) [7]. Sebagai substrat, safir dibersihkan dengan baik dalam aseton, alkohol, dan air deionis dengan ultrasonik selama 10 menit, masing-masing. Dan kemudian, mereka diposisikan dengan rapat dan diletakkan di atas perahu alumina yang berisi 3 mg bubuk MoO₃, dan perahu ditempatkan ke dalam tabung kuarsa dan terletak di daerah suhu tinggi tungku. Selanjutnya, perahu lain yang berisi 120 mg bubuk sulfur (S) juga ditempatkan ke dalam tabung kuarsa dan terletak di daerah suhu rendah tungku. Sebelum pertumbuhan, tabung dikosongkan dengan pompa vakum dan dibersihkan dengan gas argon (Ar) murni (99,999%) beberapa kali untuk menghindari oksigen dan air dalam tabung. Kemudian, suhu bubuk MoO₃ naik ke 400 °C dan dipertahankan pada suhu ini selama 10 menit, dan kemudian naik ke 780 °C. Ketika mencapai 650 °C, suhu bubuk S naik ke 150 °C dalam 5 menit. Kemudian, daerah suhu tinggi dan rendah tetap pada suhu akhir selama 5 dan 15 menit, masing-masing, dan tabung disiram dengan gas argon dengan laju aliran 10 sccm. Setelah tungku dingin hingga suhu ruangan, kami mendapatkan sampel yang tumbuh pada substrat.

Sintesis Titik Kuantum ZnO

Titik kuantum ZnO disintesis dengan metode sol-gel pada suhu ruangan. Secara keseluruhan 0,878 g asetat seng dihidrat (Zn(Ac)₂·2H₂O) ditambahkan ke dalam 80 ml trietilena glikol (TEG) dalam botol kerucut dan diaduk dengan kuat; 0,252 g hidroksida litium monohidrat (LiOH·H₂O) kemudian ditambahkan secara bertahap ke dalam larutan. Setelah diaduk selama lebih dari 5 jam, larutan menjadi jernih dan fluorescensi hijau dapat diamati di bawah iluminasi eksitasi UV. Jika larutan diaduk selama 24 jam, ia menunjukkan fluorescensi yang jauh lebih kuat. Kemudian, botol ditutup dan diultrasonik dalam air es selama 30 menit. Dan kemudian, asetat etil ditambahkan ke dalam botol hingga endapan muncul. Akhirnya, sampel bubuk titik kuantum ZnO dikumpulkan oleh sentrifugasi endapan, dicuci dengan aseton tiga kali untuk menghindari precursor yang tidak bereaksi, dipanaskan pada 70 °C selama 6 jam, dan dispersi dalam etanol selama 1 jam.

Pembuatan Perangkat ZnO-QDs/Monolayer MoS₂

Fotolitografi konvensional digunakan untuk langsung membuat elektroda Au/Ti pada monolayer MoS₂ yang tumbuh pada substrat safir untuk membangun perangkat. Fotoresist positif diaplikasikan pada safir pada 4000 rpm selama 1 menit dan dipanaskan pada 90 °C selama 1 menit. Dan kemudian, pola elektroda dibuat pada monolayer MoS₂ oleh sistem fotolitografi. Selanjutnya, film Ti (5 nm) dan film Au (50 nm) ditetapkan pada substrat satu demi satu oleh uap termal dan diikuti oleh lifting off dalam aseton untuk menghindari film Ti dan Au yang menempel pada fotoresist sehingga elektroda terbentuk. Setelah itu, perangkat dianil pada 200 °C selama 2 jam dengan aliran Ar (100 sccm) untuk menghindari sisa sehingga kontak yang lebih baik antara MoS₂ dan elektroda terbentuk. Akhirnya, ZnO-QDs dispersi dalam larutan etanol (2 mg/ml) dan satu titik jatuh dijatuhkan dan diaplikasikan di atas perangkat MoS₂ pada 1000 rpm selama 60 detik sebelum dipanaskan pada 70 °C selama 10 menit; proses ini diulang 3 kali untuk memastikan permukaan MoS₂ tertutup oleh cukup ZnO-QDs.

Karakterisasi

Gambar optik diambil oleh Motic BA310Met untuk memverifikasi morfologi MoS₂ yang tumbuh. Data tinggi mikroskop gaya atom (AFM) direkam oleh Bruker Dimension FastScan. Pemetaan Raman, spektrum Raman, dan fotoluminesensi (PL) direkam pada sistem Raman (InVia-Reflex) dengan laser eksitasi 532-nm di bawah kondisi lingkungan. Difraksi sinar X (XRD) untuk struktur kristal sampel bubuk ZnO diukur dengan kecepatan 8° menit⁻¹ dengan menggunakan difraktometer sinar X bubuk D8 Advance in situ. Mikroskop transmisi elektron (TEM) dan mikroskop transmisi elektron resolusi tinggi (HRTEM) diperiksa oleh instrumen FEI Tecnai G2 F30 (200 kV). Larutan sampel (2 mg/ml) ditetes pada grid tembaga dilapisi karbon dan dimasukkan ke dalam oven pengering vakum untuk dikeringkan pada 70 °C selama malam. Spektrum penyerapan dan refleksi difusi UV-Vis diperoleh oleh spektrofotometer (Lambda950, PerkinElmer).

Karakterisasi Performa Fotoelektrik

Perangkat kami diuji dalam kotak teredam untuk mencegang gangguan elektromagnetik. Cahaya DUV hingga visibel dihasilkan oleh laser (VIASHO). Titik cahaya dengan diameter 0,7 cm diinjak secara tegak lurus pada perangkat untuk memastikan perangkat sepenuhnya terinjak. Intensitas daya cahaya diukur oleh meter energi daya (Thorlabs PM100D) dengan head daya silikon (Thorlabs S120VC). Semua pengukuran fotoelektrik dilakukan oleh meter sumber (Keithley 2636B).

Hasil dan Pembahasan

Morfologi dan Struktur Fotodetektor ZnO-QDs/Monolayer MoS₂

Pembuatan perangkat ZnO-QDs/MoS₂ dilakukan dengan aplikasi larutan ZnO-QDs, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 1a. Gambar 1b menunjukkan gambar optik flake monolayer MoS₂ dengan panjang sisi rata-rata 25 μm. Gambar AFM pada Gambar 1c menunjukkan ketebalan flake MoS₂ sekitar 0,8 nm, yang mengindikasikan bahwa flake MoS₂ berbentuk segitiga ini adalah monolayer [25]. Selain itu, dua mode aktif Raman yang terletak pada 384,24 cm⁻¹ dan 403,18 cm⁻¹ yang ditampilkan pada spektrum Raman pada Gambar 1d masing-masing sesuai dengan E¹_2g dalam bidang dan A_1g luar bidang. Selisih dua puncak adalah 18,94 cm⁻¹ selanjutnya, dalam spektrum PL yang ditampilkan pada Gambar 1e, ada puncak yang terletak pada 1,84 eV. Kedua hasil ini adalah ciri khas monolayer MoS₂ [26]. Pemetaan Raman yang sesuai yang ditampilkan pada Gambar 1f mengindikasikan bahwa flake MoS₂ memiliki ketebalan yang seragam.

Fotodetektor UV-Visibel Ultrahigh-Performance: Heterostruktur ZnO-QD/Monolayer MoS₂

ZnO-QDs dapat memancarkan cahaya karena efek emisi spontan, yang diamati dalam eksperimen kami, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2b. Gambar 2b menunjukkan pola XRD bubuk ZnO-QDs yang sesuai dengan Kartu JCPDS no. 36-1451 dan tidak ada puncak lain yang diamati, yang tidak hanya memverifikasi keberadaan ZnO tetapi juga berarti precursor telah sepenuhnya dihindari dengan aseton. Pola XRD material QDs cenderung memiliki lebar setengah maksimum (FWHM) yang lebih luas dibandingkan material bubuk atau bubuk [27], yang juga diamati dalam bubuk ZnO yang dibuat kami. Untuk memastikan ukuran rata-rata dan distribusi ZnO-QDs yang dispersi dalam etanol, TEM dan HRTEM digunakan; gambar yang sesuai ZnO-QDs ditampilkan pada Gambar 2c dan d. Ukuran rata-rata ZnO-QDs adalah 4,3 ± 1,87 nm; hasil ini diperoleh dengan analisis statistik TEM dari lebih dari 100 ZnO-QDs. Dari gambar HRTEM pada Gambar 2d, kami menemukan bahwa ZnO-QDs memiliki kualitas kristal yang tinggi dengan spasi jaringan 0,28 nm, yang sesuai dengan bidang (100) ZnO kristal.

Performa Optoelektronik Fotodetektor ZnO-QDs/Monolayer MoS₂

Karakteristik arus vs tegangan bias (I–V) perangkat ZnO-QDs/MoS₂ dalam gelap dan di bawah iluminasi cahaya (532 nm) ditunjukkan pada Gambar 3a, dan inset adalah perbesar karakteristik I–V yang terletak pada tegangan negatif. Rasio on/off tertinggi diukur sekitar 100 pada tegangan 0,5 V. Area efektif perangkat adalah 185,71 μm² dan PD laser bervariasi dari 1,97 hingga 24,08 mW/cm². Karena kontak schottky antara monolayer MoS₂ dan elektroda, kurva I–V tidak simetris. Keuntungan dari schottky barrier yang terletak pada area kontak adalah schottky barrier tidak hanya dapat memisahkan pasangan elektron-lubang yang foto-terjadi dalam waktu yang singkat tetapi juga mengurangi laju rekombinasi elektron-lubang sehingga bermanfaat untuk mencapai arus foto yang tinggi dan waktu respons yang cepat [28,29,30]. Seiring bertambahnya PD, arus foto meningkat secara signifikan ketika perangkat diberi tegangan positif, dengan itu semua pengukuran lebih lanjut dilakukan pada V_ds = 1 V.

Responsivitas adalah salah satu parameter penting dari fotodetektor, yang didefinisikan oleh R_λ = I_ph/PS, di mana P adalah intensitas cahaya, dan S adalah area efektif dari sensitif cahaya. Kami menyajikan peta responsivitas 3D perangkat ZnO-QDs/MoS₂ pada Gambar 3b, yang mencerminkan dampak dari berbagai V_ds dan PD pada responsivitas. Untuk menemukan perbedaan performa antara perangkat murni dan perangkat dihiasi ZnO-QDs, kami mengukur dan membandingkan arus foto (I_ph = I_light − I_dark) yang diplot oleh titik merah dan responsivitas (R_λ) yang diplot oleh titik hijau, di bawah iluminasi laser 405-nm dengan V_ds = 1 V, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 3c. Arus foto difit oleh I_ph ∼ P^α, di mana P adalah intensitas cahaya dan α mewakili indeks hukum pangkat. Fitting arus foto yang diukur, nilai α = 0,8 untuk MoS₂ murni dan α = 0,84 untuk ZnO-QDs/MoS₂ dicapai. Di sini, nilai α yang dihitung mendekati 1 mengindikasikan bahwa ada lebih sedikit pembawa foto yang hilang karena rekombinasi [31]. Perangkat murni memiliki arus foto maksimum 0,168 nA di bawah PD laser 24,08 mW/cm² dan menunjukkan responsivitas 0,028 A/W di bawah PD laser yang lebih rendah 0,073 mW/cm². Dengan PD yang sama, perangkat ZnO-QDs/MoS₂ menunjukkan arus foto yang lebih tinggi 0,667 nA dan responsivitas 0,084 A/W. Hasil ini mengungkapkan bahwa arus foto perangkat monolayer MoS₂ dapat ditingkatkan secara signifikan oleh hiasan ZnO-QDs. Selain itu, dua parameter penting dalam fotodeteksi, efisiensi kuantum eksternal (EQE) dan detektivitas (D*), juga dihitung untuk perbandingan lebih lanjut. EQE adalah rasio jumlah elektron yang foto-terjadi yang dikumpulkan di luar perangkat terhadap jumlah foton insiden, dinyatakan sebagai EQE = hcR_λ/λe, di mana h adalah konstanta Planck, c adalah kecepatan cahaya, λ adalah panjang gelombang cahaya eksitasi, dan e adalah muatan elektron dasar. Seperti yang diketahui, D* dapat mengukur sensitivitas fotodetektor dan didefinisikan sebagai D* = R_λS^1/2 /(2eI_dark )^1/2 jika kita mengasumsikan I_dark berkontribusi pada noise utama. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 3d, perangkat murni menunjukkan EQE maksimum (merah) dan D* (hijau), masing-masing 8,5% dan 3,84 × 10¹⁰ Jones, di bawah PD laser 0,075 mW/cm². Sementara itu, dengan PD yang sama, EQE maksimum dan D*, masing-masing 25,7% dan 1,05 × 10¹¹ Jones, keduanya sekitar 3 kali lebih tinggi daripada perangkat murni diperoleh oleh perangkat ZnO-QDs/MoS₂. D* yang dicapai oleh perangkat hybrida kami dapat bersaing dengan banyak fotodetektor lain yang dilaporkan berdasarkan material berlapis, seperti heterojuntion graphene quantum dot/WSe₂/Si (4,51 × 10⁹ Jones) dan struktur graphene/graphene QDs/graphene (~ 10¹¹ Jones) [32, 33]. Ini karena I_dark yang diperoleh dalam perangkat dikurangi ke nilai yang sangat kecil di bawah 0,1 nA pada bias 1 V; ia dapat dibandingkan dengan I_dark dari fotodetektor heterojuntion grafen-silikon (0,1 nA pada bias nol) [34].

Arus foto perangkat murni dan perangkat dihiasi ZnO-QDs di bawah paparan laser dengan panjang gelombang yang berbeda ditunjukkan pada Gambar 4a. Ada peningkatan arus foto yang jelas baik pada 405 nm, 532 nm, atau 635 nm, yang mengindikasikan bahwa titik kuantum ZnO dengan jarak band luas dapat meningkatkan performa deteksi cahaya visibel. Kami menyelidiki lebih lanjut respons spektrum lebar perangkat hybrida, cahaya 254-nm dengan PD 0,26 mW/cm² dan cahaya 375-nm dengan PD 0,51 mW/cm² diterapkan untuk menginjak perangkat hybrida dan properti fotorespons yang unggul diamati seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4b. Selain itu, perangkat hybrida tidak menunjukkan respons ketika diinjak oleh cahaya dengan panjang gelombang lebih dari 800 nm. Meskipun daya iluminasi cahaya UV rendah, arus foto masih jauh lebih tinggi atau setidaknya dapat dibandingkan dengan yang diperoleh di bawah iluminasi cahaya visibel dengan PD yang jauh lebih tinggi. Kami yakin ini adalah jarak band luas ZnO-QDs yang memungkinkan perangkat hybrida untuk menyerap lebih banyak foton ketika cahaya UV jatuh padanya; dengan itu banyak pembawa dihasilkan dan ditransfer ke MoS₂ sehingga sangat memperbesar arus foto. Selain itu, setelah menyalakan/mematikan status selama 6 kali selama 250 s, arus foto dan arus gelap tetap pada tingkatnya, yang menunjukkan stabilitas foto yang unggul dari perangkat hybrida ini.

Fotodetektor dengan waktu respons yang cepat cocok untuk beberapa area, seperti komunikasi optik dan citra video. Sebagai parameter penting lainnya dari fotodetektor, waktu respons juga diteliti di bawah cahaya insiden 635-nm dengan PD 35 mW/cm². Dalam pekerjaan ini, kami mendefinisikan waktu naik dan waktu peluruhan fotodetektor sebagai waktu yang diambil perangkat untuk mencapai 90% dari nilai kesetimbangan dari arus awal, dan sebaliknya, masing-masing. Untuk perangkat murni, waktu naik adalah 9,5 s dan waktu peluruhan adalah 17,4 s, waktu respons yang lambat ini terutama karena status jebakan yang terletak di jarak band yang diperkenalkan oleh cacat dalam material [35]. Setelah fotodetektor MoS₂ dihiasi dengan ZnO-QDs, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4c dan d, waktu naik dan peluruhan berkurang menjadi 1,5 s dan 1,1 s, waktu respons berkurang sebesar 84,2% dan 93,7%, masing-masing. Hasil ini menunjukkan bahwa ZnO-QDs dapat sangat memendek waktu respons fotodetektor MoS₂ dan membuat fotodetektor hybrida ini menjadi kandidat yang cocok untuk aplikasi praktis. Untuk mengevaluasi stabilitas jangka panjang fotodetektor hybrida, kami mengukur arus foto perangkat selama 1 bulan (interval 3 hari), seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4e; rasio arus foto/arus gelap (PDCR = I_ph/I_dark) diterapkan. Setelah terpapar udara selama 1 bulan, PDCR perangkat tidak menunjukkan degenerasi yang jelas; gambar yang disisipkan menunjukkan bahwa arus yang diukur pada hari 1 dan hari 31 hampir tetap pada tingkat yang sama; dengan jelas, fotodetektor hybrida ini memiliki stabilitas yang baik untuk fotodeteksi jangka panjang.

Mekanisme Fotorespons

Di sini kami menyelidiki mekanisme peningkatan performa fotodeteksi fotodetektor ZnO-QDs/MoS₂. Pertama, kami memeriksa penyerapan struktur hybrida melalui simulasi numerik. Dengan menggunakan metode elemen hingga, kami membangun model perhitungan yang terdiri dari domain udara di atas dan substrat safir di bawahnya. Atas dan bawah model dipotong oleh dua lapisan yang cocok secara sempurna untuk menghindari refleksi palsu. Indeks bias refraksi substrat safir diatur sebagai konstanta 1,75. Pada awalnya, kami masing-masing menempatkan lapisan MoS₂ 0,8-nm dan lapisan ZnO 4,5-nm pada substrat safir, untuk memeriksa penyerapan independen. Indeks bias refraksi monolayer MoS₂ diambil dari referensi [36], dan untuk ZnO diambil dari referensi [37]. Kami kemudian menempatkan lapisan hybrida (ZnO di atas MoS₂) pada substrat safir yang sama untuk memeriksa penyerapan keseluruhan. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 5a, lapisan hybrida menunjukkan penyerapan yang ditingkatkan di daerah panjang gelombang di bawah 400 nm dibandingkan monolayer MoS₂ polos, yang mengungkapkan penyerapan UV yang lebih baik setelah hiasan ZnO-QDs. Kemudian, kami secara eksperimental memeriksa spektrum penyerapan UV-Vis MoS₂, ZnO-QDs, dan ZnO-QDs/MoS₂ dan hasilnya cocok dengan yang dihitung. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 5b, monolayer MoS₂ menunjukkan rentang penyerapan spektrum lebar dari cahaya UV hingga visibel dan tidak ada puncak penyerapan yang ditemukan ketika panjang gelombang meningkat ke NIR. Seperti yang diketahui, untuk ZnO-QDs, puncak penyerapan terletak pada cahaya UV dan terdapat laju penyerapan yang lebih besar dibandingkan MoS₂. Setelah hiasan ZnO-QDs, kami menemukan bahwa ZnO-QDs/MoS₂ menunjukkan kemampuan penyerapan yang lebih kuat daripada MoS₂ murni, yang mengindikasikan bahwa heterostruktur memiliki interaksi cahaya-materi yang lebih intensif. Plot Tauc yang sesuai ditampilkan pada Gambar 5c, dan jarak band MoS₂ dan ZnO-QDs dapat dihitung sekitar 1,77 eV dan 3,42 eV, masing-masing, yang dekat dengan nilai dalam laporan sebelumnya [27, 38].

Berdasarkan laporan sebelumnya, MoS₂ dan ZnO-QDs keduanya adalah semikonduktor tipe n dengan fungsi kerja 4,7 eV dan 5,3 eV, masing-masing [39, 40]. Afinitas elektron MoS₂ sekitar 4,3 eV [41], yang sedikit lebih besar daripada afinitas elektron ZnO-QDs (4,2 eV) [42]. Jarak band MoS₂ dan ZnO-QDs dianggap sebesar 1,8 eV dan 3,4 eV berdasarkan perhitungan plot Tauc. Struktur energi band MoS₂ dan ZnO (sebelum dan setelah kontak), ditunjukkan pada Gambar 6a dan b, dibangun dan digunakan untuk menyelidiki mekanisme peningkatan performa fotodeteksi.

Heterojuntion MoS₂/ZnO-QDs terbentuk oleh gaya Van der Waals dan penyejajaran band tipe I pada antarmuka dapat digunakan untuk menjelaskan peningkatan responsivitas [42]. Ketika heterostruktur ini diinjak di bawah cahaya UV, baik ZnO-QDs maupun MoS₂ dengan kuat menyerap foton cahaya dan elektron bergerak dari banda valensi ke banda konduksi sehingga proses “I” terjadi. Kemudian, elektron diinjeksikan dari banda konduksi ZnO-QDs ke banda konduksi MoS₂ sehingga membentuk proses “V” melalui agitasi termal, sementara, sebagian elektron dalam banda konduksi ZnO-QDs tunnel ke banda konduksi di MoS₂, menghasilkan proses “III.” Dan kemudian, lubang dalam banda valensi ZnO-QDs bergerak ke banda valensi yang sesuai dalam MoS₂, seperti yang ditunjukkan dalam proses “IV.” Juga, emisi spontan dapat membuat beberapa elektron dalam banda konduksi ZnO-QDs dan kembali ke banda valensi untuk memancarkan foton yang dapat menarik elektron dalam banda valensi MoS₂ ke banda konduksi sehingga membentuk proses “II.” Di sisi lain, proses yang sama terjadi ketika perangkat hybrida diinjak oleh cahaya visibel, kecuali elektron yang diekstrak berasal dari level energi cacat ZnO-QDs [43], yang akan menurunkan energi eksitasi. Akibatnya, pasangan elektron-lubang yang diekstrak ini transfer dari ZnO-QDs ke MoS₂ dan menyebabkan peningkatan yang signifikan dari arus foto dibandingkan dengan perangkat murni. Selain itu, sejumlah besar pembawa yang diekstrak MoS₂ akan sangat meningkatkan laju rekombinasi dan mengurangi waktu respons dan waktu peluruhan [42], yang diamati pada Gambar 4c dan d.

Kesimpulan

Secara ringkasan, kami melaporkan fotodetektor berdasarkan struktur hybrida monolayer MoS₂/ZnO-QDs. Dibandingkan dengan monolayer MoS₂, hiasan ZnO-QDs menyebabkan tidak hanya peningkatan yang besar dari fotorespons dalam spektrum visibel tetapi juga perpanjangan ke rentang ultraviolet dalam (DUV). Di bawah eksitasi cahaya visibel, perangkat hybrida ini menunjukkan waktu respons yang lebih cepat (1,5 s dan 1,1 s, masing-masing), responsivitas di atas 0,084 A/W, dan detektivitas yang lebih besar sebesar 1,05 × 10¹¹ Jones. Ini disebabkan oleh sejumlah besar injeksi pembawa dari ZnO-QDs ke MoS₂. Selain itu, perangkat hybrida menunjukkan stabilitas yang unggul di bawah paparan atmosfer pada suhu ruangan. Dengan itu, studi kami dapat memberikan metode untuk meningkatkan performa fotodetektor dan memperluas blok konstruksi untuk perangkat optoelektronik yang berperforma tinggi.

Ketersediaan data dan bahan

Dalam naskah, semua data yang mendukung temuan mereka berasal dari eksperimen pembuatan, karakterisasi, dan pengukuran. Semua penulis ingin membagikan data mereka. Data dapat dibagikan.