Kontrol Dinamis Responsivitas Detektor Foto dalam Perangkat Ribbon Nanografena

Abstrak

Grafena telah terbukti menjadi bahan yang menjanjikan untuk optoelektronika dan detektor foto karena penyerapan optik ultra-lebar dan mobilitas pengarang yang tinggi. Namun, integrasinya dengan sistem optoelektronik telah terbatas oleh sempit banda nol dan kurangnya mekanisme gain. Di sini, kami mendemonstrasikan detektor foto baru berdasarkan ribbon nanografena (GRN) dengan sempit banda yang signifikan. Dengan memanfaatkan tangkapan muatan pada antarmuka antara SiO₂ dan silicon ringan dopase, gain ultra-tinggi sebesar 22.400 telah diperoleh. Perangkat kami menunjukkan responsivitas foto yang ditingkatkan (~ 800 AW⁻¹) sementara kecepatan respons masih cepat (hingga 10 μs). Responsivitas foto ini sekitar dua orde magnitudo lebih tinggi dibandingkan dengan detektor foto berbasis grafena sebelumnya. Detektor foto menunjukkan tunabilitas yang luas melalui bias sumber-keluaran dan tegangan gate belakang. Karya kami mengatasi tantangan kunci untuk detektor foto dan potensialmente menyediakan jalur yang diinginkan untuk aplikasi praktis detektor foto grafena yang dapat diubah secara eksternal oleh medan listrik dengan kecepatan respons yang cepat dan sensitivitas tinggi.

Pendahuluan

Grafena, bahan berlapis dua dimensi (2D), memainkan peran penting dalam banyak bidang termasuk elektrodiolisis [1], baterai [2], filtasi nano [3], katalisis [4], interferensi elektromagnetik [5], dan optoelektronika. Secara signifikan, grafena telah menarik banyak perhatian karena properti optoelektroniknya yang baru [6,7,8,9], seperti mobilitas pengarang yang tinggi [10, 11], sempit banda nol [12,13,14], dan tingkat Fermi yang dapat disesuaikan [15]. Oleh karena itu, grafena telah dianggap sebagai bahan yang menarik untuk aplikasi optoelektronik [16,17,18]. Namun, penyerapan rendah (~ 2,3%) grafena lapisan tunggal yang dihasilkan oleh ketebalan tipisnya masih merupakan tantangan kritis [19]. Di sisi lain, karakteristik sempit banda nolnya secara parah membatasi aplikasi optoelektronik, yang menyebabkan umur pakai pengarang yang dihasilkan cahaya pendek (~ps) dan mengakibatkan rekombinasi elektron-lubang yang cepat [20, 21]. Sebagai akibatnya, peningkatan lebih lanjut dari responsivitas detektor foto grafena murni masih tantangan, dan sangat penting untuk memisahkan elektron dan lubang untuk menghasilkan arus foto yang efisien.

Untuk mengatasi tantangan ini, berbagai teknik telah dieksplorasi dan responsivitas foto detektor foto berbasis grafena telah ditingkatkan sesuai. Efisiensi fotogating [22], yang biasanya diamati dalam detektor foto berbasis materi berdimensi rendah dan struktur hibridnya, memainkan peran penting dalam performa tinggi detektor foto. Detektor foto berbasis MoTe₂ [23] dan MoS₂ [24] menggunakan efek fotogating telah dilaporkan, dan detektor foto dengan performa luar biasa berbasis grafena yang memanfaatkan efek fotogating juga telah dicapai. Dinyatakan bahwa menggabungkan grafena dan titik kuantum PbS adalah cara yang efektif untuk meningkatkan penyerapan cahaya dan mencapai gain ultra-tinggi dalam detektor foto grafena [25]. Selain itu, rekombinasi elektron dan lubang juga dapat diminimalkan dalam detektor foto berbasis struktur heterogen, seperti grafena-Ta₂O₅-grafena [26], di mana pasangan elektron-lubang yang diinduksi cahaya dipisahkan melalui efek terowalkan kuantum, yang mengakibatkan peningkatan yang besar dalam responsivitas foto dan gain. Waktu respons detektor foto struktur hibrid tersebut sangat meningkat karena waktu tangkapan yang lama dari pengarang dalam titik kuantum PbS atau dalam rintangan terowalkan Ta₂O₅. Dengan demikian, sangat diperlukan untuk detektor foto berbasis grafena untuk mencapai performa yang luar biasa dalam responsivitas, waktu respons, dan respons spektral.

Di sini, kami mengusulkan detektor foto berdasarkan ribbon nanografena lebar 20 nm dan mendemonstrasikan responsivitas foto (hingga 800 AW⁻¹) dan kecepatan respons yang cepat (~ 10 μs). Performa tinggi ini terutama disebabkan oleh sempit banda yang signifikan dalam GRN, ditingkatkan oleh efek fotogating pada antarmuka silicon/oksida silicon (Si/SiO₂). Mekanisme fisik detektor dijelaskan dengan diagram sempit banda. Selain itu, detektor foto berbasis GRN dapat diatur oleh tegangan sumber-keluaran dan gate belakang. Performa tinggi yang diamati secara substansial membuka jalan untuk pengembangan detektor foto grafena dengan responsivitas tinggi dan respons ultrafast.

Metode Eksperimental

Lembar grafena di-exfoliasi pada substrat Si (dilapisi 300 nm SiO₂) dari massa grafit (grade ZYA, SPI Supplies) dengan teknik pembersih mikromekanis 3M-tape. Ribbon nanografena dengan lebar 20 nm diproduksi menggunakan pengikatan ion reaktif (RIE, PE-3A) dan litografi sinar elektron (EBL, Raith BV EBPG5150). Setelah itu, grafena lapisan tunggal dan ribbon nanografena pada dielektrik SiO₂ dikarakterisasi dengan mikroskop optik dan spektroskopi Raman (WITec Alpha 300R). Litografi standar dan evaporasi sinar elektron Ti/Au (20 nm/80 nm) digunakan untuk membuat elektroda sumber dan keluaran. Delapan perangkat (16 GRN) diproduksi, dan 5 di antaranya memiliki performa yang luar biasa. Semua pengukuran dilakukan melalui sistem buatan rumah yang terdiri dari sumber cahaya laser, chopper optik, panggung 4-probe, dan analyzer parameter semiconductor. Substrat silicon yang kurang dopase (P-type 10–20 Ω cm) digunakan untuk meningkatkan efek fotogating. Laser Ti:Sapphire terlihat pada panjang gelombang sekitar 632 nm digunakan untuk menghasilkan pulsa laser dalam area 6,25 mm² pada suhu ruangan. Frekuensi cahaya insiden dimodulasi dengan chopper optik dalam rentang dari 5 Hz hingga 50000 Hz. Selain itu, daya laser insiden dapat disesuaikan dari 0,34 mW hingga 5 mW. Data yang ditampilkan dalam gambar, termasuk arus (Figs. 1c, d, 2a–d, 3a, b, 4a–d, dan 5a, b), diperoleh dari analyzer parameter semiconductor (Agilent, B1500A) dengan atau tanpa iluminasi. Semua pengukuran respons foto dilakukan di bawah kondisi udara.

Hasil dan Pembahasan

GRN diharapkan menjadi pengarang yang ideal untuk deteksi foto. Detektor foto GRN yang kami buat terdiri dari elektroda sumber dan keluaran pada substrat Si/SiO₂ dengan wafer silicon yang ringan dopase bertindak sebagai gate belakang, seperti ditunjukkan skematik pada Gambar 1a. Untuk memastikan mobilitas tinggi dan mendapatkan sempit banda yang cukup besar secara bersamaan, lebar ribbon nanografena dipilih sebesar 20 nm yang moderat. Struktur lengkap GRN ditunjukkan dalam citra mikroskop elektron pemindaian (Gambar 1b), dan panjang ribbon nanografena adalah 2 μm. Berbeda dengan detektor foto konvensional, silicon yang ringan dopase diadopsi sebagai substrat karena umur pakai pengarangnya jauh lebih lama dari pada silicon yang sangat dopase [27].

Karakterisasi listrik dilakukan berulang kali dan hubungan I-V_{S − D} yang dihasilkan diplot pada Gambar 1c. Kurva di bawah berbagai tegangan gate belakang dalam rentang dari –10 V hingga 10 V tidak linier dan asimetris, yang menunjukkan adanya medan listrik internal, yang mungkin disebabkan oleh cacat yang diinduksi pembuatan atau penghalang Schottky pada kontak elektroda. Medan listrik internal memiliki efek yang tidak diabaikan pada arus foto detektor foto GRN, yang akan diilustrasikan nanti. Sisip adalah perbandingan karakteristik I-V perangkat di dalam gelap dan iluminasi (menerapkan pulsa laser dengan frekuensi 10 Hz), yang menunjukkan tunabilitas switching optik yang sensitif. Jelas, kurva I-V bergeser seiring V_G bervariasi. Untuk mengetahui lebih lanjut efek V_G pada karakteristik transportasi muatan saluran GRN, karakteristik transfer dalam kondisi gelap direkam pada suhu ruangan seperti ditunjukkan pada Gambar 1d. Kurva I_D – V_G yang diukur pada V_SD = 10 mV menunjukkan bahwa perangkat kami menampilkan perilaku khas detektor foto berbasis grafena, dan GRN bertindak sebagai saluran jenis p dengan perpindahan 20 V.

Untuk sistem optoelektronik tipikal, kecepatan respons (dikarakterisasi oleh waktu total yang diperlukan untuk output naik (turun) dari 10 (90)% hingga 90 (10)% dari puncak pulsa) dari detektor foto menentukan kecepatan jalankan dan kapasitas informasi sistem deteksi foto. Untuk menyelidiki waktu respons akhir perangkat yang diproduksi, sinyal optik input dengan frekuensi pulsa yang berbeda 40 Hz, 400 Hz, dan 50.000 Hz diterapkan. Gambar 2b–d menunjukkan arus foto total yang diukur seiring waktu, yang secara intuitif mencerminkan bahwa detektor foto yang diproduksi dapat dihidupkan dan dimatikan secara efisien dengan pengulangan yang luar biasa. Selain itu, ketika frekuensi laser disesuaikan ke 50.000 Hz, waktu naik diukur sebesar 10 μs. Kami percaya bahwa perangkat kami diharapkan dapat beroperasi pada frekuensi lebih tinggi dari 50.000 Hz, dan nilai akurat kecepatan respons tidak jelas karena keterbatasan peralatan pengukuran. Perlu dicatat bahwa detektor foto GRN berjalan jauh lebih cepat dari pada sebagian besar detektor foto berbasis grafena dan TMD 2D lainnya [28,29,30,31]. Dipercaya bahwa switching arus foto yang cepat dapat diatribusikan kepada mobilitas pengarang ultra-tinggi dari GRN dengan lebar semacam ini dan medan listrik eksternal yang kuat.

Selain kecepatan respons yang cepat, responsivitas tinggi dan gain yang ditingkatkan adalah hal yang tak tergantikan untuk aplikasi detektor foto. Oleh karena itu, dengan menerapkan cahaya pada seluruh perangkat pada suhu ruangan, kami lebih lanjut mempelajari respons foto detektor foto GRN tanpa bias sumber-keluaran dan tegangan gate belakang. Gambar 2a menyajikan pengukuran arus foto dependen waktu perangkat dalam keadaan tanpa bias tegangan di bawah modulasi cahaya on-off. Arus foto yang diamati adalah 275 nA(I_illumination = 293 nA, I_dark = 18 nA) di bawah iluminasi, yang menunjukkan responsivitas foto yang tinggi R = 17,2 AW⁻¹ dan gain yang tinggi G = 1465, dihitung melalui dua persamaan berikut:

$$ R=\frac{I_P}{\frac{S_G}{S_L}\cdotp P} $$ (1)

$$ G=\frac{I_P/e}{\left(\frac{S_G}{S_L}\cdotp P\cdotp 2.3\%\right)/ h\nu}\left(\nu =\frac{c}{\lambda_{in}}\right) $$ (2)

di mana I_P (275 nA) adalah arus foto, sementara S_L (6,25 mm²) dan S_G (2 μm×10 μm) adalah area aktual laser dan GRN, masing-masing, dan P (5 mW) adalah daya laser insiden dengan panjang gelombang λ_in (532 nm). Penting untuk mengeksplorasi mekanisme pembentukan arus foto detektor foto GRN untuk mengklarifikasi performa tinggi perangkat kami. Untuk detektor foto berbasis materi dua dimensi, terutama ada dua mekanisme pembentukan arus foto: efek fotokonduktif (PC) dan efek fotovoltaik (PV) [32].

Tanpa menerapkan bias sumber-keluaran, PV bertanggung jawab atas pembentukan arus foto karena dua medan listrik built-in terbentuk antara GRN dan elektroda. Dua medan listrik ini tidak memiliki magnitudo yang sama karena cacat yang terbentuk dalam proses pembuatan. Ketika cahaya mencapai wilayah di antarmuka Au-GRN, pasangan elektron-lubang yang dihasilkan cahaya dihasilkan dan kemudian dipisahkan oleh medan built-in, yang memberikan kontribusi signifikan pada pembentukan arus foto. Namun, di bawah bias sumber-keluaran, dua medan listrik built-in di antarmuka Au-GRN berperan sedikit dalam pembentukan arus foto. Oleh karena itu, PC memainkan peran yang paling penting dalam pembentukan arus foto dalam kasus penerapan bias sumber-keluaran. Setelah menyerap foton, saluran GRN menghasilkan lebih banyak pengarang bebas, mengurangi resistensi saluran pengarang. Oleh karena itu, arus foto yang signifikan I_P= \( \frac{V_{OC}}{R_G} \)( V_OC mewakili tegangan sirkuit terbuka dan R_G adalah total resistensi saluran yang dibentuk oleh 16 ribbon nanografena) diamati.

Seperti dapat dilihat pada Gambar 2a–d, arus foto level μA diamati, yang mungkin disebabkan oleh kontribusi dari tiga aspek. Salah satunya adalah bahwa laju rekombinasi pasangan elektron-lubang berkurang karena sempit banda dalam GRN. Yang lainnya adalah bahwa pengarang elektron yang dihasilkan cahaya ditangkap selama transisi dari bandas valensi ke bandas konduksi oleh status midgap [33] yang diinduksi oleh cacat tepi GRN. Oleh karena itu, sebelum lubang dan elektron yang tertangkap merekombinasi, lubang dapat beredar antara elektroda sumber-keluaran untuk membentuk arus foto, mencapai gain yang tinggi. Aspek ketiga adalah bahwa akumulasi elektron pada antarmuka SiO₂/Si setara dengan penerapan medan listrik vertikal, dan dengan demikian konduktansi saluran sangat ditingkatkan. Selain itu, pada Gambar 2a–d, arus foto yang diperoleh hampir tidak bergantung pada frekuensi cahaya yang dimodulasi oleh chopper optik, yang mirip dengan detektor foto MoS₂ yang dilaporkan [24]. Efek fotokonduktif memainkan peran utama dalam pembentukan arus foto detektor foto GRN ketika frekuensi cahaya diatur oleh chopper. Namun, ketika perangkat terpapar cahaya (0 Hz), efek fotogating akan signifikan dalam proses pembentukan pengarang, yang mengakibatkan tangkapan dan rekombinasi dalam semiconductor.

Proses fisik rinci dari aspek ketiga yang dibahas di atas diilustrasikan pada Gambar 2e, f. Untuk mencapai keadaan kesetimbangan dalam gelap, elektron akan difusi dari SiO₂ ke Si karena perbedaan tingkat Fermi antara dua bahan, yang mengakibatkan lenturan sempit banda pada antarmuka Si/SiO₂. Akibatnya, medan listrik built-in (E) yang kuat terbentuk di wilayah depleksi, yang secara efisien memisahkan pasangan elektron-lubang yang dihasilkan cahaya dengan elektron bergerak ke antarmuka antara Si dan SiO₂ sementara lubang berpindah ke wilayah dalam Si. Elektron kemudian mengakumulasi pada antarmuka SiO₂/Si, dan elektron yang tertangkap ini menerapkan tegangan vertikal negatif tambahan ke GRN, di mana kehadiran elektron ini meningkatkan konsentrasi lubang dan menurunkan tingkat Fermi saluran GRN sesuai itu.

Meski perangkat menampilkan performa yang luar biasa, penting untuk mencari beberapa pendekatan efektif untuk secara signifikan meningkatkan arus foto dan responsivitas perangkat. Kemudian, efek bias sumber-keluaran dan tegangan gate pada arus foto secara sistematis diteliti. Gambar 3a menunjukkan hasil pengukuran arus foto (I_laser), arus latar belakang (I_dark), dan arus respons foto (I_ph) sebagai fungsi dari tegangan sumber-keluaran (−3 V ≤V_{S − D} ≤ 10 V) pada tegangan gate yang tetap. Arus foto tidak nol pada V_{S − D} = 0 dan meningkat secara nonlinier dengan tegangan sumber-keluaran, juga membuktikan adanya medan listrik built-in. Jelas bahwa nilai arus foto sangat bergantung pada bias sumber-keluaran.

Penjelasan yang memuaskan untuk tunabilitas melalui tegangan sumber-keluaran adalah bahwa hubungan antara arus foto, arus latar belakang, dan arus respons foto dapat dinyatakan sebagai I_illumination = I_ph + I_dark, di mana I_ph dan I_dark meningkat dengan drain-source voltage V_{S − D} karena kecepatan drift pengarang meningkat dan waktu transit pengarang berkurang di bawah medan listrik eksternal [34]. Oleh karena itu, efisiensi pemisahan pengarang yang dihasilkan cahaya meningkat, berkontribusi signifikan pada arus foto yang besar. Fenomena ini menunjukkan bahwa medan listrik total saluran GRN, jumlah dari medan listrik internal dan medan listrik eksternal, dapat diubah oleh V_{S − D}.

Selain itu, mengingat densitas pengarang yang dapat diatur gate dari GRN, arus foto perangkat kami dapat disesuaikan secara efektif dengan memodulasi tegangan gate belakang. Gambar 3b menampilkan tiga jenis arus ini (I_illumination, I_ph dan I_dark) sebagai fungsi dari tegangan gate belakang (−5 V ≤ V_G ≤ 5 V) pada V_{S − D} = 0. Secara umum, arus foto berkorelasi positif dengan nilai absolut tegangan gate, karena densitas pengarang GRN sensitif terhadap medan listrik vertikal eksternal. Menariknya, arus foto meningkat seiring meningkatnya tegangan gate ketika tegangan gate negatif (−5 V ≤V_G ≤ 0 V), dan sebaliknya terjadi ketika tegangan gate positif (0 V ≤V_G ≤ 5 V). Fenomena ini dapat dijelaskan oleh perilaku jenis p saluran GRN, yang sepakat dengan pengamatan pada Gambar 2d. Hasil menunjukkan bahwa peningkatan |V_G| dapat menyesuaikan tingkat Fermi saluran lebih dekat ke bandas valensi (atau bandas konduksi) dan konduktansi saluran GRN dapat diatur gate. Perlu diperhatikan, untuk kedua metode modulasi ini (tegangan sumber-keluaran dan tegangan gate belakang), tunabilitas arus foto ditunjukkan dalam rentang ultrawide dari level nA hingga level μA.

Selain itu, responsivitas dan gain juga dapat diubah secara efisien dengan mengatur tegangan gate dan tegangan sumber-keluaran detektor foto GRN. Ketergantungan gain dan responsivitas pada bias sumber-keluaran dihitung [menurut Eq. (1) dan (2)] dan kemudian diplot pada Gambar 4a, b. Untuk detektor foto berbasis GRN, hubungan antara gain dan V_{S − D} diberikan oleh rumus berikut:

$$ G=\frac{\tau }{\tau_T}=\frac{\tau }{l^2/\left(\mu {V}_{S-D}\right)}=\frac{\tau \mu {V}_{S-D}}{l^2} $$ (3)

di mana τ adalah umur pakai lubang berlebih (umur pakai lubang yang tertangkap), dan τ_T = l²/(μV_{S − D}) adalah waktu transit pengarang, sementara l adalah panjang saluran dan μ adalah mobilitas pengarang, sedangkan V_{S − D} adalah bias sumber-keluaran. Oleh karena itu, gain dan tegangan sumber-keluaran menunjukkan korelasi positif. Jelas, G bergantung linier pada bias sumber-keluaran. Akibatnya, responsivitas foto maksimum R = 170 AW⁻¹ dan gain maksimum G = 14.500 dicapai pada suhu ruangan pada V_{S − D} = 0,5 V, yang merupakan peningkatan 100 kali lipat dari detektor foto berbasis nanostruktur grafena sebelumnya [26, 35, 36]. Yang lebih penting, nilai gain dan responsivitas foto tidak memuaskan. Akibatnya, gain dan responsivitas foto yang lebih tinggi dapat dicapai jika drain-source voltage yang lebih besar diterapkan.

Gambar 4c, d menunjukkan bahwa responsivitas dan gain juga dapat ditingkatkan dengan menerapkan bias gate belakang untuk meningkatkan konsentrasi pengarang GRN. Responsivitas foto maksimum R = 800 AW⁻¹ dan gain maksimum G = 22400 diperoleh pada V_G = - 4 V. Nilai maksimum responsivitas foto ini lima orde magnitudo lebih tinggi dari pada detektor foto grafena murni (~ 10 mAW⁻¹) [37]. Selain itu, baik gain maupun responsivitas foto tidak memuaskan, oleh karena itu, responsivitas foto yang lebih tinggi dapat dicapai dengan menerapkan tegangan gate belakang yang lebih besar. Selain konsentrasi pengarang, faktor lain yang secara signifikan mempengaruhi arus saluran adalah resistensi kontak (R_C) antara elektroda Au dan GRN yang tidak terpisahkan dari tinggi penghalang Schottky pada antarmuka [34]. Karena GRN bertindak sebagai saluran jenis p, ketika menerapkan V_G negatif, tinggi penghalang Schottky berkurang karena tingkat Fermi yang lebih rendah. Sebaliknya, ketika V_G meningkat ke nilai positif, tinggi penghalang Schottky ditingkatkan, dan arus dalam saluran sangat tertekan.

Akhirnya, kita beralih ke penyelidikan dependen waktu arus foto di bawah cahaya insiden dengan daya. Gambar 5a menampilkan pengukuran arus foto dependen waktu di bawah berbagai daya cahaya insiden. Arus foto ini cukup besar untuk diukur langsung tanpa preamplifier arus atau amplifier lock-in, bahkan pada daya optik level mW. Gambar 5b memplot arus foto sebagai fungsi dari daya optik insiden. Arus foto memiliki hubungan nonlinier dengan daya insiden (I_ph = P^α, α = 0,85). Pada daya cahaya rendah, kontribusi arus fotogate dominan, dan efek fotokonduktif dapat diabaikan karena berkurangnya jumlah pengarang yang dihasilkan cahaya [23]. Pada iluminasi cahaya yang lebih tinggi, sebaliknya, arus yang meningkat diamati, yang dapat diatribusikan kepada jumlah pengarang elektron yang meningkat (efek fotokonduktif). Selain itu, perangkat sensitif terhadap cahaya insiden dan arus foto yang dihasilkan berkaitan erat dengan energi cahaya insiden, yang mengungkapkan potensi yang luar besar untuk pemantau daya optik. Perbandingan parameter optoelektronik dalam berbagai detektor foto disajikan dalam Tabel 1.

Kesimpulan

Secara ringkas, kami telah mendemonstrasikan detektor foto ribbon nanografena berperforma tinggi yang diubah dalam rentang luas melalui medan listrik eksternal pada suhu ruangan. Sementara itu, tanpa medan listrik eksternal, performa perangkat dapat ditingkatkan oleh medan lokal pada antarmuka Si/SiO₂. Perangkat menunjukkan responsivitas foto tinggi sebesar 800 AW⁻¹ pada V_G = − 4 V, yang dua orde magnitudo lebih tinggi dari pada penelitian sebelumnya. Selain itu, struktur perangkat kami jauh lebih sederhana dibandingkan dengan perangkat optoelektronik berbasis grafena sebelumnya dengan potensi aplikasi yang luas. Performa perangkat ribbon nanografena dapat ditingkatkan lebih lanjut dengan kapsulasi h-BN, plasmon permukaan, medan ferroelektrik, dan struktur hibrid. Detektor foto ribbon nanografena yang diusulkan membuka peluang menarik untuk kecepatan ultrafast dan sensitivitas tinggi untuk aplikasi pemantauan keselamatan berbasis grafena, foto-komunikasi, dan penerbangan di masa depan.