Detektor Foto Perovskite All-Inorganic Bertenaga Mandiri dengan Kecepatan Respon Cepat

Hasil dan Diskusi

Gambar 1 menunjukkan gambar SEM tampilan atas dari CsPbI₂ Br dan CsPbIBr₂ film tipis dengan atau tanpa perlakuan DE. Jelas, CsPbI murni_x Br_3−x film perovskite terputus-putus dan menunjukkan lubang kecil yang besar. Setelah perawatan DE, kualitas film CsPbI_x Br_3−x ditingkatkan secara signifikan menunjukkan cakupan dan kekompakan yang lebih tinggi. Untuk menyelidiki lebih lanjut struktur kristal dan kemurnian fase film perovskit semua-anorganik, pola XRD dicatat seperti yang ditampilkan pada Gambar. 2a. Untuk pola CsPbI₂ Film Br (seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2b), puncak utama pada 14,6° dan 29,6° ditetapkan pada bidang kristalografi (100) dan (200) CsPbI₂ Struktur perovskit kubik Br, masing-masing. Untuk kasus CsPbIBr₂ film, tiga puncak yang berpusat pada 14,9°, 21,08° dan 29,96° terkait dengan bidang (100), (110) dan (220) dari CsPbIBr₂ fase ortorombik perovskit, masing-masing. Selain itu, rasio puncak difraksi (P) 14,6° dan 29,6° dihitung menjadi 1,10 dan 1,12 untuk CsPbI₂ Br setelah perlakuan DE masing-masing. Ini menunjukkan bahwa CsPbI₂ Film Br perovskite tumbuh secara istimewa dengan (200) segi pada perlakuan DE. Sedangkan untuk kasus CsPbIBr₂ film perovskit setelah perlakuan DE, rasio puncak difraksi (P) 14,9° dan 29,96° dihitung masing-masing menjadi 5 dan 12, yang menunjukkan CsPbIBr₂ film perovskite tumbuh secara istimewa dengan (200) segi pada perlakuan DE. Kedua hasil XRD tersebut menunjukkan bahwa perlakuan DE dapat meningkatkan kualitas kristal dan kemurnian fasa CsPbI_x Br_3−x film jelas.

Gambar SEM tampilan atas dari film perovskit yang semuanya anorganik. CsPbI₂ Br film a tanpa b dengan pengobatan DE; CsPbIBr₂ film c tanpa d dengan pengobatan DE

Perbandingan a Pola XRD dari CsPbI₂ Br film, b Pola XRD dari CsPbIBr_2, c penyerapan CsPbI_x Br_3−x , d spektrum fotoluminesensi CsPbI_x Br_3−x dengan atau tanpa pengobatan DE

Selanjutnya, sifat optik CsPbI_x Br_3−x film dengan atau tanpa perlakuan DE diukur dengan penyerapan UV-Vis dan spektrum PL. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2c, keduanya CsPbI₂ Br dan CsPbIBr₂ sampel menunjukkan absorbansi yang lebih baik setelah perlakuan DE. Spektrum absorbansi menunjukkan CsPbI ini_x Br_3−x film dapat digunakan sebagai lapisan aktif untuk deteksi foto yang terlihat secara efektif. Gambar 2d adalah spektrum PL dari CsPbI₂ Br dan CsPbIBr₂ film diendapkan pada substrat kaca. Puncak PL dari CsPbI₂ Br dan CsPbIBr₂ film masing-masing terletak pada 655 nm dan 603 nm, yang sesuai dengan laporan sebelumnya [31]. Untuk kasus yang diobati dengan DE, intensitas PL meningkat secara signifikan dibandingkan dengan film perovskit yang tidak diobati. Intensitas PL yang meningkat berhubungan dengan penurunan kerapatan perangkap yang akan memfasilitasi pembawa dalam keadaan tereksitasi rekombinasi ke tanah secara radiasi. Hasilnya menunjukkan bahwa pengenalan anti-pelarut DE adalah cara yang efektif untuk mencapai kualitas film yang lebih baik dan pengurangan kepadatan perangkap dalam film perovskit anorganik. Oleh karena itu, kami menggunakan film perovskit yang dimodifikasi sebagai lapisan fotoaktif untuk membuat CsPbI yang semuanya anorganik_x Br_3−x PD perovskite, dengan struktur yang ditunjukkan pada Gambar. 3a.

Kinerja optoelektronik CsPbI_x Br_3−x PD perovskit. a ilustrasi skema CsPbI_x Br_3−x fotodetektor perovskit, b karakteristik tegangan-arus dari CsPbI_x Br_3−x PD perovskit dalam gelap dan pencahayaan di bawah 520 nm dengan intensitas cahaya 3,5 mW/cm ² _, c respon foto temporal dari CsPbI₂ Br PD di bawah penyinaran 520 nm saat dibias pada 0 V, d Kurva I–t dari CsPbI₂ Br PD di bawah penyinaran 520 nm pada 0 V

Gambar 3b menunjukkan kurva IV perangkat dalam kondisi gelap dan pencahayaan di bawah 520 nm. Di bawah iluminasi sumber cahaya 520 nm, arus foto meningkat pesat karena kontribusi besar dari pembawa fotogenerasi. Jelas, kurva arus foto dari dua PD yang berbeda menunjukkan perilaku perbaikan, yang menunjukkan bahwa ada penghalang persimpangan antara film ITO dan perovskit. Hambatan persimpangan ini dapat dianggap berasal dari kontak Schottky yang terbentuk di ITO/CsPbI₂ Br atau ITO/CsPbIBr₂ antarmuka dan keadaan permukaan, seperti cacat permukaan, kekosongan dan penyerapan [33]. Fenomena ini selalu ada pada PD perovskite yang dilaporkan sebelumnya [34,35,36]. Saat perangkat dibias pada 0,1 V, detektor didasarkan pada CsPbI₂ Br perovskit menunjukkan arus gelap ~ 2 nA. Setelah terpapar ke sumber cahaya dioda laser (LD) 520 nm dengan intensitas iluminasi 3,5 mW/cm ² , arus foto meningkat menjadi A, mencapai rasio hidup/mati yang tinggi lebih besar dari 10 ³ . Untuk kasus CsPbIBr₂ fotodetektor dibias pada 0,1 V, arus gelap adalah 2,45 nA, yang menghasilkan rasio hidup/mati 10 ³ demikian juga. Ketika sumber cahaya dinyalakan dan dimatikan, kedua perangkat menunjukkan respons yang cepat dalam kurva waktu-saat ini (I–t) pada bias nol, seperti yang ditampilkan pada Gambar. 3c, d. Selain itu, dari Gambar 2b, nilai tegangan rangkaian terbuka CsPbI₂ Br dan CsPbIBr₂ fotodetektor masing-masing adalah 0.74 dan 0.68 V. Saat lampu menyala, arus foto meningkat tajam dan kemudian menurun dengan cepat setelah lampu dimatikan. Perlu dicatat bahwa kurva I-t diukur dengan mengontrol sumber cahaya LD untuk mencapai daur ulang hidup/mati. Hasilnya lebih lanjut menggambarkan bahwa CsPbI_x Br_3−x fotodetektor perovskit menunjukkan perilaku peralihan cahaya yang baik dan respons arus foto yang dapat direproduksi terhadap cahaya hidup/mati secara berkala. Selain itu, kurva I–t cocok dengan kurva I–V, yang selanjutnya menunjukkan bahwa perangkat memiliki kecepatan respons yang cepat dan sifat penundaan yang lebih rendah. Sebagai parameter penting untuk mengevaluasi fotodetektor komersial, responsivitas (R ) dan deteksi spesifik (D ) dianalisis. Saat arus gelap diasumsikan didominasi oleh suara tembakan, D dapat dihitung dengan persamaan berikut

di mana \(J_{{\text{d}}}\) adalah arus gelap, \(J_{{{\text{ph}}}}\) adalah arus foto, \(L_{{{\text{cahaya }}}}\) adalah intensitas cahaya datang. R berarti arus foto yang dihasilkan per satuan intensitas cahaya datang, yang mencerminkan efisiensi detektor yang merespon sinyal cahaya datang.

Gambar 4a, b menunjukkan nilai deteksi dan responsivitas CsPbI₂ Br dan CsPbIBr₂ fotodetektor perovskite diukur pada daya cahaya insiden yang berbeda. Untuk CsPbI₂ Perangkat Br, di bawah lemah (3,5 mW/cm ² ) dan kuat (6 mW/cm ² ) penerangan, D ^* dihitung menjadi 4,9 × 10 ¹¹ dan 3,2 × 10 ¹¹ Jones (\({\text{Jones}} ={\text{cm}} \times {\text{Hz}}^{\frac{1}{2}} \times {\text{W}}^{ - 1}\)), masing-masing. Untuk kasus CsPbIBr₂ fotodetektor, D ^* di bawah iluminasi cahaya lemah dan kuat adalah ~ 2.3 × 10 ¹¹ dan 1,3 × 10 ¹¹ Jones, masing-masing. D . yang dihitung ^* dan R nilai menurun secara linier dengan peningkatan intensitas cahaya insiden. Di bawah pencahayaan yang kuat (6 mW/cm ² ), CsPbI₂ Br dan CsPbIBr₂ detektor menunjukkan R nilai 8 dan 4,6 mA/W, masing-masing. Di bawah pencahayaan yang lemah (3,5 mW/cm ² ), kedua PD yang disebutkan di atas menunjukkan kinerja yang baik dengan R 12 dan 8 mA/W, masing-masing. Deteksi tinggi berarti sinyal cahaya yang lemah juga dapat dideteksi dan ditransfer ke arus foto yang besar. Hal ini dikaitkan dengan peningkatan kualitas film perovskit semua anorganik melalui perlakuan DE.

Responsivitas dan deteksi spesifik CsPbI_x Br_3−x PD perovskit. a CsPbI₂ Br fotodetektor perovskit, b CsPbIBr₂ fotodetektor perovskit

Lebih lanjut, kecepatan respons adalah gambaran keunggulan bagi fotodetektor untuk mengkarakterisasi perangkat. Kami mendefinisikan waktu naik sebagai waktu yang dihabiskan untuk naik dari 10 hingga 90% dari arus foto maksimum, dan sebaliknya berarti waktu peluruhan. Untuk mendapatkan kecepatan respon rinci, osiloskop digunakan untuk mengontrol dan merekam respon temporal. Seperti yang diplot pada Gambar. 5a, b, waktu naik dan waktu peluruhan untuk CsPbI₂ Perangkat Br diekstraksi menjadi 175 dan 180 s, masing-masing. Sedangkan waktu naik dan turunnya CsPbIBr₂ masing-masing adalah 320 dan 230 μs. Waktu respons yang cepat berarti lebih sedikit keadaan jebakan elektronik pada antarmuka perovskit/logam, yang dapat memengaruhi pengangkutan dan pengumpulan muatan.

Kecepatan respons CsPbI_x Br_3−x PD perovskit. a CsPbI₂ Br fotodetektor perovskit, b CsPbIBr₂ fotodetektor perovskit