Realisasi Fase Skyrion dalam Tipis MnSi yang Ditumbuhi pada Safir melalui Sputtering Konvensional
Abstrak
Skyrion kiral topologis yang terlindungi adalah tekstur spint yang menarik yang telah mendapat banyak perhatian karena penelitian dasar dan aplikasi spintronik masa depan. MnSi dengan struktur non-sentrosimetrik adalah bahan yang dikenal yang menghosting fase skyrion. Sampai saat ini, pembuatan kristal MnSi telah diselidiki dengan menggunakan instrumentasi khusus dengan kamera vakum ultra tinggi. Di sini, kami memperkenalkan cara yang mudah untuk menumbuhi film MnSi pada substrat safir menggunakan lingkungan vakum yang relatif rendah dari sputtering magnetron konvensional. Meskipun film MnSi yang ditumbuhi memiliki sifat policristalin, fase skyrion yang stabil dalam rentang suhu dan medan magnet yang luas diamati melalui properti magnetotransport termasuk analisis skala fenomenologis dari kontribusi resistensi Hall. Temuan kami tidak hanya memberikan cara umum untuk mempersiapkan bahan yang memiliki fase skyrion tetapi juga memberikan wawasan untuk penelitian lebih lanjut untuk merangsang lebih banyak derajat kebebasan dalam keingintahuan kita.
Pendahuluan
Skyrion kiral topologis yang terlindungi memiliki tekstur spint nontrivial yang berputar seperti putaran vortex, di mana spint magnetis yang diinstabilkan oleh interaksi Dzyaloshinskii–Moriya (DMI) menyelaraskan cara non-kolineer mengelilingi bola [1]. DMI yang besar biasanya diinduksi dalam feromagnet non-sentrosimetrik, karena simetri inversi yang terganggu [2]. Tekstur spint kompleks ini telah mendapat perhatian massal karena properti fisik yang menarik untuk penelitian dasar serta aplikasi yang mungkin di teknologi masa depan [3, 4]. Dibandingkan dengan dinding domain magnet, domain skyrion menunjukkan gerak yang diarahkan arus yang stabil pada densitas arus yang sangat rendah, yang memungkinkan perangkat spintronik dengan konsumsi daya rendah [5].
MnSi dengan fase B20 non-sentrosimetrik adalah bahan helimagnetik arketipal yang menghosting jaringan skyrionik, yang telah dipelajari secara teoretis dan eksperimental selama beberapa dekade [6,7,8,9,10]. Dalam jaringan skyrionik MnSi, transfer torque spint (STT) diamati, yang mengarah pada penyelidikan lebih lanjut pada injeksi arus spin-polarisasi [5]. Secara khusus, ukuran skyrion MnSi bervariasi dari ~ 18 nm, yang dianggap kecil di antara kelompok yang dikenal dengan tekstur spin skyrion [11]. STT cenderung meningkat secara signifikan dengan pengurangan ukuran skyrion [12, 13]. Meskipun parameter material mempengaruhi ukuran skyrion, DMI dan interaksi pertukaran feromagnetik terutama berkontribusi pada penentuan ukuran skyrion [14]. Dalam hal ini, MnSi memiliki peluang yang baik sebagai kandidat yang baik untuk fisika terapan.
Untuk mengonfirmasi skyrion yang jelas, berbagai alat pengukuran, seperti mikroskop transmisi elektron Lorentz, mikroskop transmisi sinar-X magnetik, mikroskop gaya magnet, dan pencataran neutron sudut kecil, telah digunakan [15,16,17,18]. Alat mikroskopik ini memungkinkan identifikasi langsung dari jaringan skyrionik dalam ruang nyata, tetapi kristal tunggal berkualitas tinggi atau film tipis epitaksial diperlukan, yang ditumbuhi oleh instrumentasi khusus dengan kamera vakum tinggi. Cara lain untuk mengungkapkan keberadaan skyrion adalah dengan mengukur properti magnetotransport dan efek Hall topologis (THE), seperti yang ditunjukkan dalam laporan sebelumnya [9, 9,19,20,21]. Skyrion dapat diamati bahkan dalam sampel policristalin karena mereka adalah objek topologis di mana fase topologis kurang rentan terhadap penimpuran atau sifat kristal [22].
Di sini, kami melaporkan properti magnetotransport dari MnSi policristalin yang ditumbuhi oleh sputtering konvensional. Kami menggunakan difraksi sinar-X (XRD) dan mikroskop transmisi elektron (TEM) untuk mengidentifikasi fase tunggal kristal MnSi dan kristalinitasnya. Transisi magnetik pada sekitar 25 K terungkap dengan mengukur kurva magnetisasi dan resistensi yang bergantung pada suhu, di mana data magnetoresistensi juga menunjukkan bentuk yang dapat dibedakan pada batas suhu transisi. Kami berhasil mengekstrak sinyal THE dari resistensi Hall yang diukur, dan memplot pemetaan kontur resistensi Hall topologis sebagai fungsi suhu dan medan magnet. Selain itu, analisis kontribusi resistensi Hall anomali dalam film MnSi menyiratkan stabilisasi fase skyrion dalam rentang suhu dan medan magnet yang lebih luas, meskipun penimpuman dan cacat dalam sampel MnSi policristalin. Temuan kami menunjukkan bahwa skyrion dapat diamati dalam film MnSi policristalin yang ditumbuhi oleh instrumen yang mudah dan murah, dan penyelidikan lebih lanjut tentang bahan serupa yang memiliki jaringan skyrionik dapat dipromosikan.
Metode
Film MnSi ditetapkan pada substrat Si (001) dan safir (Al2O3) beriris c oleh sputtering magnetron arus langsung (DC)/frekuensi radio (RF) dengan tekanan dasar 1.0 × 10–6 Torr. Film MnSi ditumbuhi pada suhu ruangan di bawah tekanan Ar 10 mTorr dengan co-sputtering target Mn dan Si selama 5 min. Daya DC untuk target Mn adalah 10 hingga 20 W, dan daya RF untuk target Si adalah 100 W. Setelah depositasi MnSi, MnSi yang ditumbuhi dikristalkan dengan menginduksi perawatan aniling in situ selama 2 h dalam rentang suhu 550–590 °C. Fase kristal dan struktur sampel diperiksa oleh XRD dengan sumber sinar-X Mo dan Ag pada 60 kV. Karakterisasi morfologi dan komposisi kimia sampel dianalisis dengan mikroskop elektron pemindaian (SEM), mikroskop gaya atom (AFM), dan mikroskop transmisi elektron resolusi tinggi (HR-TEM) yang dilengkapi dengan spektroskopi sinar-X dispersif energi (EDS). Properti magnetik dan listrik diukur menggunakan magnetometer interferensi kuantum superkonduktor-vibrasi sampel (SQUID-VSM), di mana medan magnet dan suhu dirawat hingga 50 kOe dan turun hingga 2 K, masing-masing.
Hasil dan Pembahasan
Pertumbuhan film MnSi telah dijelaskan dengan baik dalam laporan sebelumnya dengan berbagai metode [2, 9, 2,9,21,22,23,24,25]. Namun, sebagian besar teknik untuk menumbuhi MnSi memerlukan fasilitas khusus dengan lingkungan vakum ultra tinggi, sedangkan pengembangan sputtering magnetron konvensional dengan tekanan dasar yang relatif rendah belum diperkenalkan. Karena ketidaksesuaian jaring antara substrat Si (001) dan struktur kubik MnSi diperkirakan sekitar 19%, kami menguji kondisi pertumbuhan optimal dari film MnSi pada substrat Si (001). Metode co-sputtering dengan target Mn dan Si digunakan, dan kondisi pertumbuhan seperti daya RF, suhu pertumbuhan, dan perawatan aniling dikontrol dengan hati-hati untuk menumbuhi film MnSi (File Tambahan 1: Tabel S1). Aguf et al.. melaporkan bahwa film MnSi yang ditetapkan amorf kecuali dikristalkan dengan perawatan aniling [23]. Memang, kami menemukan bahwa MnSi amorf yang awalnya ditetapkan berubah menjadi fase MnSi kristal setelah perawatan aniling (File Tambahan 1: Gambar S1). Namun, sebagian besar hasil menggunakan substrat Si (001) menunjukkan bahwa fase campuran MnSi dan Mn5Si3 diamati oleh pengukuran XRD. Untuk alasan ini, substrat Si (001) diganti dengan substrat Al2O3 yang memiliki ketidaksesuaian jaring rendah (~ 4,2%).
Gambar 1 menunjukkan pola XRD dari film MnSi yang ditumbuhi pada Si (garis padat hitam) dan Al2O3 (garis padat biru dan merah) substrat, di mana film MnSi pada Si (001) dan pada Al2O3 #1 ditetapkan di bawah kondisi pertumbuhan yang sama (daya 15 W untuk Mn, daya 100 W untuk Si, perawatan aniling 590 °C). Perhatikan bahwa puncak substrat tidak ditampilkan untuk semua sampel karena teknik difraksi sinar-X insiden grazing digunakan. Bintang dalam gambar menunjukkan fase Mn5Si3 (kartu ICSD no. 04–003-4114). Untuk film MnSi pada Si (001), puncak MnSi terutama diamati; di samping itu, lima puncak yang cocok dengan fase Mn5Si3 dan beberapa puncak penimpuman tidak diketahui terdeteksi. Namun, kami menemukan bahwa puncak yang terkait dengan fase Mn5Si3 ditekan dan puncak tidak diketahui hilang untuk MnSi pada Al2O3 #1. Selanjutnya, sampel MnSi pada Al2O3 #2, di mana daya Mn dan suhu aniling diturunkan menjadi 10 W dan 550 °C, masing-masing, hanya menunjukkan puncak MnSi (kartu ICSD no. 04–004-7568).
Pola XRD film MnSi pada Si [(001), garis padat hitam] dan Al2O3 (garis padat biru dan merah) substrat. Semua puncak diindeks ke fase MnSi tipe B20 kubik, ditandai dengan garis titik hijau. Bintang pada garis padat hitam dan biru menunjukkan puncak dari fase Mn5Si3
Meskipun MnSi yang ditumbuhi pada Al2O3 #2 menunjukkan permukaan yang sedikit cacat, permukaan yang sangat seragam dan tidak rata yang rendah diamati, seperti yang ditunjukkan pada citra SEM Gambar 2a dan citra topografi AFM Gambar 2b. Pada skala 15 × 15 μm citra AFM, kekasaran RMS diukur di bawah 1 nm. Untuk mengkarakterisasi struktur detail dan komposisi kimia, analisis TEM persembilan dari MnSi yang ditumbuhi pada Al2O3 #2 dilakukan. Gambar 2c menunjukkan citra TEM persembilan representatif dari MnSi pada Al2O3 #2 di wilayah antarmuka. Perhatikan bahwa tidak ada kesalahan tumpukan atau cacat signifikan yang diamati. Ketika film MnSi ditumbuhi oleh sputtering konvensional dalam kamera vakum yang relatif rendah, sulit untuk diharapkan bahwa MnSi tumbuh epitaksial ke arah yang diinginkan dari permukaan substrat, mempertimbangkan parameter struktural seperti ketidaksesuaian jaring dan ikatan kimia. Film MnSi kami yang ditumbuhi pada Al2O3 memiliki sifat policristalin, seperti yang dikonfirmasi oleh pola XRD (Gambar 1) dan transformasi Fourier cepat (FFT) dari citra TEM [inset Gambar 2c]. Kami memeriksa komposisi kimia film MnSi yang ditumbuhi. Seperti yang terlihat dalam pemetaan EDS-TEM Gambar 2d, keberadaan hanya unsur Mn dan Si terdeteksi di beberapa wilayah berbeda, dan rasio atom Mn/Si = 1:1,1 diperkirakan. Kami menguji laju pertumbuhan film MnSi dengan mengontrol waktu pertumbuhan. Tebal film MnSi yang ditumbuhi menunjukkan perilaku linier untuk waktu pertumbuhan (File Tambahan 1: Gambar S2).
Karakterisasi morfologi dan struktur film MnSi yang ditumbuhi pada substrat safir. a Citra SEM film MnSi yang ditumbuhi. b Citra topografi AFM yang sesuai dengan a. Kekasuran RMS diperkirakan di bawah 1 nm. c Citra HR-TEM representatif dari film MnSi yang ditumbuhi pada safir. Inset: FFT dari area terpilih MnSi dalam citra HR-TEM. d Pemetaan elemen EDS dari film MnSi persembilan
Gambar 3a menunjukkan ketergantungan suhu magnetisasi untuk MnSi pada Al2O3 (tebal 25 nm) yang diukur dalam medan magnet tegak lurus 1 kOe. Magnetisasi turun secara signifikan pada suhu di atas 25 K, yang menunjukkan suhu transisi feromagnetik (TC), mirip dengan MnSi massa [26, 27]. Resistensi bergantung pada suhu menunjukkan perilaku logam di atas TC, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 3b. Di bawah TC, resistensi cenderung menurun dengan ketergantungan T2 seiring dengan penurunan suhu, karena kopling pemuat muatan dengan fluktuasi spin dalam fase helimagnetik [28]. Seperti yang terlihat dalam inset Gambar 3b, turunan resistensi terhadap suhu menyoroti TC dari film MnSi pada sekitar 25 K. Policristal dan cacat pada permukaan menghasilkan rasio resistensi residu yang rendah, yaitu [ρ(300 K)/ρ(5 K)] ~ 1,7.
a Magnetisasi pendingin medan sebagai fungsi suhu untuk film MnSi tebal 25 nm dalam medan magnet eksternal 1 kOe. b Resistansi longitudinal nol medan sebagai fungsi suhu. Inset: turunan resistansi sebagai fungsi suhu menyoroti anomali transisi magnetik. c Magnetoresistensi tegak lurus pada 2 K, 25 K, dan 50 K. Untuk kejelasan, offset sembarang ditambahkan, dan magnetoresistensi yang diukur pada 50 K diperbesar 10 kali
Gambar 3c menunjukkan magnetoresistensi untuk medan magnet tegak lurus terhadap bidang film pada berbagai suhu 2 K, 25 K, dan 50 K. Seperti yang kita bahas di atas, karena film MnSi yang ditumbuhi memiliki sifat policristalin, transisi fase magnetik dari magnetoresistensi tidak terlihat dengan jelas. Namun, pada medan magnet rendah, ketergantungan suhu dari magnetoresistensi menunjukkan fitur yang dapat dibedakan. Seiring dengan peningkatan suhu, bentuk magnetoresistensi di dekat medan magnet nol berubah dari datar (2 K) menjadi tajam (25 K) dan lebar (50 K) puncak.
Terkait efek Hall yang diinduksi oleh spin-chirality, THE dapat diinduksi oleh DMI yang timbul dari kopling spin-orbit yang kuat dan struktur kristal B20 non-sentrosimetrik [29], yang dianggap sebagai tanda khas keberadaan fase skyrion. Kami melakukan pengukuran resistensi Hall untuk mengamati resistensi anormal yang terkait dengan THE. Total resistensi Hall dapat diekspresikan sebagai kombinasi dari tiga komponen:
di mana ρnormal, ρAHE, dan ρTHE adalah resistensi Hall normal, anomali, dan topologis, masing-masing. R0 adalah koefisien Hall normal, dan α, β, dan b adalah konstanta yang sesuai dengan kontribusi skeu pemuatan, loncat sisi, dan intrinsic terhadap resistensi Hall anomali. Selain itu, nSkx adalah densitas skyrion relatif, P adalah polarisasi elektron konduksi, RTH adalah koefisien Hall topologis, dan Beff adalah medan magnet efektif yang berasal dari fase Berry ruang nyata [20, 30]. Kontribusi Hall topologis dapat diekstrak dengan mengurangi istilah resistensi Hall normal dan anomali dari total resistensi Hall yang diukur.
Gambar 4a menunjukkan data Hall yang dekonvolusi untuk mengekstrak sinyal THE pada 10 K sebagai kurva biru, termasuk normal (garis hijau) dan anomali (kurva merah) resistensi Hall. Perhatikan bahwa kemiringan positif dari ρnormal menunjukkan pemuat mayoritas p-tipe, dan ρAHE negatif, konsisten dengan MnSi massa [31], film tipis [9], dan nanowir [20]. ρnormal diperoleh dari garis lurus pada medan magnet tinggi, dan ρAHE langsung diambil dari data magnetisasi. ρTHE yang bergantung pada suhu ditampilkan pada Gambar 4b. Menariknya, tanda ρTHE terbalik pada batas 25 K, di mana transisi magnetik diharapkan. Tanda ρTHE sangat sensitif terhadap polarisasi spin pemuat muatan. Dalam struktur band MnSi, elektron yang terlokalisasi dalam band d mempengaruhi kepadatan status di dekat tingkat Fermi, sementara elektron yang melintasi dalam band s berkontribusi sedikit pada struktur band [31], yang memungkinkan polarisasi spin untuk halus. Selain itu, karena polarisasi spin dapat diubah oleh faktor eksternal seperti regangan tarik dan kemurnian kristal dengan suhu [9], tanda terbalik ρTHE dalam sampel MnSi policristalin kami adalah wajar. Gambar 4c menyajikan pemetaan kontur ρTHE sebagai fungsi dari medan magnet dan suhu. Sementara fase skyrion dalam MnSi massa diamati dalam rentang suhu yang sempit dekat dengan suhu transisi magnetik, ρTHE yang tidak nol dikumpulkan dari 2 hingga 40 K tanpa memandang tanda. Nilai absolut ρTHE memiliki maksimum 36 nΩ cm pada 10 K dan 4 kOe, lebih besar dari film tipis yang ditumbuhi oleh MBE (10 nΩ cm) [9], massa (4,5 nΩ cm) [32], dan nanowir (15 nΩ cm) [20] tetapi serupa dengan film tipis yang ditumbuhi oleh sputtering magnetron off-axis dengan kamera vakum ultra tinggi [25].
a Kurva resistensi Hall representatif pada 10 K. Sinyal THE (kurva biru) diekstrak dengan mengurangi sinyal normal (garis hijau) dan anomali Hall (kurva merah) dari total resistensi Hall yang diukur (kurva hitam). b Resistensi Hall topologis pada berbagai suhu, diekstrak menggunakan prosedur yang sama yang dirinci dalam teks. c Pemetaan kontur sinyal THE sebagai fungsi dari medan magnet dan suhu, yang dibuat dengan interpolasi resistensi Hall topologis antara suhu. d Resistensi Hall anomali sebagai fungsi dari kuadrat magnetoresistensi longitudinal di bawah suhu di mana resistensi Hall topologis tidak nol
ρAHE terdiri dari tiga komponen: skeu pemuatan, loncat sisi, dan kontribusi intrinsic. Implikasi dalam skala kontribusi Hall anomali adalah bahwa ρAHE proporsional terhadap kontribusi intrinsic, \(\rho_{xx}^{2}\), yang terkait dengan fase Berry ruang momentum [33]. Pada Gambar 4d, kami memplot ρAHE terhadap \(\rho_{xx}^{2}\) pada 20 kOe, menunjukkan deviasi yang jelas dari ketergantungan linier. Keruntuhan skala menunjukkan bahwa efek Hall anomali relevan dengan kontribusi ekstrinsik skeu pemuatan dan loncat sisi yang disebabkan oleh penimpuran dan cacat dalam sampel MnSi policristalin kami, mempertahankan stabilisasi fase skyrion dalam rentang suhu dan medan magnet yang lebih luas.
Kesimpulan
Ringkasannya, kami menunjukkan metode untuk menumbuhi film MnSi pada Al2O3 oleh sputtering magnetron konvensional dengan kamera vakum yang relatif rendah. Mengembangkan cara mudah untuk memproduksi berbagai nanostruktur adalah sangat penting [34, 35]. Analisis spektroskopi dan morfologi mengonfirmasi bahwa film MnSi yang ditetapkan memiliki sifat policristalin dengan permukaan yang sangat seragam dan kekasuran rendah. Properti transport menunjukkan karakteristik intrinsic dari MnSi, meskipun suhu transisi magnetik sedikit lebih rendah dari hasil sebelumnya. Yang lebih penting, kami mengamati fase skyrion yang stabil dalam rentang suhu dan medan magnet yang luas, bahkan dalam film MnSi policristalin kami, yang dikaitkan dengan implikasi yang rumit dari kontribusi resistensi Hall. Pekerjaan ini membuka peluang untuk penyelidikan yang luas tentang bahan yang memiliki fase skyrion di luar beban mempersiapkan kristal tunggal atau film tipis epitaksial.
Ketersediaan Data dan Bahan
Semua data yang dihasilkan atau dianalisis selama studi ini disertakan dalam artikel yang dipublikasi ini dan file informasi pendampingnya, dan tersedia dari penulis korespondensi atas permintaan yang wajar.
Singkatan
DMI:
Interaksi Dzyaloshinskii–Moriya
STT:
Transfer Torque Spin
THE:
Efek Hall Topologis
XRD:
Difraksi Sinar-X
TEM:
Mikroskop Transmisi Elektron
Al2O3 :
Safir
DC:
Arus Langsung
RF:
Frekuensi Radio
SEM:
Mikroskop Elektron Pemindaian
AFM:
Mikroskop Gaya Atom
HR-TEM:
Mikroskop Transmisi Elektron Resolusi Tinggi
EDS:
Spektroskopi Sinar-X Dispersif Energi
SQUID-VSM:
Magnetometer Interferensi Kuantum Superkonduktor-Vibrasi Sampel
