Investigasi Regangan pada Sifat Transpor Bergantung Spin dari -Graphyne Nanoribbon Antara Elektroda Emas

Hasil dan Diskusi

Struktur pita sel unit -graphyne zigzag telah diplot dalam status non-magnetik (NM), feromagnetik (FM) dan anti-ferromagnetik (AFM), seperti yang ditampilkan masing-masing pada Gambar 2a-c. Dalam kemajuan komputasi, magnet dari atom karbon yang melekat pada tepi atas dan tepi bawah semuanya diatur ke arah yang sama, mendekati keadaan FM; pengaturan status AFM adalah kebalikannya. Orang dapat melihat bahwa ZγGYNR adalah logam dalam keadaan NM, di mana pita energi melewati tingkat Fermi pada Gambar 2a. Mirip dengan yang NM, ZγGYNR dalam keadaan FM juga logam, tetapi pemisahan spin yang jelas dapat diamati. Pita energi dalam arah spin-up digeser ke bawah pada Gambar 2b, sedangkan pita spin-down digeser ke atas. Namun, ketika ZγGYNR diatur dalam status AFM, struktur pita menunjukkan celah pita kecil sebesar 0,55 eV yang menjadikannya sebagai semikonduktor pada Gambar 2c. Selanjutnya, energi total yang sesuai dari keadaan juga telah dihitung untuk M1-M3, masing-masing. Hasil relatif ditampilkan sebagai berikut:Energi sel satuan ZγGYNR dalam keadaan NM adalah yang tertinggi sebesar  3524.42090 eV, dan yang dalam keadaan AFM adalah yang terendah sebesar  3524,49299 eV. Perbedaan energi antara energi tertinggi dan terendah adalah sekitar 0,07 eV. Oleh karena itu, menurut data semua energi, kita dapat menarik kesimpulan bahwa keadaan AFM adalah keadaan dasar ZγGYNR. Keadaan FM ZγGYNR dapat menginduksi polarisasi spin nanoribbon, dan itu akan diterapkan di bidang spintronics. Berikut ini, mekanisme transportasi dalam untuk tiga persimpangan telah dijelaskan.

(Warna online) Struktur pita untuk ZγGYNR ditampilkan dalam a NM, b FM, dan c AFM menyatakan, masing-masing. Level Fermi telah diambil sebagai nol

Pertama, kami memplot spektrum transmisi dari tiga persimpangan pada bias nol pada Gambar. 3. Ada banyak puncak spektrum transmisi yang berdenyut tajam dan celah pita kecil di dekat tingkat Fermi pada Gambar. 3a, menunjukkan bahwa M1 adalah semikonduktor . Jadi, di bawah pengaruh tegangan yang sesuai, elektron dapat melewati dari elektroda kiri ke kanan karena ikatan C=C atau C≡C yang terbentuk antara atom karbon menyediakan saluran konduktansi untuk transpor elektron. Untuk perangkat tegang M2 pada Gambar. 3b, spektrum transmisinya tidak persis sama dengan M1. Masih banyak puncak transmisi yang bergerak di sekitar level Fermi. Dengan kata lain, puncak transmisi M2 dengan efek regangan menjadi lebih lebar daripada M1. Selain itu, semua puncak transmisi tampaknya semakin mendekati level Fermi. Fenomena ini dihasilkan dari efek regangan pada daerah hamburan M2, yang mengarah pada peningkatan kopling antara elektroda Au dan perantara ZγGYNR, membuat saluran transmisi lebih lebar daripada saluran transmisi M1.

(Warna online) Spektrum transmisi yang bergantung pada putaran pada bias nol telah dipamerkan untuk a M1, b M2 dan c M3, masing-masing. Koefisien transmisi spin-up dan -down telah ditetapkan sebagai nilai positif (hitam) dan negatif (merah). Sementara itu, distribusi Hamiltonian yang diproyeksikan secara molekuler telah dilambangkan di sini

Selanjutnya, dalam kasus M3, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3c, fitur yang paling jelas adalah bahwa spin-splitting yang puncak transmisi spin up (garis hitam solid) dan spin down (garis merah solid) tidak lagi mengalami degenerasi. Selain itu, puncak transmisi M3 masih setajam M1, tetapi juga menjadi lebih padat. Puncak transmisi spin up bergerak maju ke tingkat Fermi, tetapi spektrum transmisi spin down menampilkan celah transmisi yang besar pada Gambar. 3c, sehingga M3 tampak sebagai spin-separated. Hal ini dapat dijelaskan dengan kombinasi bentuk-S dari M3 dan efek regangan. Regangan dalam bentuk bentuk-S mengubah distribusi muatan M3 dan mematahkan dipol listrik asli, sehingga menghasilkan bahwa sambungan M3 menunjukkan perilaku magnetik dan dengan demikian fenomena spin-splitting dapat diamati di sini. Jelas, ZγGYNR untuk M3 dua kali lebih panjang dari M1, membuat interaksi antara elektroda dan daerah hamburan lebih lemah dari M2. Namun, karena asimetris S -bentuk struktur, ZγGYNR tidak lagi berada pada bidang yang sama, yang dapat mengubah sp dan sp ² komponen hibrida untuk -graphyne. Oleh karena itu, M3 adalah model yang lebih sempurna untuk merancang sambungan molekuler baru.

Dengan membandingkan secara cermat detail puncak transmisi pada Gambar. 3a, b, sangat penting untuk menemukan bahwa M1 tidak memiliki puncak transmisi, dan M2 memiliki puncak yang sangat tajam pada energi  0.02 eV. Untuk memahami secara mendalam perbedaan antara M1 dan M2, kami menggambar keadaan kepadatan lokal perangkat (DLDOS) pada  0.02 eV, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 4a, b. Untuk M1 pada Gambar. 4a, perlu dicatat bahwa elektron terutama terlokalisasi di elektroda emas dan awan elektron terdistribusi lebih rendah di area ZγGYNR. Oleh karena itu, ada lebih sedikit saluran transmisi untuk transportasi muatan untuk M1. Tetapi untuk M2, elektron terdistribusi secara padat di elektroda dan area ZγGYNR yang tersebar di seluruh pita, menunjukkan bahwa saluran transmisi yang kaya disediakan untuk transpor elektron, sehingga spektrum transmisi M2 terlihat lebih lebar daripada M1 di sekitar tingkat Fermi. Hasil ini menyiratkan bahwa persimpangan molekul M2 dengan pengontrol regangan akan memiliki sifat transpor yang lebih baik, dan yang akan dibahas nanti.

(Warna online) DLDOS dengan energi  − 0,02 eV telah ditampilkan sebagai a M1 dan b M2, masing-masing. Nilai iso diambil sebagai 0,01 Å ⁻³ ·eV ⁻¹ . c Isosurface kerapatan putaran M3 juga telah dipamerkan, di mana warna merah dan biru masing-masing mewakili komponen spin-up dan -down. Nilai iso diambil sebagai 0,015 Å ⁻³ ·eV ⁻¹

Selanjutnya, DDOS yang sesuai untuk setiap model diberikan pada Gambar 5a–c, di mana garis solid hijau (oranye) masing-masing mewakili arah putaran naik (-turun). Pertama, bentuk dan distribusi DDOS pada Gambar 5a–c sesuai dengan spektrum transmisi seperti yang ditunjukkan pada Gambar 3a–c. DDOS dari M1 pada Gambar. 3a menunjukkan puncak yang tajam di E> 0, dan DDOS spin-up dan spin-down simetris dengan titik nol. Untuk M2 pada Gambar. 3b, puncak DDOS hampir meluas ke seluruh tingkat Fermi, berkontribusi pada pengangkutan muatan persimpangan molekul. Oleh karena itu, regangan yang diterapkan di M2 mempromosikan gerakan puncak bersama di tingkat Fermi. Kesamaan dalam struktur puncak DDOS dan spektrum transmisi menunjukkan korespondensi yang jelas antara tingkat energi ZγGYNR dan spektrum transmisi. Kopling antara elektroda Au dan ZγGYNR yang disebabkan oleh regangan sangat memperluas terowongan transmisi.

(Warna online) DDOS ditampilkan sebagai a M1, b M2 dan c M3, masing-masing. d adalah kepadatan perangkat yang diproyeksikan dari negara (PDDOS) untuk M3. "Up-s" dan "Dn-s" adalah singkatan dari s- mengorbit PDDOS dalam arah spin-up dan -down, "Up-p" dan "Dn-p" berarti p- PDDOS orbital dalam arah spin-up dan -down, masing-masing

Seperti yang terlihat dari spektrum transmisi dan DDOS, fenomena spin-splitting M3 juga dapat diamati pada Gambar. 5c, menunjukkan bahwa M3 dengan rantai molekul panjang ZγGYNR bersifat magnetis. Untuk memberikan pemahaman intuitif tentang magnetisme M3, distribusi densitas spin diplot pada Gambar. 4c, di mana warna merah dan biru masing-masing mewakili komponen spin-up dan spin-down. Perlu diperhatikan bahwa momen magnet atom terutama terlokalisasi di pusat nanoribbon dan menunjukkan tren melemah secara bertahap dari pusat ke tepi pada Gambar 4c. Mirip dengan zigzag graphene nanoribbons, ZγGYNRs diketahui bersifat magnetis [56]. Namun, karena adanya regangan, kopling antara elektroda dan daerah pusat menyebabkan perubahan distribusi magnet asli. Dengan demikian, kemagnetan atom-atom yang paling dekat dengan elektroda menghilang sedangkan kemagnetan daerah pusat yang terjauh dari elektroda tetap. Untuk menentukan orbital mana yang bertanggung jawab atas sebagian besar magnetisme, kami memplot PDDOS dari M3 pada Gambar 5d. Jelas dari PDDOS bahwa s- elektron orbital memiliki kontribusi kecil terhadap magnetisme M3, karena mereka cenderung ke nilai nol di tengah Gambar 5d. Artinya, magnet M3 terutama bergantung pada p- elektron orbital karena bentuk dan posisi puncak sangat konsisten dengan DDOS pada Gambar 5c. Oleh karena itu, kontribusi elektron terluar jauh lebih besar daripada kontribusi elektron dalam dalam transpor muatan untuk M3. Untuk menampilkan properti transport untuk M1-M3, tegangan arus (I–V ) karakteristik telah diselidiki sebagai berikut. Mekanisme dalam relatif terungkap untuk memverifikasi prediksi sebelumnya.

Untuk mengeksplorasi lebih lanjut mekanisme yang sesuai dari kinerja yang berbeda untuk semua sistem, kami menghitung I–V kurva untuk M1–M3 yang diusulkan, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 6a. Gambar 6a adalah I–V . yang bergantung pada putaran terhitung kurva sebagai fungsi dari bias yang diterapkan untuk setiap perangkat dan sisipan Gambar 6a′ menunjukkan arus total yang dihitung. Dengan meningkatnya rentang tegangan dari  0,6 menjadi 0,6 V, kurva arus berperilaku simetris di bawah rentang tegangan bias positif dan negatif seperti yang ditunjukkan pada Gambar 6a. Perlu dicatat bahwa arus M2 dan M3 jelas lebih besar daripada arus M1, yang menunjukkan bahwa regangan memiliki efek tertentu pada transportasi muatan. Besarnya arus untuk M1 tanpa regangan adalah yang terkecil dari ketiga sambungan tersebut. Ini meningkat perlahan seiring dengan meningkatnya tegangan bias. Selanjutnya terlihat jelas bahwa arus untuk M2 dengan kemiringan terbesar menunjukkan peningkatan yang cepat seiring dengan meningkatnya tegangan bias. Secara khusus, arus M2 hampir tiga kali lipat dari arus M1 pada tegangan bias yang sama. Sebaliknya, arus untuk M3 dengan struktur lengkung S sedang antara M1 dan M2, yang menunjukkan perilaku konduktif yang lebih lemah daripada M2 tetapi lebih kuat dari M1.

(Warna online) a I–V . yang bergantung pada putaran terhitung kurva sebagai fungsi dari bias yang diterapkan untuk M1, M2 dan M3. Sisipan (a′) menunjukkan total arus yang dihitung untuk setiap perangkat. b Spektrum transmisi bergantung putaran untuk M3 pada bias − 0,04 V. Area yang diarsir di antara garis putus-putus merah muda adalah wilayah energi yang berkontribusi terhadap arus, yaitu jendela bias (Area biru dan hijau yang diarsir di sisi kanan dan kiri menyumbangkan masing-masing berputar ke atas dan ke bawah.)

Selain itu, fenomena spin-splitting juga dapat ditemukan dari arus untuk M3 pada Gambar 6a. I–V kurva cukup konsisten dengan spektrum transmisi dan DDOS yang disebutkan di atas. Tidak diragukan lagi bahwa regangan membuat molekul tidak lagi berada pada bidang yang sama, merusak konjugat yang terdelokalisasi π- ikatan di ZγGYNR. Namun, ada aspek lain yang perlu dipertimbangkan, karena efek pemerasan, kopling antara elektroda dan daerah hamburan ditingkatkan, sehingga akhirnya saluran elektron melebar dan arus meningkat. Jadi, arus untuk M3 juga dipengaruhi oleh regangan, tetapi tidak sebanyak untuk M2. Alasan berikut dapat dijelaskan. Panjang daerah hamburan mengurangi kopling antara elektroda Au dan ZγGYNR sampai batas tertentu, membuat arus M3 hanya lebih besar dari M1 tetapi lebih kecil dari M2. Efek regangan dan panjang ZγGYNR biasanya menentukan intensitas arus M3. Jadi, kita dapat melihat bahwa arus bergantung-putaran muncul untuk M3 pada Gambar 6a. Ini juga sesuai dengan Gambar. 5c. Meskipun semua hasil perhitungan di atas menunjukkan bahwa M3 dengan regangan memiliki fenomena spin-splitting, namun hal tersebut tidak terlalu signifikan. Untuk modulasi putaran mungkin ada cara lain yang lebih efisien. Faktanya, beberapa metode lain, seperti medan listrik [57, 58], modifikasi tepi [59] dan doping [60] juga dapat menginduksi spin-polarisasi dan meningkatkan spin-splitting di banyak perangkat nano berbasis dua dimensi.

Dari hasil diketahui bahwa M3 memiliki fenomena spin-splitting, dan tidak sulit untuk menemukan bahwa ketika tegangan bias  0,4 V, perbedaan nilai arus spin up dan spin down |I _Naik – _Dn | untuk M3 adalah yang terbesar, yang dapat dilihat dari garis solid berwarna biru dan hijau pada Gambar 6a. Untuk tujuan ini, kami memplot spektrum transmisi M3 pada bias -0,4 pada Gambar 6b, di mana garis solid berwarna biru dan hijau masing-masing menyumbangkan komponen spin up dan spin down. Kita dapat melihat area transmisi bagian hijau di jendela bias lebih besar daripada yang biru, sehingga arus spin down yang sesuai lebih besar daripada spin up pada tegangan bias yang sama  0,4 V.

Berkenaan dengan spektrum transmisi pada Gambar. 3b, kita tahu bahwa puncak transmisi M2 di dekat tingkat Fermi muncul pada  0.02 eV, sehingga orbital molekul frontier memainkan peran utama dalam transpor muatan. Selain itu, hasil perhitungan sebelumnya menunjukkan bahwa arus M1 dan M2 bersifat spin-independen, sehingga distribusi spasial dari molecular projected self-consistent Hamiltonian (MPSH) dalam arah spin-down untuk M1 dan M2 diabaikan di sini. Distribusi spasial dari orbital molekul yang terisi tertinggi (HOMOs) untuk M1 pada Gambar 7a lebih lemah daripada distribusi untuk M2 pada Gambar 7b. Orang dapat melihat bahwa HOMO M2 terdelokalisasi dengan baik di seluruh wilayah hamburan, menghasilkan arus M2 terbesar yang muncul di sini. Dalam kasus M3, HOMO spin-up didistribusikan di sisi ganda ZγGYNR pada Gambar. 7c, sedangkan orbital molekul kosong (LUMO) terendah terutama terlokalisasi di area pusat pada Gambar. 7d. Sebaliknya, karena magnetisme dari ZγGYNR yang tegang, fungsi gelombang HOMO dalam arah spin-down terlokalisasi di wilayah pusat pada Gambar. 7e, tetapi distribusi LUMO pada Gambar. 7f mirip dengan distribusi HOMO pada Gambar. arah putaran. Distribusi spasial MPSH relatif terlokalisir pada wilayah tertentu, menunjukkan arus yang lebih kecil untuk M3. Dengan kata lain, interaksi orbital molekul tergantung pada kombinasi antara interaksi atom yang kompleks dan fleksibel dan efek eksternal.

(Warna online) HOMO untuk a M1 dan b M2 dalam arah spin-up; c –f Distribusi spasial HOMO dan LUMO untuk M3 dalam arah putaran yang berbeda

Kesimpulan

Singkatnya, struktur elektronik dan sifat transportasi dari sambungan regangan berdasarkan ZγGYNR telah dipelajari dan dianalisis. Hasil kami menunjukkan bahwa keadaan AFM dari ZγGYNR yang dirancang adalah keadaan dasar, dan struktur pita dalam keadaan FM adalah spin-splitting. Terlebih lagi, regangan memiliki efek penting pada sifat transportasi persimpangan molekul. Pada panjang yang sama, regangan sangat meningkatkan kopling orbital antara elektroda Au dan ZγGYNR. Akibatnya, saluran elektronik M2 melebar, sehingga perilaku transpor elektron di M2 jauh lebih besar daripada di M1. Selanjutnya, panjang dan arah ZγGYNR masih memberikan pengaruh tertentu pada karakteristik transportasi persimpangan. Secara khusus, kopling antara elektroda Au dan ZγGYNR melemah karena bertambahnya panjang, sehingga arus M3 lebih kecil daripada arus M2. Selain itu, distribusi magnetik M3 menghasilkan fenomena spin-splitting yang jelas. Mekanisme yang sesuai dari properti transportasi dibahas dalam hal spektrum transmisi, LDDOS dan sebagainya. Hasil kami dapat memberikan ide-ide baru untuk generasi berikutnya dari perangkat elektronik fleksibel di masa depan.

Ketersediaan Data dan Materi

Desain sambungan molekuler dan perhitungan komputasi dilakukan oleh paket Atomistix ToolKit.

Singkatan

γ-GYNR:

-Graphyne nanoribbons

2D:

Dua dimensi

NM:

Non-magnetik

FM:

Ferromagnetik

AFM:

Anti-ferromagnetik

DDOS:

Status kepadatan perangkat

DLDOS:

Kepadatan lokal perangkat negara bagian

PDDOS:

Kepadatan perangkat yang diproyeksikan dari status

MPSH:

Hamiltonian yang diproyeksikan secara molekuler yang konsisten

HOMO:

Orbital molekul yang ditempati tertinggi

LUMO:

Orbital molekul kosong terendah

Naik:

Pemutaran

Dn:

Putar ke bawah

Detektor Foto Perovskite All-Inorganic Bertenaga Mandiri dengan Kecepatan Respon Cepat Morfologi Permukaan yang Diatur dari Nanofiber Komposit Polianilin/Asam Polilaktat melalui Berbagai Doping Asam Anorganik untuk Meningkatkan Biokompatibilitas dalam Rekayasa Jaringan