Pengaturan Transportasi Bergantung Spin pada Nanopita γ-Grafyne dengan Tegangan: Studi DFT Juntion Elektroda Emas
Abstrak
Pengaturan tegangan telah menjadi salah satu metode efektif untuk menyesuaikan struktur elektronik bahan, yang dapat diperkenalkan ke dalam juntion molekuler untuk memicu beberapa efek fisik unik. Berbagai nanopita γ-grafyne (γ-GYNR) yang disematkan antara elektroda emas (Au) dengan pengontrolan tegangan telah dirancang, termasuk perhitungan properti transportasi bergantung spin dengan menggunakan teori fungsi densitas. Hasil perhitungan kami menunjukkan bahwa keberadaan tegangan memiliki efek besar pada properti transportasi juntion molekuler, yang dapat secara jelas meningkatkan kopling antara γ-GYNR dan elektroda Au. Kami menemukan bahwa arus yang mengalir melalui nanojuntion yang ditegangkan lebih besar daripada yang tidak ditegangkan. Yang lebih penting, panjang dan bentuk tegangan dari γ-GYNR berfungsi sebagai faktor penting yang mempengaruhi properti transportasi juntion molekuler. Secara bersamaan, fenomena pemisahan spin terjadi setelah memasukkan tegangan ke dalam nanojuntion, yang menyiratkan bahwa pengaturan tegangan mungkin merupakan cara baru untuk mengatur spin elektron. Kerja kami dapat memberikan dasar teoretis untuk desain perangkat berbasis grafyne berperforma tinggi di masa depan.
Pendahuluan
Muatan dan spin adalah dua properti intrinsik utama elektron [1,2,3]. Mikroelektronika tradisional seringkali berfokus pada karakteristik muatan elektron, tanpa mempedulikan status spin pada elektron. Dan memasukkan medan listrik [4, 5] untuk mengatur transportasi elektron bahan semiconductor untuk merealisasikan transportasi atau pengolahan informasi telah menjadi metode umum. Dengan peningkatan berkelanjutan ilmu pengetahuan dan teknologi, eksperimen sirkuit terpadu skala besar semakin banyak dari sebelumnya [6]. Kepadatan komponen elektronik yang tinggi dan miniaturisasi telah menjadi kebutuhan mendesak. Dalam beberapa dekade terakhir, ilmuwan telah mulai mengeksplorasi karakteristik spin elektron ke dalam perangkat molekuler pada spintronika [7, 8]. Waktu relaksasi spin relatif panjang, yang tidak mudah dipengaruhi oleh cacat dan kekurangan perangkat spin, dan dapat dicapai dengan serangkaian cara, seperti medan listrik, medan magnet, dan sebagainya [9]. Oleh karena itu, banyak metode modulasi terkait properti spintronik juntion molekuler telah menjadi fokus penelitian intensif.
Dibandingkan dengan dopan kimia [10,11,12] dan pengendalian medan elektromagnetik [13, 14], pengaturan tegangan [15,16,17] dianggap sebagai teknik paling efektif dan dapat dikontrol untuk bahan nano. Interaksi antara jaring dan elektron (spin, orbit, dll.) mempengaruhi karakteristik listrik, magnetik, atau optik bahan yang diinduksi oleh pengaturan tegangan, yang dapat menyebabkan munculnya efek fisik atau kimia unik lainnya [18, 19]. Yang lebih penting, tegangan tidak dapat dihindari dalam proses persiapan sampel eksperimental, yang dapat diterapkan melalui saluran yang berbeda. Misalnya, substrat tidak disiapkan secara halus [20], parameter jaring sampel dan bahan substrat tidak cocok [21], atau terdapat kerutan di tepi nanopita [22] dan seterusnya.
Selanjutnya, telah dilaporkan bahwa tegangan memiliki efek yang jelas pada struktur elektronik bahan dua dimensi (2D) [23, 24]. Saat tegangan uniaksial diterapkan, pergeseran konus Dirac grafen dapat diamati [25].Dan tegangan uniaksial dalam rentang yang cukup besar dapat mengubah bandgap nol grafen [26]. Selain itu, studi terbaru menunjukkan bahwa pengaturan tegangan masih merupakan cara efisien untuk meningkatkan properti transportasi nanowai silikon [27]. Penerapan tegangan pada satu lapisan nanopita fosforus hitam juga dapat mengubah arah transportasi pembawa muatan, yang dapat mengontrol anisotropi mobilitas pembawa muatan [28]. Selain itu, tegangan dapat mempengaruhi karakteristik spin semiconductor. Arus polarisasi lembah dapat dihasilkan pada grafen dengan menambahkan tegangan terhadap struktur gelembung yang ditinggikan [29].Konvergensi band yang diinduksi oleh tegangan dapat menjadi metode efektif untuk meningkatkan performa termoelektrik fosforen [30]. Selain itu, properti optik [31] dan magnetik [32] nanojuntion juga dapat diinduksi dan dimodulasi oleh tegangan. Dengan demikian, tidak sulit untuk melihat bahwa regulasi pengaturan tegangan pada bahan adalah berharga.
Dalam beberapa tahun terakhir, ilmu karbon telah secara luas mempengaruhi pengembangan bidang juntion molekuler [33,34,35,36]. Dengan menggunakan reaksi cross-coupling, Li et al.. [37] telah berhasil menyintesis sampel grafdiyena pada permukaan tembaga. Sejak itu, grafdiyena telah menarik perhatian besar dari peneliti internasional [38, 39]. Grafyne adalah alotrop grafen dengan struktur jaringan datar 2D [14, 40,41,42,43,44,45], yang terbentuk oleh konjugasi cincin benzen dan hubung C–C dengan ikut asetilenik. Dibandingkan dengan struktur orbital hibrid sp2 lapisan sederhana grafen [46], grafyne memiliki status hibrid sp dan sp2, yang menentukan bahwa struktur molekul uniknya lebih kompleks. Banyak anggota yang ada yang termasuk keluarga grafyne, seperti α-grafyne [40, 41], β-grafyne [47], γ-grafyne [42, 48, 49], α-2-grafyne [14], 6,6,12-grafyne [43], 14,14,14-grafyne [44], δ-grafyne [45] dan seterusnya. Di antara struktur yang ada ini, γ-grafyne tidak memiliki struktur elektronik mirip konus Dirac di sekitar level Fermi, yang sangat berbeda dengan grafen. Mirip dengan nanopita grafen, γ-grafyne juga dapat dipotong menjadi nanopita γ-grafyne kursi dan zigzag (AγGYNs dan ZγGYNs). Banyak karya telah menampilkan pada ZγGYNs untuk mengamati performa unggul, seperti filter spin, resistensi perbedaan negatif. Namun, studi tentang penerapan tegangan pada ZγGYN di antara elektroda emas belum pernah dilaporkan.
Termotivasi untuk menjelajahi keuntungan pengaturan tegangan pada ZγGYNs, kami memperkenalkan tegangan ke dalam juntion molekuler berdasarkan ZγGYN untuk melakukan penelitian dengan menggunakan perhitungan prinsip pertama. Dalam paper ini, kami pertama-tama berfokus pada struktur elektronik ZγGYNs dalam konfigurasi magnet yang berbeda. Observasi menunjukkan bahwa fenomena pemisahan spin terjadi setelah memasukkan tegangan ke dalam juntion, yang menyiratkan bahwa tegangan mungkin merupakan cara untuk memanipulasi spin. Selanjutnya, hasil pada arus spin juntion menyiratkan bahwa tegangan memiliki pengaruh penting pada properti transportasi perangkat hingga beberapa tingkat. Dan kami menemukan bahwa pengaturan tegangan dapat meningkatkan kopling antara elektroda dan wilayah pencatatan perantara, yang meluaskan saluran elektronik.
Model dan Metode
Pada Gambar 1, tiga juntion molekuler berbeda telah ditampilkan sebagai M1, M2 dan M3, masing-masing. Juntion dapat dibagi menjadi tiga bagian: elektroda kiri, wilayah pencatatan, dan elektroda kanan. Di sini, kami menggunakan nanowire emas (Au) sebagai bahan elektroda karena kelekatan dan konduktivitas listrik yang baik. Elektroda Au dibelah pada permukaan (111). Dan wilayah pencatatan terdiri dari beberapa unit ZγGYN yang diulang. Atom Au pada lead dan atom karbon (C) di bagian tengah terhubung oleh atom sulfur. Untuk eksperimen juntion grafen, telah ditunjukkan bahwa nanopita grafen dapat disesuaikan dan dipotong menjadi banyak struktur sebagai perangkat molekuler dalam eksperimen dengan menggunakan iradiasi elektron energik di dalam mikroskop transmisi elektron (TEM) [50]. Mirip dengan grafen, perangkat molekuler berdasarkan ZγGYN mungkin juga dapat dihubungkan dengan cara ini. M1 tidak diperkenalkan dengan tegangan, dan wilayah pencatatan datar seperti ditunjukkan pada Gambar 1a. M2 muncul melengkung pada sumbu x dengan struktur melengkung U yang membuatnya tidak lagi datar pada Gambar 1b, yang disebabkan oleh tegangan lintas. Untuk sistem M3, yang struktur paling kompleks, memiliki struktur melengkung S. Panjang asli ZγGYN di wilayah pencatatan M3 dua kali lebih besar daripada yang dimiliki M1. Dengan demikian, ZγGYN dengan efek tegangan dapat dibengkokkan ke arah berlawanan dari sumbu + x dan − x, sehingga menunjukkan struktur melengkung S pada Gambar 1c. Tampilan sisi M1–M3 pada Gambar 1e, f sesuai dengan tampilan utama untuk bagian pencatatan pada Gambar 1a–c. Juntion rinci dapat dilihat dari gambar berikut.
(Secara daring) Skema model juntion molekuler ditampilkan sebagai a M1, b M2 dan c M3, yang wilayah pencatatannya datar, melengkung (bentuk U) dan ganda-melengkung (bentuk S), masing-masing. Persegi panjang biru putus-putus pada panel a menandakan sel satuan yang diulang ZγGYNR, yang konstanta jaringnya adalah 12,297 Å. Untuk kejelasan, tampilan sisi di wilayah pencatatan untuk d M1, e M2 dan f M3 yang sesuai dengan a–c juga telah ditampilkan. L/R mewakili elektroda kiri/kanan
Kami pertama-tama mengoptimalkan sel satuan yang dirancang dan struktur molekuler dengan menerapkan perhitungan teori fungsi densitas dalam paket Atomistix ToolKit [51, 52]. Menurut hasil optimisasi, konstanta jaring sel satuan sekitar 12,297 Å pada Gambar 1a, dan panjang wilayah pencatatan untuk M1-M3 sekitar 36,891 Å, 35,473 Å dan 70,559 Å pada Gambar 1a–c. Panjang ikut antara emas dan atom sulfur adalah 2,38 Å, dan antara sulfur dan atom karbon adalah 1,84 Å, 1,62 Å dan 1,92 Å untuk M1-M3, masing-masing. Parameter komputasi rinci telah ditetapkan sebagai berikut. Potensi koreksi perpindahan digunakan sebagai dekredeksi gradien umum dengan fungsi Perdew–Burke–Ernzerh [53]. Energi pemotongan jaring untuk potensi elektrostatik adalah 150 Ry, dan suhu untuk fungsi Fermi diatur ke 300 K. Gaya pada setiap atom lebih kecil dari 0,02 eV/Å. Selain itu, jaring Monkhorst–Pack 1 × 1 × 100 dipilih, dan kriteria konvergensi densitas elektron adalah 10−5 eV dalam total energi. Selanjutnya, untuk menghindari interaksi antara citra periodik, setidaknya ketebalan lapisan vacum 20 Å diatur dalam perhitungan kami. Spektra transmisi sebagai fungsi energi (E) dan tegangan bias (V) didefinisikan sebagai
$$T_{\sigma } (E,V_{{\text{b}}} ) = Tr\left[ {\Gamma_{{\text{L}}} \left( E \right)G_{\sigma }^{{\text{R}}} \left( E \right)\Gamma_{{\text{R}}} (E)G_{\sigma }^{{\text{A}}} (E)} \right],$$
di mana \(G^{{{\text{R}}({\text{A}})}}\) adalah fungsi Green tertunda (maju) wilayah pencatatan pusat, \(\Gamma_{{\text{L(R)}}}\) adalah matriks kopling elektroda kiri (kanan) dan σ = ± 1 menandakan spin elektron naik/turun. Arus transportasi spin dihitung dengan menggunakan rumus Landauer-Büttiker [54, 55]
di mana \(\mu_{{\text{L(R)}}}\) dan \(f_{{\text{L(R)}}}\) adalah potensi elektrokimia dan fungsi distribusi Fermi yang sesuai dari elektroda kiri/kanan, masing-masing. Padatan status perangkat (DDOS) dapat dihitung dengan \(D\left( E \right) = - \frac{1}{\pi }{\text{Im}} G^{{\text{R}}} (E)\).
Hasil dan Pembahasan
Struktur band sel satuan zigzag γ-grafyne telah dicetak dalam keadaan non-magnetik (NM), feromagnetik (FM) dan anti-feromagnetik (AFM), seperti ditampilkan pada Gambar 2a–c, masing-masing. Dalam proses komputasi, magnetisme atom karbon yang terlekat pada tepi atas dan tepi bawah diatur ke arah yang sama, mendekati keadaan FM; pengaturan keadaan AFM berlawanan. Terlihat bahwa ZγGYNR logam dalam keadaan NM, karena energi band melewati level Fermi pada Gambar 2a. Mirip dengan yang NM, ZγGYNR dalam keadaan FM juga logam, tetapi pemisahan spin yang jelas dapat diamati. Energi band dalam arah spin naik diturunkan pada Gambar 2b, sementara band spin turun ditingkatkan. Namun, ketika ZγGYN diatur dalam keadaan AFM, struktur band menunjukkan bandgap kecil sebesar 0,55 eV yang menjadikannya sebagai semiconductor pada Gambar 2c. Selain itu, total energi yang sesuai dari keadaan juga telah dihitung untuk M1-M3, masing-masing. Hasil relatif ditampilkan sebagai berikut: Energi sel satuan ZγGYNR dalam keadaan NM adalah tertinggi sebesar − 3524,42090 eV, dan yang dalam keadaan AFM adalah terendah sebesar − 3524,49299 eV. Selisih energi antara energi tertinggi dan terendah sekitar 0,07 eV. Oleh karena itu, menurut data semua energi, kami dapat menarik kesimpulan bahwa keadaan AFM adalah keadaan dasar ZγGYNR. Keadaan FM ZγGYNR dapat menginduksi polarisasi spin nanopita, dan akan diterapkan di bidang spintronika. Dalam bagian berikutnya, mekanisme transportasi mendalam untuk ketiga juntion telah diuraikan.
(Secara daring) Struktur band untuk ZγGYNR ditampilkan dalam keadaan a NM, b FM, dan c AFM, masing-masing. Level Fermi telah diambil sebagai nol
Pertama, kami mencetak spektral transmisi ketiga juntion pada bias nol pada Gambar 3. Ada banyak puncak tajam dari spektral transmisi dan bandgap kecil di dekat level Fermi pada Gambar 3a, yang menunjukkan bahwa M1 adalah semiconductor. Dengan demikian, di bawah efek tegangan yang sesuai, elektron dapat melewati dari elektroda kiri ke kanan karena ikut C=C atau C≡C yang terbentuk antara atom karbon memberikan saluran konduktivitas untuk transportasi elektron. Untuk juntion yang ditegangkan M2 pada Gambar 3b, spektral transmisisnya tidak sama persis dengan M1. Masih ada banyak puncak transmisi yang bergerak di sekitar level Fermi. Dengan kata lain, puncak transmisi M2 dengan efek tegangan menjadi lebih lebar daripada M1. Selain itu, semua puncak transmisi tampaknya semakin dekat ke level Fermi. Fenomena ini berasal dari efek tegangan pada wilayah pencatatan M2, yang menyebabkan peningkatan kopling antara elektroda Au dan ZγGYNR perantara, sehingga membuat saluran transmisi lebih lebar daripada M1.
(Secara daring) Spektra transmisi bergantung spin pada bias nol telah ditampilkan untuk a M1, b M2 dan c M3, masing-masing. Koefisien transmisi spin naik dan turun telah diatur sebagai nilai positif (hitam) dan negatif (merah). Sementara itu, distribusi Hamilton yang dirancang sendiri molekul telah ditunjukkan di sini
Selanjutnya, dalam kasus M3, seperti ditunjukkan pada Gambar 3c, fitur paling mencolok adalah pemisahan spin yang puncak transmisi spin naik (garis hitam padat) dan spin turun (garis merah padat) tidak lagi terdegenerasi. Selain itu, puncak transmisi M3 masih tajam seperti M1, tetapi menjadi lebih padat. Puncak transmisi spin naik bergerak menuju level Fermi, tetapi spektrum transmisi spin turun menampilkan jarak transmisi yang cukup besar pada Gambar 3c, sehingga M3 menunjukkan pemisahan spin. Ini dapat dijelaskan oleh kombinasi bentuk S dari M3 dan efek tegangan. Tegangan dalam bentuk S mengubah distribusi muatan M3 dan merusak dipol listrik asli, sehingga menghasilkan juntion M3 yang menunjukkan perilaku magnet dan fenomena pemisahan spin dapat diamati di sini. Jelas, ZγGYNR untuk M3 dua kali lebih panjang daripada M1, sehingga interaksi antara elektroda dan wilayah pencatatan lebih lemah daripada M2. Namun, karena struktur S yang tidak simetris, ZγGYN tidak lagi dalam bidang yang sama, yang dapat mengubah komponen hibrid sp dan sp2 untuk γ-grafyne. Oleh karena itu, M3 adalah model yang lebih sempurna untuk merancang juntion molekuler baru.
Dengan membandingkan secara cermat detail puncak transmisi pada Gambar 3a, b, sangat penting untuk menemukan bahwa M1 tidak memiliki puncak transmisi, dan M2 memiliki puncak yang sangat tajam pada energi − 0,02 eV. Untuk memahami secara mendalam perbedaan antara M1 dan M2, kami menggambar padatan status lokal perangkat (DLDOS) pada − 0,02 eV, seperti ditunjukkan pada Gambar 4a, b. Untuk M1 pada Gambar 4a, perlu dicatat bahwa elektron terutama dilokalkan pada elektroda emas dan awan elektron kurang tersebar di area ZγGYNR. Oleh karena itu, ada kurang banyak saluran transmisi untuk transportasi muatan untuk M1. Namun, untuk M2, elektron tersebar rapat di elektroda dan area pencatatan ZγGYN di seluruh pita, yang menunjukkan bahwa saluran transmisi yang kaya disediakan untuk transportasi elektron, sehingga spektrum transmisi M2 terlihat lebih lebar daripada M1 di sekitar level Fermi. Hasil ini menyiratkan bahwa juntion molekuler M2 dengan kontrol tegangan akan memiliki properti transportasi yang lebih baik, yang akan dibahas selanjutnya.
(Secara daring) DLDOS pada energi − 0,02 eV telah ditampilkan sebagai a M1 dan b M2, masing-masing. Nilai iso diambil sebagai 0,01 Å−3·eV−1. c Permukaan isodensitas spin M3 juga telah ditampilkan, di mana warna merah dan biru mewakili komponen spin naik dan turun, masing-masing. Nilai iso diambil sebagai 0,015 Å−3·eV−1
Selanjutnya, DDOS yang sesuai untuk setiap model diberikan pada Gambar 5a–c, di mana garis padat hijau (oranye) mewakili arah spin naik (-turun), masing-masing. Pertama, bentuk dan distribusi DDOS pada Gambar 5a–c sesuai dengan spektrum transmisi seperti ditunjukkan pada Gambar 3a–c. DDOS M1 pada Gambar 3a menunjukkan puncak tajam pada E > 0, dan DDOS spin naik dan spin turun simetris terhadap titik nol. Untuk M2 pada Gambar 3b, puncak DDOS hampir menyeluruh level Fermi, yang berkontribusi pada transportasi muatan juntion molekuler. Dengan demikian, tegangan yang diterapkan pada M2 mempromosikan puncak untuk bergerak bersama di level Fermi. Kesamaan dalam struktur puncak DDOS dan spektrum transmisi menunjukkan korespondensi yang jelas antara level energi ZγGYNR dan spektrum transmisi. Kopling antara elektroda Au dan ZγGYNR yang disebabkan oleh tegangan sangat meluaskan terowong transmisi.
(Secara daring) DDOS ditampilkan sebagai a M1, b M2 dan c M3, masing-masing. d adalah padatan status perangkat yang diproyeksikan (PDDOS) untuk M3. "Up-s" dan "Dn-s" mewakili PDDOS orbital s- dalam arah spin naik dan turun, "Up-p" dan "Dn-p" mewakili PDDOS orbital p- dalam arah spin naik dan turun, masing-masing
Seperti terlihat dari spektrum transmisi dan DDOS, fenomena pemisahan spin M3 juga dapat diamati pada Gambar 5c, yang menunjukkan bahwa M3 dengan rantai molekuler panjang ZγGYNR adalah magnetik. Untuk memberikan pemahaman yang intuitif tentang magnetisme M3, distribusi densitas spin dicetak pada Gambar 4c, di mana warna merah dan biru mewakili komponen spin naik dan spin turun, masing-masing. Perlu diperhatikan bahwa momen magnetik atom terutama dilokalkan di tengah nanopita dan menunjukkan tren yang secara bertahap melemah dari tengah ke tepi pada Gambar 4c. Mirip dengan nanopita grafen zigzag, diketahui bahwa ZγGYNR magnetik [56]. Namun, karena keberadaan tegangan, kopling antara elektroda dan wilayah pusat menyebabkan perubahan pada distribusi magnetisme asli. Dengan demikian, magnetisme atom yang paling dekat dengan elektroda menghilang sementara magnetisme wilayah pusat yang paling jauh dari elektroda tetap ada. Untuk menentukan orbital mana yang bertanggung jawab atas sebagian besar magnetisme, kami mencetak PDDOS M3 pada Gambar 5d. Jelas dari PDDOS bahwa elektron orbital s- memiliki kontribusi kecil terhadap magnetisme M3, karena mereka cenderung ke nol di tengah Gambar 5d. Dengan kata lain, magnetisme M3 terutama bergantung pada elektron orbital p- karena bentuk dan posisi puncak sangat konsisten dengan DDOS pada Gambar 5c. Oleh karena itu, kontribusi elektron luar jauh lebih besar daripada elektron dalam dalam transportasi muatan untuk M3. Untuk menampilkan properti transportasi untuk M1-M3, karakteristik arus–tegangan (I–V) telah diselidiki dalam bagian berikutnya. Mekanisme internal yang terkait diungkapkan untuk memverifikasi prediksi sebelumnya.
Untuk menjelajahi lebih lanjut mekanisme yang sesuai dari performa yang berbeda untuk semua sistem, kami menghitung kurva I–V untuk M1–M3 yang diusulkan, seperti ditunjukkan pada Gambar 6a. Gambar 6a adalah kurva I–V bergantung spin yang dihitung sebagai fungsi dari tegangan yang diterapkan untuk setiap perangkat dan sisipan Gambar 6a′ menunjukkan total arus yang dihitung. Dengan meningkatnya rentang tegangan dari − 0,6 hingga 0,6 V, kurva arus berperilaku simetris di bawah rentang tegangan positif dan negatif seperti ditunjukkan pada Gambar 6a. Perlu dicatat bahwa arus M2 dan M3 jelas lebih besar daripada M1, yang menunjukkan bahwa tegangan memiliki efek tertentu pada transportasi muatan. Besarnya arus M1 tanpa tegangan adalah terkecil dari ketiga juntion. Arus meningkat lambat seiring dengan peningkatan tegangan bias. Selain itu, jelas terlihat bahwa arus M2 dengan kemiringan terbesar menunjukkan peningkatan yang cepat seiring dengan peningkatan tegangan bias. Khususnya, arus M2 hampir tiga kali lebih besar daripada M1 pada tegangan bias yang sama. Sebaliknya, arus M3 dengan struktur melengkung S sedang antara M1 dan M2, yang menunjukkan perilaku konduktif yang lebih lemah daripada M2 tetapi lebih kuat daripada M1.
(Secara daring) a Kurva I–V bergantung spin yang dihitung sebagai fungsi dari tegangan yang diterapkan untuk M1, M2 dan M3. Sisipan (a′) menunjukkan total arus yang dihitung untuk setiap perangkat. b Spektra transmisi bergantung spin untuk M3 pada bias − 0,04 V. Area bayangan di antara garis titik pink adalah wilayah energi yang berkontribusi pada arus, yaitu jendela bias (Area bayangan biru dan hijau di kanan dan kiri masing-masing mewakili spin naik dan spin turun.)
Selain itu, fenomena pemisahan spin juga dapat ditemukan dari arus untuk M3 pada Gambar 6a. Kurva I–V cukup konsisten dengan spektrum transmisi dan DDOS yang disebutkan di atas. Tidak diragukan lagi bahwa tegangan membuat molekul tidak lagi dalam bidang yang sama, merusak ikut π- terdelokalisasi dalam ZγGYNR. Namun, ada aspek lain yang perlu dipertimbangkan, karena efek peras, kopling antara elektroda dan wilayah pencatatan ditingkatkan, sehingga pada akhirnya saluran elektron melebar dan arus meningkat. Dengan demikian, arus untuk M3 juga dipengaruhi oleh tegangan, tetapi tidak sebanyak M2. Alasan berikut dapat dijelaskan. Panjang wilayah pencatatan mengurangi kopling antara elektroda Au dan ZγGYNR hingga beberapa tingkat, sehingga arus M3 hanya lebih besar daripada M1 tetapi lebih kecil daripada M2. Efek tegangan dan panjang ZγGYNR bersama-sama menentukan intensitas arus M3. Dengan demikian, kami dapat melihat bahwa arus bergantung spin muncul untuk M3 pada Gambar 6a. Ini juga sesuai dengan Gambar 5c. Meskipun semua hasil perhitungan di atas menunjukkan bahwa M3 dengan tegangan memiliki fenomena pemisahan spin, memang tidak sangat signifikan. Untuk modulasi spin mungkin ada cara lain yang lebih efisien. Faktanya, beberapa metode lain, seperti medan listrik [57, 58], modifikasi tepi [59] dan dopan [60] juga dapat menginduksi polarisasi spin dan meningkatkan pemisahan spin dalam banyak perangkat nano berbasis dua dimensi.
Dari hasil kami diketahui bahwa M3 memiliki fenomena pemisahan spin, dan tidak sulit untuk menemukan bahwa saat tegangan bias adalah − 0,4 V, selisih nilai arus spin naik dan spin turun |IUp – Dn| untuk M3 adalah terbesar, yang dapat dilihat dari garis padat biru dan hijau pada Gambar 6a. Untuk ini, kami mencetak spektrum transmisi M3 pada bias -0,4 pada Gambar 6b, di mana garis padat biru dan hijau mewakili komponen spin naik dan spin turun, masing-masing. Kami dapat melihat bahwa area transmisi bagian hijau di jendela bias lebih besar daripada bagian biru, sehingga arus spin turun yang sesuai lebih besar dari spin naik pada tegangan bias yang sama sebesar − 0,4 V.
Sehubungan dengan spektrum transmisi pada Gambar 3b, kami mengetahui bahwa puncak transmisi M2 di dekat level Fermi muncul pada − 0,02 eV, sehingga orbital molekuler terdepan memainkan peran utama dalam transportasi muatan. Selain itu, hasil perhitungan sebelumnya menunjukkan bahwa arus M1 dan M2 tidak bergantung spin, sehingga distribusi spasial Hamilton yang dirancang sendiri molekul (MPSH) dalam arah spin turun untuk M1 dan M2 diabaikan di sini. Distribusi spasial orbital molekuler tertinggi yang terisi (HOMO) untuk M1 pada Gambar 7a lebih lemah daripada M2 pada Gambar 7b. Terlihat bahwa HOMO M2 terdelokalisasi dengan baik di seluruh wilayah pencatatan, sehingga arus terbesar M2 muncul di sini. Dalam kasus M3, HOMO spin naik tersebar di dua sisi ZγGYNR pada Gambar 7c, sementara orbital molekuler tertidur terendah (LUMO) terutama dilokalkan di area pusat pada Gambar 7d. Sebaliknya, karena magnetisme ZγGYNR yang ditegangkan, fungsi gelombang HOMO dalam arah spin turun dilokalkan di wilayah pusat pada Gambar 7e, tetapi distribusi LUMO pada Gambar 7f mirip dengan HOMO dalam arah spin naik. Distribusi spasial MPSH relatif dilokalkan di wilayah tertentu, yang menunjukkan arus yang lebih kecil untuk M3. Dengan kata lain, interaksi orbital molekuler bergantung pada kombinasi antara interaksi atom yang kompleks dan fleksibel serta efek eksternal.
(Secara daring) HOMO untuk a M1 dan b M2 dalam arah spin naik; c–f Distribusi spasial HOMO dan LUMO untuk M3 dalam arah spin berbeda
Kesimpulan
Secara singkat, struktur elektronik dan properti transportasi juntion yang ditegangkan berdasarkan ZγGYNR telah diselidiki dan dianalisis. Hasil kami menunjukkan bahwa keadaan AFM ZγGYNR yang dirancang adalah keadaan dasar, dan struktur band dalam keadaan FM adalah pemisahan spin. Yang lebih penting, tegangan memiliki efek vital pada properti transportasi juntion molekuler. Pada panjang yang sama, tegangan sangat meningkatkan kopling orbital antara elektroda Au dan ZγGYNR. Sebagai hasilnya, saluran elektronik M2 diperluas, sehingga perilaku transportasi elektron di M2 jauh lebih besar daripada di M1. Selain itu, panjang dan arah ZγGYN masih memengaruhi karakteristik transportasi juntion tertentu. Secara khusus, kopling antara elektroda Au dan ZγGYNR melemah seiring dengan peningkatan panjang, sehingga arus M3 lebih kecil daripada M2. Selain itu, distribusi magnetisme M3 menghasilkan fenomena pemisahan spin yang jelas. Mekanisme yang terkait dengan properti transportasi dibahas dalam hal spektrum transmisi, LDDOS dan sebagainya. Hasil kami dapat memberikan ide baru untuk generasi berikutnya perangkat elektronik fleksibel di masa depan.
Ketersediaan Data dan Bahan
Desain juntion molekuler dan perhitungan komputasi dilakukan dengan paket Atomistix ToolKit.
