Penggabungan Bahan Komposit Karbon Berstrukturnano ke dalam Elektroda Kontra untuk Sel Surya Pewarna Pewarna yang Sangat Efisien

Abstrak

Sel surya peka-pewarna (DSSC) yang terdiri dari elektroda penghitung bertumpuk bahan komposit karbon berstruktur nano (CE) dibuat dalam penelitian ini. Sebagai pengganti potensial film tipis platinum (Pt) yang mahal, berbagai bahan komposit karbon, termasuk nanopartikel karbon berdimensi nol (CNPs), nanotube karbon berdinding banyak satu dimensi (MWCNTs), dan serpihan graphene dua dimensi (GFs) sebagai bahan yang cocok. media transfer muatan diendapkan pada permukaan CE menggunakan proses sablon. Sebagai hasilnya, CNP ditemukan mengakibatkan memburuknya transfer muatan dari CE ke elektrolit cair karena pembentukan struktur yang sangat teragregasi dengan luas permukaan spesifik yang sangat rendah. Namun, komposit karbon yang ditambahkan MWCNT dan MWCNT (misalnya, CNP/MWCNT, MWCNT/GF, CNP/MWCNT/GF) ditemukan untuk meningkatkan transfer muatan dari CE ke elektrolit cair karena pembentukan struktur yang sangat berjejaring dengan permukaan spesifik yang tinggi. daerah. PCE yang dihasilkan dari DSSC yang terdiri dari CE berbasis komposit karbon murni yang ditambahkan MWCNT dan MWCNT sangat mirip dengan DSSC yang terdiri dari CE berbasis Pt. Hal ini menunjukkan bahwa bahan karbon berstrukturnano yang terutama terdiri dari MWCNT dan kompositnya adalah salah satu kandidat yang menjanjikan untuk menggantikan Pt yang mahal dalam CE DSSC.

Latar Belakang

Sel surya tersensitisasi pewarna (DSSC) telah menerima banyak perhatian sebagai alternatif untuk sel surya berbasis silikon. Mereka berhak sebagai salah satu sel surya generasi ketiga yang paling menonjol, karena memiliki keunggulan biaya produksi yang relatif rendah, fabrikasi yang mudah, dan sifat fotovoltaik yang sangat baik [1, 2]. Komponen utama DSSC adalah TiO₂ fotoelektroda timah oksida (FTO) berlapis film tipis, pewarna, elektrolit cair ($ {I}^{-}/{I}_3^{-} $ pasangan redoks), dan elektroda lawan (CE) [ 3, 4].

Sebagai prinsip operasi DSSC, molekul dye umumnya teradsorpsi pada permukaan semikonduktor TiO₂ nanopartikel (NPs) sebagai fotoelektroda. Ketika DSSC terkena sinar matahari, elektron yang dihasilkan dari molekul pewarna tereksitasi secara terus menerus disuntikkan ke pita konduksi TiO₂ NP, dan kemudian mencapai elektroda oksida konduksi (misalnya, kaca FTO). Elektron fotogenerasi ditransfer melalui sirkuit eksternal, dan kemudian dimasukkan ke dalam elektrolit cair melalui CE berlapis Pt. Elektrolit akhirnya mengangkut elektron untuk menyelesaikan siklus arus di DSSC.

Sebagai logam mulia, Pt memiliki keunggulan aktivitas katalitik yang sangat baik, reduksi iodida/trioda yang efektif, dan konduktivitas listrik yang baik sehingga umumnya digunakan sebagai CEs DSSCs [5,6,7,8,9,10,11] . Namun, Pt relatif mahal, yang menghambat produksi besar-besaran DSSC di industri sel surya dan mengakibatkan stabilitas DSSC yang buruk karena elektrolit korosif. Dengan demikian, banyak penelitian telah dikhususkan untuk menemukan kandidat yang cocok untuk menggantikan katalis Pt di DSSC dengan bahan murah, seperti karbon hitam (CB), karbon nanotube (CNT), logam paduan, logam sulfida, dan polimer konduktor [5,6 ,7,8,9,10,11,12,13,14,15,16]. Di antara berbagai alternatif tersebut, bahan berstruktur nano karbon seperti nanopartikel karbon (CNP, C₆₀ ), nanotube karbon berdinding ganda (MWCNTs), dan serpihan graphene (GFs) dilaporkan memiliki alternatif potensial untuk Pt di CE DSSC karena mereka memiliki konduktivitas yang relatif tinggi, luas permukaan spesifik yang besar, stabilitas fotokimia yang tinggi, dan kekuatan mekanik yang baik [17, 18,19,20,21].

Untuk membuat bahan berstruktur nano karbon-coated CE, berbagai metode, termasuk deposisi uap kimia [22, 23], drop coating [24, 25], spin coating [26], dan proses spray coating [27] dikembangkan. Namun, mereka umumnya memerlukan prosedur fabrikasi yang cukup kompleks, dan secara bersamaan sulit untuk mendapatkan ikatan yang ketat dan ketebalan yang seragam dari bahan berstruktur nano karbon yang digunakan. Sablon adalah proses sederhana, mudah, dan serbaguna yang membuat tekanan menggunakan squeegee atau perangkat mekanis lainnya untuk menempelkan pasta secara merata pada permukaan substrat. Itu dapat membuat berbagai produk cetakan dengan properti tahan lama, yang tahan terhadap kontak eksternal [28, 29]. Oleh karena itu, telah sering digunakan untuk membuat film tipis yang seragam pada permukaan substrat, dan secara bersamaan ketebalan film tipis dapat dengan mudah dikontrol dengan memvariasikan jumlah proses sablon.

Dalam penelitian ini, kami menggunakan proses sablon untuk membuat film tipis yang terdiri dari berbagai bahan berstruktur nano karbon, termasuk CNP, MWCNT, GF, dan campurannya pada permukaan substrat kaca FTO dengan ketebalan berbeda sebagai CE DSSC. Dan kemudian, kinerja fotovoltaik dari DSSC yang dihasilkan diperiksa secara sistematis dalam hal tegangan rangkaian terbuka (V _ok ), rapat arus hubung singkat (J _sc ), faktor pengisian (FF), dan efisiensi konversi daya (PCE), yang juga akhirnya dibandingkan dengan kinerja fotovoltaik DSSC berbasis Pt.

Metode/Eksperimental

Fabrikasi TiO₂ - Elektroda Foto Berbasis DSSC

TiO₂ Fotoelektroda berbasis NP dibuat menggunakan proses sablon pada permukaan kaca FTO (SnO₂ :F, 7 Ω/sq., Pilkington, Boston, AS). TiO yang tersedia secara komersial₂ NP (P25, Degussa, Jerman) digunakan tanpa perawatan lebih lanjut. Untuk membuat TiO₂ tempel, 6 g TiO₂ NP, 20 g terpineol, 1 ml asam asetat (CH₃ COOH), dan 15 g etanol dicampur dalam botol untuk membuat larutan-I. Kemudian 3 g etil selulosa dan 27 g etanol dicampur dalam botol lain untuk membuat larutan-II. Selanjutnya, kedua larutan tersebut kemudian dicampur secara homogen dalam vial menggunakan planetary mixer selama 3 menit, kemudian dipanaskan dalam oven untuk menghilangkan etanol. Dengan bantuan proses sablon, TiO₂ film tipis dibentuk pada kaca FTO dengan luas fotoaktif 0,6 cm × 0,6 cm dengan ketebalan ~ 23 μm. Kaca FTO dibersihkan menggunakan aseton, etanol, dan air deionisasi, kemudian diberi perlakuan awal dengan campuran 0,247 ml TiOCl₂ larutan dan 20 ml air deionisasi untuk meningkatkan daya rekat antara TiO₂ NP dan kaca FTO. TiO₂ kaca FTO berlapis film tipis kemudian disinter pada ~ 500 °C selama 30 menit untuk menghilangkan komponen residu. TiO yang disinter₂ -kaca FTO berlapis kemudian direndam ke dalam larutan pewarna yang mengandung 0,3 mM N719 (Solaronix, SA, Swiss) selama 24 jam [20].

Fabrikasi CE Berbasis Bahan Karbon Berstruktur Nano

Untuk membuat CNP yang homogen (C₆₀ , CNT Co., Ltd., Korea), MWCNTs (CNT Co., Ltd., Korea), pasta GFs (CNT Co., Ltd., Korea), 0,2 g CNP, 0,2 g MWCNT, dan 0,2 g GF didispersikan dalam larutan campuran 1 g terpineol dan 0,1 g etil selulosa, yang meningkatkan adhesi antara bahan karbon berstrukturnano dan substrat. Dan kemudian mereka didispersikan ke dalam larutan etanol diikuti dengan sonikasi selama 2 jam dengan probe sonicator (Daihan Scientific Co., Ltd.) untuk mendapatkan suspensi homogen, yang kemudian diuapkan pada hot plate untuk membuat pasta dengan viskositas yang relatif tinggi. Untuk pembuatan berbagai campuran bahan karbon, termasuk CNP/MWCNT, CNP/GF/, MWCNT/GF, CNP/MWCNT/GF seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 1a, bubuk CNP, MWCNT, dan GF didispersikan dalam larutan terpineol dan etil selulosa , dan kemudian mereka diperlakukan dengan proses sonikasi dan penguapan. Tujuh pasta berbeda yang terdiri dari CNP, MWCNT, dan GF kemudian disablon pada permukaan kaca FTO, yang dibor dengan dua lubang dengan luas 0,6 cm × 0,6 cm. Kemudian, perlakuan panas pada 400 ^° C selama 15 menit dibuat untuk menghilangkan kontaminan organik yang terbentuk pada bahan karbon berstrukturnano. Ketebalan bahan karbon yang digunakan dalam penelitian ini diubah dengan jumlah proses sablon. Sebagai referensi CE, kaca FTO dilapisi dengan Pt menggunakan ion sputter (E1010, Hitachi, Chiyoda-ku, Jepang) yang dioperasikan pada 1,2 kV dan 7 mA.

a Skema fabrikasi komposit carbon nanoparticle (CNP)/multiwalled carbon nanotube (MWCNT)/graphene flake (GF) untuk counter electrodes (CEs) dari dye-sensitized solar cells (DSSCs) dan b foto dan komponen DSSC yang dirakit dalam penelitian ini

Manufaktur dan Karakterisasi DSSC

Fotoelektroda dan CE yang dibuat disegel sebagai konfigurasi tipe sandwich dengan film polimer meleleh panas (tebal 60 μm, Wooyang, Korea), lalu dipanaskan pada suhu 120 ^° C selama 4 mnt. Selanjutnya, cairan elektrolit berbasis iodida (AN-50, Solaronix, SA, Swiss) disuntikkan ke ruang antara dua elektroda melalui dua lubang yang dibor pada CE, dan lubang tersebut kemudian ditutup dengan kaca penutup menggunakan polimer meleleh panas. film. Akhirnya, unit DSSC dirakit sepenuhnya seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 1b.

Kinerja fotovoltaik DSSC yang dibuat dalam penelitian ini diukur di bawah massa udara 1,5 dan 1 matahari (=100 mW cm^− 2 ) penerangan menggunakan simulator surya (PEC-L11, Peccell Technologies, Inc., Kanagawa, Jepang). Intensitas penerangan cahaya dikalibrasi dengan tepat menggunakan detektor fotodioda Si standar dengan filter KG-5. Kurva kerapatan-tegangan arus (J-V) dan spektrum impedansi elektrokimia (EIS) direkam secara otomatis dengan pengukur sumber Keithley SMU 2400 (Cleveland, OH, USA) di bawah penerangan 100 mW cm^− 2 .

Struktur fisik dan ketebalan bahan karbon berstrukturnano diukur menggunakan mikroskop elektron pemindaian (SEM, S-4200, Hitachi) yang dioperasikan pada ~ 15 kV. Luas permukaan spesifik dan porositas diukur menggunakan instrumen Brunauer-Emmett-Teller (BET) (ASAP 2020, USA), dan distribusi ukuran porinya ditentukan dengan menggunakan rumus Barrett-Joyner-Halenda (BJH) dari cabang desorpsi. Sifat struktural bahan karbon berstruktur nano diperiksa menggunakan spektroskopi Raman (Ramboss 500i, DongWoo Optron), di mana laser 532 nm digunakan untuk eksitasi.

Pengukuran voltametri siklik dilakukan menggunakan stasiun kerja elektrokimia dari meter sumber Keithley SMU 2400 (Cleveland, OH, USA) dan sistem tiga elektroda konvensional, yang terdiri dari komposit karbon atau elektroda kerja berlapis Pt, elektroda penghitung lembaran Pt dan elektroda kerja berlapis Pt. elektroda referensi kalomel (ALS Co., Ltd., Jepang). Elektroda ini direndam dalam 10 mM LiI, 1 mM I₂ asetonitril, dan 0,1 M LiClO₄ larutan campuran.

Hasil dan Diskusi

Pengukuran spektroskopi Raman merupakan salah satu analisis tak rusak untuk karakterisasi status kristal dan cacat bahan karbon. Gambar 2 menunjukkan berbagai spektrum Raman untuk kasus CNP, MWCNT, dan GF. Puncak D terkait dengan urutan pertama fonon batas zona dan dikenal sebagai puncak gangguan yang berasal dari cacat pada lapisan bahan karbon. Puncak G adalah mode utama bahan karbon, dan dikenal sebagai konfigurasi planar sp² ikatan [13]. Puncak D dan G biasanya muncul pada 1355 cm^− 1 dan 1579 cm^− 1 untuk CNP, GF, dan MWCNT yang digunakan dalam penelitian ini. Intensitas relatif dari puncak D dan G (I _D /Aku _G ) menunjukkan cacat bahan karbon [30]. Cacat pada bahan karbon berstruktur nano bermanfaat untuk melakukan aktivitas katalitik yang efektif karena proses reduksi elektrolit iodida pada DSSCs terjadi pada cacat pada bahan karbon [31]. Intensitas relatif yang dihitung dari CNP, GF, dan MWCNT masing-masing adalah ~ 0,95, ~ 0,97, dan ~ 1,01. Intensitas relatif terbesar dari puncak D dan G ditunjukkan ketika MWCNT hadir. Itu mungkin karena MWNCTs memiliki banyak cacat di bidang tepi mereka. Namun, itu lebih kecil ketika CNP dan GF hadir. Hal ini diduga disebabkan oleh adanya struktur amorf CNP dan struktur planar 2 D yang relatif besar dari GF.

Spektrum Raman dari CNP, MWCNT, dan GF

Distribusi volume pori material karbon berstruktur nano yang diukur ditunjukkan pada Gambar. 3. GNP, MWCNT, dan GF memiliki luas permukaan BET 24,7 m² g^− 1 , 311,8 m² g^− 1 , dan 269,5 m² g^− 1 , masing-masing. Jumlah nitrogen teradsorpsi dan ukuran pori rata-rata meningkat dalam urutan CNP/MWCNT > MWCNT > CNP/MWCNT/GF > MWCNT/GF > GF > CNP/GF > CNP, menunjukkan bahwa keberadaan MWCNT sangat efektif untuk meningkatkan luas permukaan spesifik bahan karbon berstrukturnano di CE DSSC sehingga transfer elektron antara CE dan elektrolit cair dapat ditingkatkan secara signifikan.

a Kurva adsorpsi dan desorpsi nitrogen. b Distribusi volume pori bubuk CNP, MWCNT, GF, MWCNT/GF, CNP/GF, CNP/MWCNT, dan CNP/MWCNT/GF

Gambar SEM tampilan atas pada Gambar. 4 menunjukkan morfologi berbagai bahan karbon berstruktur nano, termasuk CNP, MWCNT, GF, dan kompositnya, yang dilapisi pada permukaan las FTO. CNP tampaknya secara signifikan mengagregasi satu sama lain dan menghasilkan pembentukan cluster yang terpisah dari kaca FTO, sementara MWCNT membuat struktur berpori jaringan secara acak, di mana ion $ {I}_3^{-} $ dalam elektrolit cair dapat dengan mudah berdifusi ke situs aktif. GF sebagian besar ditemukan untuk membuat lapisan planar dua dimensi. Untuk kasus campuran MWCNT/GF, jaringan MWCNT terbentuk pada permukaan GF. Setelah menambahkan CNP ke dalam MWNCT dan GF, permukaan MWCNT dan GF sebagian dilapisi dengan CNP. Gambar SEM tampilan penampang pada Gambar 4 dengan jelas menunjukkan bahwa film tipis berbasis CNP tidak terikat secara homogen pada permukaan kaca FTO sehingga kontak antarmuka antara CNP dan kaca FTO sangat buruk. Tidak seperti CNP, semua bahan karbon berstrukturnano lainnya (yaitu, CNP/MWCNT, MWCNT/GF, CNP/MWCNT/GF) tampaknya memiliki perlekatan yang kuat pada permukaan kaca FTO. Ketebalan film tipis berbasis bahan karbon berstruktur nano sangat mirip dengan ~ 5 μm, yang dapat dengan mudah ditingkatkan dengan meningkatkan jumlah proses sablon.

Tampilan atas dan penampang berbagai bahan karbon, termasuk CNP, MWCNT, GF, MWCNT/GF, CNP/GF, CNP/MWCNT, CNP/MWCNT/GF yang ditumpuk pada permukaan kaca FTO menggunakan proses sablon ( bilah skala pada gambar tampilan atas adalah 0,5 μm, dan bilah skala pada gambar tampilan penampang adalah 5 μm)

Gambar 5 menyajikan perbandingan kurva voltametri siklik untuk I₃ ⁻ /Saya⁻ sistem dikontakkan dengan elektroda berlapis bahan Pt dan karbon. Dua pasang puncak oksidasi dan reduksi diamati dengan jelas untuk kasus Pt dan MWCNT seperti yang ditunjukkan pada Gambar 5a. Namun, GF dan CNP murni tidak memiliki puncak oksidasi dan reduksi yang jelas, menunjukkan bahwa mereka tidak dapat memainkan peran kunci sebagai bahan katalitik potensial untuk CE DSSC. Untuk kasus CE berbasis Pt dan MWCNT, puncak atas dan bawah di sisi kiri ditandai sebagai 1 dan 2 masing-masing menyajikan reaksi redoks yang dinyatakan dalam Persamaan. (1) dan (2), yang secara langsung mempengaruhi kinerja fotovoltaik DSSC. Dua puncak lainnya di sisi kanan ditandai sebagai 3 dan 4 menyajikan reaksi redoks yang dinyatakan dalam Persamaan. (3) dan (4), yang memiliki sedikit pengaruh pada kinerja fotovoltaik DSSC [12, 32,33,34,35].

$$ 3{\mathrm{I}}^{-}-2{\mathrm{e}}^{-}=\kern0.5em {\mathrm{I}}_3^{-} $$ (1) $ $ {\mathrm{I}}_3^{-}\kern0.5em +\kern0.5em 2{\mathrm{e}}^{-}=\kern0.5em 3{\mathrm{I}}^{- } $$ (2) $$ 2{\mathrm{I}}_3^{-}-2{\mathrm{e}}^{-}=3{\mathrm{I}}_2 $$ (3) $ $ 3{\mathrm{I}}_2+2{\mathrm{e}}^{-}=2{\mathrm{I}}_3^{-} $$ (4)

a Voltametri siklik Pt-, CNP-, MWCNT-, dan CE berlapis GF. b Voltametri siklik dari CE berlapis komposit Pt dan karbon diukur dengan kecepatan pemindaian 50 mV s^− 1 dalam 10 mM LiI, 1 mM I₂ asetonitril, dan 0,1 M LiClO₄ larutan elektrolit campuran

Dalam DSSC, elektron yang dihasilkan foto dipindahkan dari I⁻ ion dalam elektrolit menjadi pewarna fotooksidasi, dan ion $ {\mathrm{I}}_3^{-} $ direduksi pada permukaan CE. Dalam kurva CV, pemisahan puncak-ke-puncak diamati bervariasi berbanding terbalik dengan laju transfer muatan [34, 35]. Gambar 5a menunjukkan bahwa puncak redoks untuk CE berlapis Pt masing-masing muncul pada 0,29 V dan 0,33 V, dan menghasilkan ∆ E_p (Pt) adalah ~ 0,62 V. Sebaliknya, puncak redoks untuk CE berlapis MWCNT masing-masing muncul pada 0,44 V dan 0,33 V, dan menghasilkan ∆ E_p (MWCNT) adalah ~ 0.77 V. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 5b, untuk kasus CE berbasis komposit karbon yang ditambahkan MWCNT, hasil E_p (CNP/MWCNT), E_p (CNP/GF/MWCNT), dan E_p (GF/MWCNT) masing-masing adalah ~ 0.83 V, ~ 0.98 V, dan ~ 1.025 V. Ini menunjukkan bahwa CE berbasis komposit karbon yang ditambahkan MWCNT dan MWCNT murni memiliki aktivitas katalitik yang relatif tinggi dan laju reaksi yang cepat dalam reduksi triiodida. Kehadiran MWCNT sangat efektif untuk meningkatkan luas permukaan spesifik material karbon berstruktur nano pada CE DSSC sehingga transfer elektron antara CE berlapis komposit karbon dan elektrolit cair meningkat secara signifikan.

Gambar 6 menunjukkan kinerja fotovoltaik yang dihasilkan dari DSSC dalam hal kerapatan arus hubung singkat (J _sc ), tegangan rangkaian terbuka (V _ok ), faktor pengisian (FF), dan efisiensi konversi daya (PCE) sebagai fungsi dari ketebalan bahan karbon berstrukturnano dalam CE DSSC. Untuk kasus CNP, J _sc meningkat secara signifikan dengan meningkatnya ketebalan film tipis CNP, tetapi baik FF maupun V _ok tidak cukup berubah dalam nilai yang relatif rendah, yang akhirnya menghasilkan nilai PCE yang sangat buruk. Ini harus terjadi dengan pembentukan kluster yang parah antara CNP sehingga elektron secara efektif diangkut dari CE ke elektrolit cair. Untuk kasus GF dan CNP/GF, FF juga relatif buruk. Ini mungkin karena struktur planar 2D dari GFs kusut dan dipelintir sampai batas tertentu sehingga mereka tidak saling bersentuhan dalam susunan susun. Oleh karena itu, PCE yang dihasilkan dari DSSC yang dibuat oleh CE berbasis GF- dan CNP/GF relatif rendah. Namun, keberadaan MWCNT dalam bahan karbon berstruktur nano (yaitu, MWCNT, MWCNT/GF, CNP/MWCNT, CNP/MWCNT/GF) diamati secara stabil meningkatkan J _sc dan FF sehingga PCE DSSC yang dihasilkan dipertahankan dalam nilai yang relatif tinggi. Ini mungkin karena jaringan intim dan luas permukaan spesifik yang tinggi yang dibentuk oleh keberadaan MWCNT meningkatkan transpor elektron pada antarmuka CE dan elektrolit cair.

Perbandingan kinerja fotovoltaik DSSC yang terdiri dari berbagai bahan karbon dan CE berbasis Pt dalam hal a J _sc , b V _ok , c FF, dan d PCE

Pengukuran arus kepadatan-tegangan (JV) dan spektroskopi impedansi elektrokimia (EIS) dilakukan untuk CE yang ditumpuk dengan bahan karbon berbeda dengan ketebalan yang sama ~ 20 m seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 7a dan Tabel 1. Yang berbasis Pt konvensional CE juga dilakukan untuk perbandingan. DSSC yang ditumpuk dengan CNP di CE memiliki J . yang sangat tinggi _sc dari ~ 17,18 mA cm^− 2 , tapi cukup rendah V _ok dari ~ 0,5 V dan FF ~ 0,25, sehingga menyebabkan PCE terendah ~ 0,22%, menunjukkan bahwa CNP tidak cocok untuk DSSC karena area kontak antarmuka rendah yang diinduksi agregasi yang kuat dengan kaca FTO di CE. DSSC yang ditumpuk dengan GF dan CNP/GF di CE juga menunjukkan FF dan PCE yang lebih rendah karena luas permukaan spesifiknya yang relatif rendah yang dikonfirmasi oleh pengukuran BET sebelumnya seperti yang ditunjukkan pada Gambar 3. Namun, DSSC yang ditumpuk dengan komposit karbon yang ditambahkan MWCNT dan MWCNT bahan memiliki PCE yang lebih tinggi> 5%. DSSC yang ditumpuk dengan komposit CNP/MWCNT memiliki PCE terbaik ~ 5,67%, yang sangat dekat dengan PCE ~ 5,7% yang dihasilkan oleh DSSC berbasis Pt. Ini menunjukkan bahwa luas permukaan spesifik yang lebih tinggi yang dibuat dengan menggunakan bahan komposit karbon berstruktur nano berbasis MWCNT mendorong proses reduksi lebih efektif pada antarmuka CE dan elektrolit cair. Gambar 7b menunjukkan plot Nyquist untuk DSSC yang terdiri dari berbagai CE berbasis bahan karbon. Resistensi transportasi (R _ce ) terkait dengan setengah lingkaran pertama dan kapasitansi antarmuka (CPE_pt ), yang merupakan transfer muatan pada CE. Resistensi rekombinasi (R _rek ) dan kapasitansi antarmuka (CPE_{TiO2/pewarna/elektrolit} ) terkait dengan setengah lingkaran kedua, yang mewakili transfer muatan pada antarmuka TiO₂ /pewarna/elektrolit [36,37,38]. Tabel 1 menunjukkan bahwa DSSC yang terdiri dari semua bahan karbon kecuali kasus komposit CNP dan CNP/CF yang digunakan dalam penelitian ini menunjukkan R yang lebih rendah _ce daripada DSSC berbasis Pt, menunjukkan bahwa MWCNT dan kompositnya memiliki reaktivitas elektrokatalitik dan konduktivitas listrik yang tinggi, dan dengan demikian ada lebih sedikit kehilangan elektron pada antarmuka CE dan elektrolit cair. Dan R _rek menurun dengan meningkatnya luas permukaan spesifik bahan karbon, yang akhirnya mengakibatkan pengurangan rekombinasi elektron pada antarmuka pewarna dan elektrolit. Namun, nilai R _rek untuk DSSC berbasis Pt jauh lebih rendah daripada DSSC berbasis bahan karbon, menunjukkan bahwa Pt lebih bermanfaat untuk transfer muatan pada antarmuka TiO₂ /pewarna/elektrolit, dan bahan karbon tidak dapat dengan cepat mereduksi $ {\mathrm{I}}_3^{-} $ dibandingkan dengan Pt [39]. Gambar 7c menunjukkan plot Bode untuk DSSC yang terdiri dari berbagai bahan karbon. Masa pakai elektron (τ _e ) dapat dihitung dengan τ_e = (2πf _maks )^− 1 (di mana, f _maks adalah frekuensi puncak maksimum) [40]. Ketika MWCNT hadir dalam bahan komposit karbon, masa pakai elektron DSSC berbasis bahan karbon lebih lama daripada DSSC berbasis Pt. Hal ini menunjukkan bahwa elektron tersebar lebih jauh karena transfer muatan yang cepat dari CE ke elektrolit cair melalui komposit karbon yang ditambahkan MWCNT dan MWCNT, yang memiliki luas permukaan spesifik yang lebih tinggi.

Perbandingan a kurva rapat arus-tegangan, b Plot Nyquist, dan c Plot Bode untuk DSSC yang terdiri dari berbagai bahan karbon dan CE berbasis Pt

Kesimpulan

Dalam karya ini, kami secara sistematis memeriksa efek berbagai bahan karbon berstrukturnano sebagai pengganti Pt di CE pada kinerja fotovoltaik DSSC. Khususnya CNP, MWCNT, GF, dan kompositnya ditumpuk pada permukaan CE, dan kinerja fotovoltaik yang dihasilkan dari DSSC diukur dalam J _sc , V _ok , FF, dan PCE. Akibatnya, CNP tidak cocok untuk digunakan sebagai pengganti Pt di CE DSSC karena pembentukan struktur yang sangat teragregasi, yang mengakibatkan terlepasnya film tipis berbasis CNP yang terbentuk dari permukaan kaca FTO. Tidak seperti CNP, keberadaan MWCNT dalam berbagai komposit karbon ditemukan untuk secara efektif mempromosikan transfer muatan dari CE ke elektrolit cair karena pembentukan struktur MWCNT yang sangat berjejaring dengan luas permukaan spesifik yang tinggi pada permukaan kaca FTO. Oleh karena itu, bahan karbon berstrukturnano terutama terdiri dari MWCNT dan komposit karbon yang ditambahkan MWCNT (misalnya, CNP/MWCNT, MWCNT/GF, CNP/MWCNT/GF) adalah salah satu kandidat yang menjanjikan untuk menggantikan Pt mahal di CE DSSC.