Fabrikasi Partikel Perovskit MAPbI3 Tinggi Murni melalui Spray-Pyrolysis untuk Sel Surya Tipis
Abstrak
Kami menyajikan studi komparatif dari tiga rute scalable untuk menghasilkan partikel perovskit metilamonium lod iodida (MAPbI3): (1) presipitasi anti-pelarut, (2) milling campuran kering, dan (3) spray-pyrolysis. Spray-pyrolysis, yang mengatomisasi larutan prekursor ke dalam reaktor dinding panas, menghasilkan bubuk kristal bebas impuritas dengan distribusi ukuran sempit dan menghasilkan tipis film perovskit seragam saat digunakan untuk memabrikasi sel surya mesoporous (PCE = 2,05 %). Temuan ini menunjukkan bahwa spray-pyrolysis adalah metode yang paling efektif untuk menghasilkan pasta perovskit berkualitas tinggi yang cocok untuk pembuatan perangkat area luas.
Latar Belakang
Perovskit halida organometalik—terutama yang mengandung metilamonium (MA), formamidinium (FA), atau cesium (Cs)—ada di garis depan penelitian fotovoltaik dan juga dieksplorasi untuk transistor, LED, dan sensor radiasi. Meskipun sebagian besar pekerjaan berfokus pada deposisi tipis film, partikel kristal nano perovskit menawarkan efek penahanan kuantum dan arsitektur perangkat baru. Literatur didominasi oleh kristal nano berbasis Cs anorganik; namun, partikel berbasis MA masih kurang dieksplorasi, terutama dalam konteks produksi scalable.
Presentasi Hipotesis
Kami mengusulkan tiga strategi sintesis yang berbeda untuk partikel MAPbI3:
- Presipitasi anti-pelarut – Penambahan titik-titik larutan prekursor perovskit ke dalam toluene.
- Milling campuran kering – Pengadukan mekanis bubuk MAI dan PbI2 pada pengaduk magnetik pada 200 °C.
- Spray-pyrolysis – Atomisasi larutan prekursor dengan nozzle 0,2 mm ke dalam heater dua tahap stainless steel (275 °C/175 °C). Metode ini mengeksploitasi penguapan pelarut dan konversi kimia in situ untuk membentuk partikel kristal.
Gambar 1 mengilustrasikan skematik dari tiga rute ini.
Pengujian Hipotesis
Prekursor perovskit (MAI = 158 mg, PbI2 = 420 mg) dilarutkan dalam 1 mL DMSO. Larutan 1 mL yang dihasilkan diproses oleh setiap metode, dan bubuk dianil pada 150 °C (anti-pelarut) atau dikumpulkan langsung (spray) untuk karakterisasi.
1. Metode Anti-Pelarut
Presipitasi cepat menghasilkan bubuk kuning setelah 2 menit; pengadukan berlanjut selama 20 menit menghasilkan dispergasi koloid. XRD (Bruker D5005) mengonfirmasi pembentukan perovskit dengan puncak impuritas minor.
2. Metode Milling
Rasio massa MAI/PbI2 1:1 dan 1:2 diuji pada 200 °C. XRD menunjukkan puncak perovskit dominan tetapi sinyal PbI2 sisa, yang mengindikasikan konversi yang tidak lengkap.
3. Metode Spray
Menggunakan tekanan udara 2 psig, titik masuk ke dalam heater 10 cm × 30 cm. Tahap pertama (275 °C) menguapkan pelarut; tahap kedua pada 175 °C mencegah dekomposisi, menghasilkan bubuk kristal yang sangat murni dan bebas impuritas.
Gambar 2 menampilkan pola XRD, dan Gambar 3 menunjukkan citra SEM yang mengungkapkan partikel berukuran mikron yang tidak beraturan; bubuk hasil spray menunjukkan distribusi ukuran yang sempit (Gambar 4).
Implikasi Hipotesis
Pasta perovskit diformulasikan dengan mendispergasi 20 mg dari setiap bubuk dalam 10 µL etanol dan dilapisi bladel pada lapisan TiO2 mesoporous pada kaca FTO. SEM (Gambar 6) menunjukkan bahwa hanya pasta hasil spray yang membentuk film kontinu dan bebas cacat. Spektra UV-Vis (Gambar 7) mengonfirmasi tepi absorpsi yang diharapkan pada sekitar 750 nm untuk film hasil spray.
Kami memabrikasi sel surya MAPbI3 dasar: TiO2 / perovskit / Spiro-OMeTAD / Au. Perangkat menunjukkan PCE sebesar 2,05 % (Voc < 0,4 V, Jsc = 6,3 mA cm⁻², FF = 0,8), yang terbatas oleh rekombinasi muatan antarmuka yang kemungkinan disebabkan oleh ikatan partikel yang lemah dalam film. Pengikat yang lebih baik dapat meningkatkan performa.
Kesimpulan
Spray-pyrolysis secara konsisten menghasilkan partikel MAPbI3 kristal, bebas impuritas dengan distribusi ukuran yang sempit, yang memungkinkan pembuatan film perovskit seragam dan sel surya fungsional. Jalur scalable ini menjanjikan untuk manufaktur perangkat perovskit area luas.
