Nanolaser Plasmon Permukaan Perovskit: Panjang Gelombang yang Dapat Disetel dan Performa Ambang Rendah

Abstrak

Kami secara sistematis mempelajari karakteristik nanolaser plasmon permukaan berbasis perovskit hibrida. Jika seseorang mengubah komposisi anion perovskit, panjang gelombang emisi dapat dengan mudah diatur. Kami melakukan pemodelan spektrum penuh yang menampilkan nanowire perovskit hibrida yang ditempatkan pada logam pelat yang dilapisi SiO₂ (Au, Ag, dan Al). Nanokavitas yang diusulkan yang mendukung mode celah plasmonik menunjukkan properti nanolaser yang khas, seperti ambang transparansi gain rendah dan ambang lasing rendah. Hasil eksperimental yang sesuai untuk nanolaser MAPbBr₃ pada Ag mengungkapkan operasi ambang rendah. Fitur unggul ini diatribusikan pada interaksi cahaya-materi yang ditingkatkan dengan kopling kuat. Oleh karena itu, skema yang diusulkan, terintegrasi dengan perovskit hibrida sebagai bahan gain, menyediakan platform yang sangat baik untuk lasing plasmonik skala nano dalam spektrum terlihat hingga dekat inframerah.

Pendahuluan

Perovskit halogenida timbal metil amonium MAPbX₃, (MA = CH₃NH₃, X = I, Br, Cl), kelas semikonduktor organik-anorganik hibrida, menunjukkan properti optik yang unggul yang cocok untuk laser semikonduktor karena tingkat rekombinasi non-radiatif yang rendah dan umur panjang pembawa muatan [1]. Selain itu, perovskit hibrida campuran halogen dapat mencapai ketunabilitas lapisan energi yang luas yang sesuai dengan panjang gelombang emisi yang mencakup wilayah terlihat dan bagian dekat spektrum inframerah [2,3,4]. Beberapa perovskit telah terbukti menjadi bahan gain optik yang efisien, misalnya, dalam bentuk lunak tipis, nanoplate, dan nanokristal [2, 4,5,6,7,8,9,10]. Namun, ambang lasing yang tinggi adalah kekhawatiran dalam penggunaan perovskit dalam aplikasi praktis seperti lasing yang dirakit secara listrik [11] atau sistem integrasi optoelektronik. Kualitas kristal yang tinggi (kristal tunggal) dapat mengurangi kerugian penyebaran [12] dan menurunkan ambang selama proses pemompaan. Baru-baru ini, nanowire perovskit yang dapat diolah dalam larutan (NW) telah berhasil ditunjukkan [1]. Dengan dua sisi akhir sebagai reflektor, perovskit NW secara alami membentuk kavitas optik yang diminiaturisasi. Keuntungan, selain properti listrik yang luar biasa karena kekuatan osilasi eksiton intrinsik yang kuat, menjadikan perovskit NW sebagai platform yang sangat baik untuk merealisasikan perangkat yang diminiaturisasi seperti laser eksiton-polariton suhu ruang, biaya rendah dan ambang rendah, dalam ukuran yang kompak [6, 13,14,15,16].

Namun, jejak mode optik yang terkait dengan kavitas NW dibatasi oleh batas difraksi. Polariton plasmon permukaan (SPP) telah digunakan untuk meminimalkan ukuran fitur mode elektromagnetik [17, 18]. Berbagai kavitas NW plasmonik telah diteliti baru-baru ini [19,20,21,22,23]. Kavitas dalam skema logam-insulator-semikonduktor sangat menjanjikan untuk mempertahankan mode celah plasmonik hibrida [24,25,26,28]. Oleh karena itu, kami menempatkan sampel NW perovskit yang di-dop atau murni pada pelat logam yang dilapisi insulator untuk membentuk kavitas Fabry-Perot plasmonik. Mode resonan, yang berasal dari sirkulasi sepanjang sumbu panjang NW dari mode celah terpandu plasmonik, sangat terbatas oleh NW. Volume modal efektif yang berkurang dapat meningkatkan kepadatan status foton lokal dan kekuatan kopling antara eksiton dan foton. Karakteristik laser nanolaser yang diusulkan sebagai kavitas yang kokoh untuk lasing diteliti dalam studi ini. Misalnya, sisi akhir NW mungkin tidak cukup untuk mencerminkan mode celah terpandu plasmonik sebagai cermin, yang dapat meningkatkan ambang gain kavitas secara drastis. Selain itu, minat penelitian intensif adalah kapasitas logam plasmonik umum seperti emas (Au), perak (Ag), aluminium (Al), atau tembaga (Cu) untuk mengurangi volume modal secara efisien tanpa kerugian pada kinerja laser selama wilayah spektrum panjang gelombang terlihat hingga dekat inframerah.

Dalam studi ini, kami menganalisis karakteristik nanolaser berbasis perovskit yang ditempatkan pada berbagai pelat logam yang dilapisi SiO₂ (Au, Ag, dan Al) pada spektrum luas dengan menggunakan metode elemen hingga (FEM: paket COMSOL [29]). Untuk perovskit MAPbX₃ kristal tunggal murni, jendela gain spektral yang terkait dengan transisi lapisan di zona Brillouin pertama untuk X = Cl, Br, I adalah sekitar 2,9 eV, 2,2 eV, dan 1,5–1,6 eV [30], masing-masing, dengan panjang gelombang emisi yang sesuai λ = 425, 555, dan 800 nm. NW yang digambarkan di inset Gambar 1a yang menggambarkan wilayah aktif dalam nanokavitas yang diusulkan menunjukkan morfologi permukaan yang halus yang dapat mengurangi kerugian penyebaran selama lasing. Dengan mengubah perovskit menjadi yang di-dop dengan anion halogen yang berbeda menggunakan metode reaksi pertukaran ion [31], kami dapat memperluas spektrum emisi perovskit ke hampir seluruh wilayah panjang gelombang terlihat. Dari semua logam plasmonik, Ag menunjukkan kerugian logam yang relatif rendah di wilayah panjang gelombang terlihat, dan Al, sebagai elemen biaya rendah, menerima perhatian besar karena properti plasmoniknya yang unggul di wilayah panjang gelombang biru hingga ultraviolet [32]. Au biasanya dianggap cocok untuk pembuatan gelombang plasmon di wilayah inframerah. Ketiga logam ini dipilih sebagai media plasmonik untuk meningkatkan interaksi muatan-foton dalam sistem.

Pertama, kami menyelidiki fitur mode plasmonik hibrida dasar pada pelat logam SiO₂/Ag, SiO₂/Al, dan SiO₂/Au menggunakan elemen hingga dua dimensi (2D) FEM. Mode celah plasmonik hibrida berasal dari kopling antara mode fotonik dan mode plasmon permukaan di antarmuka insulator-logam. Kekuatan kopling yang kuat dapat menghasilkan kerugian material intrinsik yang parah karena tumpang tindih mode yang besar dengan logam, yang sangat bergantung pada ketebalan celah t_g. Kami sesuai menyelesaikan kerugian modal, profil mode, faktor pembatasan, dan ambang gain transparansi dari mode celah plasmonik hibrida pada berbagai ketebalan celah t_g, seperti yang ditunjukkan dalam Gambar 1b. Lebar NW diatur ke 100 nm pada panjang kavitas L sebesar 2,67 μm, yang sebanding dengan NW yang diperoleh menggunakan metode self-assembly [33, 34]. Selanjutnya, perhitungan mode resonansi dalam nanokavitas diimplementasikan dengan elemen hingga tiga dimensi (3D) FEM [29]. Perhitungan empiris telah membuktikan bahwa Ag adalah logam terbaik untuk nanolaser MAPbBr₃.

Oleh karena itu, kami mengembangkan nanolaser MAPbBr₃ ambang rendah pada substrat perak yang dilapisi SiO₂ melalui pompa optik. Nanolaser yang diusulkan menunjukkan jejak modal yang sangat kecil, ambang lasing rendah, dan panjang gelombang emisi yang dapat diatur, yang dapat digunakan dalam aplikasi seperti sumber cahaya generasi berikutnya di masa depan.

Metode

Persiapan Kavitas Nanowire Perovskit

Karena Ag menunjukkan karakteristik plasmonik terbaik dalam operasi nanolaser, kami menggunakan MAPbBr₃ NW pada pelat Ag dengan lapisan penyangga SiO₂ tebal 10 nm untuk menyelidiki kinerja nanolaser. Pelat Ag disiapkan menggunakan e-gun evaporator pada substrat Si; parameter pertumbuhan dan penganaling dioptimalkan untuk kerusakan permukaan yang datar diikuti oleh deposeksi lapisan SiO₂ [35]. Sintesis MAPbBr₃ NW didasarkan pada metode self-assembly larutan satu langkah [33, 34]. Pertama, 0,15 mmol MABr dan 0,15 mmol PbBr₂ bubuk dilarutkan dalam 5 ml N, N-dimetilformamida, yang berfungsi sebagai larutan praursor. Larutan praursor kemudian dicicik pada pelat Ag yang dilapisi SiO₂. Kedua, substrat yang mendukung pelat Ag ditempatkan pada panggung dalam beaker yang berisi metilena diklorida. Substrat berada sekitar 3 cm di atas permukaan cairan metilena diklorida. Akhirnya, beaker yang ditutupi dengan satu lapisan folium aluminium ditempatkan dalam incubator pada 60 °C. Dalam 4 jam, proses penguapan cairan dalam beaker selesai dan MAPbBr_{3 NW diperoleh pada pelat Ag yang dilapisi SiO2. Kami kemudian memasang nano-kavitas NW, dengan konfigurasi yang ditunjukkan dalam Gambar 1a, dalam ruang vakum tinggi pada 77 K.}

Karakterisasi Aksi Lasing

Untuk menyelidiki aksi lasing dari satu kavitas NW, kami menggunakan mikroskop elektron pemindai untuk mencari MAPbBr_{3 NW dengan lebar sekitar 100 nm dan panjang mendekati 3 μm. Setelah mengidentifikasi lokasi NW tersebut, sampel ditempatkan dalam ruang kriogenik untuk pompa optik. Generasi harmonik ketiga dari laser pulsa Nd:YVO4 yang dipancarkan pada 355 nm digunakan sebagai sumber pemompaan, dan durasi pulsa serta tingkat pengulangan adalah 0,5 ns dan 1 kHz, masing-masing. Objek lensa infinity-koreksi near-ultraviolet × 100 dengan blender numerik 0,5 (Mitutoyo) digunakan untuk memfokuskan sinar laser ke MAPbBr3 NW dengan ukuran titik fokus sekitar 15 μm diameter. Hanya satu NW yang dipompa pada satu waktu. Kemudian, sinyal emisi MAPbBr3 NK dikoleksi menggunakan objek lensa yang sama. Serat optik dengan diameter inti 600 μm dilekatkan pada lensa. Untuk mengumpulkan emisi keluaran dari cermin akhir NK pada berbagai frekuensi, perangkat coupled charge yang didinginkan nitrogen dilekatkan pada monokromator tunggal panjang 320 mm (iHR320, Horiba) di ujung serat lainnya.}

Hasil dan Pembahasan

Nanokavitas yang diusulkan menunjukkan ambang rendah dan pembatasan modal yang kuat, seperti yang digambarkan dalam Gambar 1a. Kami menentukan mode resonansi untuk menyelidiki karakteristik kavitas. Profil mode nanokavitas yang menampilkan perovskit NW pada pelat SiO₂/Ag ditampilkan dalam Gambar 1. Kami membuktikan bahwa tampilan lintas profil mode resonansi |E| (b) pada antinode profil sepanjang sumbu z (satah x–y), (c) di tengah celah tipis (di bawah NW) (satah x–z), dan (d) dengan membisecting NW (satah y–z), masing-masing. Seperti yang digambarkan dalam Gambar 1b, profil mode kavitas memang sangat terbatas dengan fitur mode celah hibrida yang terpandu. Pola resonansi yang diilustrasikan dalam Gambar 1d mengungkapkan karakteristik baik mode fotonik bocor NW (dimensi di bawah batas potong) maupun gelombang plasmon permukaan yang menyebar. Selain pola gelombang berdiri yang jelas sepanjang sumbu panjang (arah z) yang digambarkan dalam Gambar 1c, distribusi lateral mode (sepanjang arah x) yang didefinisikan oleh NW kecil dengan skala nano juga cukup terbatas, yang sejalan dengan karakteristik mode plasmonik.

Karakteristik Gelombang Terpandu Perovskit Hibrida Plasmonik

Untuk menyelidiki karakteristik lasing plasmonik di wilayah panjang gelombang terlihat hingga dekat inframerah, fungsi dielektrik versi hibrida MAPbCl_{3 yang di-dop Br (MAPb(BrxCl1-x)3) dan MAPbBr3 yang di-dop I (MAPb(IyBr1-y)3) diperiksa. Dalam perovskit kristal tunggal MAPbX3, konfigurasi elektron kompleks berasal dari hibridisasi grup organik, kation timbal, dan status anion halogen yang menyebabkan transisi elektron multiple. Dalam jaringan MAPbX3 yang di-dop, dopan dan rongga yang diperkenalkan selama reaksi pertukaran ion dapat menurunkan kualitas kristal dan memburuk status elektron diskrit. Oleh karena itu, daripada melakukan perhitungan band first-principle yang ketat [36] untuk mengungkap setiap puncak serapan yang berbeda pada hubungan dispersi fungsi dielektrik, kami menyatakan bahwa fungsi dielektrik ϵ sebagai fungsi sederhana dari lapisan energi bandgap emisi (Eg) dari perovskit campuran (MAPb(BrxCl1-x)3) dengan berbagai komposisi dopan (x). Aturan Moss [37], \( \epsilon (x)=a+b\sqrt{E_g(x)} \), oleh karena itu diadopsi. Fungsi dielektrik ϵ terkait dengan lapisan energi bandgap emisi Eg dari perovskit campuran (MAPb(BrxCl1-x)3) dengan komposisi dopan x. Dalam rumus, fungsi dielektrik ϵ(x) dari perovskit murni MAPbCl3 (x = 0) dan MAPbBr3 (x = 1) pada panjang gelombang emisi masing-masing 425 dan 555 nm [30] digunakan untuk menentukan konstanta pemasangan a dan b. Lapisan energi bandgap perovskit murni disimpulkan dari panjang gelombang emisi. Kami kemudian memperoleh lapisan energi bandgap perovskit campuran dari hubungan \( {E}_g^{\mathrm{MAPb}{\left({\mathrm{Br}}_x{\mathrm{Cl}}_{1-x}\right)}_3}(x)=\left(1-x\right){E}_g^{\mathrm{MAPb}{\mathrm{Cl}}_3}+x{E}_g^{\mathrm{MAPb}{\mathrm{Br}}_3} \) [38]. Seperti yang ditunjukkan dalam Gambar 2, indeks refraksi kompleks (n, k) dari MAPb(BrxCl1-x)3 diperoleh dari fungsi dielektrik, \( n(x)+ ik(x)=\sqrt{\epsilon (x)} \), pada setiap komposisi dopan x. Dengan peningkatan konten Br, MAPb(BrxCl1-x)3 yang di-dop menunjukkan lapisan energi bandgap yang bergeser merah dan memancarkan pada panjang gelombang yang lebih lama. Prosedur yang sama diterapkan pada derivasi (n, k) dari MAPb(IyBr1-y)3 dengan komposisi dopan I y, seperti yang ditunjukkan di bagian kanan Gambar 2. Campuran MAPbBr3 (y = 0) dan MAPbI3 (y = 1), MAPb(IyBr1-y)3 memancarkan pada panjang gelombang panjang dari 555 hingga 800 nm. Indeks refraksi perovskit yang di-dop ditampilkan dalam Gambar 2 dan digunakan dalam perhitungan berikutnya. Indeks refraksi perovskit murni MAPbCl3, MAPbBr3, dan MAPbI3 pada komposisi x = 0, x = 1 (y = 0), dan y = 1 adalah (2,2, 0,013), (2,30, 0,01), dan (2,49, 0,0009). Mereka memancarkan pada panjang gelombang 425, 555, dan 800 nm, masing-masing.}

Selanjutnya, kami mempelajari karakteristik mode celah plasmonik dasar, yang terbentuk oleh kopling antara mode fotonik terpandu bocor (di bawah frekuensi potong) dari NW perovskit dan gelombang permukaan yang terkonsentrasi terutama di antarmuka celah dan logam. Seperti yang diilustrasikan dalam Gambar 3, kami menentukan kerugian modal dan faktor pembatasan [24] dari mode plasmonik hibrida yang terpandu untuk gelombang terpandu—NW perovskit campuran, MAPb(Br_xCl_1-x)_{3 dan MAPb(IyBr1-y)3 dengan komposisi dopan x dan y dari 0 hingga 1 pada pelat SiO2/Ag, SiO2/Al atau SiO2/Au dengan ketebalan celah tg pada panjang gelombang emisi masing-masing. Kami menentukan mode terpandu yang sesuai dengan rentang luas panjang gelombang emisi, dari 425 hingga 555 nm untuk perovskit MAPb(BrxCl1-x)3 dan dari 555 hingga 800 nm untuk MAPb(IyBr1-y)3. Dalam perhitungan ini, indeks refraksi kompleks perovskit yang di-dop adalah (n, k) seperti yang ditampilkan dalam Gambar 2. Indeks refraksi dispersif lapisan logam, Al, Ag, dan Au, diadopsi dari data eksperimental sebelumnya [39].}

Dengan demikian, untuk perovskit yang memancarkan pada panjang gelombang dari 425 hingga 555 nm, gelombang terpandu plasmonik (WG) dengan NW pada pelat Al menunjukkan kerugian modal yang relatif rendah (seperti pada pelat Ag) di dekat panjang gelombang pendek seperti yang ditampilkan dalam Gambar 3a. Dengan demikian, kerugian logam kecil yang diamati dalam mode hibrida dalam WG pada pelat Al tidak diamati pada pelat Ag. Satu alasan adalah bahwa frekuensi plasmon permukaan perovskite/SiO₂/Ag berada di dekat λ = 425 nm dan frekuensi plasmon permukaan perovskite/SiO₂/Al berada di dekat panjang gelombang pendek. Pembatasan gelombang plasmon di dekat frekuensi plasmon sangat kuat karena resonansi getaran muatan. Oleh karena itu, serapan energi elektromagnetik di dekatnya tinggi. Sebaliknya, untuk WG dengan perovskite MAPb(Br_xCl_1-x)_{3 dengan x mendekati 1 (memancarkan pada panjang gelombang panjang warna hijau) pada pelat Al, kerugian modal dapat lebih tinggi daripada pada pelat Ag. Kami juga menentukan faktor pembatasan mode celah plasmonik hibrida yang terpandu pada ketebalan celah tetap (tg = 0, 15, dan 30 nm). Pembatasan yang kuat dari profil mode di dalam celah tipis menunjukkan tumpang tindih yang kuat dengan logam, sehingga menyebabkan kerugian ohmik yang parah. Hal ini dikendalikan dengan meningkatkan ketebalan celah. Faktor pembatasan WG perovskite pada pelat Ag relatif lebih tinggi daripada WG lain pada pelat Al. Ini menunjukkan pembatasan yang kuat dari mode WG plasmonik di dekat medium gain pada pelat Ag dan tumpang tindih yang kecil dengan lingkungan sekitar.}

Tumpang tindih yang terbatas dari mode terpandu dengan logam menghasilkan kerugian modal yang lebih rendah seperti yang telah dibahas sebelumnya, karena kerugian logam sepenuhnya bertanggung jawab atas kerugian modal dalam skema ini. Kami dapat mengamati bahwa, seperti yang ditampilkan dalam Gambar 3b, ketika frekuensi plasmon Ag mendekati (sekitar panjang gelombang pendek), faktor pembatasan menjadi lebih kuat dalam WG pada pelat Al. Untuk mengungkapkan pembatasan mode celah plasmonik hibrida, kami menghitung profil mode |E| dari MAPb(Br_xCl_1-x)_{3 NW WG pada pelat Ag seperti yang ditampilkan dalam inset Gambar 3b pada panjang gelombang 425 (x = 0) dan 500 nm (x = 0,58) pada tg tetap 5 nm. Untuk WG pada panjang gelombang lebih pendek, atau di sekitar ketebalan minimal tg = 0 nm, kopling antara mode fotonik nanowire dan mode plasmon permukaan lebih kuat, menghasilkan mode plasmonik yang sangat terbatas (seperti yang ditampilkan dalam plot dengan lingkaran kuning). Namun, pada panjang gelombang emisi yang lebih lama dari perovskite dengan komposisi dopan yang lebih tinggi, kekuatan kopling menjadi lebih lemah. Mode celah plasmonik hibrida menunjukkan intensitas yang lebih rendah di dalam celah, dan sejumlah besar energi menyebar di sekitar medium sekitarnya (seperti yang ditunjukkan oleh gambar dengan lingkaran merah). Tumpang tindih yang terbatas dari mode terpandu dengan logam menghasilkan kerugian modal yang lebih rendah. Kecenderungan kurva kerugian modal menurun seiring peningkatan ketebalan celah. Pada panjang gelombang yang lebih lama, mirip dengan WG dengan celah yang lebih tebal, kekuatan kopling yang lebih rendah menghasilkan kekuatan pembatasan yang lebih rendah.}

Dalam WG dengan perovskite hibrida yang memancarkan pada panjang gelombang dari 555 hingga 800 nm, skema dengan MAPb(Br_xCl_1-x)_{3 NW, pelat Au mungkin bukan medium plasmonik yang sesuai, seperti yang disimpulkan dari kerugian modal yang besar (dibandingkan pelat Ag dan Al) seperti yang ditampilkan dalam Gambar 3c. Pelat Au menunjukkan puncak serapan plasmonik pada sekitar 520 nm. Oleh karena itu, kerugian logam intrinsik meningkat saat mendekati panjang gelombang plasmonik. Namun, stabilitas kimia yang unggul menjadikan Au sebagai kandidat yang diinginkan untuk mengeksplorasi properti plasmonik dalam perangkat fotonik, terutama pada panjang gelombang warna merah dan oranye. Bagian imajiner indeks refraksi Ag lebih kecil daripada Al pada wilayah panjang gelombang ini. Pada sekitar panjang gelombang 550 nm, kerugian logam mendominasi kerugian modal. Terlepas dari apakah celah tipis atau tebal, kerugian modal Al yang sesuai lebih besar daripada Ag seperti yang ditampilkan dalam Gambar 3c. Gambar 3d menggambarkan bahwa faktor pembatasan dari tiga WG dengan celah yang lebih tebal mirip pada panjang gelombang yang lebih lama. Kecenderungan kurva faktor pembatasan dan karakteristik profil mode yang ditampilkan dalam Gambar 3d dipengaruhi oleh kekuatan kopling; dengan cara yang sama dengan pembahasan Gambar 3b sebelumnya. Untuk menyelidiki mode resonansi dalam kavitas berdasarkan mode celah plasmonik hibrida dasar ini, yang paling mungkin untuk lasing, kami menentukan ambang gain transparansi dalam setiap kasus, seperti yang ditampilkan dalam Gambar 4.}

Performa Ambang Nanolaser Plasmonik Hibrida Perovskite

Kami mengevaluasi ambang gain transparansi dengan menggunakan faktor pembatasan dan kerugian modal dari setiap WG untuk membandingkan properti resonansi dalam nanokavitas dari berbagai logam dan ketebalan celah. Ambang transparansi didefinisikan sebagai rasio kerugian modal terhadap faktor pembatasan [24]. Seperti yang ditampilkan dalam Gambar 4a, Ag menunjukkan faktor pembatasan dan ambang transparansi yang unggul untuk setiap WG perovskite MAPb(Br_xCl_1-x)_{3 pada panjang gelombang emisi masing-masing. Ketebalan optimal kavitas dengan ambang terendah harus menjadi kasus minimal tg = 0. Misalnya, pada tg minimal = 0, ambang gain transparansi mode plasmonik pada pelat Ag adalah 18470,5 dan 6259,1 yang ditandai dengan bintang hitam dalam Gambar 4a pada λ = 425 nm dan Gambar 4b pada λ = 555 nm, masing-masing. Nilai-nilai ini sedikit lebih rendah daripada pada ketebalan celah lain. Mode plasmonik hibrida yang terbentuk oleh kopling langsung ke mode plasmon permukaan menunjukkan medan yang terbatas secara ekstrim. Namun, profil mode yang cocok untuk reflektor akhir untuk mencerminkan secara menyeluruh seringkali bukan profil yang sangat terbatas. Selain itu, lapisan oksidasi umumnya terbentuk selama proses deposeksi, tetapi lapisan oksidasi dapat terbentuk secara tak terelakkan seiring waktu. Dengan demikian, untuk lapisan oksidasi tebatas pada pelat Ag, ambang relatif rendah ketika ketebalannya sekitar 5 hingga 7 nm. Pada panjang gelombang di dekat 425 nm, ambang gain transparansi WG perovskite pada Al sedikit lebih rendah daripada pada Ag, sebagai hasil dari kerugian material yang lebih rendah dan tumpang tindih yang besar dengan wilayah yang rusak. Dari pembahasan kerugian modal dan faktor pembatasan dan hasil yang ditampilkan dalam Gambar 3, tidak sulit untuk mengantisipasi ambang yang lebih rendah dari kavitas pada pelat Ag dengan perovskite yang di-dop yang memancarkan pada panjang gelombang warna oranye dan merah atau spektrum inframerah, seperti yang ditampilkan dalam Gambar 4b. Ambang cukup tinggi dalam kavitas pada pelat Au karena kerugian serapan material yang relatif besar. Meskipun Al biaya rendah dan menunjukkan kecenderungan terbatas untuk membentuk lapisan oksidasi yang terukur, ia masih dapat berfungsi sebagai medium plasmonik yang sangat baik dalam skema yang diintegrasikan perovskite yang di-dop ini karena sesuai dengan ambang transparansi yang dapat ditoleransi dan kurang sensitif terhadap ketebalan celah dan komposisi dopan, seperti yang ditampilkan dalam Gambar 4a, b. Oleh karena itu, Ag adalah pilihan terbaik sebagai medium plasmonik untuk menyelidiki proses lasing perovskite terkait logam meskipun perlu dilapisi dengan lapisan oksidasi. Lapisan dielektrik indeks rendah (lapisan oksidasi) dengan ketebalan sekitar 5 hingga 10 nm dapat mempertahankan mode celah plasmonik hibrida; lapisan celah ini dapat menghasilkan refleksi yang sesuai di sisi akhir untuk mengurangi kerugian cermin yang tidak diinginkan.}

Setelah menentukan distribusi spasial profil mode seperti yang ditampilkan dalam Gambar 1b–d, kami mengestimasi faktor kualitas, Q menggunakan Re[f_r]/2 Im[f_r], di mana f_r adalah frekuensi eigen kompleks dari mode resonansi yang diperoleh menggunakan FEM 3D. Kami membandingkan nilai estimasi dari faktor Q dari mode resonansi dalam kavitas yang diperoleh menggunakan tiga perovskite (MAPbX_{3; X: Cl, Br, dan I) pada pelat Ag dan Al yang dilapisi SiO2 pada ketebalan celah tg tetap 7 nm. Untuk perbandingan yang adil, panjang kavitas L diatur ke empat panjang gelombang efektif (4λ/ Re[neff]) pada λ yang sesuai, di mana Re[neff] adalah indeks modal efektif dari mode terpandu dalam setiap kasus. Kami menyimpulkan bahwa karena kerugian material intrinsik yang besar dari Al pada spektrum terlihat, faktor Q dari kavitas pada pelat Al tidak dapat dibandingkan dengan pelat Ag. Faktor Q tentu lebih tinggi dalam kavitas pada panjang gelombang λ di dekat 425 nm. Namun, ia kurang mampu mempertahankan mode plasmonik hibrida di dalam wilayah gain di dekat celah tipis, seperti yang ditunjukkan oleh faktor pembatasan. Oleh karena itu, perbandingan faktor Q juga menunjukkan bahwa Ag disukai dalam skema plasmonik yang diintegrasikan perovskite pada spektrum terlihat. Oleh karena itu, kerugian penyebaran dari sisi akhir mungkin bukan faktor dominan yang menurunkan kinerja kavitas. Seperti yang ditunjukkan oleh ambang gain transparansi terendah seperti yang ditampilkan dalam Gambar 4b, mode resonansi pada pelat Ag di dekat 800 nm potensialmente mengungkapkan nilai faktor Q yang relatif tinggi, yang menunjukkan potensi dalam aplikasi masa depan terkait kopling eksiton-foton yang ditingkatkan plasmonik dan biosensing.}

Fotoluminesensi bergantung pada daya diukur untuk menyelesaikan spektrum emisi dan mencatat daya lasing pada berbagai input pompa, seperti yang ditampilkan dalam Gambar 5. Spektrum emisi kavitas dengan MAPbBr_{3 NW pada pelat Ag yang dilapisi SiO2 ditampilkan dalam Gambar 5a. Puncak emisi dalam spektrum kemudian difit untuk mendapatkan kurva cahaya-cahaya (L-L) dari nanolaser MAPbBr3. Dalam spektrum emisi, daya keluaran meningkat secara dramatis pada daya pompa yang lebih tinggi dari ambang (sekitar 1,62 μW daya rata-rata); perubahan tajam juga diamati dalam kurva L-L yang sesuai seperti yang ditampilkan dalam Gambar 5b. Setelah daya pompa lebih tinggi dari ambang lasing, lebar garis emisi satu puncak lasing berkurang dari 7,6 nm menjadi sekitar 0,5 nm. Sinyal keluaran dikoleksi dari sisi akhir NW. Daya ambang satu orden besar lebih kecil daripada nanolaser ZnO NW pada pelat Ag. Alasan yang mungkin adalah gain material yang unggul yang diberikan oleh MAPbBr3 dibandingkan dengan ZnO dan kerugian internal yang lebih kecil pada 550 nm dibandingkan dengan 370 nm [35]. Selain itu, nanolaser plasmonik NW perovskite [26,27,28] mengungkapkan berbagai ambang pada berbagai suhu. Untuk beroperasi di bawah daya pompa yang kuat pada suhu ruang sambil mempertahankan kinerja perangkat tanpa ablasi material yang parah dan degradasi termal, stabilitas termal [40] dan kualitas kristal [41] dari NW perovskite dapat menjadi parameter utama yang harus ditingkatkan. Karakteristik yang diinginkan seperti ambang rendah dan lebar garis sempit memperluas potensi aplikasi dalam perangkat fotonik aktif miniatur di masa depan.}

Kesimpulan

Analisis spektrum penuh dari parameter laser termasuk karakteristik mode terpandu, ambang gain transparansi, dan estimasi faktor kualitas dari nanolaser berbasis perovskite yang menampilkan nanowire perovskite yang di-dop ditempatkan pada tiga jenis pelat logam yang dilapisi SiO₂ (Ag, Al, dan Au) telah dilakukan. Hasil perhitungan menggunakan FEM menunjukkan bahwa Ag dapat menjadi pilihan yang cocok sebagai logam plasmonik untuk aplikasi optoelektronik berbasis perovskite MAPbX_{3. Nanokavitas yang diusulkan—NW MAPbBr3 pada pelat SiO2/Ag—menunjukkan ambang lasing rendah dan lebar garis sempit yang sesuai dengan jejak output skala nano. Keuntungan ini dapat menghasilkan kopling yang kuat antara eksiton-polariton-foton. Dengan fitur muatan unggul yang dimiliki oleh perovskite, skema ini adalah kandidat yang sesuai untuk mengembangkan sumber cahaya generasi berikutnya.}

Ketersediaan Data dan Bahan

Semua data yang mendukung kesimpulan artikel ini disertakan dalam artikel.

Singkatan

2D:

Dua dimensi

3D:

Tiga dimensi

FEM:

Metode elemen hingga

L-L:

Cahaya-cahaya

NUV:

Ultraviolet dekat

NW:

Nanowire

SPP:

Polariton plasmon permukaan

WG:

Gelombang terpandu