Menyesuaikan Semikonduktor 2D GeP3: Bagaimana Elektron Valensi Dopan Bentuk Sifat Elektronik

Pendahuluan

Sejak penemuan grafen [1, 2], keluarga kristal dua dimensi (2D) seperti dikalkogenida logam transisi (TMDs) [3], silicene [4], germanene [5], fosforena [6], tellurena [7], dan sebagainya telah menarik perhatian besar karena properti listrik, optik, dan magnetik uniknya [8,9,10]. Misalnya, grafren berperilaku seperti fermion Dirac tanpa massa, yang mengakibatkan mobilitas pembawa muatan tertinggi [11, 12]. Dengan demikian, ini menjanjikan untuk mendukung efek kuantum Hall spin 2D, termoelektrik yang ditingkatkan, superkonduktivitas [13], dan bahkan efek kuantum Hall anomali [14,15,16]. Gabungkan dengan basis data struktur kristal yang terus berkembang, alat komputasi modern telah digunakan untuk mengeksplorasi materi 2D yang belum ditemukan baru. Hingga saat ini, lebih dari 1000 materi 2D diprediksi dan sebagian telah dibuat dalam eksperimen [17,18,19], menjadi bidang yang menarik dalam ilmu fisika, kimia, dan material. Studi fundamental dan eksplorasi materi 2D ini juga meningkatkan potensi aplikasi yang besar dalam bidang sensor [20,21,22,23,24,25].

Baru-baru ini, Jing et al. melaporkan materi 2D baru—monolaer GeP₃—yang memiliki stabilitas kimia yang lebih tinggi daripada monolaer BP dan memiliki properti elektronik dan optik yang unggul. Selain itu, monolaer 2D GeP₃ tampaknya memiliki properti semikonduktor karena batasan kuantum antar lapis yang kuat. Mereka menemukan bahwa monolaer GeP₃ menunjukkan band gap sedang dan dapat diatur sekitar 0,55 eV [26]. Berdasarkan kapasitas tinggi dan stabilitas siklus yang baik, tipis GeP₃ diusulkan untuk baterai li-ion sebagai anoda yang menjanjikan [27]. Li et al. juga menyelidiki nanoribbon GeP₃ dan menemukan bahwa band gap dapat menunjukkan osilasi genap-ganjil dengan peningkatan lebar [28].

Doping adalah strategi praktis untuk secara fundamental menyesuaikan properti elektronik dan magnetik materi berlapis 2D tuan rumah [29]. Selain itu, itu membatasi keterbatasan satu materi dalam aplikasi di banyak bidang dan perangkat. Seperti yang kita ketahui, semikonduktor monolaer 2D dapat menghasilkan interaksi elektron-elektron yang sangat ditingkatkan yang telah terbukti menghasilkan renormalisasi band gap yang besar dan eksiton dari perhitungan teori banyak-tubuh dan eksperimen [30, 31]. Dibandingkan dengan doping dalam semikonduktor massa, doping dalam materi 2D juga diharapkan menunjukkan perilaku yang tidak normal karena efek pembatasan elektron yang kuat, misalnya, grafren yang didoping boron atau nitrogen mungkin membuka band gap kecil di titik Dirac, dan band gap grafren juga dapat dibuka secara efektif di sekitar titik K (atau K') dengan memperkenalkan domain BN kecil [32]. Band gap fosforena hitam menunjukkan perilaku osilasi dengan doping elemen berbeda dengan jumlah elektron valensi genap atau ganjil [33, 34]. Dalam karya ini, kami mencoba untuk memperluas penelitian elemen doping grup IV–V dalam semikonduktor monolaer biner GeP₃.

Di sini, kami melakukan studi sistematis tentang monolaer GeP₃ yang didoping substitusional dengan dopan dari grup III hingga VI. Properti elektronik sistem yang didoping akan secara dramatis dipengaruhi oleh jumlah elektron valensi dopan dan situs doping. Intinya adalah (1) untuk dopan tunggal, hasilnya sensitif tergantung pada situs substitusi dan substitusi pada dua jenis situs doping akan menghasilkan hasil yang sebaliknya. (2) Properti konduktif pengdopan bersama dapat disimpulkan oleh operator logis dari yang pada dopan tunggal. Selain itu, energi pembentukan yang dihitung dari berbagai jenis doping menunjukkan bahwa beberapa dari mereka sangat energis menguntungkan terhadap fluktuasi termal.

Metode Komputasi

Semua perhitungan teori fungsi densitas kami dalam pendekatan gradasi umum dilakukan menggunakan Vienna ab initio Simulation Package [35]. Istilah pertukaran dan korelasi dijelaskan dengan fungsi Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE), dan potensi gelombang augmented diterapkan untuk mendeskripsikan interaksi elektron-ion [36,37,38]. Monolaer GeP₃ yang didoping dimodelkan dalam sel periodik 2 × 2 yang berisi 32 atom, dan sel lebih besar 3 × 3 juga digunakan untuk memeriksa hasil kami. Ruang vakum sekitar 20 Å di sepanjang arah z diadopsi untuk menghilangkan interaksi antara lapisan tetangga. Untuk doping tunggal, satu atom Ge atau P diganti oleh dopan dari grup III (IV, V, dan VI). Struktur geometris ditentukan dengan membandingkan dengan hasil yang dilaporkan, termasuk konstanta jaringan dan properti elektronik monolaer GeP₃ tuan rumah. Dalam sistem doping, semua atom dalam sel-sel diizinkan untuk meleleh hingga gaya Hellmann-Feynman kurang dari 0,02 eVÅ⁻¹, tetapi konstanta jaringan sel permukaan tetap tetap selama meleleh atom. Energi potong kinetik sekitar 600 eV dan jaring k 6 × 6 × 1 digunakan, masing-masing [39].

Untuk memeriksa ketersediaan dopan dalam monolaer GeP₃, energi pembentukan (E_f) dari dopan X (X = grup III–VI) dihitung menurut dua rumus berikut. Untuk dopan tunggal, kami memiliki:

dan untuk sistem pengdopan bersama, rumus serupa digunakan:

di mana E_f(GeP₃ : X) dan E(GeP₃) adalah energi total dari monolaer GeP₃ yang didoping X dan intrinsik dengan sel yang sama. E(GeP₃ : XY) adalah energi total sistem pengdopan bersama XY, E_X dan E_Y adalah energi atomis dari dopan X atau Y yang dirujuk ke struktur massa masing-masing, dan E_i, E_j adalah energi atom yang diganti di mana i dan j menunjukkan atom Ge atau P, masing-masing [40, 41].

Hasil dan Pembahasan

Osilasi Genap-Ganjil untuk Sistem Doping Tunggal

Gambar 1a menunjukkan tampilan atas dan samping struktur sel super GeP₃ 2 × 2, dan Gambar 1b adalah zona Brillouin 2D yang sesuai dari monolaer GeP₃. Konstanta jaringan yang dioptimalkan monolaer GeP₃ adalah a=b=6,96 Å, dan band gap yang dihitung sekitar 0,26 eV, yang sesuai dengan perhitungan teoretis lainnya.

Struktur geometris dan zona Brillouin GeP₃. a Tampilan atas dan samping dari geometri yang dioptimalkan GeP₃ dengan sel super 2 × 2. Garis titik menunjukkan sel unit monolaer GeP₃, S₁ mewakili situs substitusi pada situs Ge, dan S₂ mewakili situs substitusi atom P. b zona Brillouin 2D monolaer GeP₃

Pertama, kami memplot struktur band monolaer GeP₃ yang didoping elemen tunggal dengan mengganti atom Ge (di sini, kami memilih B, C, N, O, Al, Si, P, S, Ga, As, dan Se sebagai dopan). Hasilnya ditunjukkan dalam Gambar 2a–l, masing-masing. Kami dapat melihat dengan jelas tingkat Fermi bergeser ke atas dan melintasi band konduksi untuk grup V (N, P, As) karena satu elektron lebih, sedangkan untuk grup III (B, Al, Ga) karena satu elektron kurang, tingkat bergeser ke bawah dan melintasi band valensi. Misalnya, dalam Gambar 2f dan j, maksimum band valensi mereka tepat sesuai dengan band yang terisi sebagian yang ditunjukkan dalam Gambar 2e dan i. Namun, untuk grup IV (C, Si, dan Ge) dan VI (O, S, dan Se) dopan, karena jumlah elektron yang sama atau dua lebih sebagai atom Ge, sistem menunjukkan ciri semikonduktor. Pengaturan semikonduktor ke transisi logam ini berasal dari okupasi jumlah elektron valensi, yaitu okupasi elektron valensi ganjil (genap) menghasilkan properti logam (semikonduktor).

Struktur band berbagai dopan dalam monolaer GeP₃ dengan mengganti atom Ge. a B, b C, c N, d O, e Al, f Si, g P, h S, i Ga, j GeP₃ murni, k As, l Se. Struktur band yang dihitung untuk sel super 2 × 2 dengan berbagai dopan dalam monolaer GeP₃ dari grup III hingga VI, dengan mengganti atom Ge, masing-masing, bersama dengan monolaer GeP₃ murni. Keduanya fungsi PBE dan HSE06 digunakan dalam baris teratas

Untuk mengonfirmasi keabsahan hasil di atas yang berasal dari fungsi PBE, kami juga menggunakan fungsi densitas hibrida (HSE06) untuk memeriksa sistem yang didoping di baris teratas. Jelas bahwa fungsi PBE memang memberikan kesalahan band gap karena pengurangan. Namun, dalam sistem yang kami pelajari, semuanya memiliki jarak yang cukup besar, yang berarti bahwa kesalahan antara properti logam atau semikonduktor yang disebabkan oleh fungsi PBE biasanya tidak akan terjadi (Ini karena dalam beberapa band gap kecil dari semikonduktor, fungsi PBE biasanya menghasilkan kesalahan antara properti konduktif dan logam). Selain itu, dalam studi kami, apa yang kami perhatikan adalah karakteristik logam atau semikonduktor, bukan nilai spesifik dari band gap. Dibandingkan dengan jarak yang berasal dari fungsi PBE, jarak dari fungsi HSE06 meningkat secara jelas. Meskipun demikian, osilasi logam-semikonduktor tetap utuh. Oleh karena itu, inti utama yang diambil berdasarkan fungsi PBE dapat diandalkan.

Namun, sebaliknya yang tajam, kasus mengganti atom P dengan dopan yang sama sebaliknya, seperti yang ditunjukkan dalam Gambar 3a–l, masing-masing. Artinya, untuk dopan grup V (N, As) dan grup III (B, Al, Ga), sistem yang didoping tetap memiliki properti semikonduktor, sementara untuk dopan grup IV (C, Si, Ge) dan VI (O, S, Se), yang berubah menjadi fitur logam (di sini, tren yang sama juga ditemukan antara fungsi PBE dan HSE06). Ini karena elektron valensi tetap sama (dua lebih sedikit) dari (dari) GeP₃ intrinsik untuk dopan grup V (grup III), tetapi satu lebih sedikit (lebih) elektron untuk dopan grup IV (VI).

Struktur band berbagai dopan dalam monolaer GeP₃ dengan mengganti atom P. a B, b C, c N, d O, e Al, f Si, g P, h S, i Ga, j GeP₃ murni, k As, l Se. Struktur band yang dihitung untuk sel super 2 × 2 dengan berbagai dopan dalam monolaer GeP₃ dari grup III hingga VI, dengan mengganti atom P, masing-masing, bersama dengan monolaer GeP₃ murni. Keduanya fungsi PBE dan HSE06 digunakan dalam baris teratas

Untuk menyajikan osilasi transisi properti semikonduktor ke logam dengan lebih baik, kami memplot tren perubahan band gap sebagai fungsi dopan yang berbeda, seperti yang ditunjukkan dalam Gambar 4a dan b, masing-masing. Jelas, kami dapat melihat bahwa transisi dari properti semikonduktor ke logam berbalik secara dramatis. Secara spesifik, osilasi logam (semikonduktor)–semikonduktor (logam) terjadi dalam substitusi situs Ge (P) saat dopan berkisar dari grup III hingga VI. Selain itu, kami juga menemukan fenomena menarik yang menunjukkan bahwa magnitudo band gap hampir tetap sama dengan monolaer GeP₃ intrinsik ketika dopan memiliki jumlah elektron valensi yang sama dengan atom Ge. Namun, ketika dopan memiliki dua elektron lebih dari atom Ge, magnitudo band gap berubah relatif lebih besar. Namun, untuk dopan pada situs P, terlepas dari jumlah elektron valensi, magnitudo band gap selalu berubah relatif lebih besar. Ini dapat dipahami oleh efek gabungan dari jari-jari atom dan elektron valensi yang tersedia, yaitu dopan dengan jari-jari yang hampir sama (lebih kecil atau lebih besar) dan elektron valensi seperti (daripada) atom Ge menyebabkan efek yang relatif lebih kecil (lebih besar) pada properti elektronik, seperti band gap. Ini berarti seseorang dapat menyesuaikan tidak hanya osilasi transisi semikonduktor-logam, tetapi juga dapat menyesuaikan magnitudo band gap dengan memilih dopan yang tepat dan situs doping yang berbeda.

Band gap dari semua sistem doping tunggal. Band gap monolaer GeP₃ yang didoping dengan dopan yang berbeda berkisar dari grup V hingga VI. a substitusi atom Ge dan b substitusi atom P, masing-masing

Untuk memahami perubahan struktur elektronik dari berbagai dopan dalam monolaer GeP₃, kami memplot densitas keadaan parsial (PDOS) dari monolaer GeP₃ intrinsik dan doping grup IV–V, seperti yang ditunjukkan dalam Gambar 5a–d, masing-masing. Terlihat dengan jelas bahwa maksimum band valensi (VBM) dan minimum band konduksi (CBM) monolaer GeP₃ terutama berasal dari orbital p atom Ge dan P. Ketika dopan dengan jumlah elektron valensi yang sama seperti atom Ge, seperti C dan Si, tersedia, akan ada status pengapung yang terletak tepat di atas VBM monolaer GeP₃ intrinsik karena energi orbital p dari C dan Si lebih tinggi dari atom P (lihat Gambar 5a). Oleh karena itu, properti konduktif utuh dan magnitudo perubahan band gap relatif kecil. Namun, ketika dopan memiliki satu elektron lebih dari atom Ge, seperti N, P, dan As, akan ada juga status pengapung dalam band gap dan status pengapung berasal dari hibridisasi pembagian CBM (dominan) dan keadaan dopan (lihat Gambar 5b).

PDOS untuk sistem yang didoping. PDOS (kanan) untuk atom grup IV (C, Si, dan Ge) dan grup V (N, P, dan As) yang didoping GeP₃. Garis hitam putus vertikal adalah tingkat Fermi. (a) dan (b) substitusi atom Ge, (c) dan (d) substitusi atom P

Sebaliknya, untuk doping pada situs P, ketika dopan memiliki satu elektron valensi lebih sedikit dari atom P seperti grup IV, akan ada status pengapung yang melintasi tingkat Fermi, dan status pengapung terdiri dari pembagian VBM (dominan) dan keadaan dopan. Sementara itu, ketika dopan memiliki jumlah elektron valensi yang sama dengan atom P seperti grup V, sistem yang didoping tetap mempertahankan ciri semikonduktor (lihat Gambar 5c). Band gap menjadi relatif lebih besar dari yang pada monolaer GeP₃ intrinsik karena ketidakcocokan konstanta jaringan yang lebih besar. Selain itu, kami juga mengamati bahwa band gap dopan N lebih besar dari dopan As dalam substitusi atom P. Ini karena energi orbital p atom As lebih tinggi dari atom N, sehingga semakin tinggi energi orbital p, semakin besar pergeseran status pengapung jauh dari VBM (lihat Gambar 5d).

Hubungan Logis untuk Sistem Pengdopan Bersama

Berdasarkan temuan di atas tentang dopan tunggal yang berbeda, kami oleh karena itu dapat merancang sistem pengdopan bersama untuk memenuhi properti elektronik yang kita inginkan. Di sini, kami hanya menunjukkan hasil dari B, C, N, dan O sebagai contoh untuk mengilustrasikan efek pengdopan bersama, tetapi kesimpulan ini kuat terhadap dopan yang berbeda yang dipilih. Misalnya, pada pengdopan bersama situs Ge, kedua dopan dengan satu elektron valensi lebih sedikit secara alami akan menghasilkan properti semikonduktor, sedangkan untuk dua dopan dengan satu elektron lebih sedikit dan lebih banyak jumlah elektron valensi, sistem pengdopan bersama dapat juga memiliki properti semikonduktor.

Namun, untuk dua dopan dengan satu lebih sedikit (lebih banyak) dan jumlah elektron valensi yang sama, sistem pengdopan bersama tetap mempertahankan properti logam seperti yang dihasilkan oleh dopan satu elektron lebih sedikit (lebih banyak) jumlah elektron valensi. Sederhanakan, ide ini sebenarnya dikonfirmasi oleh perhitungan DFT kami lebih lanjut pada sistem yang didoping bersama, lihat hasil dalam Gambar 6a–l untuk struktur band monolaer GeP₃ yang didoping bersama B, C, N, dan O.

Struktur band sistem yang didoping bersama. Struktur band monolaer GeP₃ yang didoping bersama B, C, N, dan O. a–d kedua dopan menggantikan dua atom Ge dalam monolaer GeP₃, e–h kedua dopan menggantikan dua atom P, i–l kedua dopan menggantikan satu atom Ge dan satu atom P, masing-masing

Sekarang, kami dapat memberikan contoh operasi sejenis logis "AND", dengan mengatur properti logam sebagai "M" dan karakteristik semikonduktor sebagai "S". Kami mendefinisikan hubungan logis: M AND M = S, S AND S = S, dan M AND S = M, masing-masing. Di sini, temuan yang kami peroleh di atas mematuhi hubungan sejenis logis tersebut, misalnya, dopan dengan satu elektron lebih dan satu elektron lebih sedikit menghasilkan properti logam, tetapi ketika kita menggunakan dua dopan sebagai pengdopan bersama, seperti B dan N pada situs Seperti yang ditunjukkan dalam Gambar 7a dan b, sistem yang didoping bersama menjadi properti semikonduktor seperti yang diharapkan lihat Gambar 6c. Jika kita memilih sistem monolaer GeP₃ yang didoping bersama B-C, ini menunjukkan fitur logam yang merupakan kasus M AND S (lihat Gambar 4a, b). Hal yang sama untuk C-N, N-O, dan B-O yang didoping bersama dalam GeP₃, mengganti dua atom Ge, dua atom P, atau satu atom Ge dan P, seperti yang ditunjukkan dalam Gambar 7c–f, masing-masing.

Band gap dari semua sistem yang didoping bersama. Magnitudo band gap monolaer GeP₃ yang didoping bersama, di sebelah kiri adalah sketsa situs pengdopan bersama, dan di sebelah kanan adalah magnitudo band gap yang sesuai dengan elemen doping. a, b Kasus untuk elemen doping menempati dua atom Ge. c, d Kasus untuk elemen doping menempati dua atom P. e, f Kasus untuk elemen doping menempati Ge dan P, masing-masing

Terakhir, kami memeriksa stabilitas sistem doping tunggal dan yang didoping bersama untuk memastikan apakah mereka dapat direalisasikan lebih lanjut dalam eksperimen. Energi pembentukan dihitung menggunakan Eqs. (1) dan (2) untuk kasus doping tunggal dan pengdopan bersama, masing-masing. Hasilnya ditampilkan dalam Gambar 8a–e. Dari Gambar 8a dan b, kami dapat melihat dengan jelas bahwa E_f dari dopan tunggal pada situs Ge semuanya hampir sama dengan monolaer GeP₃ (diatur ke nol sebagai titik referensi), kecuali atom C, N, dan S. Kami juga memperhatikan bahwa, untuk dopan atom B, O, P, Ge, dan Se, energi pembentukan jauh lebih kecil dari dopan lain, menunjukkan bahwa mereka sangat mudah untuk dilakukan doping dalam eksperimen. Untuk dopan pada situs P, dopan atom B, O, P, dan Ge memiliki energi pembuatan yang relatif kecil dan mereka juga mudah untuk dilakukan doping. C, N, Al, dan Ga tidak mudah untuk dilakukan doping.

Energi pembentukan dari semua sistem yang didoping. Energi pembentukan yang dihitung dari sistem doping tunggal dan pengdopan bersama. a, b adalah atom Ge yang diganti dan atom P, masing-masing; c–e Dopan bersama yang diganti oleh dua atom Ge, dua atom P, dan satu atom Ge dan satu atom P, masing-masing

Seperti yang terkait dengan energi pembentukan dari pengdopan bersama, Gambar 8c–e adalah energi pembentukan dari pengdopan bersama di mana dua dopan menempati posisi dua atom Ge (disebut situs Ge-Ge), dua atom P (disebut situs P-P), satu atom Ge dan satu atom P (disebut situs Ge-P), masing-masing. Di sini kami hanya menunjukkan hasil dari dopan B, C, N, dan O sebagai contoh. Untuk situs Ge-Ge dan P-P, energi pembentukan dari pengdopan bersama dapat diperkirakan secara kasar dengan merata energi pembentukan dari doping tunggal secara terpisah. Jelas, untuk pengdopan bersama BB, BO, dan OO pada situs Ge-Ge dan BB, BO, NO, dan OO pada situs P-P, energi pembentukan relatif kecil dan dapat direalisasikan dengan mudah dalam eksperimen. Namun, untuk pengdopan bersama CC, CN, dan NN pada situs Ge-Ge dan CC dan CN pada situs P-P, energi pembentukan relatif lebih besar, menunjukkan bahwa mereka sulit untuk dilakukan doping dalam eksperimen. Untuk pengdopan bersama situs Ge-P, seperti yang ditunjukkan dalam Gambar 8e, energi pembentukan menjadi lebih kompleks dari pengdopan bersama situs Ge-Ge atau P-P karena ada transfer muatan antara dopan. Dalam hal mana pun, pengdopan bersama BB, BO, dan OO memiliki energi pembentukan yang lebih kecil, sementara pengdopan bersama CC, CN, dan NN memiliki energi pembentukan yang lebih besar. Secara umum, energi pembentukan sangat bergantung pada jumlah elektron valensi dopan. Secara spesifik, ketika dua dopan dengan satu elektron lebih sedikit (lebih banyak) daripada atom yang diganti, energi pembentukan sistem yang didoping bersama lebih rendah (lebih tinggi) daripada dopan tunggal yang sesuai seperti situs Ge yang didoping bersama BB (NN). Ini karena ada persaingan antara energi yang berkurang (berbentuk) dari elektron yang berkurang (bertambah) dari sistem yang didoping dan tolakan Coulomb. Untuk pengdopan bersama lubang-lubang, energi kasus pertama jauh lebih besar dari kasus kedua sehingga mengakibatkan penurunan energi pembentukan yang cukup dalam sistem pengdopan bersama seperti BB, sedangkan untuk pengdopan bersama elektron-elektron, baik kasus pertama maupun kedua mengarah pada energi pembentukan yang lebih tinggi seperti NN. Namun, untuk sistem yang didoping bersama lubang dan elektron seperti situs Ge yang didoping bersama BN, energi pembentukan secara dramatis lebih rendah dari kasus doping tunggal yang sesuai. Ini karena dalam sistem yang didoping bersama ini, tidak ada keuntungan energi dari penambahan atau pengurangan elektron bersih dalam sistem, dan interaksi Coulomb memainkan peran penting dalam pembentukan dopan yang didoping bersama. Secara keseluruhan, bersama dengan studi kami sebelumnya tentang doping elemen dalam fosforena hitam, harus disebutkan bahwa studi kami saat ini memiliki tingkat universalitas tertentu dan diharapkan dapat diterapkan pada semikonduktor monolaer 2D lainnya, seperti BN, MoS₂, dan sebagainya.

Akhirnya, untuk memeriksa stabilitas sistem yang didoping di atas dibandingkan dengan kasus tidak didoping, kami melakukan AIMD (dinamika molekuler ab initio) untuk menunjukkan energi vs waktu, seperti yang ditunjukkan dalam Gambar 9a–f. Kami dapat melihat dengan jelas bahwa amplitase osilasi akan konvergen selama waktu cukup lama (~ 4 ps), yang mengindikasikan bahwa sistem yang didoping tidak akan runtuh terhadap fluktuasi termal hingga 300 K untuk GeP₃ yang didoping C dalam Gambar 9a. Bahkan untuk atom C yang paling aktif yang didoping GeP₃, suhu ekstrim dapat mencapai 300 K, seperti yang ditunjukkan dalam Gambar 9c. Selain itu, kami juga mengambil pengganti logam Al pada situs Ge sebagai contoh, hasil yang dihitung ditunjukkan dalam Gambar 9e dan f, dari mana kami dapat melihat dengan jelas bahwa amplitase osilasi energi secara bertahap menurun seiring waktu bertambah, yang berarti energi dapat konvergen selama waktu cukup lama dan struktur sistem yang didoping stabil secara termal terhadap fluktuasi termal. Oleh karena itu, kami dapat mengharapkan bahwa sistem yang didoping ini dapat direalisasikan dalam eksperimen lebih lanjut dengan syarat monolaer GeP₃ berkualitas tinggi telah disiapkan.

Pada akhirnya, kami ingin membahas keandalan studi yang kami sajikan di sini. Kesimpulan yang kami sampaikan di sini adalah hasil prediksi teoretis tetapi sangat dapat diandalkan. Ini karena materi tuan rumah yang kami gunakan di sini telah dilaporkan dan fase massa terlapiknya GeP₃ sudah ada [26]. Jadi, fenomena terkait doping yang kami pelajari perlu dikonfirmasi lebih lanjut dalam eksperimen setelah monolaer GeP₃ direalisasikan lebih lanjut. Kemudian, doping atom yang sesuai dapat dilakukan. Untuk kesederhanaan, doping elektron atau lubang dalam monolaer GeP₃ dapat direalisasikan oleh adsorpsi beberapa molekul.

Kesimpulan

Secara ringkas, kami telah menyelidiki properti elektronik dopan grup III hingga VI dalam monolaer 2D GeP₃ dan menemukan bahwa GeP₃ yang didoping dengan substitusi pada situs Ge menunjukkan osilasi logam-semikonduktor sebagai fungsi jumlah elektron valensi dopan, sementara osilasi tersebut dibalik dengan substitusi pada situs P. Berdasarkan hasil dopan tunggal, kami dapat mengusulkan properti konduktif pengdopan bersama dalam GeP₃, yang dapat diperoleh oleh operasi logis sederhana. Akhirnya, kami menghitung energi pembentukan berbagai dopan dan menemukan bahwa beberapa sistem yang didoping bersama, terutama untuk pengdopan bersama elektron-lubang dan lubang-lubang, lebih energis menguntungkan karena tarikan Coulomb. Temuan kami tidak hanya menyajikan fenomena baru tetapi juga mengusulkan rute yang menarik untuk menyesuaikan properti elektronik dalam semikonduktor biner 2D.

Ketersediaan Data dan Bahan

Dataset yang dihasilkan selama dan/atau dianalisis selama studi saat ini tersedia dari penulis yang bertanggung jawab atas permintaan.

Singkatan

1D:

Satu dimensi

2D:

Dua dimensi

AIMD:

Dinamika molekuler ab initio

BP:

Fosforena hitam

CBM:

Minimum band konduksi

DFT:

Teori fungsi densitas

HSE06:

Fungsi densitas hibrida

PBE:

Perdew-Burke-Ernzerhof

PDOS:

Densitas keadaan parsial

VBM:

Maksimum band valensi