Ketergantungan Elektron Valensi Kuat dan Hubungan Logis dari Pengotor Unsur dalam Semikonduktor Biner 2D:Kasus Monolayer GeP3 dari Studi Ab Initio
Abstrak
Menggunakan perhitungan prinsip pertama dalam teori fungsi kerapatan, kami menyelidiki properti elektronik dan stabilitas GeP 2D yang didoping secara substitusi3 monolayer dengan dopan dari kelompok III sampai VI. Sifat konduktor ditemukan dimodifikasi secara dramatis oleh situs doping dan jumlah elektron valensi dopan. Secara khusus, substitusi di situs Ge menunjukkan osilasi logam-semikonduktor sebagai fungsi dari jumlah elektron valensi dopan, sedangkan osilasi tersebut sepenuhnya terbalik ketika substitusi di situs P. Selain itu, kami juga mempelajari kasus co-doping di GeP3 , menunjukkan bahwa co-doping dapat menghasilkan fenomena logis “DAN”, yaitu, sifat konduktor GeP yang diko-doping3 dapat disimpulkan melalui hubungan logis sederhana sesuai dengan hasil doping tunggal. Akhirnya, kami menyelidiki energi pembentukan dopan dan menemukan bahwa sistem co-doping lubang-elektron dan lubang-lubang jauh lebih menguntungkan secara energetik karena daya tarik Coulomb. Temuan kami tidak hanya menyajikan pemahaman yang komprehensif tentang fenomena doping 2D, tetapi juga mengusulkan rute yang menarik untuk menyempurnakan sifat elektronik semikonduktor biner 2D.
Pengantar
Sejak penemuan graphene [1, 2], keluarga kristal dua dimensi (2D) seperti transisi logam dichalcogenides (TMDs) [3], silicene [4], germanene [5], phosphorene [6], tellurene [ 7], dan seterusnya telah menarik perhatian besar karena sifat listrik, optik, dan magnetnya yang unik [8,9,10]. Misalnya, graphene berperilaku seperti fermion Dirac tanpa massa, yang menimbulkan mobilitas pembawa muatan tinggi akhir [11, 12]. Dengan demikian, ini menjanjikan untuk mendukung efek Hall putaran kuantum 2D, peningkatan termoelektrik, superkonduktivitas [13], dan bahkan efek Hall anomali kuantum [14,15,16]. Dikombinasikan dengan semakin banyaknya database struktur kristal yang tersedia, alat komputasi modern telah digunakan untuk mengeksplorasi material 2D yang baru ditemukan. Hingga saat ini, lebih dari 1000 material 2D diprediksikan dan beberapa di antaranya dibuat dalam eksperimen [17,18,19], menjadi bidang yang menarik dalam ilmu fisika, kimia, dan material. Studi fundamental dan eksplorasi bahan 2D semacam itu juga meningkatkan aplikasi potensial mereka yang besar ke bidang penginderaan [20,21,22,23,24,25].
Baru-baru ini, Jing et al. melaporkan materi 2D baru-GeP3 monolayer, yang memiliki stabilitas kimia lebih tinggi dari BP monolayer dan memiliki sifat elektronik dan optik yang sangat baik. Selain itu, GeP 2D3 monolayer tampaknya memiliki properti semikonduktor karena kurungan kuantum interlayer yang kuat. Mereka menemukan bahwa GeP3 monolayer menunjukkan celah pita moderat dan merdu sekitar 0,55 eV [26]. Berdasarkan kapasitas tinggi dan stabilitas siklus yang baik, GeP3 film tipis diusulkan untuk baterai lithium-ion sebagai anoda yang menjanjikan [27]. Li dkk. juga menyelidiki GeP3 nanoribbon dan menemukan celah pita dapat menunjukkan osilasi genap ganjil dengan peningkatan lebar [28].
Doping adalah strategi praktis untuk secara mendasar menyesuaikan sifat elektronik dan magnetik dari bahan berlapis 2D inang [29]. Selain itu, melanggar batasan satu bahan dalam aplikasi banyak bidang dan perangkat. Seperti yang kita ketahui, semikonduktor monolayer 2D dapat menghasilkan interaksi elektron-elektron yang sangat ditingkatkan yang telah ditunjukkan untuk menghasilkan renormalisasi dan eksiton celah pita yang besar dari perhitungan dan eksperimen teoritis banyak benda [30, 31]. Dibandingkan dengan doping dalam semikonduktor massal, doping dalam semikonduktor 2D juga diharapkan menunjukkan beberapa perilaku abnormal karena efek kurungan elektron yang kuat, yaitu, graphene yang didoping dengan boron atau nitrogen dimungkinkan untuk membuka celah pita kecil pada titik Dirac, dan celah pita graphene juga dapat dibuka secara efektif di sekitar titik K (atau K') dengan memasukkan domain BN kecil [32]. Celah pita fosforen hitam menunjukkan perilaku berosilasi dengan mendoping elemen yang berbeda dengan elektron valensi genap atau ganjil [33, 34]. Dalam karya ini, kami mencoba untuk memperluas penyelidikan elemen doping grup IV–V dalam biner 2D GeP3 semikonduktor lapisan tunggal.
Di sini, kami melakukan studi sistematis dari GeP yang didoping secara substitusi3 monolayer dengan dopan dari kelompok III sampai VI. Sifat elektronik dari sistem yang didoping akan dipengaruhi secara dramatis oleh jumlah elektron valensi dopan dan situs doping. Butir pusatnya adalah (1) untuk dopan tunggal, hasilnya tergantung secara sensitif pada situs substitusi dan substitusi pada dua jenis situs doping akan menghasilkan hasil yang benar-benar terbalik. (2) Sifat-sifat konduktor dari co-doping dapat dideduksi oleh operator logika melalui operator single dopan. Selain itu, energi formasi yang dihitung dari berbagai jenis doping menunjukkan bahwa beberapa di antaranya sangat menguntungkan secara energetik terhadap fluktuasi termal.
Metode Komputasi
Semua perhitungan teori fungsi kepadatan kami dalam pendekatan gradien umum dilakukan menggunakan Paket Simulasi Vienna ab initio [35]. Istilah pertukaran dan korelasi dijelaskan dengan fungsi Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE), dan potensi gelombang tambahan proyektor digunakan untuk menggambarkan interaksi elektron-ion [36,37,38]. GeP yang didoping3 monolayer dimodelkan dalam supercell 2 × 2 periodik yang mengandung 32 atom, dan supercell yang lebih besar dari 3 × 3 juga digunakan untuk memeriksa hasil kami. Ruang vakum sekitar 20 Å di sepanjang z arah diadopsi untuk menghilangkan interaksi antara lapisan tetangga. Untuk doping tunggal, satu atom Ge atau P diganti dengan dopan dari golongan III (IV, V, dan VI). Struktur geometris ditentukan dengan membandingkan dengan hasil yang dilaporkan, termasuk konstanta kisi dan properti elektronik host GeP3 lapisan tunggal. Dalam sistem doping, semua atom dalam sel super dibiarkan rileks sampai gaya Hellmann-Feynman kurang dari 0,02 eVÅ
−1
, tetapi konstanta kisi sel permukaan tetap selama relaksasi atom. Pemutusan energi kinetik sekitar 600 eV dan 6 × 6 × 1 k -jerat digunakan, masing-masing [39].
Untuk memeriksa ketersediaan dopan di GeP3 monolayer, energi formasi (Ef ) dari dopan X (X =golongan III–VI) dihitung menurut dua rumus berikut. Untuk dopan tunggal, kami memiliki yang berikut:
dimana Ef (GeP3 : X ) dan E (GeP3 ) adalah energi total dari GeP yang didoping-X dan intrinsik3 monolayer dengan supercell yang sama. E (GeP3 : XY ) adalah energi total sistem ko-doping XY, EX dan EY adalah energi atom dari dopan X atau Y yang mengacu pada struktur massalnya yang sesuai, dan Ei , Ej adalah energi atom tersubstitusi di mana i dan j menunjukkan atom Ge atau P, masing-masing [40, 41].
Hasil dan Diskusi
Osilasi Genap Ganjil untuk Sistem Doping Elemen Tunggal
Gambar 1a menunjukkan tampilan atas dan samping dari struktur GeP3 2 × 2 supercell, dan Gambar 1b adalah zona Brillouin 2D yang sesuai dari GeP3 lapisan tunggal. Konstanta kisi yang dioptimalkan dari GeP3 monolayer adalah \( \mathrm{a}=\mathrm{b}=6,96\ {\AA} \), dan celah pita yang dihitung adalah sekitar 0,26 eV, yang sesuai dengan perhitungan teoretis lainnya.
Struktur geometris dan zona Brillouin GeP3 . a Tampilan atas dan samping dari geometri GeP yang dioptimalkan3 dengan supersel 2 × 2. Garis putus-putus menunjukkan sel satuan GeP3 lapisan tunggal, S1 mewakili situs pengganti posisi situs Ge, dan S2 mewakili situs menggantikan posisi atom P. b zona Brillouin 2D GeP3 lapisan tunggal
Pertama, kami memplot struktur pita GeP yang didoping elemen tunggal3 monolayer dengan atom Ge pengganti (di sini, kami memilih B, C, N, O, Al, Si, P, S, Ga, As, dan Se sebagai dopan). Hasilnya ditunjukkan pada Gambar. 2a-l, masing-masing. Kita dapat melihat dengan jelas tingkat Fermi bergeser ke atas dan melintasi pita konduksi untuk kelompok V (N, P, As) karena satu dopan elektron lagi, sedangkan untuk kelompok III (B, Al, Ga) dopan karena satu elektron berkurang, satu bergeser ke bawah dan melintasi pita valensi. Misalnya, pada Gambar 2f dan j, pita valensi maksimumnya hanya sesuai dengan pita terisi sebagian yang ditunjukkan pada Gambar 2e dan i. Namun, untuk dopan golongan IV (C, Si, dan Ge) dan VI (O, S, dan Se), karena adanya elektron yang sama atau dua lebih banyak seperti atom Ge, sistem menunjukkan fitur semikonduktor. Penyetelan semikonduktor ke transisi logam tersebut berasal dari pendudukan jumlah elektron valensi, yaitu pendudukan elektron valensi ganjil (genap) mengarah pada sifat logam (semikonduktor).
Struktur pita dari berbagai dopan di GeP3 monolayer dengan menggantikan atom Ge. a B, b C, c T, d Oh, e Al, f Si, g P, h S, i Ga, j GeP murni3 , k Sebagai, l Se. Struktur pita yang dihitung untuk supercell \( \mathsf{2}\times \mathsf{2} \) dengan berbagai dopan di GeP3 monolayer dari golongan III sampai VI, masing-masing dengan mengganti atom Ge, bersama dengan GeP murni3 lapisan tunggal. Fungsi PBE dan HSE06 digunakan di baris paling atas
Untuk mengkonfirmasi validitas hasil di atas yang diturunkan dari fungsi PBE, kami juga menggunakan fungsi kepadatan hibrida (HSE06) untuk memeriksa sistem yang didoping dari baris paling atas. Jelas bahwa fungsi PBE memang memberikan kesalahan celah pita karena terlalu rendah. Namun, dalam sistem yang kami pelajari, semuanya memiliki celah yang cukup besar, ini berarti bahwa kesalahan antara sifat logam atau semikonduktor yang disebabkan oleh fungsi PBE biasanya tidak akan terjadi (Hal ini karena pada beberapa celah pita kecil semikonduktor, fungsi PBE biasanya menimbulkan kesalahan antara sifat konduktif dan sifat logam). Selain itu, dalam penelitian kami, yang menjadi perhatian kami adalah karakteristik logam atau semikonduktor, bukan nilai spesifik celah pita. Dibandingkan dengan celah yang berasal dari fungsi PBE, celah dari fungsi HSE06 membesar dengan jelas. Bahkan dengan ini, osilasi logam-semikonduktor tetap utuh. Oleh karena itu, bahan utama yang digambar berdasarkan fungsi PBE dapat diandalkan.
Namun, sangat kontras, kasus penggantian atom P dengan dopan yang sama benar-benar terbalik, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3a-l, masing-masing. Artinya, untuk dopan golongan V (N, As) dan golongan III (B, Al, Ga), sistem yang didoping tetap bersifat semikonduktor, sedangkan untuk golongan IV (C, Si, Ge) dan VI (O, S, Se) dopan, yang berubah menjadi fitur logam (di sini, tren yang sama juga ditemukan antara fungsi PBE dan HSE06). Ini karena elektron valensi tetap sama (dua kurang) dengan (dari) GeP intrinsik3 untuk dopan golongan V (golongan III), tetapi kurang satu (lebih) elektron untuk dopan golongan IV (VI).
Struktur pita dari berbagai dopan di GeP3 monolayer dengan menggantikan atom P. a B, b C, c T, d Oh, e Al, f Si, g P, h S, i Ga, j GeP murni3 , k Sebagai, l Se. Struktur pita yang dihitung untuk supercell \( \mathsf{2}\times \mathsf{2} \) dengan berbagai dopan di GeP3 monolayer dari golongan III sampai VI, masing-masing dengan mengganti atom P, bersama dengan GeP murni3 lapisan tunggal. Fungsi PBE dan HSE06 digunakan di baris paling atas
Untuk menyajikan dengan lebih baik osilasi semikonduktor ke transisi sifat logam, kami memplot tren perubahan celah pita sebagai dopan yang berbeda, masing-masing seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4a dan b. Jelas, kita dapat melihat bahwa transisi dari sifat semikonduktor ke sifat logam terbalik secara drastis. Secara khusus, osilasi logam (semikonduktor)-semikonduktor (logam) terjadi di situs Ge (P) menggantikan sebagai dopan mulai dari kelompok III hingga VI. Selain itu, kami juga menemukan fenomena menarik yang menunjukkan bahwa besarnya celah pita hampir sama dengan GeP intrinsik3 monolayer ketika dopan memiliki elektron valensi yang sama dengan atom Ge. Namun, ketika dopan memiliki dua elektron lebih banyak daripada atom Ge, besarnya celah pita berubah relatif lebih besar. Namun demikian, untuk dopan di situs P, terlepas dari jumlah elektron valensi, besarnya celah pita selalu berubah relatif besar. Hal ini dapat dipahami dengan efek gabungan jari-jari atom dan elektron valensi yang tersedia, yaitu dopan dengan radius hampir sama (lebih kecil atau lebih besar) dan elektron valensi dengan atom Ge menyebabkan efek yang relatif lebih kecil (lebih besar) pada elektron. properti, seperti celah pita. Ini berarti bahwa seseorang tidak hanya dapat menyetel osilasi transisi semikonduktor-logam, tetapi juga dapat menyetel besarnya celah pita dengan memilih dopan yang tepat dan situs doping yang berbeda.
Kesenjangan pita dari semua sistem doping tunggal. Celah pita GeP yang didoping3 monolayers dengan dopan yang berbeda mulai dari kelompok V sampai VI. a substitusi atom Ge dan b substitusi atom P, masing-masing
Untuk memahami perubahan struktur elektronik dari berbagai dopan di GeP3 monolayer, kami memplot partial density of states (PDOS) kelompok intrinsik dan doping IV–V di GeP3 monolayer, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 5a-d, masing-masing. Terlihat jelas bahwa pita valensi maksimal (VBM) dan pita konduksi minimum (CBM) dari GeP3 monolayer terutama berasal dari kedua orbital p atom Ge dan P. Ketika dopan dengan jumlah elektron valensi yang sama dengan atom Ge, seperti C dan Si, tersedia, akan ada keadaan pengotor yang terletak di atas VBM GeP intrinsik3 monolayer karena tingkat energi orbital p C dan Si lebih tinggi dari atom P (lihat Gambar 5a). Oleh karena itu, sifat konduktifnya utuh dan besarnya perubahan celah pita relatif kecil. Namun, ketika dopan memiliki satu elektron lebih banyak daripada atom Ge, seperti N, P, dan As, akan ada juga keadaan pengotor di celah pita dan keadaan pengotor berasal dari hibridisasi pemisahan CBM (dominan) dan keadaan dopan (lihat Gambar 5b).
DOS untuk sistem yang didoping. Kerapatan parsial keadaan (kanan) untuk atom golongan IV (C, Si, dan Ge) dan golongan V (N, P dan As) yang didoping GeP3 . Garis putus-putus vertikal hitam adalah tingkat Fermi. (a) dan (b) atom Ge tersubstitusi, (c) dan (d) atom P tersubstitusi
Sebaliknya, untuk doping di situs P, ketika dopan memiliki satu elektron valensi kurang dari atom P seperti kelompok IV, akan ada keadaan pengotor di seluruh tingkat Fermi, dan keadaan pengotor terdiri dari pemisahan VBM (dominan ) dan keadaan dopan. Sedangkan, ketika dopan memiliki jumlah elektron valensi yang sama dengan atom P seperti golongan V, sistem yang didoping masih mempertahankan karakteristik semikonduktor (lihat Gambar 5c). Celah pita menjadi relatif lebih besar daripada celah GeP intrinsik3 monolayer karena ketidakcocokan konstanta kisi yang lebih besar. Selain itu, kami juga mengamati bahwa celah pita dopan N lebih besar dari pada dopan As dalam mensubstitusi atom P. Hal ini karena tingkat energi orbital p atom As lebih tinggi daripada tingkat energi atom N, sehingga semakin tinggi tingkat energi orbital p, semakin banyak pergeseran ke atas dari keadaan pengotor menjauhi VBM (lihat Gambar 5d).
Hubungan Logis untuk Sistem Co-doping
Berdasarkan temuan yang disebutkan di atas dari dopan tunggal yang berbeda, oleh karena itu kami dapat merancang sistem co-doping untuk memenuhi sifat elektronik yang kami inginkan. Di sini, kami hanya menunjukkan hasil B, C, N, dan O sebagai contoh untuk menggambarkan efek co-doping, tetapi kesimpulannya kuat terhadap berbagai dopan terpilih. Sebagai contoh, pada co-doping situs Ge, kedua dopan dengan satu elektron valensi lebih sedikit secara alami dapat menyebabkan sifat semikonduktor, sedangkan untuk dua dopan dengan jumlah elektron valensi yang lebih sedikit dan lebih banyak, sistem co-doping juga dapat memiliki sifat semikonduktor.
Namun, untuk dua dopan dengan satu elektron valensi lebih sedikit (lebih) dan sama, sistem co-doping masih mempertahankan sifat logam karena satu (lebih) jumlah elektron valensi menghasilkan sifat. Sederhananya, ide ini secara tepat dikonfirmasi oleh perhitungan teori fungsi densitas lebih lanjut (DFT) kami dari sistem co-doped, lihat hasilnya pada Gambar. 6a–l untuk struktur pita dari B, C, N, dan O yang didoping bersama GeP3 lapisan tunggal.
Struktur pita sistem co-doped. Struktur pita B, C, N, dan O yang didoping bersama GeP3 lapisan tunggal. a –d Kedua dopan menggantikan dua atom Ge dalam GeP3 lapisan tunggal, e –h dua dopan menggantikan dua atom P, i –l dua dopan menggantikan satu atom Ge dan satu atom P, masing-masing
Sekarang, kita dapat memberikan contoh operasi logika-seperti "DAN", menetapkan properti logam sebagai "M" dan karakteristik semikonduktor sebagai "S". Kami mendefinisikan hubungan logis:M AND M = S, S AND S = S, dan M AND S = M, masing-masing. Di sini, temuan yang kami peroleh di atas mematuhi hubungan seperti logika, misalnya, dopan dengan satu elektron valensi lebih dan satu menghasilkan sifat logam, tetapi ketika kami menggunakan dua dopan sebagai co-doping, seperti B dan N di situs Ge seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 7a dan b, sistem co-doped menjadi properti semikonduktor seperti yang diharapkan lihat Gambar. 6c. Jika kita memilih B-C co-doped GeP3 sistem monolayer, menyajikan fitur logam yang merupakan kasus M DAN S (lihat Gambar. 4a, b). Hal yang sama untuk doping atom C-N, N-O, dan B-O pada GeP3, mensubstitusi dua atom Ge, dua atom P, atau satu atom Ge dan P, masing-masing seperti ditunjukkan pada Gambar 7c–f.
Kesenjangan pita dari semua sistem co-doping. Besarnya celah pita GeP yang didoping bersama3 monolayer, kiri adalah sketsa situs co-doping, dan hak adalah besarnya celah pita yang sesuai dengan elemen doping. a , b Kasus untuk elemen doping menempati dua atom Ge. c , d Kasus untuk elemen doping menempati dua atom P. e , f Kasus untuk elemen doping menempati atom Ge dan P, masing-masing
Akhirnya, kami memeriksa stabilitas sistem doping tunggal dan sistem ko-doping untuk memastikan apakah mereka dapat direalisasikan lebih lanjut dalam percobaan. Energi formasi dihitung dengan menggunakan Persamaan. (1) dan (2) masing-masing untuk kasus doping tunggal dan doping bersama. Hasilnya disajikan pada Gambar. 8a-e. Dari Gambar 8a dan b, kita dapat melihat dengan jelas bahwa Ef dari dopan tunggal di situs Ge semuanya dekat dengan dopan GeP3 monolayer (ditetapkan ke nol sebagai titik referensi), kecuali atom C, N, dan S. Kami juga memperhatikan bahwa, untuk dopan atom B, O, P, Ge, dan Se, energi pembentukannya jauh lebih kecil daripada dopan lain, yang menunjukkan bahwa dopan sangat mudah untuk didoping dalam percobaan. Untuk dopan di situs P, dopan atom B, O, P, dan Ge memiliki energi formasi yang relatif lebih kecil dan juga mudah untuk doping. C, N, Al, dan Ga tidak mudah untuk doping.
Energi formasi dari semua sistem yang didoping. Energi formasi yang dihitung dari sistem doping elemen tunggal dan sistem co-doping. a , b masing-masing adalah atom Ge dan atom P tersubstitusi dopan; c –e Ko-dopan masing-masing disubstitusi oleh dua atom Ge, dua atom P, dan satu atom Ge dan satu atom P
Untuk energi pembentukan co-doping, Gambar 8c–e adalah energi pembentukan co-doping dengan dua dopan menempati posisi dua atom Ge (dilambangkan sebagai situs Ge-Ge), dua atom P (dilambangkan sebagai PP situs), satu Ge dan satu atom P (dilambangkan sebagai situs Ge-P), masing-masing. Di sini kami hanya menampilkan hasil dopan B, C, N, dan O sebagai contoh. Untuk situs Ge-Ge dan situs P-P energi pembentukan co-doping dapat diperkirakan secara kasar dengan rata-rata energi pembentukan doping elemen tunggal secara terpisah. Jelasnya, untuk co-doping BB, BO, dan OO di situs Ge-Ge dan co-doping BB, BO, NO, dan OO di situs P-P, energi pembentukannya relatif kecil dan dapat direalisasikan dengan mudah dalam percobaan. Namun, untuk co-doping CC, CN, dan NN di situs Ge-Ge dan co-doping CC dan CN di situs P-P, energi formasinya relatif lebih besar, menunjukkan mereka sulit untuk didoping dalam percobaan. Untuk co-doping situs Ge-P, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 8e, energi formasi menjadi lebih kompleks daripada co-doping situs Ge-Ge atau P-P karena ada transfer muatan antara dopan. Bagaimanapun, co-doping BB, BO, dan OO memiliki energi formasi yang lebih kecil, sedangkan co-doping CC, CN, dan NN memiliki energi formasi yang lebih besar. Secara umum, energi formasi sangat tergantung pada jumlah elektron valensi dopan. Secara khusus, ketika dua dopan dengan satu elektron lebih sedikit (lebih banyak) daripada atom tersubstitusi, energi pembentukan sistem ko-doping lebih rendah (lebih tinggi) daripada dopan tunggal yang sesuai seperti situs Ge terko-doping BB (NN). Ini karena ada persaingan antara penurunan (peningkatan) energi elektron tereduksi (peningkatan) dari sistem yang didoping dan tolakan Coulomb. Untuk co-doping hole-hole, energi kasus sebelumnya jauh lebih besar daripada kasus terakhir sehingga menyebabkan energi formasi cukup menurun pada sistem co-doping seperti BB, sedangkan untuk co-doping elektron-elektron, keduanya kasus sebelumnya dan kemudian mengarah ke energi formasi yang lebih tinggi seperti NN. Namun, untuk sistem co-doping hole dan elektron seperti situs Ge co-doped BN, energi formasi secara dramatis lebih rendah daripada kasus doping tunggal yang sesuai. Ini karena dalam sistem co-doped seperti itu, tidak ada perolehan energi dari elektron yang ditambahkan atau dikurangi bersih dalam sistem, dan interaksi Coulomb memainkan peran yang menentukan dalam pembentukan dopan co-doped. Secara keseluruhan, dengan menggabungkan penelitian kami sebelumnya tentang doping elemen dalam fosforen hitam, harus ditunjukkan bahwa penelitian kami saat ini memiliki tingkat universalitas tertentu dan diharapkan untuk menerapkan lapisan tunggal semikonduktor 2D lainnya, seperti BN, MoS2 , dan seterusnya.
Akhirnya, untuk memeriksa stabilitas sistem yang didoping di atas dibandingkan dengan kasus yang tidak didoping, kami melakukan AIMD (dinamika molekul ab initio) untuk menunjukkan energi vs waktu, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 9a-f. Kita dapat melihat dengan jelas bahwa amplitudo osilasi akan konvergen selama waktunya cukup lama (~ 4 ps), menyiratkan bahwa sistem yang didoping tidak akan runtuh terhadap fluktuasi termal hingga 300 K untuk GeP yang didoping-C3 pada Gambar 9a. Bahkan untuk GeP yang didoping atom C paling aktif3 , suhu ekstrim bisa sampai 300 K, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 9c. Selain itu, kita juga mengambil substitusi logam Al di situs Ge sebagai contoh, hasil yang dihitung ditunjukkan pada Gambar. 9e dan f, dari mana kita dapat melihat dengan jelas bahwa amplitudo osilasi energi secara bertahap berkurang seiring waktu, yang berarti bahwa energi dapat konvergen selama waktu yang cukup lama dan struktur sistem yang didoping stabil secara termal terhadap fluktuasi termal. Oleh karena itu, kami dapat berharap bahwa sistem yang didoping seperti itu dapat direalisasikan dalam eksperimen lebih lanjut mengingat GeP3 berkualitas tinggi monolayer disiapkan.
AIMD untuk sistem doping atom C, dua C, dan Al. AIMD mengonfirmasi stabilitas termal a GeP yang didoping atom C3 dengan mengganti atom Ge, c dua atom C yang didoping GeP3 dengan mensubstitusi dua atom P, dan e GeP yang didoping atom Al3 dengan mensubstitusi pada 300 K. Struktur dalam b C, d dua atom C, dan f Al sesuai dengan struktur akhir mereka setelah 4000 fs
Pada akhirnya, kami ingin membahas keandalan penelitian kami yang disajikan di sini. Kesimpulan kami yang disajikan di sini adalah hasil prediksi secara teoritis tetapi sangat andal. Ini karena materi host kami yang digunakan di sini telah dilaporkan dan fase massal GeP berlapis3 sudah ada [26]. Jadi fenomena terkait yang diinduksi doping yang kami pelajari perlu dikonfirmasi lebih lanjut dalam percobaan setelah GeP monolayer3 direalisasikan lebih lanjut. Kemudian, doping atom yang sesuai dapat dilakukan. Untuk mempermudah, doping elektron atau hole dalam lapisan tunggal GeP3 dapat diwujudkan dengan adsorpsi beberapa molekul.
Kesimpulan
Singkatnya, kami telah menyelidiki sifat elektronik dari kelompok III hingga VI dopan dalam 2D GeP3 monolayer dan temukan bahwa GeP yang didoping3 dengan substitusi di situs Ge menunjukkan osilasi semikonduktor logam sebagai fungsi dari jumlah elektron valensi dopan, sedangkan osilasi tersebut dibalik dengan substitusi di situs P. Berdasarkan hasil dopan tunggal, kami dapat mengusulkan sifat konduksi co-doping di GeP3 , yang dapat diperoleh dengan operasi logika sederhana. Akhirnya, kami menghitung energi formasi dari berbagai dopan dan menemukan bahwa beberapa sistem ko-doping, terutama untuk co-doping lubang-elektron dan lubang-lubang, lebih disukai secara energi karena gaya tarik Coulomb. Temuan kami tidak hanya menghadirkan fenomena baru tetapi juga mengusulkan rute menarik untuk menyempurnakan sifat elektronik dalam semikonduktor biner 2D.
Ketersediaan Data dan Materi
Kumpulan data yang dihasilkan selama dan/atau dianalisis selama studi saat ini tersedia dari penulis terkait berdasarkan permintaan.
