Tipis Film GeSiSn dengan Nanoisland: Morfologi yang Disederhanakan oleh Tegangan, Kontrol Superstruktur, dan Fotoluminescens Mid-IR
Abstrak
Studi ini menetapkan bagaimana tebal transisi kritis dari dua dimensi ke tiga dimensi (2D‑3D) dalam film GeSiSn bergantung pada komposisi Sn ketika fraksi Ge tetap. Pertumbuhan pada 150 °C dan kandungan Sn hingga 16 % menunjukkan bahwa tebal transisi menyusut seiring bertambahnya Sn, mengonfirmasi awal terbentuknya pulau yang didorong oleh tegangan. Diagram fase yang menggambarkan evolusi superstruktur permukaan selama deposisi Sn pada Si(100) dan Ge(100) disajikan, memungkinkan pemantauan yang akurat terhadap cakupan Sn melalui RHEED dan mencegah segregasi Sn. Dengan menyesuaikan suhu pertumbuhan dengan hati-hati, kami memproduksi tumpukan lapisan multiguna yang terdiri dari lapisan GeSiSn pseudomorf dan array nanoisland dengan kepadatan hingga 1,8 × 1012 cm−2. Secara menarik, superstruktur domain ganda (10 × 1) muncul selama pertumbuhan Si di atas GeSiSn dan berubah menjadi struktur (2 × 1) setelah anealing ringan. Fotoluminescensi dari struktur periodik ini mencakup 0,6–0,85 eV (1,45–2 µm). Perhitungan diagram zona energi untuk heterostruktur Ge0.315Si0.65Sn0.035 menunjukkan bahwa emisi berasal dari transisi antar-zona antara zona X Si (atau zona Δ4 GeSiSn) dan subzona lubang berat GeSiSn.
Latar Belakang
Fotonika silikon telah berhasil menghasilkan gelombang, detektor cahaya, dan modulasi, namun emisi cahaya yang efisien masih sulit dicapai karena Si memiliki jarak energi tidak langsung. Penambahan Sn ke Ge, Si, atau ligasi GeSi menawarkan jalur menuju semikonduktor IV‑grup dengan jarak energi langsung. Dalam GeSn, pemisahan zona Γ–L menyempit, dan jarak energi langsung muncul pada sekitar 9 % Sn dalam jaring kubik; ambang ini menurun di bawah 6 % di bawah tegangan tarik dan naik di atas 11 % di bawah tegangan tekan [4–6]. Penggabungan Sn juga menurunkan jarak energi, memperluas operasi ke inframerah tengah—krusial untuk interkoneksi optik, jaringan serat optik, sensor, dan perangkat konversi energi [7]. Akibatnya, materi Ge–Si–Sn telah menarik perhatian penelitian yang semakin besar.
Meskipun telah ada kemajuan signifikan dalam produksi epitaksi GeSn berkualitas tinggi [8–9], tantangan masih ada: presipitasi dan segregasi Sn selama pertumbuhan atau oksidasi [10–12]. Teknik non-seimbang seperti MBE dan CVD menekan cacat ini, dan strategi seperti suhu pertumbuhan yang lebih rendah, rekayasa tegangan, atau ligasi ternar dengan Si mengurangi presipitasi Sn [13–16]. Namun, data morfologi dan struktur permukaan terperinci untuk film GeSiSn kristal tunggal masih langka, menghambat desain nanoheterostruktur dengan tegangan dan jarak energi yang terkontrol.
Karya ini mengatasi kesenjangan ini dengan menyajikan superlattice lapisan multiguna yang menggabungkan lapisan GeSiSn pseudomorf dan nanoisland tanpa dislokasi, memungkinkan penyesuaian jarak energi di seluruh rentang inframerah yang luas. Kami menyediakan data tebal transisi 2D‑3D baru untuk konten Ge tetap dan Sn dari 0 hingga 16 %, diagram fase untuk pertumbuhan Sn pada Si(100) dan Ge(100), dan karakterisasi fotoluminescensi dari struktur periodik yang dihasilkan. Perhitungan diagram zona energi menggunakan teori padam model menjelaskan mekanisme emisi yang diamati.
Eksperimen
Semua sampel ditumbuhkan dalam kamar MBE ultra‑vakuum (10−7–10−8 Pa) pada substrat Si(100) menggunakan sistem Katun C. Si dievapor dari sumber sinar elektron; Ge dan Sn disediakan oleh sel Knudsen. Laju pertumbuhan GeSiSn mencakup 0,015–0,05 nm/s, sementara suhu substrat berkisar dari 150–450 °C. Konsentrasi Sn bervariasi dari 0 hingga 20 % dengan menyesuaikan rasio flux. Lapisan GeSiSn tunggal dan tumpukan lapisan multiguna (heterojuntansi GeSiSn/Si) diproduksi. Dalam tumpukan lapisan, lapisan GeSiSn diikuti oleh lapisan penutup Si 10 nm yang ditumbuhkan pada 400–500 °C. RHEED memantau evolusi permukaan secara real time; profil intensitas sepanjang rod kristal diekstraksi dari rekaman video untuk menentukan tebal transisi 2D‑3D. STM (Omicron‑Riber) memeriksa morfologi permukaan, dan fotoluminescensi (PL) menggunakan monokromator ACTON 2300i dengan detektor InGaAs (1,1–2,2 µm). Laser Nd:YAG 532 nm mengekscitasi sampel.
Hasil dan Pembahasan
Film GeSiSn ditumbuhkan pada 150 °C dengan kandungan Sn dari 0 hingga 16 %. Akumulasi tegangan karena ketidakcocokan jaring memicu transisi 2D‑3D pada tebal kritis yang bergantung pada fraksi Sn. Gambar 1 menunjukkan penetapan berbasis RHEED untuk Ge0.6Si0.28Sn0.12, di mana kenaikan intensitas tiba-tiba menandai transisi. Penetapan momen transisi 2D-3D selama pertumbuhan film GeSiSn: a pola RHEED dari permukaan Si(100)-(2 × 1) sebelum pertumbuhan Ge0.6Si0.28Sn0.12 ditunjukkan, b distribusi intensitas ruang-waktu dari profil vertikal dalam skala abu-abu dan ketergantungan intensitas profil horizontal pada tebal film Ge0.6Si0.28Sn0.12 yang ditumpuk. Profil ditunjukkan oleh panah di (a) dan (b), dan c pola RHEED akhir setelah deposisi Ge0.6Si0.28Sn0.12 tebal 1,91 nm
Tebal kritis untuk semua komposisi Sn (0–16 %) pada 150 °C diplot dalam Gambar 2. Seiring bertambahnya Sn, ketidakcocokan jaring dengan Si bertambah dari 2,5 % menjadi 5,6 %, menyebabkan transisi terjadi pada film yang lebih tipis. Tren ini mengonfirmasi sifat didorong oleh tegangan dari pembentukan pulau. Tebal transisi kritis 2D‑3D bergantung pada komposisi film GeSiSn pada beberapa nilai konten Ge tetap, konten Sn dari 0 hingga 16%, dan pada suhu pertumbuhan 150 °C
Menggunakan diagram ini, kami memproduksi struktur tumpukan yang baik melestarikan lapisan GeSiSn pseudomorf atau sengaja memperkenalkan nanoisland. Namun, segregasi Sn selama pertumbuhan Si dapat menghasilkan rekonstruksi permukaan yang tidak diinginkan. Diagram fase Sn pada Si(100) dan Ge(100) (Gambar 3) memetakan evolusi superstruktur permukaan dari 100–750 °C, memungkinkan kami untuk mengidentifikasi cakupan Sn yang tepat selama pertumbuhan. Superstruktur domain ganda (10 × 1), yang diamati selama pertumbuhan Si pada GeSiSn, menghilang setelah anealing singkat pada 400–500 °C, kembali ke struktur (2 × 1) yang khas untuk Si bersih. Diagram fase perubahan superstruktur selama pertumbuhan: a Sn pada Si(100) dan b Sn pada Ge(100)
Citera STM permukaan Ge0.75Si0.2Sn0.05 (Gambar 5) mengungkapkan array nanoisland dengan kepadatan hingga 1,8 × 1012 cm−2 dan diameter rata-rata 4–9 nm, tergantung pada periode pertumbuhan. Fraksi Sn yang lebih tinggi selama lapisan Si berturut-turut meningkatkan kepadatan pulau sambil mengurangi ukuran, konsisten dengan pergeseran yang diamati dari rekonstruksi permukaan (2 × 1) ke c(8 × 4). Jendela pertumbuhan optimal untuk pulau yang padat dan seragam adalah 150–250 °C, di mana osilasi RHEED mengonfirmasi pertumbuhan lapisan basah dua dimensi sebelum pembentukan pulau. Citera STM permukaan Ge0.75Si0.2Sn0.05 dengan ukuran pemindaian 400 nm × 400 nm: a permukaan Ge0.75Si0.2Sn0.05 pada periode pertama, b permukaan Ge0.75Si0.2Sn0.05 pada periode kelima; histogram distribusi jumlah pulau pada ukuran dasar untuk film Ge0.75Si0.2Sn0.05: c pada periode pertama (tebal film Ge0.75Si0.2Sn0.05 sama dengan 1,78 nm) dan d pada periode kelima (tebal film Ge0.75Si0.2Sn0.05 sama dengan 1,89 nm)
Analisis TEM superlattice Ge0.5Si0.45Sn0.05/Si berperiode 25 nm (Gambar 6) mengonfirmasi kehilangan dislokasi memutar dan ketajaman antarmuka, yang memvalidasi sifat pseudomorf lapisan. Diffraksi sinar-X menegaskan komposisi yang diinginkan, cocok dengan rasio flux yang ditetapkan dalam ketidakpastian eksperimental. a Citera TEM dari struktur tumpukan termasuk heterotransisi Ge0.5Si0.45Sn0.05 dengan periode 25 nm. b Citera TEM resolusi tinggi dari struktur yang sama
Spektral fotoluminescensi dari struktur tumpukan (Gambar 7) menampilkan puncak pada 0,78, 0,69, dan 0,65 eV, yang sesuai dengan 1,59, 1,80, dan 1,90 µm. Emisi bergeser ke energi yang lebih rendah dan meningkat dalam intensitas seiring bertambahnya kandungan Sn (3,5–6 %). Perhitungan diagram zona energi menggunakan teori padam model menunjukkan bahwa PL berasal dari transisi antar-zona antara zona X Si (atau zona Δ4 GeSiSn) dan subzona lubang berat GeSiSn. Perhitungan juga mengungkapkan bahwa peningkatan kedalaman Sn melebar potensi sumur kuantum, meningkatkan rekombinasi radiatif. Spektral fotoluminescensi dari struktur periodik tumpukan dengan kandungan Sn 3,5, 4,5, dan 6% dalam lapisan GeSiSn pseudomorf
Pemodelan diagram zona energi heterostruktur Si/Ge0.315Si0.65Sn0.035/Si (Gambar 8) mengonfirmasi asal antar-zona dari PL dan mengukur offset zona energi yang diinduksi oleh tegangan. Tepi zona energi yang dihitung setuju dengan posisi puncak eksperimental, yang menekankan keabsahan model. Diagram zona energi heterokomposisi Si/Ge0.315Si0.65Sn0.035/Si
Kesimpulan
Kami telah mengukur tebal kritis transisi 2D‑3D untuk film GeSiSn dengan konten Ge tetap dan Sn berkisar dari 0 hingga 16 % pada 150 °C, mengungkapkan pengurangan yang jelas yang didorong oleh tegangan seiring bertambahnya Sn. Diagram fase untuk Sn pada Si(100) dan Ge(100) menyediakan alat praktis untuk memantau dan menekan segregasi Sn selama pertumbuhan tumpukan lapisan. Superlattice yang diproduksi memiliki lapisan GeSiSn pseudomorf atau array nanoisland dengan kepadatan hingga 1,8 × 1012 cm−2. Pengamatan pertama dari superstruktur domain ganda (10 × 1) selama pertumbuhan Si di atas GeSiSn, yang berubah menjadi (2 × 1) setelah anealing ringan, menunjukkan sensitivitas rekonstruksi permukaan terhadap cakupan Sn. Fotoluminescensi dari struktur periodik ini mencakup 0,6–0,8 eV (1,45–2 µm), dan analisis diagram zona energi mengaitkan emisi dengan transisi zona X‑ atau Δ4‑ke lubang berat. Kerja mendatang akan mengeksplorasi fraksi Sn yang lebih tinggi untuk mendorong emisi di luar 2 µm.
