Mengubah Properti Optik Titik Kuantum InAs yang Dibatasi GaAsSb dengan Menggunakan Interlayer InAlAs

Hasil dan Diskusi

Kualitas kristal sampel yang ditumbuhkan dikarakterisasi dengan HRXRD menggunakan pemindaian kurva goyang dengan merekam pola difraksi dari bidang atom 004. Gambar 2a menunjukkan pola difraksi yang diperoleh untuk sampel A, B, C, dan D yang sesuai dengan ketebalan InAlAs masing-masing sebesar 0, 20, 40, dan 60 Å. Puncak satelit yang jernih yang dihasilkan dari InAs/InAlAs/GaAsSb diamati menunjukkan kualitas kristal yang baik dari sampel yang ditumbuhkan. Kurva goyang sinar-X yang disimulasikan disertakan dalam Gambar. 2a di samping data eksperimen. Rata-rata kandungan Sb yang diperoleh pada sampel referensi A adalah 13% dan ketebalan GaAsSb adalah 66 Å. Nilai-nilai ini digunakan dalam sampel B, C, dan D untuk menemukan kandungan In dan ketebalan interlayer InAlAs. Simulasi menunjukkan bahwa rata-rata kandungan In adalah 13,5% dan ketebalan interlayer InAlAs masing-masing adalah 22 Å, 44 Å, dan 65 Å pada sampel B, C, dan D, yang mendekati ketebalan nominal.

a Resolusi tinggi ω /2θ memindai sampel A, B, C, dan D. b Spektrum PL sampel A diperoleh pada 77 K dan eksitasi 100 mW. c PL sampel A yang bergantung daya pada 77 K. d Puncak energi yang sesuai untuk dua transisi optik pertama versus P_ex ^1/3 di 77 K

Sifat optik sampel referensi A diselidiki pertama kali pada 77 K menggunakan teknik PL yang bergantung pada daya. Gambar 2b menunjukkan spektrum PL untuk daya eksitasi 100 mW. Spektrum PL dapat dipasang oleh tiga puncak Gaussian yang berpusat pada 1004 meV, 1068 meV, dan 1113 meV, yang dapat diidentifikasi sebagai transisi optik fundamental dan tereksitasi. Lebar penuh pada setengah maksimum (FWHM) dari keadaan dasar dan keadaan tereksitasi pertama masing-masing adalah 52 dan 58 meV. Untuk memahami asal mula dua transisi optik pertama yang diamati, daya eksitasi divariasikan dari 1 hingga 100 mW dan spektrum PL yang sesuai diperoleh seperti yang digambarkan pada Gambar 2c. Untuk setiap daya eksitasi, energi dari dua puncak pertama diekstraksi menggunakan fitting fungsi multi-Gaussian dan diplot sebagai fungsi akar pangkat tiga dari daya eksitasi seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2d. Energi transisi fundamental berkurang dengan pengurangan daya eksitasi yang konsisten dengan transisi tipe II yang menunjukkan bahwa emisi adalah hasil rekombinasi elektron yang terletak pada keadaan elektron fundamental di QD (E0_QD ) dan lubang yang terletak di GaAsSb QW (H0_QW ). Untuk penyelarasan pita InAs/GaAsSb tipe II, lokalisasi elektron dan lubang di QDs dan GaAsSb SRL, masing-masing, menginduksi efek band-bending yang dihasilkan dari medan listrik, yang didominasi sepanjang arah pertumbuhan [22]. Energi transisi tipe II diharapkan meningkat secara proporsional dengan akar ketiga dari daya eksitasi seperti yang ditunjukkan oleh Jin et al. [22]. Demikian pula, energi transisi keadaan tereksitasi pertama berkurang dengan pengurangan daya eksitasi, dan transisi ini kemungkinan besar merupakan hasil rekombinasi elektron pada keadaan tereksitasi elektron pertama di QD (E1_QD ) dan lubang di dalam GaAsSb QW (H0_QW ) karena kerapatan status di GaAsSb QW jauh lebih besar daripada kerapatan status di QD. Dua transisi optik pertama diilustrasikan pada Gambar. 3a. Kami juga mencatat bahwa pemisahan energi antara keadaan tereksitasi dasar dan pertama E tetap hampir konstan pada 64 meV dengan penurunan daya eksitasi, dan ini adalah bukti bahwa medan listrik yang dihasilkan dari pembentukan muatan tegak lurus terhadap arah pertumbuhan [22], yaitu, lubang di GaAsSb dilokalisasi di atas QD. Emisi tipe II diharapkan dalam sampel A karena kandungan Sb dalam GaAsSb, yaitu 13%, mendekati komposisi di mana terjadi transisi dari tipe I ke tipe II [23, 24]. Untuk kandungan Sb yang dipertimbangkan, pita valensi kecil offset antara QDs dan GaAsSb QW harus ada mendukung lokalisasi lubang di GaAsSb QW dan selanjutnya emisi tipe II [25, 26].

Profil pita sampel A (a ) dan sampel B, C, dan D (b ) dengan saluran rekombinasi yang sesuai

Gambar 4a menunjukkan emisi PL yang sesuai dengan sampel dengan In_0,15 yang berbeda Al_0,85 Sebagai ketebalan dengan daya eksitasi mulai dari 1 sampai 100 mW. Tiga puncak utama dapat diidentifikasi untuk semua sampel yang mengandung In_0,15 Al_0,85 Sebagai interlayer. Kami mencatat perubahan posisi puncak energi dari saluran radiasi yang berbeda sehubungan dengan sampel referensi A. Pada daya eksitasi 100 mW, energi transisi fundamental, FWHM, dan pemisahan energi E diekstraksi dan dibandingkan dengan sampel A. Nilai yang diekstraksi dilaporkan pada Gbr. 4b.

a PL yang bergantung pada daya dari InAs/In_0,15 Al_0,85 QD As/GaAsSb pada 77 K. b Energi puncak yang sesuai, FWHM, dan E versus ketebalan InAlAs dan c variasi energi puncak saluran transisi optik sebagai fungsi akar pangkat tiga dari daya eksitasi untuk sampel B, C, dan D

Transisi keadaan dasar sampel A terjadi pada 1004 meV dengan FWHM 52 meV dan pemisahan energi E 64 meV. Memasukkan 20 Å dari Dalam_0,15 Al_0,85 Karena (contoh B) menginduksi pergeseran biru dari transisi keadaan dasar sebesar 52 meV. Pergeseran biru ini konsisten dengan apa yang telah diamati ketika komposit InAlAs/InGaAs digunakan untuk QD yang ditumbuhkan pada suhu pertumbuhan yang hampir sama [27]. Pergeseran biru energi transisi keadaan dasar dari InAs QDs dalam sampel B dihasilkan dari potensi kurungan yang meningkat [15]. Saat penghalang elektron dan lubang meningkat, tingkat energi pemisahan elektron dan lubang harus meningkat yang mengarah ke pergeseran biru emisi yang diamati. Telah diketahui bahwa pembatasan InAs dengan GaAs menghasilkan pengurangan ketinggian QD sebagai akibat dari segregasi In dan intermixing In-Ga [28]. Pengenalan Sb di lapisan penutup GaAs mengurangi dekomposisi QD dengan menghambat percampuran In-Ga yang digerakkan oleh regangan [29]. Penyisipan interlayer InAlAs diharapkan dapat menekan lebih lanjut segregasi In dan intermixing In-Ga yang dihasilkan dari tidak aktifnya adatom Al. Bahkan, Jun dkk. [17] telah menunjukkan melalui STEM bahwa penggunaan lapisan kombinasi InAlAs/InGaAs sebagai lapisan penutup sangat menekan segregasi, dan pencampuran In-Ga di sepanjang arah pertumbuhan selama proses pembatasan dari QD InAs, yang mengarah ke peningkatan tinggi struktur nano dan konsentrasi In yang lebih tinggi dalam QD InAs setelah pembatasan. Mempertimbangkan suhu pertumbuhan QD yang rendah, yaitu 485 °C, segregasi indium dan intermixing antarmuka antara QD dan interlayer InAlAs diperkirakan tidak signifikan sebagai akibat dari tidak aktifnya Al adatom.

FWHM dan E masing-masing berkurang dan meningkat menjadi 39 meV dan 92 meV. Meningkatkan lebih lanjut ketebalan In_0,15 Al_0,85 Untuk 40 Å dan 60 (sampel C dan D, masing-masing) menyebabkan pergeseran merah dari panjang gelombang emisi. Pergeseran merah ini mungkin didorong oleh modifikasi regangan di InAs QDs sebagai ketebalan total komposit InAlAs/GaAsSb SRL meningkat dengan meningkatnya ketebalan InAlAs [30]. Ini dapat mengubah dimensi struktural QD dan karenanya memodifikasi tingkat energi elektron dan hole. Tampaknya untuk sampel C dan D (masing-masing 40 Å dan 60), efek regangan mendominasi efek potensial kurungan. FWHM terendah 35 meV dan pemisahan energi tertinggi E 35 meV dan 106 meV diperoleh masing-masing untuk sampel D. Besar E disebabkan oleh penggunaan lapisan InAlAs yang lebih tebal dan kemungkinan peningkatan ketinggian QD [31, 32]. Pemisahan energi sebanding dengan yang diperoleh ketika komposit InAlAs/InGaAs SRL digunakan (104 meV) [16, 33]. Pengurangan FWHM dapat dipahami dalam hal pengurangan pencampuran antara In_0,15 Al_0,85 As dan QD dan karenanya pelestarian distribusi QD. Parameter yang diekstraksi dirangkum dalam Tabel 1.

Intensitas PL sampel B dan C meningkat dibandingkan sampel A; namun, pengurangan intensitas PL yang kuat diamati untuk sampel D, yaitu pengurangan dengan faktor 5 dibandingkan dengan sampel C. Pengurangan intensitas PL dihasilkan dari pengurangan injeksi pembawa dari lapisan GaAsSb ke QD. Faktanya, selama iluminasi, banyak pembawa difotogenerasi dan penyisipan In_0,15 Al_0,85 Karena interlayer menciptakan penghalang bagi pembawa dan dapat membatasi injeksi mereka di QD. Operator dapat mentransfer ke QD melalui proses tunneling, dan intensitas PL lebih tinggi untuk sampel dengan In_0,15 yang lebih tipis Al_0,85 Sebagai penghalang [34]. Sampel D menunjukkan intensitas PL terendah sebagai tunneling melalui 60 Å In_0,15 Al_0,85 Seperti sangat berkurang, dan ini dibuktikan dengan peningkatan emisi PL dari GaAsSb QW seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 4a. Pengurangan proses tunneling membuat menguntungkan dan meningkatkan rekombinasi radiasi elektron dan lubang di QW GaAsSb.

Pengamatan utama dari PL yang bergantung pada daya pada 77 K untuk sampel B, C, dan D yang ditunjukkan pada Gambar. 4a adalah posisi energi tetap dari dua puncak pertama dengan peningkatan daya eksitasi yang bertentangan dengan apa yang diamati pada sampel A. Ini adalah karakteristik emisi tipe I di mana elektron dan lubang terlokalisasi di dalam QD. Dua puncak emisi pertama dihasilkan dari rekombinasi elektron dan hole pada keadaan dasar dan keadaan tereksitasi pertama pada QDs (E0_QD -H0_QD dan E1_QD -H1_QD ). Kami percaya bahwa puncak ketiga berasal dari emisi tipe II yang dihasilkan dari rekombinasi elektron dalam GaAs dan lubang yang terlokalisasi di GaAsSb QW. Memang, energi yang sesuai dengan transisi ini meningkat dengan meningkatnya daya eksitasi seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4a dan Gambar 4c karakteristik transisi tipe II. Selain itu, kami melihat bahwa intensitasnya meningkat dengan meningkatnya In_0,15 Al_0,85 Sebagai ketebalan lapisan. Hal ini sesuai dengan pengurangan intensitas PL dari transisi fundamental sebagai In_0,15 yang lebih tebal Al_0,85 Karena lapisan mengurangi terowongan pembawa dari GaAsSb ke QD dan mendukung emisi tipe II yang diperoleh dari rekombinasi elektron dan lubang yang masing-masing terletak di GaAs dan GaAsSb. Skema saluran rekombinasi untuk sampel B, C, dan D digambarkan pada Gambar. 3b. Penekanan emisi tipe II dapat dipahami sebagai berikut. Penyisipan 20-Å Dalam_0,15 Al_0,85 Sebagai lapisan meningkatkan pemisahan pembawa antara QDs dan GaAsSb QW, dan sebagai hasilnya, tumpang tindih fungsi gelombang elektron dan lubang berkurang. Selain itu, fakta bahwa konten Sb dalam konten GaAsSb dekat dengan crossover tipe I-tipe II, In_0,15 Al_0,85 Sebagai interlayer akan membawa level terbatas di QW (H0_QW ) di bawah level terkuantisasi pertama dalam QD (H0_QD ) seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3b dan karenanya lubang yang ditangkap di QW dapat menembus lapisan InAlAs sehingga mengurangi kemungkinan emisi tipe II. Untuk In_0,15 yang lebih tebal Al_0,85 Sebagai interlayer (40 Å dan 60 Å), tunneling semakin berkurang tetapi tumpang tindih fungsi gelombang elektron dan lubang berkurang secara substansial mendukung rekombinasi elektron dalam GaAs dengan lubang di GaAsSb [13]. Transisi optik dari InAs/GaAsSb QD dapat disesuaikan dengan jenis aplikasi yang membutuhkan masa pakai yang pendek atau panjang. Dalam penelitian kami, kami telah mempertimbangkan kandungan Sb sebesar 13% dalam GaAsSb, yang mendekati transisi tipe I ke tipe II. Penyisipan interlayer InAlAs menekan emisi tipe II dan meningkatkan pemisahan energi antara keadaan tereksitasi dasar dan pertama, yang diinginkan untuk aplikasi yang membutuhkan masa pakai pembawa yang pendek. Studi ini juga dapat disesuaikan untuk aplikasi yang membutuhkan masa pakai pembawa yang lama. Faktanya, kombinasi penggunaan konten Sb yang lebih tinggi di lapisan GaAsSb dan penyisipan interlayer InAlAs diharapkan dapat mempertahankan emisi tipe II untuk interlayer InAlAs tipis sambil meningkatkan masa pakai pembawa secara signifikan. Pada saat yang sama, peningkatan pemisahan energi antara keadaan dasar dan keadaan tereksitasi pertama akan mengurangi pelepasan termal pembawa.