Optimasi Morfologi CH₃NH₃PbI₃ untuk Meningkatkan Performa Sel Surya Perovskit

Abstrak

Kami menyelidiki bagaimana variasi konsentrasi iod metilamoniun (MAI) dalam proses basah dua tahap mempengaruhi morfologi dan performa fotovoltaik film perovskit CH₃NH₃PbI₃. Arsitektur perangkat—glass/FTO/TiO₂-mesoporos/CH₃NH₃PbI₃/spiro-OMeTAD/Ag—dibuat pada substrat FTO 1,5 × 1,5 cm². Dengan secara sistematis menyesuaikan kecepatan penapisan spin dan suhu aneling, kami mengoptimalkan kualitas film dan mencapai efisiensi konversi daya (PCE) rekor sebesar 17,42 %, dengan tegangan rangkaian terbuka (Voc) 0,97 V, kepadatan arus rangkaian pendek (Jsc) 24,06 mA cm⁻², dan faktor isi (FF) 0,747.

Latar Belakang

Perovskit organik-anorganik telah muncul sebagai calon terkemuka untuk fotovoltaik tipis generasi berikutnya, mencapai PCE yang telah meningkat dari 3,8 % ke atas 22 % dalam satu dekade terakhir. Pembuatan dua tahap—pertama men deposit PbI₂, kemudian mengonversinya menjadi CH₃NH₃PbI₃ melalui paparan MAI—dipilih karena keseragaman film yang lebih baik dan skalabilitas.

Sementara banyak pekerjaan telah mengoptimalkan kimia prekursor dan parameter deposit, dampak spesifik konsentrasi MAI pada pertumbuhan biji, cakupan permukaan, dan akhirnya performa perangkat masih kurang dieksplorasi. Di sini, kami secara sistematis mengubah tingkat MAI (10 mg mL⁻¹ vs. 40 mg mL⁻¹) dan memori karakterisasi morfologi, kristalinitas, dan properti optoelektronik untuk mengklarifikasi pengaruhnya terhadap PCE.

Metode

Kaca FTO (1,5 × 1,5 cm²) dibersihkan secara berurutan dengan aseton, etanol, dan air deionisasi, lalu dikeringkan dengan nitrogen. Lapis kompak TiO₂ tebal 50 nm di deposit melalui pirolisis spray pada 500 °C, diikuti oleh lapis TiO₂ mesoporos (Dyesol 18NR-T) yang penapisan spin dan dianeling pada 450 °C. PbI₂ (1 M dalam DMF, 70 °C) penapisan spin pada 7000 rpm; film kemudian direndam dalam MAI/IPA 10 mg mL⁻¹ atau 40 mg mL⁻¹ selama 30 detik, dikeringkan, dan dianeling (100–120 °C) selama 20 menit.

Lapisan transportasi lubang (spiro-OMeTAD, 0,170 M) didoping dengan LiTFSI (60 mM) dan TBP (200 mM) dan penapisan spin pada 4000 rpm. Elektroda Ag tebal 100 nm di avaporasi termal melalui masker bayangan yang mendefinisikan area aktif 2 × 5 mm². Pengukuran J–V dilakukan di bawah pencahayaan AM1.5G (100 mW cm⁻²) dengan Keithley 2400. Analisis SEM, XRD, UV-vis, dan PL (stabil dan TRPL) mengkarakterisasi morfologi, kristalinitas, absorpsi optik, dan dinamika pembawa muatan.

Hasil dan Pembahasan

Citra SEM (Gambar 2) menunjukkan bahwa film MAI rendah menunjukkan biji tetragonal besar dengan cakupan permukaan modest, sedangkan film MAI tinggi membentuk kristal padat, halus, ~200–600 nm (Gambar 3). XRD (Gambar 4) mengonfirmasi bahwa aneling optimal (>80 °C untuk MAI tinggi) menghasilkan fase tunggal CH₃NH₃PbI₃, sementara suhu lebih rendah meninggalkan sisa PbI₂, mengurangi efisiensi.

Data fotoluminesensi (Gambar 5) menunjukkan bahwa film MAI rendah mencapai emisi puncak pada 768 nm (umur 25 ns), sedangkan film MAI tinggi bergeser ke 773 nm dengan umur yang lebih pendek 14 ns—mengindikasikan ekstraksi pembawa muatan yang efisien pada antarmuka TiO₂.

Performa perangkat (Gambar 8) menunjukkan bahwa sel MAI tinggi memberikan Jsc yang lebih tinggi (~2 mA cm⁻² di atas MAI rendah) karena absorpsi dan transportasi pembawa muatan yang ditingkatkan, sementara sel MAI rendah menunjukkan Voc yang sedikit lebih tinggi, mungkin dari sisa PbI₂. Di seluruh 50 perangkat, proses MAI tinggi mencapai PCE rata-rata 13,7 % (σ = 1,28 %) dengan >75 % melebihi 13 % di bawah pencahayaan satu matahari. Sel optimum mencapai efisiensi 17,42 %, Voc 0,97 V, Jsc 24,06 mA cm⁻², dan FF 0,747.

Kesimpulan

Menyesuaikan konsentrasi MAI dalam rute deposit perovskit dua tahap secara efektif menyesuaikan ukuran biji dan morfologi permukaan, secara langsung mempengaruhi metrik fotovoltaik. Pemrosesan MAI tinggi menghasilkan film padat, bebas cacat yang memungkinkan sel surya perovskit yang dapat direproduksi dengan efisiensi 17,42 %. Studi ini menekankan peran kritis stokhiometri prekursor dan perawatan termal dalam menskalakan fotovoltaik perovskit berkinerja tinggi.

Singkatan

FTO

Oksida timah di-doping fluorin

J–V

Kepadatan arus–tegangan

MAI

CH₃NH₃I

MAPbI₃

CH₃NH₃PbI₃

PCE

Efisiensi konversi daya

PL

Fotoluminesensi

SEM

Mikroskop elektron pemindaian

TRPL

Fotoluminesensi teresolusi waktu

XRD

Diffraksi sinar X