Persiapan Larik Nanosfer Polistirena Berkala Menggunakan Metode Dip-Drop dengan Etching Pasca-deposisi dan Penerapannya untuk Meningkatkan Efisiensi Ekstraksi Cahaya InGaN/GaN LED

Hasil dan Diskusi

Gambar 2a-i menunjukkan gambar scanning electron microscopy (SEM) dari PS NSs dengan diameter 100, 200, dan 500 nm, pada substrat kaca berlapis ITO, dengan kecepatan rata-rata dip-drop 0,05, 0,01, dan 0,005 mL/ S. Konsentrasi suspensi PS NS adalah 4,1 × 10 ¹¹ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 100-nm, 5.1 × 10 ¹⁰ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 200 nm, dan 3,2 × 10 ⁹ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 500 nm. PS NS menunjukkan distribusi yang tersebar luas pada substrat kaca berlapis ITO di bawah kecepatan rata-rata dip-drop yang tinggi, tetapi mereka membentuk susunan kompak karena kecepatan rata-rata dip-drop menurun, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2. Susunan dari PS NSs tergantung pada bentuk permukaan cairan, yang terkait dengan gaya kapiler lateral [30]. Gaya kapiler lateral dapat diklasifikasikan sebagai gaya mengambang atau gaya pencelupan. Gaya terapung disebabkan oleh berat partikel dan gaya Archimedes, sedangkan gaya celup disebabkan oleh gaya kapiler [31]. Selama proses dip-drop, gaya apung mendominasi karena pengaruh gravitasi. Gaya mengambang dapat menarik atau menolak antara dua PS NS tergantung pada bentuk permukaan antara udara dan larutan berair. Kecepatan celup rata-rata yang tinggi menyebabkan gangguan dramatis pada suspensi PS NS di dekat katup kontrol penyetelan, dan gangguan tersebut menghasilkan permukaan cembung antara udara dan larutan berair, yang menyebabkan gaya apung tolak menolak antara dua PS NS. PS NS dipisahkan oleh gaya apung yang menolak selama proses penurunan, menghasilkan susunan PS NS yang tidak teratur pada substrat kaca berlapis ITO, seperti yang diamati pada Gambar. 2a, d, g. Ketika kecepatan rata-rata dip-drop diturunkan menjadi 0,01 mL/s, gangguan di dekat tuning control valve berkurang, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2b, e, h. Gangguan lemah ini menyebabkan gaya apung tolak menolak yang rendah dan menghasilkan ruang yang lebih kecil antara dua PS NS daripada pada kecepatan jatuh-celup 0,05 mL/s. Karena kecepatan rata-rata dip-drop diturunkan menjadi 0,005 mL/s, bentuk permukaan antara udara dan larutan berair menjadi cekung, menghasilkan gaya apung yang menarik antara dua PS NSs selama proses dip-drop. Gaya apung yang menarik dapat menghasilkan susunan PS NS yang ringkas pada substrat kaca berlapis ITO, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2c, f, i. Selain itu, PS NS dengan diameter 200 dan 500 nm menunjukkan susunan yang lebih kompak pada substrat kaca berlapis ITO dibandingkan dengan PS NS berdiameter 100 nm pada kecepatan rata-rata penurunan yang sama karena permukaan berbentuk cekung antara udara dan larutan berair mudah dibentuk untuk PS NS dengan diameter besar. Ketika kecepatan rata-rata dip-drop dikurangi menjadi <-0,005 mL/s, susunan PS NS yang dibuat menggunakan metode dip-drop menjadi tidak praktis untuk LED karena throughput yang rendah. Untuk menemukan distribusi larik PS NS kompak pada 0,5 × 0,5-mm ² Substrat kaca berlapis ITO, Gbr. 2j–m menunjukkan gambar SEM PS NS berdiameter 200 nm di bawah kecepatan rata-rata penurunan 0,005 mL/s di area kanan atas, kiri atas, kanan bawah , dan kiri bawah substrat kaca berlapis ITO. Gambar-gambar ini mewakili distribusi seragam dan susunan PS NS yang kompak di atas substrat kaca berlapis ITO, menunjukkan bahwa LED InGaN/GaN dengan lapisan jendela susunan PS NS yang seragam dan kompak dapat diusulkan dengan menggunakan metode dip-drop.

Gambar SEM PS NS dengan diameter 100, 200, dan 500 nm pada kecepatan rata-rata penurunan a , d , g 0,05 mL/dtk; b , e , h 0,01 mL/dtk; dan c , f , i 0,005 mL/s, dan gambar SEM PS NS dengan 200 nm dan kecepatan rata-rata dip-drop 0,005 mL/s di daerah j kanan atas, k kiri atas, l kanan bawah, dan m kiri bawah 0,5 × 0,5 mm ² Substrat kaca berlapis ITO. Konsentrasi suspensi PS NS yang diencerkan dengan air adalah 4,1 × 10 ¹¹ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 100-nm, 5.1 × 10 ¹⁰ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 200 nm, dan 3,2 × 10 ⁹ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 500 nm

Konsentrasi suspensi PS NS juga mempengaruhi susunan PS NS dan nomor lapisan susunan PS NS. Suspensi PS NS dengan konsentrasi tinggi menghasilkan susunan PS NS kompak dengan monolayer atau multilayer, sedangkan suspensi dengan konsentrasi rendah dapat menghasilkan susunan PS NS yang longgar atau kompak dengan monolayer. Array PS NS multilayer memiliki kekurangan seperti transmitansi yang rendah, definisi yang sulit untuk periode PS NS, dan keandalan yang rendah, sehingga tidak cocok untuk aplikasi LED. Konsentrasi optimal suspensi PS NS harus ditentukan untuk mendapatkan susunan PS NS monolayer yang kompak. Dalam penelitian ini, konsentrasi suspensi PS NS didefinisikan sebagai rasio jumlah PS NS dan volume suspensi. Gambar 3 menunjukkan gambar SEM PS NS pada substrat kaca berlapis ITO untuk berbagai konsentrasi suspensi PS NS:(a) 1,4 × 10 ¹¹ , (b) 2,7 × 10 ¹¹ , (c) 4.1 × 10 ¹¹ , dan (d) 5,4 × 10 ¹¹ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 100-nm; (e) 1,7 × 10 ¹⁰ , (f) 3,4 × 10 ¹⁰ , (g) 5.1 × 10 ¹⁰ , dan (h) 6,8 × 10 ¹⁰ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 200-nm; dan (i) 1,1 × 10 ⁹ , (j) 2.1 × 10 ⁹ , (k) 3,2 × 10 ⁹ , dan (l) 4,3 × 10 ⁹ bola/cm ⁻³ untuk 500-nm PS NSs dengan kecepatan rata-rata dip-drop 0,005 mL/s. Ketika konsentrasi suspensi PS NS adalah < 4.1 × 10 ¹¹ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 100-nm, < 5.1 × 10 ¹⁰ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 200 nm, dan < 3.2 × 10 ⁹ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 500 nm, beberapa area substrat kaca berlapis ITO bebas dari PS NS, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3a, b, e, f, i, j. Ketika konsentrasi ditingkatkan menjadi 4,1 × 10 ¹¹ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 100-nm, 5.1 × 10 ¹⁰ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 200 nm, dan 3,2 × 10 ⁹ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 500 nm, susunan monolayer PS NS kompak menutupi substrat kaca berlapis ITO, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3c, g, k. Sisipan pada Gambar 3c, g, k menunjukkan gambar penampang SEM PS NS pada substrat kaca berlapis ITO di bawah konsentrasi suspensi PS NS 4,1 × 10 ¹¹ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 100-nm, 5.1 × 10 ¹⁰ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 200 nm, dan 3,2 × 10 ⁹ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 500 nm. Monolayer PS NS kompak dapat dibentuk pada substrat kaca berlapis ITO di bawah konsentrasi suspensi PS NS di atas dan kecepatan celup. PS NS pada suspensi PS NS konsentrasi tinggi lebih padat dibandingkan pada suspensi PS NS konsentrasi rendah. Selama proses celup, gaya apung yang menarik membentuk susunan monolayer PS NS yang kompak dan susunan PS NS yang tersebar pada substrat kaca berlapis ITO masing-masing di bawah suspensi PS NS konsentrasi tinggi dan rendah, karena PS NS tidak mencukupi. tersedia untuk menutupi substrat kaca berlapis ITO di bawah suspensi PS NS konsentrasi rendah. Ketika konsentrasi suspensi PS NS ditingkatkan lebih lanjut menjadi 5,4 × 10 ¹¹ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 100-nm, 6,8 × 10 ¹⁰ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 200 nm, dan 4,3 × 10 ⁹ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 500 nm, substrat kaca berlapis ITO ditutupi oleh susunan multilayer PS NS kompak karena secara berlebihan, banyak PS NS berpartisipasi dalam deposisi. Kelebihan PS NS mencapai permukaan larik PS NS kompak dari monolayer dan kemudian menempel padanya untuk membentuk larik PS NS kompak multilayer.

Gambar SEM PS NS dengan konsentrasi suspensi PS NS a 1,4 × 10 ¹¹ , b 2,7 × 10 ¹¹ , c 4.1 × 10 ¹¹ , dan d 5.4 × 10 ¹¹ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 100-nm; e 1,7 × 10 ¹⁰ , f 3,4 × 10 ¹⁰ , g 5.1 × 10 ¹⁰ , dan h 6,8 × 10 ¹⁰ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 200-nm; dan i 1.1 × 10 ⁹ , j 2.1 × 10 ⁹ , k 3.2 × 10 ⁹ , dan l 4.3 × 10 ⁹ bola/cm ⁻³ untuk 500-nm PS NSs pada kecepatan rata-rata dip-drop 0,005 mL/s. Sisipan c , g, dan k mewakili gambar SEM penampang PS NS dengan konsentrasi suspensi PS NS 4,1 × 10 ¹¹ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 100-nm, 5.1 × 10 ¹⁰ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 200 nm, dan 3,2 × 10 ⁹ bola/cm ⁻³ untuk PS NS 500 nm

Kerucut pelepasan cahaya dari LED InGaN/GaN terbatas karena kontras indeks bias yang tinggi antara GaN dan udara, menghasilkan LEE yang rendah. Biarkan k menjadi vektor gelombang kerucut pelarian; lalu,

dimana k _N dan k _L adalah vektor gelombang normal untuk perangkat dan dalam bidang, masing-masing. Dengan lapisan jendela larik PS NS periodik pada LED InGaN/GaN, jika periodisitas indeks bias larik PS NS periodik mendifraksikan mode pandu gelombang di atas frekuensi cutoff tertentu menjadi mode propagasi eksternal, vektor gelombang dalam bidang berubah menjadi k _WG + nk _PS , di mana k _WG adalah vektor gelombang dari cahaya yang dipandu gelombang yang sejajar dengan perangkat, dan k _PS adalah vektor gelombang resiprokal dari larik PS NS periodik, diberikan oleh

dimana x _λ dan y _λ adalah titik dalam x dan y arah larik PS NS. Untuk larik PS NS periodik, vektor gelombang dalam bidang asli, k _L , berubah menjadi k ^{`</sup> <sub>L</sub> dan k <sup>`} dan dapat dinyatakan sebagai

dimana n adalah bilangan bulat. Kerucut pelarian cahaya dapat ditingkatkan dengan mengubah periode di x dan y petunjuk untuk memodulasi k _PS ; dengan demikian, LEE LED InGaN/GaN dapat ditingkatkan dengan mengurangi k ^´ _L . Namun, periode optimal dalam x dan y arah relatif terhadap frekuensi cutoff untuk memenuhi panjang gelombang emisi LED biru InGaN/GaN sulit diperoleh melalui proses eksperimental. Untuk mempermudah penyelidikan, digunakan software Rsoft (Cybernet Ltd.), Modul Add-on Sim gelombang penuh dengan metode FDTD tiga dimensi, dan Utilitas LED Rsoft digunakan untuk menghitung intensitas cahaya yang diekstraksi dari p-GaN ke ruang kosong untuk InGaN/GaN biru. LED tanpa dan dengan lapisan jendela array PS NS dengan berbagai periode di x dan y arah. Gambar 4a menyajikan intensitas cahaya yang dihitung sebagai fungsi periode untuk LED dengan lapisan jendela larik PS NS dengan PS NS berdiameter 100, 200, dan 500 nm serta LED InGaN/GaN konvensional. Intensitas cahaya yang dihitung untuk LED dengan lapisan jendela PS NS (kurva biru, kuning, dan merah) lebih tinggi daripada LED konvensional seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4a. Selain itu, LED dengan susunan PS NS periodik dengan diameter dan periode dalam x dan y arah 100, 100, dan 100 nm memiliki intensitas cahaya terhitung tertinggi dan menunjukkan faktor peningkatan 1,4 dibandingkan dengan LED tanpa susunan PS NS. Ini karena light escape cone untuk LED InGaN/GaN dengan susunan PS NS monolayer periodik dapat ditingkatkan dengan menyesuaikan k _PS , sehingga meningkatkan LEE LED InGaN/GaN dengan lapisan jendela larik PS NS berkala. Untuk mendapatkan intensitas cahaya maksimum untuk LED InGaN/GaN, diameter optimal dan periode dalam x dan y arah untuk array PS NS dihitung sebagai 100, 100, dan 100 nm. Selanjutnya, untuk memahami LEE LED InGaN/GaN yang ditingkatkan dengan larik PS NS periodik optimal yang terkait dengan mode difraksi, intensitas cahaya yang diekstraksi dari p-GaN ke ruang kosong untuk LED biru InGaN/GaN tanpa dan dengan jendela larik PS NS yang optimal lapisan di bawah panjang gelombang emisi yang berbeda dan sudut dihitung. Gambar 4b menunjukkan intensitas cahaya yang dihitung sebagai fungsi dari sudut bervariasi di bawah panjang gelombang emisi yang berbeda, dan sisipan Gambar 4b menampilkan spektrum sudut LED biru InGaN/GaN dengan lapisan jendela larik PS NS periodik yang optimal dan tanpa larik PS NS lapisan jendela di bawah pancaran panjang gelombang 460 nm. LED InGaN/GaN dengan larik PS NS periodik optimal yang dipancarkan pada panjang gelombang 460 nm menghasilkan spektrum tertinggi dan terluas dibandingkan dengan larik PS NS periodik optimal yang dipancarkan pada 450, 470, 480, dan 490 nm dan LED InGaN/GaN tanpa Array PS NS karena memenuhi mode panduan yang didifraksikan ke udara oleh array PS NS periodik yang optimal.

Intensitas yang dihitung dari a LED konvensional dan LED dengan periode berbeda untuk PS NS dengan diameter 100 dan 200 nm dan (b ) sudut bervariasi di bawah panjang gelombang emisi yang berbeda. Sisipan b menampilkan spektrum sudut LED biru InGaN/GaN dengan lapisan jendela larik PS NS periodik yang optimal dan tanpa lapisan jendela larik PS NS di bawah panjang gelombang emisi 460 nm

Gambar 5a menunjukkan kurva I-V dan L-I dari LED InGaN/GaN tanpa dan dengan lapisan jendela yang dibentuk oleh larik PS NS monolayer kompak dari PS NS berdiameter 100, 200, dan 500 nm. Di bawah arus injeksi 20 mA, tegangan maju untuk LED InGaN/GaN tanpa dan dengan larik PS NS kompak adalah 3,54, 3,55, 3,55, dan 3,55 V. Tegangan maju serupa untuk LED InGaN/GaN dengan dan tanpa larik PS NS lapisan jendela dikaitkan dengan mereka yang memiliki struktur epitaxial yang sama. Selain itu, resistansi maju untuk LED InGaN/GaN tanpa lapisan jendela larik PS NS sedikit lebih rendah daripada yang memiliki lapisan jendela larik PS NS, karena lapisan konduksi transparan ITO didegradasi oleh plasma oksigen selama proses hidrofilik. Intensitas keluaran cahaya untuk LED InGaN/GaN tanpa dan dengan 100-, 200-, dan 500-nm PS NS lapisan jendela array adalah 112,9, 146,8, 148.0, dan 131,1 mcd, masing-masing, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 5a. Intensitas keluaran cahaya dari LED InGaN/GaN tanpa dan dengan lapisan jendela array PS NS menunjukkan tren yang serupa dengan hasil yang dihitung pada Gambar. 4. Foton yang dipancarkan dari wilayah aktif InGaN/GaN menjalani TIR pada antarmuka ITO/udara karena mereka berada di luar kerucut pelarian cahaya. Namun, LED InGaN/GaN dengan lapisan jendela array PS NS mengubah vektor dalam bidang (k _L ^` ), menghasilkan LEE yang ditingkatkan; oleh karena itu, intensitas keluaran cahaya LED InGaN/GaN dengan lapisan jendela array PS NS dapat ditingkatkan. Selain itu, sudut datang cahaya emisi pada antarmuka antara susunan PS NS dan udara dipengaruhi oleh PS NS karena antarmuka nonplanar serta struktur tekstur. Akibatnya, lapisan jendela larik PS NS periodik meningkatkan LEE dari LED InGaN/GaN. Gambar 5b menunjukkan kurva L-I dari LED InGaN/GaN konvensional dan LED InGaN/GaN dengan lapisan jendela array PS yang kompak, tidak teratur, dan multilayer. Intensitas keluaran cahaya LED InGaN/GaN dengan lapisan PS gangguan menunjukkan sedikit lebih tinggi daripada LED InGaN/GaN konvensional karena foton dapat dikopel sebagian pada antarmuka udara/ITO oleh lapisan jendela PS yang tidak teratur. Selain itu, intensitas keluaran cahaya LED InGaN/GaN dengan lapisan jendela array PS multilayer lebih rendah daripada LED InGaN/GaN konvensional karena transmitansi yang rendah (< 80%) untuk array PS multilayer. Gambar 5c menyajikan kurva L-I dari LED InGaN/GaN konvensional dan yang memiliki lapisan jendela susunan PS NS yang ringkas dan periodik. Diameter dan periode dalam x dan y arah untuk larik PS NS periodik masing-masing adalah 100, 100, dan 100 nm, memenuhi kondisi optimalitas yang dihitung dari Gambar. 4. Larik PS NS periodik dapat diperoleh dengan mengetsa larik PS NS kompak 200 nm PS NS, dan sisipan Gambar 5c menunjukkan struktur skema LED InGaN/GaN dengan larik PS kompak dan periodik dan gambar SEM larik PS NS 100 nm terukir dengan periode 100 dan 100 nm di x dan y arah. LED InGaN/GaN dengan lapisan jendela larik PS NS 100 nm periodik dengan periode dalam x dan y arah 100 dan 100 nm menunjukkan intensitas output cahaya tertinggi, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 5c, yang sesuai dengan hasil yang dihitung pada Gambar. 4. LED InGaN/GaN dengan lapisan jendela array PS NS periodik yang optimal menghasilkan 38 % peningkatan intensitas keluaran cahaya dibandingkan dengan yang tanpa susunan PS NS karena LEE yang ditingkatkan. Selain itu, sisipan pada Gambar 5c dan Gambar 2f menunjukkan bahwa PS NS menunjukkan daya rekat yang baik pada ITO dan kerusakan etsa yang lebih sedikit selama proses etsa pasca-deposisi.

a Kurva I-V dan L-I untuk LED InGaN/GaN konvensional dan LED InGaN/GaN dengan lapisan jendela array PS NS kompak dari PS NS berdiameter 100, 200, dan 500 nm. b Kurva L-I untuk LED InGaN/GaN konvensional dan LED InGaN/GaN dengan lapisan jendela array PS periodik, tidak teratur, dan multilayer. c Kurva L-I untuk LED InGaN/GaN konvensional dan LED InGaN/GaN dengan lapisan jendela array PS NS periodik yang ringkas dan optimal. Sisipan dari (c ) menunjukkan struktur skema LED InGaN/GaN dengan susunan PS yang ringkas dan periodik. Gambar SEM dari larik PS periodik juga direpresentasikan dalam inset Gambar 5

Tabel 1 mencantumkan tegangan maju rata-rata dan intensitas keluaran cahaya pada arus injeksi 20 mA untuk chip yang dipilih dari posisi berbeda wafer InGaN/GaN dengan lapisan jendela array PS NS optimal yang terbuat dari tiga run berbeda di bawah kondisi yang sama. Susunan PS NS yang seragam dan andal pada wafer InGaN/GaN sangat penting karena ini adalah faktor utama yang memengaruhi kinerja LED InGaN/GaN. Periode dan ukuran PS NS pada wafer InGaN/GaN relatif sama; deviasi standar perangkat-ke-perangkat dari peningkatan terukur intensitas emisi adalah sekitar 1,4%, dan variasinya sekitar 1,9% untuk tegangan maju dan 2,9% untuk intensitas keluaran cahaya di bawah arus penggerak yang sama.

Gambar 6 menunjukkan spektrum elektroluminesensi sebagai fungsi panjang gelombang untuk LED InGaN/GaN konvensional dan LED InGaN/GaN dengan lapisan jendela larik PS NS periodik yang optimal di bawah arus penggerak 20 mA. Intensitas keluaran cahaya pada 465,5 nm dan lebar penuh pada setengah spektrum emisi maksimum untuk LED InGaN/GaN dengan lapisan jendela larik PS NS periodik yang optimal lebih kuat dan lebih sempit daripada LED InGaN/GaN konvensional. The guided light that is emitted from the InGaN/GaN active region underwent TIR and could not phase match to the radiation modes when the amplitude of the in-plane wave vector in the semiconductor was higher than that in the air [9, 32]. The periodic PS NS array window layers could modulate the amplitude of the in-plane wave vector in the semiconductor to less than that in air, and therefore, the light was emitted from the semiconductor with the periodic PS NS array because the phase of the guided modes matched the radiation modes, resulting in a high light output intensity and a narrow emission spectrum. The insets of Fig. 6 show the micrographs of light emission for the conventional InGaN/GaN LEDs and the InGaN/GaN LEDs with the optimal periodic PS NS array window layers. The light output intensity for the InGaN/GaN LEDs with the optimal periodic PS NS array window layers was higher than that of the conventional InGaN/GaN LEDs because of the improved LEE.

Electroluminescence spectra as functions of wavelength for the conventional InGaN/GaN LEDs and InGaN/GaN LEDs with optimal periodic PS NS array window layers