Spin dan Rotasi Orbital Dimer Plasmonic Didorong oleh Cahaya Terpolarisasi Sirkular
Abstrak
Putaran yang ditingkatkan plasmon dan rotasi orbital Au dimer, dua nanopartikel terikat optik (NP), yang diinduksi oleh cahaya terpolarisasi sirkular (CP) (gelombang bidang atau berkas Gaussian) dipelajari secara teoritis. Melalui kinerja optomekanik dari gaya dan torsi optik, kopling spin-orbit longitudinal/transversal (SOC) dari medan elektromagnetik bengkok diselidiki. Gaya optik menunjukkan bahwa untuk interaksi jarak jauh, terdapat beberapa orbit kesetimbangan stabil untuk rotasi, di mana jarak antar partikel kesetimbangan stabil hampir merupakan kelipatan bilangan bulat panjang gelombang dalam medium. Selain itu, torsi putaran optik mendorong setiap NP untuk berputar satu per satu. Untuk gelombang bidang, heliks dari putaran longitudinal dan rotasi orbital dari NP yang digabungkan adalah sama pada orbit kesetimbangan-stabil, konsisten dengan sifat gelombang bidang. Sebaliknya, untuk berkas Gaussian terfokus, heliksitas rotasi orbital dimer dapat berlawanan dengan arah cahaya datang karena torsi orbital optik negatif pada jarak antarpartikel keseimbangan-stabil; selain itu, putaran melintang dari setiap NP menjadi sangat dalam. Hasil ini menunjukkan bahwa SOC longitudinal / transversal diinduksi secara signifikan karena bidang optik bengkok. Untuk interaksi jarak pendek, ketertarikan timbal balik antara dua NP diinduksi, terkait dengan lintasan pemintalan dan spiral; akhirnya, kedua NP akan bertabrakan. Garis batas jarak antarpartikel antara interaksi jarak jauh dan jarak pendek kira-kira pada setengah panjang gelombang dalam medium.
Latar Belakang
Pengikatan optik dua mikropartikel (MPs) atau nanopartikel (NPs) disinari oleh cahaya terpolarisasi linier (LP) adalah perilaku optomekanik penting, yang merupakan hasil dari interaksi cahaya-materi [1,2,3,4]. Ada beberapa jarak antarpartikel keseimbangan-stabil antara dimer yang terikat secara optik; jarak ini hampir merupakan kelipatan bilangan bulat dari panjang gelombang dalam medium [3,4,5,6]. Selain itu, orientasi dimer tegak lurus terhadap polarisasi cahaya LP. Karena jarak antar partikel mendekati kelipatan bilangan bulat dari panjang gelombang, foton yang tersebar di antara partikel membuat interferensi konstruktif untuk menginduksi gaya ikat. Fenomena susunan terikat secara optik dari beberapa MP silika atau NP Ag juga dipelajari [7,8,9,10]. Untuk penerangan gelombang bidang terpolarisasi sirkular (CP), Haefner et al. melaporkan bahwa heliksitas spin longitudinal dan rotasi orbital dari dua NP silika yang digabungkan dengan ukuran 100-700 nm adalah sama dengan wenangan cahaya datang [11]. Baru-baru ini, Sule et al. secara eksperimental menemukan bahwa heliksitas rotasi orbital dua NP Ag dengan radius 75 nm yang diikat oleh gaya optik berlawanan dengan kelenturan berkas Gaussian CP terfokus 790 nm dalam air [12]; yaitu, Ag dimer mengalami torsi orbital optik negatif [13, 14]. Selain itu, rotasi orbit yang diukur adalah sekitar 4 kHz [12]. Di sisi lain, putaran NP Au tunggal dengan radius 100 nm yang diinduksi oleh berkas CP Gaussian juga telah dipelajari [15,16,17,18]. Rotasi putaran terukur setinggi 3,5 kHz [15]. Dalam beberapa dekade terakhir, kopling spin-orbit longitudinal / transversal (SOC) bidang optik menarik banyak perhatian [19,20,21,22,23]. Misalnya, sinar pusaran optik (misalnya, balok Laguerre-Gaussian orde tinggi dengan polarisasi azimut atau radial) atau sinar CP Gaussian yang sangat terfokus dapat digunakan untuk menginduksi SOC [24,25,26,27,28,29,30 ,31,32,33,34]. Medan elektromagnetik bengkok (EM) dari berkas vortex optik membawa momentum sudut spin dan momentum sudut orbital, sehingga menginduksi spin longitudinal/transversal dan rotasi orbital dari probing NP terdekat [18,19,20,21,22,23 ,24,25,26]. Secara khusus, SOC di medan dekat NP Au atau Ag lebih signifikan karena gerakan kolektif elektron bebas di NP ini (efek plasmon) [28,29,30,31].
Dalam makalah ini, kami secara teoritis mempelajari perilaku optomekanis (gaya optik dan torsi) dari dua NP Au (dimer) yang digabungkan yang didukung oleh substrat, yang diinduksi oleh iluminasi sinar CP Gaussian. Substrat diperlukan untuk membatasi NP yang berdiri bebas ini yang bergerak di bidang fokus, alih-alih mengambang di ruang 3D. Metode multiple multipole (MMP) digunakan untuk mensimulasikan medan EM secara numerik dan kemudian menganalisis orbital optik dan torsi putaran pada dimer yang terikat secara optik [35, 36]. Melalui respons optomekanis dimer, SOC longitudinal/transversal akan dimanifestasikan. Secara khusus, kondisi untuk menghasilkan torsi orbital optik negatif pada dimer juga akan diselidiki.
Metode
Gambar 1 menunjukkan konfigurasi sepasang Au NP identik yang didukung oleh substrat dan disinari oleh cahaya CP kidal (LH) insiden normal (gelombang bidang atau berkas Gaussian), di mana d menunjukkan jarak antar partikel. Pinggang balok Gaussian dilambangkan dengan w0 , dan bidang fokus berada di pusat penampang Au NPs. Rumusan medan listrik gelombang bidang dan berkas Gaussian terlampir sebagai Lampiran. Kami berasumsi bahwa indeks bias substrat sama dengan media sekitarnya, air. Oleh karena itu, cahaya yang dipantulkan tidak akan diinduksi pada antarmuka antara media dan substrat; bidang optik tidak terganggu oleh keberadaan substrat [37]. Di sisi lain, keberadaan substrat berfungsi sebagai kurungan untuk mendukung NP bergerak di atas substrat. Metode multiple multipole (MMP) digunakan untuk mensimulasikan medan elektromagnetik yang diinduksi [17, 18, 35, 36]. Gaya optik Fj
diberikan pada j NP ke-(j = 1, 2) dinyatakan dengan
Konfigurasi sepasang NP dengan substrat pendukung, disinari oleh pancaran LH CP Gaussian pinggang (w0) yang biasanya datang. Penampang melintang pusat NP ini berada pada bidang fokus berkas Gaussian, dan d adalah jarak antara pusat NP. Respon optomekanik adalah rotasi orbit longitudinal dan spin longitudinal/transversal
Di sini, n adalah vektor normal luar pada permukaan j NP, dan T adalah tensor tegangan Maxwell rata-rata waktu yang dinyatakan sebagai
Dalam Persamaan. (2), Saya adalah matriks identitas 3 × 3, bilah atas menunjukkan konjugat kompleks dan Re bagian nyata [17, 18, 35, 36]. Di sini, ε dan μ adalah permitivitas dan permeabilitas medium sekitarnya. Perhatikan bahwa E dan H adalah total bidang eksterior yang digunakan untuk Persamaan. (2). Bahkan, T juga merupakan fluks momentum linier rata-rata waktu. Sepanjang makalah ini, gaya optik dinyatakan dalam koordinat silinder:radial, azimut, dan z -komponen sumbu. Gaya radial dapat memberi tahu tarik-menarik atau tolak-menolak antara dua NP dan gaya azimut tentang heliksitas revolusi orbital NP.
Di sisi lain, torsi putaran optik pada j NP ke-(j = 1, 2) untuk pemintalan NP individu diberikan oleh,
$$ {\mathbf{M}}^j={\int}_{S_j}{\mathbf{x}}^j\times \mathbf{T}\cdot \mathbf{n}\;\mathrm{d} S. $$ (3)
Dalam Persamaan. (3), xj
× B adalah fluks momentum sudut dan xj
adalah vektor posisi relatif suatu titik x di permukaan Sj terhadap pusat massa \( {\mathbf{x}}_c^j \)dari j NP; \( {\mathbf{x}}^j=\mathbf{x}-{\mathbf{x}}_c^j \). Arah longitudinal ditetapkan sejajar dengan sumbu optik (misalnya z arah) dari cahaya datang, dan arah transversal tegak lurus terhadap sumbu optik. Di sisi lain, torsi orbital optik longitudinal di z arah pada setiap NP, yang disebabkan oleh gaya optik azimut, didefinisikan sebagai Fθd /2 dalam koordinat silinder. Permitivitas relatif Au di λ = 800 nm yang digunakan dalam simulasi adalah (− 24.062, 1.507) [38].
Hasil dan Diskusi
Kami mempelajari gaya optik dan torsi yang diberikan pada dua NP Au identik dengan radius 100 nm yang disinari oleh gelombang bidang CP LH yang normal atau berkas Gaussian terfokus pada bidang fokus. Media sekitarnya adalah air. Pengaruh gelombang bidang atau berkas Gaussian di pusatnya adalah 25 MW/cm
2
. Pusat dari dua NP berdiri bebas, didukung oleh substrat virtual, diizinkan untuk bergerak di xy bidang (bidang fokus). Kekuatan optik (Fr , Bθ ) versus jarak antar partikel d untuk gelombang bidang CP atau berkas Gaussian terfokus dengan pinggang 500 nm λ = 800 nm masing-masing ditunjukkan pada Gambar. 2a, b. Penampang melintang pusat NP ini berada pada bidang fokus berkas Gaussian. Gambar 2a menunjukkan bahwa untuk gelombang bidang, terdapat beberapa jarak antarpartikel kesetimbangan stabil dengan Fr = 0 dan kemiringan negatif; yang pertama d1 berada pada 603 nm dan yang kedua d2 pada 1204 nm. Jarak antarpartikel “keseimbangan-stabil” ini hampir merupakan kelipatan bilangan bulat dari panjang gelombang dalam medium; yaitu, dm =mλ /n , di mana n adalah indeks bias medium dan m = 1, 2, 3... Ini adalah hasil dari interaksi materi cahaya jarak jauh yang disebabkan oleh gaya ikat optik. Ini menunjukkan bahwa ada pegas optik yang menghubungkan dua NP; kekuatan pemulih Fr pegas optik membuat NP terpisah satu sama lain pada jarak antarpartikel keseimbangan-stabil ini. Untuk kasus balok Gaussian, dua jarak antarpartikel kesetimbangan stabil pertama d1 dan d2 masing-masing adalah 585 dan 1131 nm, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2b, sedikit lebih kecil daripada gelombang bidang karena gaya gradien yang diinduksi oleh berkas Gaussian.
Kekuatan optik (Fr , Bθ ) versus d untuk λ = 800 nm oleh CP a gelombang bidang dan b Berkas Gaussian dengan pinggang 500 nm pada bidang fokus. Peta merampingkan kekuatan optik 2D (Fr , Bθ ) diinduksi oleh CP c gelombang bidang dan d balok Gauss. Bilah warna mewakili amplitudo Fr . Cincin putus-putus adalah lingkaran batas pusat dua NP tempat NP bersentuhan
Faktanya, torsi orbital longitudinal Fθd /2 akan mendorong NP ini untuk berputar dalam orbit dengan diameter d1 dan d2 . Untuk kasus dengan berkas Gaussian, orbit akan berpusat pada sumbu berkas. Tanda kekuatan optik azimut (Fθ ) menunjukkan bahwa rotasi orbital longitudinal (revolusi) pada orbit kesetimbangan-stabil pertama yang diinduksi oleh berkas Gaussian berlawanan dengan rotasi oleh gelombang bidang. Ini menunjukkan bahwa F . negatif θ balok CP Gaussian menghasilkan torsi orbital negatif Fθd1 /2 pada orbit keseimbangan-stabil pertama; lebih penting lagi, heliksitas rotasi orbital Au dimer berlawanan dengan arah cahaya CP yang datang [12]. Menarik juga untuk dicatat bahwa Fθ selalu negatif sebagai d> 300 nm untuk kasing dengan berkas Gaussian; fenomena rotasi terbalik (revolusi) dari NP yang terikat secara optik, karena torsi orbital negatif, mudah diamati dalam sistem pinset optik. Torsi orbital optik negatif dapat dikaitkan dengan medan EM terpuntir dari berkas Gaussian [23].
Menurut hukum Stokes bola didorong oleh gaya F untuk bergerak dalam cairan kental, kecepatan terminal vT adalah vT = B /(6πrη ), di mana η adalah viskositas dinamis air (0,001 kg/m s). Ini adalah hasil dari gaya yang diterapkan diseimbangkan oleh gaya hambat cairan kental [39]. Berdasarkan hukum Stokes, vektor kecepatan terminal NP dalam media kental sebanding dengan gaya yang diberikan [39]. Oleh karena itu, kami menggunakan medan gaya optik untuk mendapatkan garis arus, yang hampir setara dengan lintasan NP ini. Selanjutnya, peta streamline 2D diperoleh langsung dari medan vektor gaya optik (Fr , Bθ ) yang diberikan pada NP diplot pada Gambar. 2c, d untuk gelombang bidang dan berkas Gaussian masing-masing, di mana bilah warna mewakili amplitudo Fr . Perhatikan bahwa garis singgung garis arus pada setiap titik kemudian sejajar dengan vektor gaya optik dan karenanya juga sejajar dengan kecepatan NP. Untuk rentang jarak antar partikel kecil (d < d0,5 ), gaya optik radial Fr negatif, sehingga kedua NP ini akan saling tarik menarik hingga akhirnya bertabrakan, seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2c, d. Cincin putus-putus adalah lingkaran batas pusat dua NP di mana NP bersentuhan. Anulus bagian dalam (biru) adalah wilayah interaksi jarak pendek. Cincin bagian dalam C0,5 antara anulus bagian dalam (biru, dengan F negative negatif r ) dan anulus kedua (merah, dengan F positive positif) r ) adalah garis batas antara daerah interaksi jarak pendek dan jarak jauh Au dimer; diameter C0,5 adalah d0,5 = 291 nm pada Gambar. 2c dan d0,5 = 296 nm pada Gambar. 2d. Dalam jarak jauh (d0,5 < d < d1,5 ), gaya optik radial dan azimut mendorong dua NP yang digabungkan untuk mendekati orbit keseimbangan-stabil pertama C1 dengan diameter d1 karena pengaruh gaya ikat optik. Au dimer yang terikat secara optik berputar berlawanan arah jarum jam (CCW) di sepanjang orbit C1 (d1 = 603 nm) pada Gbr. 2c, sedangkan sepanjang C1 (d1 = 585 nm) searah jarum jam (CW) pada Gambar. 2d. Rotasi sebelumnya sama dengan perpindahan cahaya datang yang disebabkan oleh torsi orbital positif (Fθ> 0), dan yang terakhir terbalik karena torsi orbital negatif (Fθ < 0). Menurut analisis kami tentang spektrum penampang hamburan dimer dengan jarak kesetimbangan stabil 603 nm yang disinari oleh gelombang bidang CP (tidak ditampilkan di sini), resonansi plasmon permukaan kopling (SPR) dari dimer yang terikat secara optik hampir sama 800 nm sesuai dengan cahaya datang, yang merupakan resonansi tidak aktif dari satu NP (530 nm). Secara umum, SPR kopling dimer tergantung pada jarak antar partikel; semakin besar jarak, semakin banyak pergeseran merah SPR kopling dimer. Jika kita menggunakan berkas Gaussian dengan panjang gelombang yang lebih panjang (misalnya, 1064 nm), jarak antarpartikel kesetimbangan stabil meningkat. Namun, karena jarak antara dua NP menjadi terlalu besar, efek kopling optik berkurang sehingga SPR kopling secara bertahap menghilang. Akibatnya, SPR dari satu NP pada 530 nm menjadi dominan.
Untuk Au NP radius 100 nm yang bergerak sepanjang orbit dengan diameter d dan kecepatan sudut z , kecepatannya adalah Ωzd /2 = Bθ /(6πrμ ). Jika balok Gaussian diterapkan (Fθ = − 4 pN), kecepatan sudut z (siklus per detik) di sepanjang C1 adalah sekitar 7 kHz. Urutan besarnya konsisten dengan hasil eksperimen [12]; kecepatan sudut rotasi orbital dua NP Ag r = 75 nm yang disinari oleh berkas Gaussian dengan 14 mW adalah 4 kHz. Jika d1,5 < d < d2,5 , NP ini akan mendekati dan berputar di sepanjang orbit keseimbangan-stabil sekunder C2 (tidak ditampilkan di sini). Perhatikan bahwa untuk kasus ini gaya optik Fz negatif untuk mendorong NP ini ke hilir karena tekanan radiasi; Bz = − 161,3 pN untuk gelombang bidang dan 117,2 pN untuk berkas Gaussian. Ini menyimpulkan bahwa gaya reaksi dari substrat pendukung diperlukan untuk menyeimbangkan gaya optik penggerak Fz . Akibatnya, gaya yang dihasilkan di z arah pada NP ini adalah nol; kedua NP ini dibatasi untuk bergerak di xy bidang bidang fokus.
Di sisi lain, Gambar. 3a, b menunjukkan torsi putaran optik (Mr , Mθ , Mz ) versus d diinduksi oleh gelombang bidang dan sinar Gaussian pada bidang fokus, masing-masing. Karena hasil dari kedua NP ini sama, hanya satu set torsi putaran optik yang diplot di sini. Dua mantan (Mr , Mθ ) adalah torsi putaran transversal, dan yang terakhir Mz adalah yang memanjang. Ditemukan bahwa heliksitas torsi putaran longitudinal sama dengan keberpihakan cahaya datang untuk kedua kasus. Ini karena momentum sudut foton yang diserap dari cahaya CP yang datang ditransfer ke NP ini untuk putaran dan rotasi orbital. Sangat menarik untuk menunjukkan bahwa torsi putaran optik transversal (Mr , Mθ ) yang diinduksi oleh berkas Gaussian secara signifikan besar, dibandingkan dengan gelombang bidang. Ini dapat dikaitkan dengan komponen transversal bidang EM bengkok pada bidang fokus berkas Gaussian. Selain itu, besaran maksimum torsi putaran transversal optik secara kasar terjadi pada orbit kesetimbangan stabil pertama C1 (d1 = 585 nm), seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3b. Menurut hukum Stokes tentang bola berputar yang diputar dengan torsi M dalam cairan kental, kecepatan sudut terminal bola adalah ωT = L /(8πr
3μ ) [18]. Oleh karena itu, besaran kecepatan sudut spin longitudinal/transversal NP di C1 adalah sekitar 10 kHz, di mana urutan besarnya sesuai dengan kecepatan putaran longitudinal yang diukur [15], sekitar 3,5 kHz. Ringkasnya, fenomena di atas, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 2b dan 3b, tunjukkan bahwa rotasi orbit longitudinal disertai dengan spin longitudinal/transversal. Gerakan dua NP yang digabungkan mirip dengan sistem bintang biner, di mana gaya optik memberikan gaya ikat dan penggerak orbital untuk NP ini serta torsi putaran optik yang menyebabkannya berputar.
Torsi putaran optik (Mr , Mθ , Mz ) versus d di λ = 800 nm untuk a gelombang bidang dan b Balok Gaussian dengan w0 = 500 nm pada bidang fokus
Selanjutnya, seseorang dapat menyesuaikan iris objek pinset optik untuk mengubah ukuran sinar datang, sehingga mengubah bukaan numerik dan pinggang berkas Gaussian. Gambar 4a menunjukkan torsi orbital optik Fθd /2 pada dua NP Au yang digabungkan dengan radius 100 nm yang berputar pada orbit kesetimbangan stabil pertama yang sesuai (d = d1 ) versus pinggang balok CP Gaussian λ = 800 nm. Jarak keseimbangan-stabil pertama yang sesuai d1 juga diplot pada Gambar. 4a (bilah skala di sisi kanan), di mana gelombang bidang dapat diperlakukan sebagai kasus khusus w0 → ∞. Titik balik pinggang balok Gaussian antara torsi orbital positif dan negatif adalah pada 1150 nm, sesuai dengan Fθ = 0, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 4a. Semakin kecil pinggang balok Gaussian, semakin besar besarnya torsi orbital negatif. Saat pinggang meningkat, d1 dari berkas Gaussian mendekati nilai (603 nm) dari gelombang bidang (w0 → ∞). Khususnya, saat pinggang mengecil, besarnya torsi putaran melintang (Mr , Mθ ) di d1 meningkat secara signifikan, sedangkan torsi putaran longitudinal Mz menurun, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 4b. Hasil ini menggambarkan bahwa pinggang balok Gaussian adalah faktor kunci untuk menginduksi torsi orbital longitudinal negatif dan torsi putaran transversal karena tingkat distorsi medan EM.
a Torsi orbital optik dan d1 pada orbit keseimbangan-stabil pertama versus pinggang berkas Gaussian λ = 800 nm. Titik balik pinggang untuk menghasilkan torsi orbital positif atau negatif adalah pada 1150 nm. b Torsi putaran optik versus pinggang di d1
Mekanisme rotasi orbital negatif dan pemintalan transversal NP ini dapat dikaitkan dengan lengkungan momentum sudut putaran medan cahaya, bahkan tanpa kontribusi momentum sudut orbital berkas cahaya [23]. Melalui kinerja torsi orbital longitudinal negatif dan torsi putaran transversal pada Au dimer, SOC foton yang ditingkatkan plasmon dapat dimanifestasikan. Selain itu, arah rotasi orbit dimer dan putaran masing-masing NP bergantung pada arah cahaya datang.
Kesimpulan
Respon optomekanik (gaya dan torsi optik) dari sepasang Au NP yang disinari oleh cahaya CP dipelajari secara teoritis. Hasil kami menunjukkan bahwa orbit keseimbangan stabil untuk rotasi (revolusi) dapat diinduksi untuk interaksi jarak jauh; jarak antarpartikel kesetimbangan-stabil hampir merupakan kelipatan bilangan bulat dari panjang gelombang dalam medium. Gaya optik azimut menyebabkan rotasi orbital NP ini, dan torsi putaran optik menginduksi pemintalannya, terutama komponen transversal. Gerakan ini mirip dengan bintang biner dengan massa yang sama yang bergerak dalam orbit melingkar di sekitar pusat massanya yang sama. Ketika pinggang berkas Gaussian lebih kecil dari titik balik, heliksitas rotasi orbital dari Au dimer yang terikat secara optik berlawanan dengan arah cahaya CP yang datang. Selain itu, SOC longitudinal/transversal menjadi signifikan saat pinggang balok Gaussian berkurang; oleh karena itu, putaran melintang dari dua NP menjadi lebih dalam. Untuk interaksi jarak pendek, gaya optik menyebabkan tarik-menarik timbal balik. Akibatnya, dua NP plasmonic yang digabungkan tidak hanya berputar tetapi juga berputar dengan lintasan spiral dan pada akhirnya akan bertabrakan. Selain itu, batas jarak antarpartikel antara interaksi jarak jauh dan jarak pendek dari dua NP yang digabungkan secara kasar berada pada setengah panjang gelombang dalam medium. Hasil kami menunjukkan bahwa urutan besarnya gaya optik adalah sekitar pN, yang dapat dibandingkan dengan gaya lain (misalnya, gaya ponderomotive) untuk mengidentifikasi kontribusi pada gerakan NP. Temuan kami dapat membuka jalan menuju aplikasi SOC pada NP yang memanipulasi cahaya untuk nanosains dan nanoteknologi. Lebih lanjut, perlu mempelajari korelasi antara putaran optik dan torsi orbital pada dua NP dan putaran dan kerapatan momentum sudut orbital medan EM; yang pertama didefinisikan oleh \( \operatorname{Im}\left(\overline{\mathbf{E}}\times \mathbf{E}\right)/2\omega \) dan yang terakhir ditunjukkan pada Ref. [23]. Selain itu, SOC di bidang metamaterial yang terpelintir layak untuk diselidiki [40,41,42,43].
