In2S3 Quantum Dots:Persiapan, Properti, dan Aplikasi Optoelektronik

Hasil dan Diskusi

Studi Struktur dan Morfologi

Gambar TEM dari In₂ S₃ QDs ditunjukkan pada Gambar. 1b-e. Dapat dilihat bahwa Dalam₂ S₃ QD didistribusikan secara merata dan menunjukkan morfologi spheroid. Distribusi ukuran partikelnya mengikuti distribusi Gaussian dengan ukuran berkisar antara 1 hingga 3 nm dan FWHM 1,12 nm. Partikel memiliki ukuran rata-rata 2,02 nm. Gambar 1c–e adalah gambar HRTEM dari In₂ S₃ QD menunjukkan pinggiran kisi untuk d =0,271 nm, 0,311 nm, dan 0,373 nm, sesuai dengan sistem kristal kubik masing-masing 400, 222, dan 220 bidang kisi [18]. Gambar 1i menunjukkan profil memanjang dari pinggiran kisi yang ditunjukkan pada Gambar. 1d. Pola transformasi Fourier cepat (FFT) dari wilayah yang dipilih (kotak putus-putus merah) ditunjukkan pada Gambar. 1d sisipan, yang mengungkapkan enam titik terang dari difraksi bidang 400, yang menunjukkan struktur kristal sistem heksagonal. Gambar pemindaian mikroskop elektron (SEM) dari In₂ . yang telah disiapkan S₃ QDs ditunjukkan pada Gambar. 1f. Seperti yang ditunjukkan, In₂ S₃ QDs diaglomerasi untuk membentuk struktur yang relatif kompak untuk mengurangi energi permukaannya. Bidang difraksi sinar-X (XRD) pada 400, 222, dan 220 In₂ S₃ QD ditunjukkan pada Gambar. 1g dan ukuran partikel yang dihitung menggunakan rumus Sheer sesuai dengan ukuran yang diukur dari 400 bidang gambar HRTEM. Gambar 1h menunjukkan spektrum Raman dari In₂ S₃ QD dengan puncak tipikal pada 304 cm ⁻¹ dan 930 cm ⁻¹ [19]. Mikroskop gaya atom (AFM) dilakukan pada empat yang dipilih secara acak Dalam₂ S₃ QDs, ditandai sebagai A, B, C, dan D seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 1j, dengan ketinggian terukur 1,53 nm, 2,35 nm, 1,35 nm, dan 2,32 nm (ditunjukkan pada Gambar 1k), masing-masing. Ketinggian rata-rata 1,94 nm dari pengukuran AFM sangat dekat dengan yang diperoleh dari TEM.

Perkiraan celah pita In₂ S₃ QDs adalah 3,50 eV, yang lebih besar dari nilai curahnya 2,3 eV, karena efek kuantum. Celah pita dihitung menggunakan persamaan Brus:

dimana E _np adalah celah pita dari QD, E _g adalah celah pita massal Di₂ S₃ (2,3 eV), \( \overline{h} \) =h/2π adalah konstanta Planck tereduksi, e adalah muatan elektron, m _e * adalah massa efektif elektron, m _h ^* adalah massa efektif lubang, m _e ^* =m _h ^* (0,25 × 10 ⁻²⁸ g), R adalah jari-jari partikel dan ε adalah konstanta dielektrik (ε = 11).

Gambar 2a menunjukkan spektrum serapan ultraviolet-tampak (UV-vis) dari In₂ S₃ QD. Ada dua karakteristik puncak serapan yang terletak pada 225 nm dan 283 nm [20]. Sejak Dalam₂ S₃ adalah bahan celah pita langsung, celah pita optiknya dapat dinyatakan dengan persamaan berikut:

dimana α adalah koefisien penyerapan, A adalah konstanta, hv adalah energi foto, dan Misalnya adalah energi celah pita.

a Spektrum serapan UV-vis dari In₂ S₃ larutan air QD. Inset:perkiraan energi celah pita (E _g ). b spektrum emisi PL. c Spektrum eksitasi PL (PLE), sisipan:gambar pendaran di bawah sumber cahaya tampak dan 365 nm. d Spektrum pemindaian penuh XPS. e Spektrum XPS S2p. f XPS Dalam3d_3/2 dan In3d_5/2 spektrum

Energi celah pita QD dapat diperkirakan dari kurva (αhv ) ² vs. energi foto (hv ). Perkiraan E _g 3,54 eV, seperti yang ditunjukkan pada sisipan Gambar 2a, sangat dekat dengan nilai yang dihitung menggunakan persamaan Brus (E _np =3,50 eV). Studi photoluminescence (PL) dan photoluminescence excitation (PLE) [21] dilakukan untuk menyelidiki sifat optik In₂ S₃ QD. Dapat dilihat dari Gambar 2b bahwa ada puncak emisi pada panjang gelombang antara 300 dan 450 nm, dan intensitas puncak terkuat berpusat pada ~ 390 nm di bawah eksitasi E _x =250nm Spektrum PLE pada Gambar. 2c menunjukkan bahwa panjang gelombang dari puncak eksitasi karakteristik lebih pendek dari panjang gelombang penerima (500-540 nm). Perluasan kesenjangan energi In₂ S₃ QD dibandingkan dengan bahan curahnya juga dapat ditunjukkan oleh hasil PL dan PLE. Fluoresensi In₂ S₃ QD di bawah cahaya tampak dan sinar UV 365 nm ditunjukkan pada Gambar. 2c sisipan. Ini menunjukkan bahwa In₂ S₃ QD memiliki sifat fluoresensi UV yang baik. Spektroskopi fotoelektron sinar-X (XPS) juga dilakukan untuk mempelajari ikatan kimia In₂ S₃ QD. Gambar 2d menunjukkan spektrum pemindaian penuh XPS, yang terdiri dari S2p pada 162,5 eV, In3d_5/2 pada 444,5 eV, dan In3d_3/2 pada 452,5 eV. Selain itu, masih ada sisa Cl, Na, O, dan C dari surfaktan dan reaktan. Puncak level inti dari S2p dan In3d masing-masing ditunjukkan pada Gambar 2e, f. Puncak terdekonvolusi mengungkapkan status ikatan S2p (In-S, C-S), In3d_5/2 . (In-S, In-O), dan In3d_3/2 (Dalam-S, Dalam-O).

Sebagai Dalam₂ S₃ QD menunjukkan sifat penyerapan ultraviolet yang sangat baik, fotodetektor UV berdasarkan In₂ S₃ QD dibuat dan diselidiki. Proses persiapan diilustrasikan pada Gambar. 3a.

a Diagram skema yang menggambarkan proses fabrikasi In₂ S₃ Detektor fotovoltaik UV QDs. b Elektroda tanpa QD. c –d Gambar mikroskopis optik dari In₂ S₃ Fotodetektor QD pada perbesaran yang berbeda. e –h Performa In₂ S₃ detektor QD. e J-V kurva. f Masuk (J)-V kurva. g R (responsivitas)-V kurva. h S*

Spesifikasi elektroda interdigitasi Au mirip dengan yang dilaporkan oleh Tang. dkk. [22], terdiri dari elektroda dengan ketebalan 400 nm, panjang 120 m, serta lebar dan jarak 10 m. Gambar 3b menunjukkan gambar optik elektroda kosong. Gambar 3c, d menunjukkan gambar mikroskopis optik yang menunjukkan jarak elektroda yang diisi dengan In₂ S₃ QDs, yang bertindak sebagai lapisan fotosensitif. Kerapatan arus terukur terhadap tegangan (J -V ) dan log (J -V ) kurva perangkat dalam kondisi gelap, disinari 0,16 mW cm ⁻² dan 0,47 mW cm ⁻² kerapatan daya sinar UV 365 nm masing-masing ditunjukkan pada Gambar. 3e, f. Peningkatan rapat arus diamati ketika rapat daya iradiasi meningkat, sehingga menunjukkan karakteristik penyearah. Responsivitas (R ) dan deteksi (D* ) dari fotodetektor dihitung menggunakan persamaan berikut:

dimana J _ph adalah rapat arus foto, P _memilih adalah kerapatan daya foto, q adalah muatan elektron absolut (1,6 × 10 ⁻¹⁹ coulomb), dan J _d adalah rapat arus gelap [23]. Dari Gambar 3g, nilai maksimum R adalah 4,13 W ⁻¹ , yang secara signifikan lebih besar daripada graphene dan banyak perangkat nanomaterial dua dimensi lainnya [24, 25] dan terlihat meningkat dengan peningkatan tegangan bias balik. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3h, D* stabil di sekitar 10 ¹³ Jones.

a Fotodetektor dengan In₂ S₃ QDs sebagai lapisan aktif. b Plot R-T pada 1 V dan 2 V. c Plot ln (ρ)-1/T- perangkat berbasis 1 V. d C-F kurva diukur pada suhu kamar. e C-V fotodetektor berbasis kurva (40 MHz) dalam kondisi gelap. f Variasi kapasitansi dengan tegangan yang diterapkan dan plot 1/C ² vs. V perangkat

Gambar optik elektroda kosong dan elektroda yang diisi dengan In₂ S₃ QD ditunjukkan pada Gambar. 4a. Plot R -T diukur dari Dalam₂ S₃ Fotodetektor berbasis QDs pada tegangan 1 V dan 2 V ditunjukkan pada Gambar 4b. Ini menunjukkan bahwa peningkatan suhu telah menyebabkan penurunan resistansi; Namun, itu tidak menunjukkan hubungan linier sederhana. Untuk memahami sifat kelistrikan In₂ S₃ QD, ln(ρ) -1/T perangkat tercapai dan hasilnya ditunjukkan pada Gambar. 4c. Dengan menggunakan dua persamaan model [26]:

dimana N adalah jumlah elektroda interdigitated, w adalah panjang yang tumpang tindih, l adalah spasi, dan d adalah ketebalan film [27]. Menggunakan regresi linier sederhana, energi aktivasi termal yang dihitung (E _a ) adalah 0,011 eV dan faktor utama (A ) adalah 4,16 × 10 ⁸ °cm. Energi aktivasi termal In₂ S₃ QD dapat dikurangi selama energi yang diperoleh cukup bagi pembawa untuk berpartisipasi dalam konduksi, yang dapat menghasilkan resistivitas yang lebih rendah dan konduktivitas yang lebih tinggi.

Umumnya, C -V pengukuran dapat memberikan banyak informasi penting tentang sifat antarmuka semikonduktor dan transportasi muatan. Gambar 4d menunjukkan bahwa kapasitansi menurun dengan meningkatnya frekuensi dan penurunan kapasitansi signifikan pada frekuensi rendah. Hal ini disebabkan keadaan antarmuka, yang merespon sinyal arus bolak-balik, dan keberadaan keadaan antarmuka akan menekan sinyal AC pada frekuensi tinggi, sehingga menghasilkan tren yang melemah atau kapasitansi konstan. Gambar 4e menunjukkan C-V kurva In₂ S₃ Fotodetektor berbasis QD pada suhu kamar dengan frekuensi 40 MHz. C-V hubungan di bawah bias dapat dinyatakan sebagai [28]

dimana V _dua adalah potensi bawaan pada bias nol, ε ₀ adalah permitivitas ruang hampa, _r adalah permitivitas relatif suatu bahan, N adalah konsentrasi pembawa di lapisan penipisan dan S adalah area fotosensitif (3,3 mm ² ). Perpotongan x adalah V _dua =0,6 V, dan konsentrasi pembawa N dapat dihitung dari kemiringan bagian linier 1/C ² vs. V plot [29]:\( N=\frac{-2}{q{\varepsilon}_0{\varepsilon}_r{A}^2}{\left[\frac{\partial \left({C}^{ -2}\right)}{\partial V}\right]}^{-1} \), dan N yang dihitung =4,3 × 10 ¹⁹ cm ⁻³ . Lebar penipisan (W _d ) berada di antara elektroda dan In₂ S₃ Lapisan QD, dinyatakan sebagai \( {W}_d={\left[\frac{2{\varepsilon}_0{\varepsilon}_r\left({V}_{bi}-V\right)}{qN}\ kanan]}^{1/2} \), yang dihitung W _d = 12,34nm. Parameter fisik ini ditunjukkan pada Gambar. 4f. Jelas bahwa V _dua dan A _d sama dengan perangkat QD serupa (seperti titik kuantum graphene) [30], tetapi N lebih besar dengan urutan besarnya pada bias nol. Ini menjelaskan kinerja perangkat yang sangat baik dibandingkan dengan perangkat QD lainnya [31].