Titik Kuantum In₂S₃ Berkualitas Tinggi yang Disintesis pada Suhu Ruang untuk Fotodetektor UV Ultra-Sensitif
Abstrak
Dalam studi ini, kami memperkenalkan sintesis In₂S₃ titik kuantum (QD) pada suhu lingkungan yang sederhana yang memberikan kualitas kristal superior dan distribusi ukuran sempit. Menggunakan sulfida natrium, klorida indium, dan sulfat dodosil sodium sebagai tensioaktiv, kami mendapatkan QD monodispersi dengan diameter rata-rata 2 nm. Fotodetektor yang dibuat dari QD ini menunjukkan detektivitas ~10¹³ Jones di bawah iluminasi UV 365 nm pada suhu ruang, menegaskan janji mereka untuk perangkat optoelektronik berkinerja tinggi dan biaya rendah.
Latar Belakang
Nanomaterial dua dimensi dan nol dimensi telah merevolusi optoelektronik berkat properti elektronik dan optik yang luar biasa [1, 2]. Titik kuantum (QD) khususnya menawarkan bandgap yang dapat disesuaikan dan hasil fotoluminesensi kuantum yang tinggi, membuatnya menarik untuk fotovoltaik, fotodetektor, citra bio, dan fotokatalisis [3–10]. Di antara semiconductor III–VI, titik kuantum sulfida indium (In₂S₃) menunjukkan bandgap langsung dan stabilitas termal dan mekanis yang menguntungkan, namun rute sintesis konvensional seperti hidrotermal, cetakan, dan mikrogelombang seringkali dibatasi oleh suhu tinggi, waktu reaksi lama, atau pengolahan pasca yang kompleks [12–15].
Untuk mengatasi tantangan ini, kami melaporkan sintesis yang ringan dan didukung tensioaktiv yang menghasilkan QD In₂S₃ stabil dan berkualitas tinggi pada tekanan atmosfer dan suhu ruang. QD yang dihasilkan dikarakterisasi secara luas, dan potensialnya dalam deteksi UV divisualisasikan melalui pembuatan perangkat dan metrik performa.
Metode
Bahan
Sulfida natrium (Na₂S·9H₂O), klorida indium (InCl₃·4H₂O), sulfat dodosil sodium, dan sel dialisis selulosa diregenerasi 300 Da dibeli dari pemasok komersial dan digunakan tanpa pemurnian lebih lanjut.
Pembuatan QD In₂S₃
Sintesis mengikuti protokol pencampuran dua langkah (Gambar 1a). Larutan Na₂S 0,1 M dan InCl₃ 0,1 M disiapkan dalam air deionisis. Setiap larutan dicampur dengan SDS 0,008 M dan diaduk pada 1500 rpm selama 20 menit untuk menghasilkan kompleks monodispersi. Larutan Na₂S–SDS kemudian ditambahkan ke larutan InCl₃–SDS, memulai reaksi cepat yang menghasilkan suspensi kuning dalam 10 menit. Produk dicuci dengan sentrifugasi (3000 rpm, 5 menit) dan difurnir melalui dialisis. QD akhir dikumpulkan di dalam kantong dialisis.
a Skematis sintesis QD In₂S₃. b Citra TEM dan distribusi ukuran (pemasangan Gaussian). c–e Citra HRTEM dengan inset FFT dari wilayah terpilih. f Citra SEM. g Pola XRD. h Spektra Raman. i Profil garis goresan jaringan di (d). j Citra AFM. k Analisis tinggi QD terpilih.
Karakterisasi
Mikroskopi transmisi resolusi tinggi (JEM-2100, 200 kV) memeriksa morfologi partikel. SEM (FEI Quanta 200) dan AFM (SPA-400) menyediakan data permukaan dan topografi. XRD (Rigaku D/Max-RA) dan Raman (Renishaw in via) menilai kristalinitas. Spektroskopi UV-vis, UV-vis-NIR (UV-3600), dan fluoresensi (Hitachi F-7000) mengukur perilaku optik. XPS (PHI Versa Probe II) memverifikasi kimia permukaan. Performa listrik dievaluasi menggunakan meter sumber Keithley 2400 untuk kurva J-V dan analis Keysight B1500A untuk pengukuran C-V.
Hasil dan Pembahasan
Studi Struktur dan Morfologi
Gambar 1b–e menunjukkan bahwa QD In₂S₃ berbentuk bola, terdistribusi seragam, dan menunjukkan distribusi ukuran yang sempit mengikuti tren Gaussian (1–3 nm, FWHM = 1,12 nm; rata-rata = 2,02 nm). HRTEM mengungkapkan jarak jaringan 0,271 nm, 0,311 nm, dan 0,373 nm, yang sesuai dengan bidang 400, 222, dan 220 dari fase kubik [18]. Pola FFT mengonfirmasi struktur kristal yang terdefinisi dengan baik. Citra SEM menunjukkan QD mengagregasi menjadi kluster padat, mengurangi energi permukaan. Puncak XRD cocok dengan bidang 400, 222, dan 220, dengan ukuran partikel yang dihitung melalui persamaan Scherrer yang setara dengan pengukuran TEM. Puncak Raman pada 304 cm⁻¹ dan 930 cm⁻¹ sesuai dengan literatur [19]. Pengukuran tinggi AFM (1,53–2,35 nm) mengonfirmasi ukuran TEM, menghasilkan tinggi rata-rata 1,94 nm.
Menggunakan persamaan Brus, QD menunjukkan bandgap yang terkunci kuantum sebesar 3,50 eV, yang melebihi nilai massa sebesar 2,3 eV. Spektra serapan UV-vis menampilkan dua puncak pada 225 nm dan 283 nm (Gambar 2a). Bandgap juga diekstrak dari plot (αhv)² vs. hv, memberikan 3,54 eV, dalam perkiraan yang sangat baik dengan estimasi teoretis.
a Serapan UV-vis; inset: estimasi bandgap. b Emisi PL (300–450 nm). c Spektra PLE; inset: fluoresensi di bawah cahaya visible dan UV 365 nm. d Skem XPS penuh. e XPS S 2p. f XPS In 3d₅/₂ dan 3d₃/₂.
Puncak PL sekitar 390 nm di bawah eksitasi 250 nm mengonfirmasi fluoresensi UV yang kuat, sementara puncak PLE pada 500–540 nm mengilustrasikan rentang serapan yang diperluas karena terkunci kuantum. XPS mengonfirmasi kehadiran ikatan In–S dan S–C, dengan Cl, Na, O, dan C minor dari reagen dan tensioaktiv.
Fotodetektor yang dibuat dengan QD ini (Gambar 3a) menunjukkan responsivitas 4,13 A W⁻¹ pada 1 V dan detektivitas 1×10¹³ Jones pada 365 nm UV, melebihi banyak perangkat nanomaterial 2D [24, 25]. Karakteristik I-V menunjukkan perilaku memutar yang menskalakan dengan bias terbalik dan kepadatan daya insiden.
a Skem pembuatan perangkat. b Elektroda Au polos. c–d Mikrograf optik elektroda terisi QD. e–h Performa perangkat: J-V, log-J-V, R-V, dan kurva D*.
Pengukuran resistensi tergantung suhu (Gambar 4b) mengungkapkan penurunan ringan seiring peningkatan suhu, sementara analisis ln ρ vs. 1/T menghasilkan energi aktivasi termal 0,011 eV dan faktor jari-jaring 4,16×10⁸ Ω cm. Studi kapasitansi-frekuensi (Gambar 4d) menunjukkan keadaan antarmuka yang meredam sinyal AC pada frekuensi tinggi. Profiling C-V memberikan potensi built-in sebesar 0,6 V dan konsentrasi pembawa 4,3×10¹⁹ cm⁻³, menghasilkan lebar depletasi 12,34 nm (Gambar 4f). Parameter ini dapat dibandingkan atau melebihi yang dilaporkan untuk perangkat QD graphene [30, 31], menjelaskan performa fotodetektor yang unggul.
a Fotodetektor dengan lapisan aktif QD. b R-T pada 1 V dan 2 V. c ln ρ-1/T. d Kurva C-F. e C-V pada 40 MHz. f Analisis 1/C² vs. V.
Kesimpulan
Kami telah menetapkan rute cepat dan suhu rendah untuk menghasilkan QD In₂S₃ kristal dengan ukuran rata-rata 2 nm dan distribusi ukuran sempit. QD ini berfungsi sebagai lapisan fotoaktif mandiri yang efisien dalam fotodetektor UV, mencapai detektivitas rekor 2×10¹³ Jones pada suhu ruang di bawah iluminasi 365 nm tanpa amplifikasi. Kesederhanaan, biaya rendah, dan skalabilitas metode ini memosisikannya sebagai platform yang menjanjikan untuk fotodetektor QD In₂S₃ berkinerja tinggi dan area luas.
