Peningkatkan Signifikan Emisi Foton Tunggal melalui Pengoptimalan Pengkaitan Titik Kuantum InAs/GaAs dengan Kaviti Mikropilar

Abstrak

Kami mengusulkan proses kalibrasi presisi kaviti mikropilar DBR Al_0,9Ga_0,1As/GaAs untuk mencocokkan emisi eksiton titik kuantum tunggal InAs/GaAs (QD) dan mencapai resonansi mode kaviti serta peningkatan besar pada intensitas fotoluminescensi (PL) QD. Interaksi cahaya-materi dari satu QD dalam kaviti mikropilar DBR (Q ∼ 3800) dalam regime pengkaitan lemah dikaji dengan spektrum PL yang disesuaikan suhu; peningkatan yang jelas (14,6 kali lipat) pada emisi eksiton QD diamati pada resonansi. Pengukuran autokorelasi orde kedua menunjukkan g⁽²⁾(0)=0,070, dan estimasi laju hitung bersih sebelum lensa objektif pertama mencapai 1,6×10⁷ hitungan/detik pada eksitasi gelombang kontinu, yang menunjukkan emisi foton tunggal yang sangat murni pada laju hitung tinggi.

Pendahuluan

Sumber cahaya kuantum yang memancarkan foton tunggal adalah perangkat kunci dalam pemrosesan informasi kuantum [1–3]. Efisiensi ekstraksi foton tinggi, penindasan yang kuat pada emisi multi-foton, dan takbedaransi [4] dari foton tunggal yang dipancarkan diinginkan. Di antara semua cara untuk mewujudkan sumber cahaya kuantum seperti sistem atom [5], konversi turun parametrik [6], atau pusat rongga dalam berlian [7, 8], titik kuantum (QD) semikonduktor InAs/GaAs adalah calon yang menjanjikan untuk mewujudkan sumber cahaya kuantum monolitik praktis untuk komunikasi kuantum dan aplikasi lain seperti sensor yang ditingkatkan kuantum [9] atau citra kuantum [10]. Keuntungan QD InAs/GaAs termasuk garis spektral yang sangat sempit [4], emisi yang stabil dan sesuai permintaan dengan laju emisi foton tunggal tinggi (dapat ditingkatkan oleh pengkaitan kaviti) [11], mudah disesuaikan melalui multi-bidang fisik [12–14], lebih cocok untuk keluaran serat-array [15], dan panjang gelombang yang dapat disesuaikan (840 ∼1300 nm saat ini) untuk aplikasi potensial telekomunikasi informasi kuantum [16]. Meskipun memiliki keuntungan, masalah kunci untuk mewujudkan sumber foton tunggal QD praktis adalah bagaimana meningkatkan kecerahan (yaitu, laju hitung) dari sumber foton tunggal, yang akan sangat meningkatkan efisiensi transmisi informasi kuantum [4]. Oleh karena itu, perlu untuk meningkatkan efisiensi ekstraksi emisi QD dan meningkatkan kecerahannya dengan cara mengkaitkan QD dengan mikro-kaviti, termasuk mikropilar [11], mikrodisk [17], kristal fotonik [18], dan mikrostruktur seperti mikrolensa [19–22]. Sementara itu, interaksi cahaya-materi dari sistem yang berbeda dan efek pengkaitan dalam rentang terlihat dan inframerah telah dipelajari secara luas [23–27]. Dalam beberapa tahun terakhir, studi tentang QD semikonduktor yang terbenam dalam kaviti mikropilar dan efek elektrodinamik kavitinya telah menarik perhatian luas karena nilai Q yang tinggi, volume mode yang rendah [11], dan kemudahannya dalam keluaran serat langsung [28–33]. Selain itu, resonansi sempurna dari mode kaviti dengan panjang gelombang luminescensi QD adalah tantangan kunci lainnya [34, 35]. Dalam karya ini, fenomena lintasan yang mencolok antara energi eksiton dan mode kaviti mikropilar (Q ∼ 3800) dan peningkatan intensitas emisi eksiton diamati, dan proses kalibrasi mode kaviti presisi eksperimental diusulkan, yang dapat mencapai pengkaitan sempurna antara mode kaviti mikropilar dan panjang gelombang QD dan kemudian menghasilkan sumber foton tunggal dengan kecerahan dan kemurnian foton tunggal yang tinggi.

Metode

Sampel yang diteliti tumbuh dengan MBE sumber padat (sistem VEECO Gen930) pada substrat GaAs(001) semi-insulasi. Struktur sampel terdiri dari, secara berurutan, lapisan penampung GaAs tebal 500 nm, 25,5 pasangan DBR bawah Al_0,9Ga_0,1As/GaAs, satu kaviti GaAs tebal λ, dan 15 pasangan DBR atas Al_0,9Ga_0,1As/GaAs dengan periode yang sama. Di tengah satu kaviti GaAs tebal λ, lapisan aktif InAs/GaAs QD untuk emisi foton tunggal ditumbuh dalam mode pertumbuhan Stranski-Krastanov dengan gradien jumlah depo indium pada chip sehingga beberapa wilayah memenuhi jumlah depo yang tepat untuk pembentukan QD tunggal yang encer dengan panjang gelombang emisi eksiton sekitar 910 ∼930 nm [36]. Lapisan di atas lapisan QD InAs adalah lapisan pelapis GaAs tebal 10 nm. Di atas lapisan pelapis adalah lapisan dopan Be δ dengan densitas dopan lembar rata-rata sekitar 2×10⁸ cm⁻² untuk meningkatkan kecerahan QD [37, 38], dan struktur skematis keseluruhan sampel formal ditunjukkan pada Gambar 1b.

a Spektrum refleksi pada suhu ruang (T = 300 K) dari sampel pra-tumbuh dengan 6,5 pasangan bawah dan 4 pasangan atas DBR dan sampel formal setelah proses kalibrasi mode kaviti presisi dengan 25,5 pasangan bawah dan 15 pasangan atas DBR. b Struktur skematis sampel formal. c Citra mikroskopi elektron pemindai (SEM) dari kaviti mikropilar dengan diameter 2,0 μm dan tinggi 6,5 μm

Untuk mengkaitkan mode kaviti DBR dengan panjang gelombang emisi QD InAs dengan sempurna, kami melakukan proses kalibrasi mode kaviti presisi. Proses kalibrasi adalah sebagai berikut: pertama, tentukan panjang gelombang emisi eksiton QD tunggal InAs/GaAs dengan spektroskopi μPL (biasanya, ∼ 920 nm pada 10 K); kemudian, tumbuhkan sampel QD pra-tumbuh dengan periode DBR Al_0,9Ga_0,1As/GaAs yang lebih sedikit (6,5 pasangan bawah dan 4 pasangan atas DBR) dengan ketebalan yang ditentukan oleh λ/4n (λ: panjang gelombang tengah yang dirancang dari kaviti DBR, n: indeks bias materi); setelah tumbuh sampel pra-tumbuh, ukur spektrum refleksi optiknya pada 300 K dan 77 K masing-masing untuk mendapatkan laju perpindahan mode kaviti; kemudian, tentukan rasio ketidaksesuaian ketebalan DBR pada suhu yang sama; untuk sini, kami telah menentukan posisi mode kaviti yang diukur dari sampel pra-tumbuh (misalnya, λ1) dan rasio ketidaksesuaian adalah λ/λ1 sehingga kami tumbuh sampel formal (25,5 pasangan bawah dan 15 pasangan atas DBR) dengan ketebalan DBR (yaitu, waktu tumbuh) dikalikan rasio ketidaksesuaian. Sampel yang ditumbuh dengan metode ini dapat secara akurat mendapatkan pencocokan fase yang sempurna dalam mikro-kaviti DBR seperti yang dirancang, sehingga mengkaitkan dengan panjang gelombang emisi QD tunggal InAs dan mencapai peningkatan optimal emisi QD.

Dalam karya ini, array mikropilar dibuat pada sampel QD yang terhubung dengan kaviti DBR oleh litografi sinar elektron (EBL) dan pengikatan plasma inductif (ICP); nomor seri dirancang dan dibuat pada permukaan sampel untuk mengidentifikasi setiap mikropilar tunggal. Dalam pengukuran spektrum PL yang disesuaikan suhu, sampel didinginkan dalam tabung kriostat tanpa pendingin cair dengan suhu yang disesuaikan halus dari 4 K hingga 60 K dan dieksitasi oleh laser He-Ne pada panjang gelombang 632,8 nm. Pengaturan mikroskop konfokal dengan lensa objektif (NA, 0,70) memfokuskan laser menjadi titik dengan diameter 2 μm dan mengumpulkan luminescensi secara efektif ke dalam spektrograf, yang memungkinkan pemindaian mikro-wilayah untuk mencari garis spektral eksiton QD tunggal. Spektrum mikro-fotoluminescensi (μPL) terdeteksi oleh monokromator dengan panjang fokus 0,75 m yang dilengkapi dengan detektor CCD Si yang didinginkan nitrogen cair untuk spektrograf. Pelapis penguat diatur dalam sistem spektral untuk menyesuaikan daya eksitasi, untuk mengidentifikasi gaya eksiton. Untuk mengkaji fenomena pengkaitan eksiton dan mode kaviti, spektrum μPL diukur pada berbagai suhu stabil yang berkisar dari 6 hingga 45 K. Untuk mengkaji umur radiatif eksiton, papan hitungan foton tunggal yang berkaitan waktu (TCSPC) digunakan untuk pengukuran μPL yang terikat waktu. Untuk mengukur fungsi autokorelasi orde kedua g⁽²⁾(τ), luminescensi garis spektral QD dikirimkan ke pengaturan Hanbury-Brown dan Twiss (HBT) yang terhubung serat [20] dan dideteksi oleh dua modul penghitung foton tunggal avalanche Si (SPCM-AQR-15; resolusi waktu, 350 ps; laju hitung gelap, 80 hitungan/detik; waktu mati, 45 ns) dan modul hitung koincidensi waktu.

Hasil dan Pembahasan

Gambar 1a menunjukkan spektrum refleksi pada suhu ruang (T = 300 K) dari sampel pra-tumbuh dengan 6,5 pasangan bawah dan 4 pasangan atas DBR dan sampel formal setelah proses kalibrasi mode kaviti dengan 25,5 pasangan bawah dan 15 pasangan atas DBR. Proses kalibrasi mode kaviti adalah untuk membandingkan mode kaviti fundamental tengah yang diukur (933,5 nm dari sampel pra-tumbuh pada 300 K) dengan panjang gelombang emisi QD InAs (917,5 nm pada 6,0 K), dan kemudian mengubah keduanya ke suhu yang sama untuk mendapatkan rasio ketidaksesuaian. Saat tumbuh sampel formal, kalikan waktu tumbuh DBR dengan rasio ketidaksesuaian untuk mencapai kalibrasi yang akurat dari mode kaviti untuk mengkaitkan dengan panjang gelombang emisi QD tunggal InAs. Dengan membandingkan spektrum refleksi dari sampel pra-tumbuh dan sampel formal, posisi mode kaviti bergerak dari 933,5 ke 941,0 nm seperti yang diharapkan. Gambar 1c menunjukkan citra SEM dari kaviti mikropilar. Seperti yang ditunjukkan pada citra SEM, mikropilar dengan diameter 2,0 μm dan tinggi 6,5 μm memiliki dinding sisi yang sangat halus dan penampilan struktur berkualitas tinggi, dan QD InAs terbenam dalam kaviti GaAs tebal λ dan tersandwich antara 25,5 pasangan bawah dan 15 pasangan atas DBR untuk meningkatkan efisiensi pengumpulan foton.

Gambar 2a menunjukkan garis eksiton (X) pada 917,24 nm dan garis mode kaviti (CM) pada 917,54 nm yang merupakan kondisi non-resonansi tipikal dari QD yang terbenam dalam kaviti mikropilar. Untuk mengkaitkan mode kaviti DBR dengan panjang gelombang QD InAs dengan sempurna, proses kalibrasi mode kaviti presisi dilakukan. Setelah kalibrasi, mode kaviti terhubung dengan QD dengan sempurna, yang ditunjukkan pada Gambar 2b di mana hanya ada garis X pada 919,10 nm. Pada resonansi, dibandingkan dengan kondisi non-resonansi, intensitas PL garis X meningkat sangat besar dari 42k ke 95k cps. Energi detuning QD dan CM adalah 73,4 μeV berdasarkan hasil pemasangan. Menurut pengukuran terikat waktu dari kondisi resonansi dan non-resonansi, pengkaitan sempurna antara QD dan mode kaviti mengurangi umur dari 0,908 ke 0,689 ns seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2c. Peningkatan kuat intensitas emisi dan penurunan umur terkait dengan peningkatan laju emisi spontan untuk eksiton QD resonansi karena efek Purcell [39].

a Spektrum μPL dari eksiton QD dari sampel tidak terkalibrasi pada 6,0 K dengan garis eksiton (X) dan garis mode kaviti (CM). b Spektrum μPL dari eksiton QD dari sampel terkalibrasi pada 6,0 K. Garis berwarna: pemasangan Lorentz dari data eksperimental. c Pengukuran terikat waktu dari sampel tidak terkalibrasi dan sampel terkalibrasi pada 6,0 K. d Spektrum μPL yang bergantung pada daya eksitasi dari sampel tidak terkalibrasi pada 6,0 K; sisipan: intensitas PL terintegrasi dari X dan CM sebagai fungsi dari daya eksitasi dalam skala log-log

Spektrum μPL yang bergantung pada daya eksitasi dari QD InAs/GaAs yang terhubung dengan mikropilar dikaji dengan menggunakan laser He-Ne gelombang kontinu (CW) untuk eksitasi di atas batas seperti yang ditunjukkan pada Gambar 2d. Faktor kualitas (Q) dari kaviti mikropilar diperkirakan sebesar 3800. Identifikasi garis emisi ini ditunjukkan oleh ketergantungan dayanya. Seiring dengan peningkatan daya eksitasi, intensitas PL garis X dan garis mode kaviti meningkat secara jelas. Intensitas PL terintegrasi dari garis X dan garis CM dalam skala log-log menunjukkan ketergantungan linear pada daya eksitasi rendah dan saturasi pada daya eksitasi tinggi. Garis padat adalah pemasangan linear ke data dalam plot logaritma ganda. Hasil pemasangan menunjukkan bahwa intensitas PL dan daya eksitasi memiliki hubungan eksponensial di mana n (I∝Pⁿ) dari garis X dan CM adalah 0,85 dan 0,87 masing-masing, menunjukkan bahwa jenis garis emisi adalah garis eksiton. Simpangan eksponen dari nilai ideal yang diharapkan untuk garis eksiton (n_X=1) mungkin disebabkan oleh efek pusat rekombinasi nonradiatif di dekat QD [4], yang memengaruhi distribusi pembawa pada densitas pembawa yang berbeda.

Gambar 3a menunjukkan spektrum PL yang disesuaikan suhu dari sampel tidak terkalibrasi. Menurut Gambar 3a, garis eksiton (X) dan garis mode kaviti (CM) bergerak dengan laju perpindahan yang berbeda dengan meningkatnya suhu dari 6,0 ke 45,0 K. Garis CM bergerak dari 917,54 nm (6,0 K) ke 918,01 nm (45,0 K) dan laju perpindahan CM adalah 0,018 μeV/K, sementara garis X bergerak dari 917,24 nm (6,0 K) ke 919,07 nm (45,0 K) dan laju perpindahan X sekitar 0,069 μeV/K. Laju perpindahan emisi eksiton lebih besar dari laju perpindahan mode kaviti seperti yang diharapkan. Dengan membandingkan kurva garis X dan CM, kedua kurva berpotongan pada suhu 24,0 K, yang menunjukkan titik di mana eksiton dan mode kaviti mencapai resonansi pada 24,0 K. Pada resonansi, ada peningkatan emisi eksiton dan peningkatan emisi yang diamati sekitar 14,6 kali lipat di mana intensitas puncak PL eksiton meningkat dari 6,5×10³ cps ke 9,5×10⁴ cps. Fenomena lintasan yang mencolok dari energi mode kaviti dan eksiton ditunjukkan pada Gambar 3a, yang menunjukkan bahwa interaksi cahaya-materi sesuai dengan regime pengkaitan lemah.

a Kontur spektrum PL yang disesuaikan suhu dari sampel tidak terkalibrasi dari 6,0 hingga 45,0 K. Fungsi autokorelasi orde kedua g⁽²⁾(τ) dari garis eksiton QD (X) pada eksitasi CW dari sampel tanpa proses kalibrasi (b) dan sampel terkalibrasi (c). d Umur radiatif dan g⁽²⁾(0) dari emisi eksiton untuk sampel terkalibrasi pada berbagai daya eksitasi

Untuk mengonfirmasi efek anti-berkelompok dari emisi foton tunggal garis eksiton QD, fungsi autokorelasi orde kedua g⁽²⁾(τ) dari sampel tidak terkalibrasi dan sampel terkalibrasi diukur dengan pengaturan HBT pada eksitasi CW. Gambar 3b dan c menunjukkan fungsi autokorelasi orde kedua yang diukur dari garis X pada resonansi sebagai fungsi dari waktu tunda τ. Data dapat dipasang dengan ekspresi berikut: \(g^{(2)}(\tau)=1-[1-g^{(2)}(0)]exp(-\frac {\mid \tau \mid }{T})\) [40]. Gambar 3b menunjukkan fungsi autokorelasi orde kedua dari sampel tanpa proses kalibrasi. Untuk mendapatkan kinerja foton tunggal yang lebih baik, garis eksiton tunggal QD X dari sampel tidak terkalibrasi disesuaikan ke resonansi pada 24,0 K untuk mengukur g⁽²⁾(τ). Fungsi autokorelasi orde kedua pada tunda nol dari sampel tidak terkalibrasi pada resonansi yang disesuaikan suhu adalah g⁽²⁾(0)=0,258. Gambar 3c menunjukkan g⁽²⁾(τ) dari eksiton QD setelah proses kalibrasi mode kaviti presisi pada 6,0 K, di mana g⁽²⁾(0)=0,070. Keduanya kurang dari 0,5, yang menunjukkan efek anti-berkelompok yang jelas dan membuktikan pemancar foton tunggal dengan penindasan yang kuat pada emisi multi-foton pada tunda waktu nol. Karena proses kalibrasi mode kaviti presisi, pengkaitan sempurna antara eksiton QD dan mode kaviti meningkatkan kemurnian foton tunggal dari 74,2% ke 93,0%. Gambar 3d menunjukkan umur radiatif dan g⁽²⁾(0) dari emisi eksiton untuk sampel terkalibrasi pada berbagai daya eksitasi. Pemasangan kurva dari \(g^{(2)}(\tau)=1-exp(-\frac {\mid \tau \mid }{T})\) memberikan umur radiatif eksiton (T), dan gambar menunjukkan bahwa T menjadi lebih pendek seiring dengan peningkatan daya eksitasi, sementara g⁽²⁾(0) pada daya eksitasi rendah lebih kecil daripada pada daya eksitasi saturasi, yang menunjukkan emisi foton tunggal yang lebih murni pada daya eksitasi rendah.

Untuk mendapatkan laju hitung foton tunggal bersih dari eksiton QD setelah proses kalibrasi mode kaviti presisi, kami memperkirakan semua kerugian optik termasuk efisiensi deteksi foton dan kerugian transmisi. Efisiensi deteksi foton detektor Si adalah 33%, dan kerugian transmisi adalah 81% termasuk efisiensi pengumpulan lensa objektif (66%), efisiensi filter pasang sempit (40%), kolimator serat (80%), dan efisiensi pengkaitan serat multimode (90%). Berdasarkan laju hitung (1,0×10⁶ hitungan/detik) pada dua detektor foton tunggal Si dalam pengukuran koincidensi dan laju hitung foton yang dikoreksi oleh faktor [1−g⁽²⁾(0)]^1/2 [41], kami memperkirakan laju hitung foton tunggal bersih adalah 1,6×10⁷ hitungan/detik pada lensa objektif pertama. Hasilnya menunjukkan bahwa selama fase pertumbuhan sampel, pengkaitan sempurna antara mode kaviti dan eksiton QD dapat menghasilkan sumber foton tunggal yang lebih murni dan lebih terang melalui proses kalibrasi presisi.

Kesimpulan

Singkatnya, kami menyajikan sumber foton tunggal terang pada 919 nm dengan membuat QD InAs/GaAs dalam kaviti DBR mikropilar Al_0,9Ga_0,1As/GaAs. Spektrum PL yang disesuaikan suhu menunjukkan peningkatan yang mencolok (14,6 kali lipat) pada emisi eksiton QD pada lintasan dengan mode kaviti dalam regime pengkaitan lemah. Dengan bantuan proses kalibrasi mode kaviti presisi, mudah untuk mendapatkan pencocokan fase yang sempurna dalam mikro-kaviti DBR untuk mencapai distribusi spasial mode kaviti optimal seperti yang dirancang secara teoretis dan sehingga mencapai peningkatan optimal emisi QD. Pengkaitan sempurna antara eksiton QD dan mode kaviti meningkatkan intensitas PL sebesar 2,3 kali lipat dan kemurnian foton tunggal meningkat dari 74,2 ke 93,0%. Pengukuran autokorelasi orde kedua menghasilkan g⁽²⁾(0)=0,070 pada resonansi kaviti, yang menunjukkan emisi foton tunggal pada laju hitung tinggi dengan 1,6×10⁷ hitungan/detik sebelum lensa objektif pertama. Karya ini menunjukkan metode yang sangat terlaksana untuk pengkaitan sempurna QD dengan mode kaviti dan pembuatan sumber foton tunggal dengan kemurnian dan kecerahan tinggi.

Ketersediaan Data dan Bahan

Dataset yang digunakan dan/atau dianalisis selama studi saat ini tersedia tanpa pembatasan dari penulis yang bersesuaian atas permintaan yang wajar.

Singkatan

DBR:

Reflektor Bragg Terserak

HBT:

Hanbury-Brown dan Twiss

ICP:

Pengikatan Plasma Induktif

MBE:

Epitaksi Sinar Molekuler

QDs:

Titik Kuantum

SEM:

Mikroskopi Elektron Pemindai

NA:

Numerical Aperture

CW:

Gelombang Kontinu

SPSs:

Sumber Foton Tunggal

CM:

Mode Kaviti

TCSPC:

Penghitungan Foton Tunggal yang Berkaitan Waktu

SPCM:

Modul Penghitung Foton Tunggal

μPL:

Mikrofotoluminescensi.