Studi Prinsip Pertama tentang Cacat Titik pada Superlattice GaAs/AlAs:Stabilitas Fase dan Efeknya pada Struktur Pita dan Mobilitas Pembawa

Hasil dan Diskusi

Properti Keadaan Dasar dari GaAs dan AlAs

Seperti yang ditunjukkan pada Tabel 1, konstanta kisi massal GaAs dan AlAs ditentukan menjadi 5,61 dan 5,63 , masing-masing, yang sesuai dengan nilai eksperimental dan teoritis lainnya [22,23,24]. Nampaknya ketidaksesuaian kisi antara GaAs dan AlAs kecil, dan konstanta kisi GaAs/AlAs SL diatur menjadi nilai antara 5,62 . Modulus massal dihitung dengan \( B=\frac{1}{3}\left({C}_{11}+2{C}_{12}\right) \) [25], di mana C₁₁ dan C₁₂ mewakili konstanta elastis. Modulus curah GaAs dihitung menjadi 76,3 GPa, yang mendekati hasil 76,5 GPa untuk AlAs. Hasil ini sesuai dengan data teoritis dan eksperimental [22, 26, 27].

Cacat Energi Formasi pada Superlattice GaAs/AlAs

Untuk GaAs/AlAs SL dan keadaan massal, energi pembentukan cacat dihitung dengan \( {E}_f={E}_{def}-{E}_{undef}+\sum \limits_i\Delta {n}_i{ \mu}_i \) [28]. Di sini, E _def adalah energi total sel simulasi yang rusak setelah relaksasi, E _def adalah energi total dari supercell ideal yang rileks, n _i adalah perubahan jumlah spesies i (i = Ga, Al, atau As), dan μ _i adalah potensi kimia spesies i [28].

Untuk massa XAs (X =Al atau Ga), potensial kimia As dan X mematuhi batasan berikut:\( {\mu}_X\le {\mu}_X^{massal} \), \( {\mu} _{Sebagai}\le {\mu}_{Sebagai}^{massal} \), dan \( {\mu}_{Sebagai}+{\mu}_X={\mu}_{XAs}^{massal } \), di mana \( {\mu}_X^{massal} \), \( {\mu}_{As}^{massal} \), dan \( {\mu}_{XAs}^{massal } \) sesuai dengan energi total curah X, curah As dan massa XA, masing-masing. Energi pembentukan cacat pada kondisi kaya-X, yaitu \( {\mu}_X={\mu}_X^{massal} \) dan \( {\mu}_{As}={\mu}_{XAs }^{massal}-{\mu}_X^{massal} \), dan kondisi As-rich, yaitu \( {\mu}_{As}={\mu}_{As}^{massal} \ ) dan \( {\mu}_X={\mu}_{XAs}^{bulk}-{\mu}_{As}^{bulk} \), diringkas dalam Tabel 2. Untuk GaAs, di bawah As- kaya kondisi As_Ga (Sebagai menempati situs kisi Ga) cacat antisite ditemukan menjadi yang paling menguntungkan secara energetik, seperti yang ditunjukkan oleh energi formasi terkecil 1,57 eV. Cacat menguntungkan berikutnya adalah Ga_As (Ga menempati situs kisi As) cacat antisite, dengan energi formasi 2,31 eV. Pengantara As (As_int ) memiliki energi formasi terbesar 5,20 eV, menunjukkan bahwa lebih sulit untuk dibentuk daripada cacat titik yang dipertimbangkan lainnya. Dalam kondisi kaya-Ga, V_Ga , Sebagai_int dan As_Ga cacat memiliki energi formasi yang lebih besar, dan V_As , Ga_int dan Ga_Sebagai cacat memiliki energi formasi yang lebih kecil, dibandingkan dengan kondisi kaya As. Jelas, stabilitas cacat tergantung pada lingkungan kimia. Dibandingkan dengan GaAs, energi pembentukan cacat di AlAs umumnya lebih besar, kecuali kasus As_int dan As_X (X =Al atau Ga) dalam kondisi kaya As. As_Al dan Al_Sebagai cacat antisite ditentukan sebagai cacat yang paling menguntungkan di bawah kondisi kaya As dan kaya Al, masing-masing. Mirip dengan kasus GaAs, As_int juga tidak menguntungkan di AlAs. Energi pembentukan cacat di bawah kondisi kaya As dan kaya X (X =Ga atau Al) dalam jumlah besar XA diplot pada Gambar. 3. Gambar 3a menunjukkan bahwa As_Ga dan Ga_Sebagai cacat antisite lebih menguntungkan di bawah kondisi kaya As dan kaya Ga. Perlu dicatat bahwa As_Al defek antisite lebih disukai dalam banyak kasus (lihat Gambar 3b). Dalam kondisi kaya Al, stabilitas fase Al_As , V_Sebagai dan As_Al cacat berdekatan satu sama lain, seperti yang ditunjukkan oleh energi formasi masing-masing 3,0, 3,16 dan 3,24 eV. Juga, kami menemukan bahwa di GaAs dan AlAs, As_int yang tidak disukai tidak tergantung pada lingkungan kimia. Zolo dkk. dilakukan perhitungan prinsip pertama pada GaAs dan hasil DFTnya menunjukkan bahwa energi pembentukan As_Ga dan Ga_Sebagai lebih kecil daripada cacat kekosongan dan interstisial [14], yang konsisten dengan hasil kami.

Energi pembentukan cacat di bawah kondisi kaya As dan kaya kation di a GaA, b AlAs dan c superlattice GaAs/AlAs. X _Y :(X, Y =Ga, Al, atau As) X menempati situs kisi Y; V _X :X lowongan; X _dalam :X pengantara

E _f dalam struktur SL GaAs/AlAs juga dihitung dalam kondisi kaya As, yaitu \( {\mu}_{As}={\mu}_{As}^{bulk} \), \( {\mu}_ {Al}={\mu}_{Al As}^{massal}-{\mu}_{As}^{massal} \), dan \( {\mu}_{Ga}={\mu}_ {Ga As}^{bulk}-{\mu}_{As}^{bulk} \), dan kondisi kaya kation, yaitu \( {\mu}_{Al}={\mu}_{Al }^{massal} \),\( {\mu}_{Ga}={\mu}_{Ga}^{massal} \) dan \( {\mu}_{As}=\left({\ mu}_{SL}^{massal}-{n}_{Al}\times {\mu}_{Al}^{massal}-{n}_{Ga}\times {\mu}_{Ga} ^{massal}\right)/{n}_{As} \), di mana n _Al , n _Ga , dan n _Sebagai mewakili jumlah atom Al, Ga dan As dalam sel simulasi, masing-masing. Seperti yang ditunjukkan pada Tabel 3, Al_Ga Cacat memiliki energi formasi negatif, yaitu, 0.62 dan 0.27 eV di bawah kondisi kaya As dan kaya kation, menunjukkan bahwa pembentukan Al_Ga cacat antisite adalah proses eksotermik. Adapun Ga_Al cacat, energi formasi sekecil 0,01 eV dalam kondisi kaya As dan 0,29 eV dalam kondisi kaya kation. Jelas, pembentukan Al_Ga dan Ga_Al cacat antisite dalam struktur SL GaAs/AlAs jauh lebih mudah daripada cacat titik lainnya. Di bawah kondisi kaya As, energi formasi dari cacat menguntungkan kedua dari As_Ga dan As_Al ditentukan menjadi 1,67 dan 1,74 eV, masing-masing. Untuk pengantara, stabilitas fase keduanya mengikuti tren Ga_int> Al_int> Sebagai_int dalam kondisi kaya As dan kaya kation. Energi pembentukan cacat dalam struktur SL GaAs/AlAs juga diplot pada Gambar. 3c. Dibandingkan dengan GaAs massal, cacat titik pada GaAs/AlAs SL umumnya lebih sulit untuk dibentuk, kecuali kasus As_int (lihat Gambar 3a, c). Energi pembentukan As_int dalam jumlah besar GaAs adalah 5,20 dan 5,81 eV dalam kondisi kaya As dan kaya Ga, yang sedikit lebih besar dari nilai yang sesuai yaitu 5,01 dan 5,76 eV dalam GaAs/AlAs SL. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 3b dan c, stabilitas cacat titik pada struktur AlAs dan SL curah menunjukkan karakter yang berbeda. Al_As dan As_int cacat lebih menguntungkan secara energetik dalam GaAs/AlAs SL daripada AlAs massal, sedangkan V_As cacat lebih disukai dalam AlAs massal daripada struktur SL. Terlihat bahwa dalam kondisi kaya As dan kaya Al, energi pembentukan Al_int dalam jumlah besar AlAs sebanding dengan yang ada di GaAs/AlAs SL. Mirip dengan kasus Al_int , V_Al cacat dalam struktur AlAs dan SL massal menunjukkan kesukaan yang sama, seperti yang ditunjukkan oleh energi formasi yang sebanding. Dalam kasus As_Al cacat, energi formasi pada kondisi kaya As lebih kecil (1,46 eV) pada struktur SL, sedangkan pada kondisi kaya kation, nilainya lebih kecil (3,10 eV) pada AlAs curah, menunjukkan bahwa stabilitas As_Al tergantung pada lingkungan kimia.

Membandingkan stabilitas cacat dalam massal AlAs, GaAs dan GaAs/AlAs SL, kami menemukan bahwa cacat antisite selalu lebih disukai daripada kekosongan dan interstisial, terutama untuk kasus Ga_Al dan Al_Ga dalam GaAs/AlAs SL. Juga dicatat bahwa dalam kondisi kaya As dan kaya kation, As_int cacat adalah yang paling sulit untuk dibentuk di kedua keadaan massal dan struktur SL GaAs/AlAs.

Pengaruh Titik Cacat pada Struktur Pita Superlattice GaAs/AlAs

Keadaan Superlattice GaAs/AlAs Asli

Celah pita untuk GaAs massal, AlAs dan GaAs/AlAs SL dirangkum dalam Tabel 4, dan struktur pitanya disajikan pada Gambar. 4. Perhitungan DFT hybrid menentukan celah pita langsung dari GaAs menjadi 1,44 eV (lihat Gambar 4a ), yang sesuai dengan nilai eksperimen 1,52 eV [29] dan perhitungan lainnya [24]. Sebaliknya, DFT standar memprediksi nilai celah pita 0,5 eV, yang sebagian besar meremehkan celah pita GaAs. Untuk AlAs, struktur pita bersifat tidak langsung dan celah pita DFT hybrid adalah 2,16 eV (lihat Gambar 4b), yang 0,85 eV lebih besar dari hasil DFT dan sesuai dengan nilai eksperimen 2,22 eV [23]. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar 4c, celah pita GaAs/AlAs SL ditentukan searah dan konsisten dengan penelitian Botti et al., yang menemukan celah pita (GaAs)_m /(AlAs)_m SL (m ≥ 2) langsung pada titik [3]. Dalam perhitungan kami, celah pita langsung untuk GaAs/AlAs SL ditentukan menjadi 2,06 eV dengan metode DFT hybrid, yang sesuai dengan nilai eksperimen 2,10 eV [30].

Struktur pita a GaA, b AlAs dan c superlattice GaAs/AlAs. Nilai DFT hybrid diplot di panel sebelah kiri dan hasil DFT diplot di panel sebelah kanan

Pengaruh Cacat Antisite pada Struktur Pita Superlattice GaAs/AlAs

Dalam struktur SL GaAs/AlAs, Ga_Al dan Al_Ga cacat antisite lebih menguntungkan daripada cacat titik lainnya. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 5a dan b, struktur pita Ga_Al dan Al_Ga keadaan cacat sangat mirip dengan keadaan murni dan celah pita ditentukan masing-masing sebesar 1,98 dan 2,01 eV. Hal ini disebabkan karena unsur kimia Al dan Ga memiliki konfigurasi elektron valensi yang sama, yaitu 3s ² 3p ¹ untuk Al dan 4s ² 4p ¹ untuk Ga, dan tidak ada elektron atau lubang tambahan yang dimasukkan pada pembentukan Ga_Al dan Al_Ga cacat antisite. Struktur pita untuk As_Ga dan As_Al keadaan cacat digambarkan pada Gambar 5c dan d. Ternyata kedua cacat ini sangat mengubah struktur pita GaAs/AlAs SL. Baik As_Ga dan As_Al cacat antisite memperkenalkan elektron ekstra dan bertindak sebagai dopan tipe-n. Tingkat pengotor ditemukan jauh dari pita valensi dan melintasi tingkat fermi, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 5c dan d. Tingkat cacat yang dalam ini dapat bertindak sebagai pusat rekombinasi untuk operator.

Struktur pita superlattice GaAs/AlAs yang rusak dengan cacat antisite yang berbeda. a :Ga menempati situs kisi Al; b :Al menempati situs kisi Ga; c :Sebagai menempati situs kisi Ga; d :Seperti menempati situs kisi Al

Gambar 6 menyajikan struktur pita dan kerapatan parsial keadaan (PDOS) dari SL yang rusak dengan Ga_As dan Al_Sebagai cacat. Seperti ditunjukkan pada Gambar. 6a, struktur pita untuk Ga_As SL yang rusak memiliki karakter spin splitting. Dalam subband spin-down, tingkat fermi melewati tingkat cacat yang diperkenalkan oleh Ga_As cacat, menunjukkan karakter setengah logam dari SL yang rusak. Menurut definisi celah setengah logam [31], celah pita Ga_As keadaan rusak sekitar 0,10 eV. Seperti yang ditunjukkan dalam PDOS dari SL yang rusak dengan Ga_As , subband spin-down di dekat level fermi sebagian besar disumbangkan oleh p gelombang parsial. Karena konfigurasi elektron valensi yang serupa antara atom Ga dan Al, struktur pita spin-up dan spin-down yang dihitung dari Al_As keadaan cacat ditentukan (lihat Gambar 6b), dan celah pita dihitung menjadi 0,15 eV. Secara keseluruhan, Al_Ga dan Ga_Al cacat antisite memiliki efek yang dapat diabaikan pada struktur elektronik GaAs/AlAs SL. Juga dicatat bahwa SL yang rusak dengan As_Al dan As_Ga cacat menunjukkan logam, sedangkan SL cacat dengan Ga_As dan Al_Sebagai adalah setengah logam.

Struktur pita dan kerapatan parsial status superlattice GaAs/AlAs yang rusak dengan a Ga_Sebagai dan b Al_Sebagai cacat antisite. X _Sebagai (X =Ga atau Al) X menempati situs kisi As

Pengaruh Cacat Kekosongan pada Struktur Pita Superlattice GaAs/AlAs

Struktur pita dari struktur SL dengan kekosongan yang berbeda diplot pada Gambar. 7, dan PDOS yang sesuai digambarkan pada Gambar. 8. Karakter pemisahan spin dari struktur pita juga ditemukan dalam kasus SL yang rusak dengan V_Ga dan V_Al cacat, seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 7a dan b. Memang, pemindahan atom dari posisi aslinya meninggalkan empat ikatan yang menggantung terkait dengan sp ³ orbital. Selama relaksasi struktural, atom-atom terdekat di sekitar kekosongan dipindahkan secara merata menuju situs kisi kosong, yang menghasilkan simetri situs yang ditentukan oleh D tetragonal _2d kelompok titik. Tingkat cacat yang diinduksi muncul di dekat pita valensi dan terletak di wilayah terlarang GaAs/AlAs SL. Celah pita ditentukan menjadi 0,47 dan 0,44 eV untuk SL dengan V_Ga dan V_Al cacat, masing-masing. Seperti yang ditunjukkan pada PDOS dari SL yang rusak dengan V_Ga dan V_Al (lihat Gambar 8a dan b), pengaruh utama dari lowongan grup-III adalah pada p negara bagian. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 7c, struktur pita dari SL yang rusak dengan V_As cacat terbagi menjadi bagian spin-up dan spin-down, dan tingkat cacat muncul di dekat pita konduksi. Sejak V_Sebagai cacat bertindak sebagai dopan tipe-n, tingkat fermi bergeser ke energi yang lebih tinggi dan melintasi tepi tingkat cacat. Kahaly dkk. telah menyelidiki sifat listrik dari heterointerfaces GaAs-AlAs dan menemukan bahwa V_As cacat pada antarmuka menyebabkan kuasi 2-DEG [7], yang konsisten dengan hasil kami. Perhitungan kami menunjukkan bahwa kekosongan memiliki efek yang berbeda pada struktur pita GaAs/AlAs SL, yaitu V_As cacat menginduksi metallicity dari GaAs/AlAs SL, dan V_Ga dan V_Al cacat mengurangi celah pita struktur SL secara signifikan.

Struktur pita superlattice GaAs/AlAs yang rusak dengan a V_Ga , b V_Al dan c V_Sebagai cacat lowongan. V _X (X =Ga, Al, atau As) X lowongan

Kerapatan parsial status superlattice GaAs/AlAs yang rusak dengan a V_Ga , b V_Al dan c V_Sebagai cacat lowongan. V _X (X =Ga, Al, atau As) X lowongan

Pengaruh Cacat Interstisial pada Struktur Pita Superlattice GaAs/AlAs

Gambar 9 menyajikan struktur pita struktur SL dengan cacat interstisial. Perlu dicatat bahwa tingkat fermi bergeser ke energi tinggi dan melintasi tepi pita konduksi (lihat Gambar 9a dan b), karena fakta bahwa interstisial grup-III adalah cacat seperti donor. Akibatnya, SL yang rusak dengan Ga_int dan Al_int menunjukkan karakter metalik. Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 9c, di bagian spin-up dan spin-down dari struktur pita, tingkat pengotor muncul di dekat pita konduksi dan tingkat fermi melintasi tepi tingkat pengotor, menunjukkan logam yang diinduksi dari GaAs/AlAs SL yang rusak dengan Sebagai_int . Jelas, cacat interstisial secara signifikan mengubah struktur elektronik GaAs/AlAs SL dan umumnya menyebabkan metalik dari struktur SL yang rusak.

Struktur pita superlattice GaAs/AlAs yang rusak dengan a Ga_int cacat, b Al_int cacat dan c Sebagai_int cacat. X _dalam (X =Ga, Al, atau As) X pengantara

Membandingkan struktur pita dan PDOS representatif dari GaAs/AlAs SL dengan antisites, vacancy, dan interstitials, kami menemukan bahwa cacat tersebut sangat mengubah struktur elektronik, kecuali kasus Ga_Al dan Al_Ga cacat antisite. Selain itu, penyempitan celah pita dan bahkan metallicity diinduksi, yang akan mempengaruhi kinerja GaAs/AlAs SL secara drastis.

Pengaruh Titik Cacat pada Mobilitas Elektron Superlattice GaAs/AlAs

Mobilitas elektron pada 0 K dapat dihitung dari persamaan μ = eτ /m ^∗ , di mana e adalah muatan elektron, τ adalah waktu relaksasi, dan m ^∗ adalah massa efektif pembawa [32]. Massa efektif elektron dapat dievaluasi dari kelengkungan struktur pita melalui hubungan \( {m}^{\ast }={\mathrm{\hslash}}^2{\left(\frac{d^2\varepsilon }{dk^2}\kanan)}^{-1} \) [32], di mana adalah konstanta Planck tereduksi, k adalah vektor gelombang, dan ε adalah energi pita konduksi minimum. Seperti ditunjukkan pada Gambar. 4a dan b, kami memperoleh m ^* = 0,057 m _e untuk GaA dan m ^* = 0,19 m _e untuk AlAs, sangat setuju dengan nilai eksperimen 0,057 m _e untuk GaAs [33] dan 0,124 m _e untuk AlAs [34], di mana m _e adalah massa elektron statis. Waktu relaksasi untuk AlAs dan GaAs diasumsikan masing-masing 0,17 dan 0,48 ps [35]. Mobilitas elektron GaAs dan AlAs pada 0 K dihitung menjadi 1,48  ×  10 ⁴ cm ² /Vs dan 1,57  ×  10 ³ cm ² /Vs, masing-masing, yang sebanding dengan nilai eksperimental 0,94  ×  10 ⁴ cm ² /Vs untuk GaAs [36] dan 0,28  ×  10 ³ cm ² /Vs untuk AlAs [37].

Seperti yang ditunjukkan pada Tabel 5, massa efektif elektron pada titik (\( {m}_{\Gamma}^{\ast } \)) ditentukan sebesar 0,113 m _e untuk SL GaAs/AlAs murni dan waktu relaksasi τ diasumsikan 0,4 ps [38]. Mobilitas elektron sepanjang arah z, yaitu arah -X di zona Brillouin (μ _Γ − X ) dihitung menjadi 0,623  ×  10 ⁴ cm ² /Vs untuk GaAs/AlAs SL ideal, yang sebanding dengan nilai eksperimen 1,0  ×  10 ⁴ cm ² /Vs [38]. Adapun SL cacat dengan cacat antisite, nilai μ _Γ − X sebanding dengan SL ideal, kecuali untuk kasus Ga_As dan Al_Sebagai cacat. Mobilitas elektron sepanjang arah -X ditentukan sebagai 0,263  ×  10 ⁴ cm ² /Vs dan 0,311  ×  10 ⁴ cm ² /Vs untuk Ga_Sebagai dan Al_Sebagai keadaan cacat, masing-masing, yang jauh lebih kecil daripada keadaan ideal. Perlu dicatat bahwa Ga_int , Al_int dan As_int cacat juga mengurangi mobilitas elektron secara signifikan, seperti yang ditunjukkan oleh nilai 0.225  ×  10 ⁴ cm ² /Vs untuk Ga_int , 0.243  ×  10 ⁴ cm ² /Vs untuk Al_int dan 0,315  ×  10 ⁴ cm ² /Vs untuk As_int . Dibandingkan dengan cacat antisite dan interstitial, kekosongan memiliki efek yang paling mendalam. Untuk V_Ga dan V_Al cacat, nilai μ _Γ − X sekitar enam kali lebih kecil dari keadaan murni. V_Sebagai cacat juga secara signifikan menurunkan mobilitas elektron, seperti yang ditunjukkan oleh 0,127  ×  10 ⁴ cm ² /Vs. Tanaka dkk. telah menyelidiki efek iradiasi elektron pada sifat listrik heterostruktur GaAs/AlGaAs dan mereka menemukan bahwa mobilitas elektron berkurang pada dosis yang lebih besar dari 5 × 10 ²⁰ cm ⁻² [10]. Especially, the defect creation in GaAs channel region, rather than n-AlGaAs layer, is thought to be the main cause of the mobility degradation [10]. Recently, it has been suggested that the electrons are possibly trapped by defects or impurity and produce metastable states accompanied by lattice relaxation [39]. Consequently, the electronic structure and carrier mobility of GaAs/AlAs SL are influenced significantly by the point defects. Therefore, it is necessary to enhance the radiation tolerance of GaAs/AlAs SL to improve its electronic performance under radiation environment.