Oksida Grafen Terurangi yang Diperlakukan UV-Ozon Meningkatkan Lapisan Transport Lubang PEDOT:PSS dalam Sel Surya Perovskit Terbalik

Abstrak

Sel surya perovskit terbalik tipe datar (PSC) menawarkan fabrikasi berbiaya rendah dan suhu rendah serta histeresis yang dikurangi dibandingkan dengan arsitektur n-i-p konvensional. Performa PSC bergantung pada kualitas lapisan transport lubang (HTL). Di sini, kami menunjukkan perawatan UV-ozon yang ramah lingkungan yang meningkatkan hidrofilik oksida grafen terurangi (rGO) sambil mempertahankan konduktivitas listrik yang tinggi. rGO yang telah diperlakukan dicampur ke dalam PEDOT:PSS untuk membentuk HTL yang dimodifikasi. Perangkat yang dibuat dengan lapisan rGO/PEDOT:PSS ini mencapai efisiensi konversi daya (PCE) sebesar 10,7 %, dengan densitas arus pendek (J_SC) sebesar 16,75 mA cm^–2, tegangan sirkulasi terbuka (V_OC) sebesar 0,87 V, dan faktor isi (FF) sebesar 75 %. Ini merupakan peningkatan 27 % dibandingkan PSC yang menggunakan PEDOT:PSS murni, yang dikaitkan dengan permukaan yang lebih halus dan mobilitas lubang yang ditingkatkan pada lapisan yang didoping rGO.

Latar Belakang

Perovskit organik-anorganik hibrid telah muncul sebagai bahan fotovoltaik terdepan, dengan PCE yang meningkat dari 3,8 % menjadi 22,1 % dalam satu dekade terakhir—melebihi sel kristal silikon. Namun, aniling suhu tinggi yang diperlukan untuk PSC n-i-p tradisional membatasi aplikasinya pada substrate fleksibel. Struktur terbalik p-i-n, yang pertama kali dilaporkan oleh Guo et al. pada tahun 2013, menempatkan bahan transport lubang (HTM) di bawah lapisan perovskit, diikuti oleh bahan transport elektron (ETM). Arsitektur ini menyederhanakan proses, mengurangi histeresis, dan meningkatkan faktor isi. Meskipun kemajuan dalam pengembangan HTL dan ETL, efisiensi PSC terbalik masih tertinggal dibandingkan perangkat konvensional.

Grafena dan turunannya menawarkan konduktivitas, transparansi, dan stabilitas lingkungan yang luar biasa, menjadikannya menarik untuk modifikasi HTL. Namun, rGO komersial cenderung mengagregasi dalam media air karena grup hidrofilik yang terbatas, sedangkan oksida grafen (GO) menderita konduktivitas yang rendah. Oleh karena itu, diperlukan rGO yang dapat diproses dalam larutan dan menyeimbangkan dispersibilitas serta konduktivitas. Dalam karya ini, kami menyajikan protokol UV-ozon yang mudah dan ramah lingkungan yang memperkenalkan grup hidroksil dan karboxil pada rGO, memungkinkan disperpsi air yang stabil tanpa mengorbankan properti listriknya. Penggabungan rGO yang telah diperlakukan ini ke dalam PEDOT:PSS menghasilkan HTL berkinerja tinggi untuk PSC terbalik.

Metode/Eksperimen

Bahan Kimia

PEDOT:PSS (Clevios™ PVP. Al 4083), CH₃NH₃I (MAI), PbI₂ (99 %), N,N-dimetilformamida anhidra (DMF, 99.8 %), dan klorobenzena (CB, 99.8 %) dibeli dari Sigma-Aldrich. [6,6]-Fenil-C₆₁-butyrat asetil metil (PC₆₁BM, > 99 %) dan 2,9-dimetil-4,7-difenil-1,10-fenantrolin (BCP, > 99 %) diperoleh dari Xi’an Polymer Light Technology Corp. rGO disintesis mengikuti protokol Y.F. Chen.

Persiapan Larutan

Lima miligram rGO ditempatkan dalam cawan kuarsa dan diberi paparan UV-ozon (270 W) selama 2 jam. rGO yang telah diperlakukan dikumpulkan dan disperdi dalam air deionis ke konsentrasi 1 mg mL^–1 menggunakan bath ultrasonik. Untuk menyiapkan HTL, larutan rGO (rasio volume 0,1, 0,2, dan 0,3 v/v) dicampur dengan PEDOT:PSS pada suhu ruang, diaduk selama malam, dan difilter melalui filter PTFE 0,45 µm.

Precursor perovskit disiapkan dengan melarutkan MAI dan PbI₂ (rasio molar 1:1) dalam DMF (40 wt %) pada 60 °C selama 24 jam, kemudian difilter melalui filter PTFE 0,45 µm.

Pembuatan Perangkat

PSC terbalik dirangka pada ITO (1,5 × 1,5 cm²) dengan urutan spin-coating: ITO/PEDOT:PSS/rGO/CH₃NH₃PbI₃/PC₆₁BM/BCP/Ag. Substrat ITO dibersihkan dengan aseton, propanol isopropil, dan air. Lapisan rGO/PEDOT:PSS di-spin-coat pada 4000 rpm selama 40 detik, kemudian dianiling pada 150 °C selama 10 menit di udara. Lapisan perovskit ditetapkan melalui spin-coating satu langkah larutan DMF 40 wt % (4000 rpm, 40 detik), diikuti oleh tetesan cepat 70 µL CB 6 detik ke dalam film basah. Film dianiling pada 110 °C selama 30 menit di bawah N₂. PC₆₁BM (20 mg mL^–1 dalam CB) di-spin-coat pada 3000 rpm selama 40 detik, kemudian BCP (larutan jenuh dalam IPA) pada 2000 rpm selama 30 detik. Terakhir, Ag 100 nm dievaporasi.

Karakterisasi

XPS dilakukan menggunakan spektrometer ESCALAB 250 untuk menilai grup fungsional. Pola XRD film perovskit dicatat pada difraktometer resolusi tinggi Bede. AFM (SPI3800) menyediakan morfologi permukaan. Karakteristik arus-tegangan (J–V) diukur dengan Keithley 2400 di bawah penerangan AM 1.5 G (100 mW cm^–2) dari simulatore surya ABET SUN 3000.

Hasil dan Pembahasan

Gambar 1 mengilustrasikan kontras optik antara dispersi rGO yang tidak diperlakukan dan yang diperlakukan UV-ozon. rGO yang telah diperlakukan disperdi secara merata, yang merupakan bukti dari pemasukan grup hidrofil –OH dan –COOH tanpa oksidasi penuh, seperti yang dikonfirmasi oleh warna hitam yang dipertahankan versus GO yang coklat.

Spektra XPS (Gambar 2) menunjukkan intensitas yang meningkat dari puncak C–O dan C–(O)–OH setelah perawatan UV-ozon, yang mengonfirmasi fungsionalisasi yang berhasil sambil mempertahankan jaringan sp².

Kristalinitas perovskit diuji dengan XRD (Gambar 3). Kedu film pada PEDOT:PSS murni dan rGO/PEDOT:PSS menampilkan puncak karakteristik pada 14.14°, 28.08°, dan 31.86° (satah 110, 220, 310). Puncak yang lebih tajam untuk HTL yang dimodifikasi rGO menunjukkan kristalinitas yang ditingkatkan, yang berkorelasi dengan transport muatan yang ditingkatkan.

AFM (Gambar 4) mengungkapkan kenaikan kecil dalam ketidakteraturan RMS dari 1,15 nm (PEDOT:PSS murni) menjadi 1,27 nm (rGO/PEDOT:PSS). Penggerusan modest ini dapat mempromosikan pertumbuhan biji perovskit, yang lebih mendukung pengamatan XRD.

Performa perangkat (Gambar 5) menunjukkan bahwa HTL rGO/PEDOT:PSS 0,2 v/v memberikan metrik terbaik: V_OC = 0,87 V, J_SC = 16,75 mA cm^–2, FF = 75 %, dan PCE = 10,75 %. Dibandingkan dengan PEDOT:PSS murni (PCE = 8,48 %), ini merupakan peningkatan 27 %. Pengukuran J–V gelap (Gambar 5b) mengonfirmasi arus bocoran yang dikurangi, yang meningkatkan baik V_OC maupun J_SC dengan menurunkan resistensi seri dan menekan shunt.

Analisis statistik dari 60 perangkat (Gambar 6) mengonfirmasi keandalan: rata-rata PCE sebesar 9,7 ± 1,04 % untuk perangkat yang didoping rBO versus 7,65 ± 0,48 % untuk PEDOT:PSS murni. Peningkatan ini sebagian besar didorong oleh J_SC yang lebih tinggi (15,25 ± 1,8 mA cm^–2) dan FF (72,37 ± 2,03 %) daripada V_OC.

Kesimpulan

Kami telah memperkenalkan proses UV-ozon yang sederhana dan ramah lingkungan yang menghasilkan rGO yang dapat disperdi dalam air dengan konduktivitas yang dipertahankan. Khi dicampur ke dalam PEDOT:PSS, rGO ini bertindak sebagai aditif mobilitas tinggi, meningkatkan morfologi permukaan dan mengurangi bocoran perangkat. PSC terbalik yang menggabungkan rGO/PEDOT:PSS 0,2 v/v mencapai PCE sebesar 10,75 %, peningkatan 27 % dibandingkan HTL PEDOT:PSS konvensional. Strategi ini menunjukkan jalan yang layak untuk sel surya perovskit berkinerja tinggi yang dapat diproses dalam larutan dan dapat diperluas ke perangkat optoelektronik lainnya.