Prediksi Efek Hall Anomali Kuantum di MBi dan MSb (M:Ti, Zr, dan Hf) Honeycomb
Abstrak
Kemungkinan berlimpah untuk menemukan bahan baru telah mendorong peningkatan upaya penelitian di bidang fisika bahan. Baru-baru ini, efek aula anomali kuantum (QAHE) diwujudkan dalam isolator topologi magnetik (TI) meskipun ada pada suhu yang sangat rendah. Di sini, kami memperkirakan bahwa sarang lebah MPn (M =Ti, Zr, dan Hf; Pn =Sb dan Bi) mampu memiliki fase isolasi QAH berdasarkan perhitungan struktur elektronik prinsip pertama. Kami menemukan bahwa sistem sarang lebah HfBi, HfSb, TiBi, dan TiSb memiliki QAHE dengan celah pita terbesar 15 meV di bawah pengaruh regangan tarik. Dalam sarang lebah HfBi yang ditekuk rendah, kami mendemonstrasikan perubahan bilangan Chern dengan meningkatnya konstanta kisi. Persimpangan pita terjadi pada titik simetri rendah. Kami juga menemukan bahwa dengan memvariasikan jarak tekuk, kami dapat menginduksi transisi fase sedemikian rupa sehingga persilangan pita antara dua orbital Hf d terjadi di sepanjang titik simetri tinggi K2. Selain itu, keadaan tepi ditunjukkan dalam nanoribbons HfBi zigzag yang tertekuk. Studi ini memberikan kontribusi bahan baru tambahan ke kumpulan isolator QAH yang diprediksi saat ini yang memiliki aplikasi menjanjikan dalam spintronics.
Latar Belakang
Upaya penelitian yang ketat telah terus menerus difokuskan pada eksplorasi bahan 2D baru seperti isolator Quantum spin Hall (QSH). Bahan baru ini, juga dikenal sebagai isolator topologi dua dimensi (2D TI) menunjukkan sifat unik di mana tepinya memiliki keadaan tanpa celah terpolarisasi spin meskipun sistem curah menjadi isolator [1]. Isolator QSH menunjukkan transpor putaran/muatan tanpa disipasi yang sangat penting dalam aplikasi perangkat spintronik [2]. Baru-baru ini, telah ditemukan bahwa pemutusan simetri pembalikan waktu (TRS) pada isolator QSH menyebabkan sistem efek Hall anomali kuantum (QAHE) di mana keadaan tepi heliks diubah menjadi keadaan tepi kiral [3]. Pengangkutan muatan tanpa disipasi tanpa memerlukan medan magnet eksternal memberikan aplikasi yang menjanjikan dalam spintronics konsumsi energi rendah [4, 5] dan telah mendorong pencarian lebih banyak sistem QAHE [6, 7]. Diprediksi oleh Haldane pada tahun 1988, QAHE hanya dicapai secara eksperimental pada tahun 2013 dengan doping magnetis film tipis isolator topologi [8]. Studi teoritis telah menyarankan bahwa fase Hall (QAH) anomali kuantum dapat dicapai dengan memecahkan TRS dari TI dengan memperkenalkan feromagnetisme dan menginduksi transisi inversi pita dengan efek spin-orbit coupling (SOC) yang kuat [9, 10]. Dengan demikian, isolator QSH adalah bahan awal yang baik untuk mencapai QAHE. Beberapa penelitian telah memperkirakan bahwa lapisan tipis kelompok IV (Sn) [11-13] dan V (Bi, Sb) [6, 14-17] mendukung fase QSH yang juga dapat dicapai melalui fungsionalisasi kimia [17, 18]. Selain elemen grup IV dan V, juga diprediksi bahwa [19-21] sarang lebah III-V mendukung fase QSH baik dalam kasus yang berdiri sendiri maupun yang difungsikan. Hasil ini membuka jalan untuk menemukan fase QAHE. Penelitian telah menunjukkan bahwa QAHE ditemukan ada pada film tipis kelompok fungsional IV [22] dan V [17, 18, 22]. Selain itu, perhitungan prinsip pertama menunjukkan QAHE dalam sarang lebah III-V terfluorinasi dan difungsikan secara kimia [24]. Selain itu, beberapa studi teoritis telah memperkirakan bahwa doping logam transisi dalam sarang lebah dapat menginduksi fase QAH [17, 25-27]. Ini telah diwujudkan secara eksperimental melalui doping Cr dan V [8, 28, 29]. Didukung oleh temuan bahwa bahan sarang lebah III-V adalah isolator QSH [19] dan prediksi teoritis bahwa doping bahan magnetik dapat menginduksi magnet [10], kami mengganti unsur golongan III dengan logam transisi (M=Ti, Zr, dan HF). Karbida logam transisi MC (M=Zr dan Hf) [30] dan halida logam transisi MX (M=Zr dan Hf) [31] juga merupakan keluarga bahan yang diperkirakan ada sebagai isolator QSH. Namun, potensinya untuk mendukung QAHE belum digali. Termotivasi oleh temuan ini, kami memprediksi sifat elektronik pniktida logam transisi MPn (M=Ti, Zr, dan Hf; Pn=Sb dan Bi) untuk menunjukkan fase QAH. Dalam karya ini, kami menggunakan perhitungan prinsip pertama untuk memprediksi kemampuan logam transisi (M =Ti, Zr, dan Hf) untuk menginduksi magnetisme intrinsik pada sarang lebah Bi/Sb. Kami memeriksa kasus tertekuk dan planar dan mengidentifikasi perubahan fase karena regangan. Fase QAH diverifikasi dengan menghitung nomor Chern dan mengamati inversi pita.
Hasil dan Diskusi
Mirip dengan sarang lebah Bi murni (dengan dua atom dalam sel satuan) yang dapat mengadopsi struktur tertekuk dan planar, bahan kami diperoleh dengan mengganti setengah Bi dengan logam transisi [misalnya, Ti, Zr, dan Hf] di sel satuan . Tampak atas M-Bi/Sb dengan sel satuan 1 ×1 yang diuraikan ditunjukkan pada Gambar. 1a, sedangkan tampak samping sarang lebah M-Bi/Sb yang tertekuk dan planar masing-masing ditunjukkan pada Gambar. 1b, c. Zona Brillouin (BZ) pertama yang sesuai yang diberi label dengan titik simetri tinggi ditunjukkan pada Gambar. 1d.
a Struktur kristal sarang lebah M-Sb/Bi. b , c Tampak samping dari struktur melengkung dan planar, masing-masing. d Zona Brillouin (BZ) pertama dengan titik simetri tinggi
Kami mempelajari stabilitas sarang lebah dan efek regangan dengan memvariasikan konstanta kisi dan membiarkan atom rileks untuk kasus tertekuk dan planar. Selanjutnya, kami mengidentifikasi fase topologi mereka di bawah strain yang berbeda melalui perhitungan nomor Chern. Hasilnya diilustrasikan melalui diagram fase seperti yang disajikan pada Gambar 2. Kurva energi untuk TiBi, ZrBi, dan HfBi masing-masing ditunjukkan pada Gambar 2a-c. Kami menemukan bahwa sarang lebah MBi memiliki fase tekuk rendah dan planar. Melalui angka-angka ini, kami mengidentifikasi konstanta kisi kesetimbangan untuk analisis lebih lanjut. Gambar tersebut juga menunjukkan bahwa MBi yang tertekuk adalah struktur yang disukai secara energik. Namun, sebagian besar fase QAH diamati ketika regangan meningkat yang mengubah material dari tertekuk menjadi sarang lebah planar. Perlu juga dicatat bahwa fase QAH dapat diamati pada HfBi yang tertekuk tetapi hanya dalam kisaran kecil konstanta kisi [lihat Gambar. 2c].
Diagram fase dari a TiBi, b ZrBi, dan c HfBi menunjukkan energi total pada konstanta kisi yang berbeda. Diagram dibagi menjadi berbagai daerah yang diberi label sebagai QAH (fase Hall anomali kuantum), I (isolator), dan SM (semi-logam). Lingkaran biru dan segitiga merah masing-masing mewakili kotak melengkung dan planar
Tabel 1 dan 2 menunjukkan konstanta kisi kesetimbangan untuk struktur M-Bi dan M-Sb. Celah pita terkait, momen magnetik, fase, dan klasifikasi material juga ditunjukkan. QAHE hadir ketika nomor Chern yang dihitung, C, adalah bilangan bulat bukan nol. Celah pita dihitung sebagai perbedaan antara pita kosong terendah dan pita terisi tertinggi. Perhitungan kami menunjukkan bahwa fase isolator QAH dapat ditemukan di planar TiBi dan HfBi dengan celah pita masing-masing 15 dan 7 meV. Selain itu, transisi fase dapat diinduksi di TiBi dengan memvariasikan jarak tertekuk [lihat Gambar 3] dan dengan menginduksi regangan pada HfBi yang tertekuk [Gbr. 4]. Di TiBi, kami menemukan bahwa persilangan pita karena variasi jarak tekuk terjadi pada titik simetri rendah yang ditunjukkan pada Gambar. 3d; sementara di HfBi, kami mengamati dua penyeberangan pita (titik transisi kritis) pertama di K2 (a =4.8 ) dan kemudian di K1 (a =5.0 ) karena regangan pada Gambar. 4c, g.
Transisi fase setelah memvariasikan jarak tertekuk. a Diagram fase TiBi di a =4,6 . Panah menunjukkan jalur transisi. b –f Transisi struktur pita sebagai jarak tekuk (δ ) berkurang dari 0,44 menjadi 0,4 . Transisi terjadi di δ =0,41
Transisi fase setelah memvariasikan konstanta kisi. a Diagram fase dari HfBi yang tertekuk. Panah menunjukkan jalur transisi. b –h Transisi struktur pita sebagai konstanta kisi ditingkatkan dari 4,7 menjadi 5,1
Gambar 5a, b menunjukkan struktur pita elektronik pada konstanta kisi kesetimbangan untuk M-Bi dan M-Sb masing-masing dalam struktur planar dan tertekuk. Lingkaran merah dan biru masing-masing adalah kontribusi spin up dan spin down. Fase QAH (dengan C =1) dengan celah pita terbesar adalah 15 meV yang teramati pada planar TiBi. Planar HfBi juga merupakan isolator QAH dengan celah pita kecil 7 meV (dengan C =−1). Namun, dalam bentuk tertekuk, HfBi adalah semi-logam dengan C . yang tinggi =−3. Di sisi lain, ZrBi, TiSb, ZrSb, dan planar ZrSb yang tertekuk ditemukan sebagai isolator yang tidak penting.
Struktur pita elektronik M-Pn (M=Ti, Zr, dan Hf; Pn=Sb dan Bi) pada konstanta kisi kesetimbangan untuk a planar dan b kasus tertekuk. Konstanta kisi kesetimbangan diberikan di atas struktur pita. Lingkaran merah dan biru menunjukkan +sz dan z kontribusi, masing-masing
Sifat QAHE dapat dipahami lebih lanjut dengan memeriksa efek SOC dalam perhitungan non-magnetik dan feromagnetik. Untuk tujuan ini, kami memilih planar TiBi (dengan a =4.76 ) sebagai contoh. Struktur pita yang diperoleh dalam perhitungan non-magnetik dan feromagnetik dengan dan tanpa SOC ditunjukkan pada Gambar. 6. Perhitungan kami menunjukkan bahwa struktur ini memiliki momen magnet 1,05 μB per unit sel yang terutama disumbangkan oleh atom Ti. Dalam perhitungan non-magnetik, kami menemukan bahwa sistemnya adalah logam [Gbr. 6a, c]. Kita dapat mengamati pada Gambar. 6b bahwa momen magnet bersih dapat diinduksi karena pemesanan feromagnetik yang dipengaruhi oleh logam transisi, Ti. Selanjutnya, sistem sekarang memiliki status spin-up tanpa celah (garis merah) dan status spin-down dengan celah, dan dengan menerapkan SOC pada perhitungan feromagnetik, celah 15 meV kemudian diperoleh. Hal ini menunjukkan bahwa inversi pita diinduksi oleh SOC dan celah terbuka menghasilkan QAHE.
Struktur pita elektronik dari film TiBi planar di a =4,76 untuk perhitungan non-magnetik (a ) tanpa SOC dan (c ) dengan SOC serta perhitungan feromagnetik (b ) tanpa SOC dan (d ) dengan SOC. Lingkaran merah dan biru menunjukkan +sz dan z kontribusi, masing-masing, untuk (c ) non-magnetik (d feromagnetik) perhitungan dengan SOC
Akhirnya, kami memeriksa spektrum pita tepi sarang lebah HfBi planar untuk keberadaan status tepi menggunakan ikatan ketat Hamiltonian yang diturunkan melalui fungsi Wannier. Kami membuat pita HfBi dengan tepi zigzag dan lebar 127 seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 7. Gambar tersebut juga mengkonfirmasi keberadaan status tepi yang dilambangkan dengan dan sebanding dengan ukuran lingkaran merah dan biru yang masing-masing mewakili tepi kanan dan kiri. . Keadaan tepi yang terpisah disebabkan oleh asimetri tepi zigzag kanan dan kiri. Kita juga dapat mengamati jumlah pita tepi ganjil yang melintasi level fermi. Kami menemukan bahwa angka ini sama dengan nilai absolut dari angka Chern, yang selanjutnya mengkonfirmasi fase QAH dalam planar HfBi.
Struktur pita di sepanjang tepi nanoribbon zigzag HfBi yang tertekuk dengan a =4.9 dan lebar 127 . Lingkaran biru (merah) menunjukkan kontribusi dari tepi kiri (kanan). Pita curah dilambangkan dengan wilayah berisi oranye
Kami selanjutnya menghitung spektrum fonon untuk setiap sistem dan mencatat bahwa sistem ini memiliki frekuensi negatif. Dengan demikian, sistem yang disebutkan di atas akan membutuhkan substrat untuk menstabilkan. Kami juga mencatat bahwa perhitungan yang disebutkan di atas dilakukan menggunakan sel satuan satu per satu, dan bahan dengan konfigurasi feromagnetik (FM) adalah keadaan yang paling stabil. Namun, untuk supercell yang lebih besar, kami menemukan bahwa FM masih memiliki energi yang lebih rendah daripada konfigurasi anti-ferromagnetik (AFM) dalam kasus yang tertekuk, sementara konfigurasi FM dan AFM mengalami penurunan energi dalam kasus planar.
Kesimpulan
Untuk meringkas, perhitungan prinsip pertama kami memprediksi bahwa penggantian logam transisi (Ti, Zr, dan Hf) pada film sarang lebah Sb atau Bi berpotensi menunjukkan fase QAH. Meskipun bahan-bahan ini secara energi lebih stabil dalam bentuk tertekuknya, mengubahnya menjadi bentuk planar menghasilkan fase QAH dalam kisaran konstanta kisi yang cukup masuk akal. Fase tersebut juga dapat diinduksi dengan memvariasikan jarak tekuk dan dengan menerapkan regangan sebagaimana seharusnya dalam diagram fase yang dihitung. Kami menemukan bahwa struktur planar TiBi dan HfBi ada sebagai isolator QAH dengan celah pita masing-masing 15 dan 7 meV. Temuan ini menawarkan cara lain untuk mewujudkan fase QAH dalam bahan sarang lebah yang berpotensi dapat digunakan dalam aplikasi spintronik.
Metode/Eksperimental
Perhitungan prinsip pertama dalam kerangka teori fungsional kepadatan (DFT) dilakukan menggunakan pendekatan gradien umum (GGA) [32-36] dan metode proyektor-augmented-wave (PAW) [37] seperti yang diterapkan dalam Simulasi Vienna Ab-Initio Paket Versi 5.3 (VASP) [38, 39]. Batas energi kinetik disetel ke 350 eV dan struktur kristal dioptimalkan hingga gaya sisa tidak lebih besar dari 5×10
−3
eV/Å. Kriteria konsistensi diri untuk konvergensi ditetapkan pada 10
−6
eV untuk perhitungan struktur elektronik dengan atau tanpa kopling spin-orbit. Kami mensimulasikan film tipis dengan memasukkan lapisan vakum minimal 20 di sepanjang z arah pada sampel zona Brillouin 2D dari 24x24x1 kisi-kisi Monkhorst-Pack yang berpusat pada Gamma [40]. Kami menghitung fungsi Wannier yang terlokalisasi secara maksimal menggunakan paket WANNIER90 [41] yang kemudian digunakan untuk menghitung status tepi. Fase topologi diidentifikasi dengan menghitung nomor Chern menggunakan paket Z2Pack [42, 43] yang menggunakan teknik yang akan melacak pusat pengisian Wannier hybrid.
