Doping Tellurium Meningkatkan Morfologi, Struktur Kristal, dan Konduktivitas Nanowawa InAs Bebas Katalis pada Silikon
Abstrak
Kami melaporkan pertumbuhan nanowawa InAs bebas katalis yang di-dop Te melalui epitaksi aliran molekul pada substrat silikon (111). Morfologi batang—panjang yang lebih pendek dan diameter yang lebih besar—bergeser secara progresif dengan konsentrasi Te yang lebih tinggi. Mikroskop transmisi elektron dan difraksi X-ray menunjukkan rasio segmen zinc-blende/(wurtzite + zinc-blende) yang meningkat ketika Te diperkenalkan selama pertumbuhan. Pengukuran listrik dua titik mengonfirmasi bahwa tingkat Te yang lebih tinggi menghasilkan peningkatan yang signifikan dalam konduktivitas. Dua seri pertumbuhan yang dapat dibandingkan, yang hanya berbeda dalam tekanan parsial arsena sekitar ~1 × 10⁻⁵ Torr sambil mempertahankan semua parameter lain konstan, diperiksa untuk berbagai tingkat doping Te. Perbandingan mereka menunjukkan bahwa struktur kristal sangat terpengaruh dan peningkatan konduktivitas lebih mencolok untuk batang yang ditanam pada tekanan parsial arsena yang relatif lebih tinggi.
Latar Belakang
Nanowawa (NW) increasingly dianggap sebagai blok bangunan serangkaian untuk teknologi yang muncul, mulai dari transistor efek lapangan dan detektor cahaya hingga sel surya [1, 2]. Properti luar biasa mereka—aspek rasio tinggi, disipasi daya ultra-rendah, dan, untuk InAs, ketiadaan hambatan Schottky pada antarmuka logam—membuatnya menarik untuk aplikasi elektronik dan kuantum-informasi [3–9]. Nanowawa InAs menunjukkan mobilitas elektron tinggi, massa efektif rendah, faktor g yang besar, dan kopling spin-orbit Rashba yang kuat [10–14].
Nanowawa InAs konvensional ditanam melalui rute vapor-cair-kacamata (VLS) menggunakan tetes emas sebagai katalis. Emas memperkenalkan ketidaksengajaan pengotor dan menghambat integrasi berbasis silikon [2, 15, 16]. Untuk mengatasi keterbatasan ini, kami menggunakan metode vapor-padat (VS) bebas katalis [20]. Dalam mode ini, kedua fase kubik zinc-blende (ZB) dan heksagonal wurtzite (WZ) dapat coexist, dengan polytipisme dan defek seperti kembar rotasi dan kesalahan tumpukan yang secara berat mempengaruhi properti transportasi dan optik [21–28].
Doping menawarkan jalur untuk meningkatkan transportasi muatan, tetapi strategi doping III-V tradisional tidak dapat langsung ditransfer ke nanowawa karena aspek pertumbuhan yang anisotropi dan rekonstruksi permukaan yang bergantung pada fase [29–31]. Meskipun silikon adalah dopant tipe-n yang umum, ia menunjukkan perilaku amfoteterik yang dapat menimbulkan masalah dalam nanowawa [34–37]. Tellurium, elemen grup-VI, adalah dopant tipe-n yang efisien dengan energi ionisasi rendah, difusi minimal, dan tidak ada aktivitas amfoteterik [38–41]. Te telah terbukti menjadi dopant yang kuat dalam nanowawa yang dikatalis Au dan bersel-catalis, mempengaruhi morfologi dan struktur kristal [42–44].
Dalam studi ini, kami secara sistematis menyelidiki doping Te dalam nanowawa InAs bebas katalis, dengan fokus pada perubahan morfologi, evolusi fase, dan performa listrik. Mikroskop elektron pencaharian (SEM), TEM resolusi tinggi (HR-TEM), XRD, dan pengukuran listrik dua titik mengungkapkan tren yang konsisten: incorporasi Te meningkatkan rasio segmen ZB dan meningkatkan konduktivitas.
Metode/Eksperimen
Nanowawa InAs ditanam dalam mode VS tanpa katalis asing apa pun pada substrat n-tipe Si(111).
Persiapan Substrat
Substrat dibersihkan dengan HF dan air DI, kemudian diperlakukan dengan peroksida hidrogen selama 45 detik untuk membentuk lapisan SiO₂ beberapa angstrom yang berlubang yang berfungsi sebagai pusat inti [20]. Setelah oksidasi, sampel dipindahkan ke load-lock, dipanaskan pada 200 °C selama 45 menit, dan di-degassed pada 400 °C selama 45 menit lainnya.
Pertumbuhan Nanowawa InAs
Pertumbuhan dilakukan pada 475 °C selama 1 jam 20 menit dalam ruang MBE Omicron Pro 100. Laju pertumbuhan dalam pertumbuhan 0,1 µm jam⁻¹ digunakan. Arsena disuplai melalui sel cracker As, dengan tekanan ekuivalen beam As₄ (BEP) sebesar 2,3 × 10⁻⁵ Torr (seri B) dan 3,3 × 10⁻⁵ Torr (seri A). Tellurium diperkenalkan melalui sumber GaTe; suhu sel efflux bervariasi dari 401 °C hingga 562 °C, yang sesuai dengan konsentrasi pembawa dari 1 × 10¹⁵ cm⁻³ hingga 6 × 10¹⁹ cm⁻³ dalam lapis kalibrasi GaAs [38].
Pemrosesan Perangkat
Untuk kontak dua titik, NW dipindahkan secara mekanis pada substrat Si yang telah di-patter dengan 200 nm SiO₂. Setelah spin-coating tumpukan resist PMMA tiga lapis, litografi sinar elektron menentukan geometri kontak. Area kontak dipassivasi dengan ammonium polisulfida 3,5 % yang diencerkan pada 60 °C selama 30 menit. Elektroda 100 nm Ti dan 40 nm Au disetapkan melalui evaporasi sinar elektron.
Daftar lengkap sampel yang diperiksa oleh SEM, TEM, XRD, dan pengukuran listrik disediakan dalam Tabel 1. Huruf A, B, dan C menunjukkan seri yang ditanam pada tekanan parsial As yang berbeda; suhu GaTe 0 °C menunjukkan shutter tertutup.
Hasil dan Pembahasan
Morfologi
Pencitraan SEM menunjukkan bahwa doping Te mengurangi panjang batang dan meningkatkan diameter. Gambar 1a menampilkan seri A (As-BEP ≈ 3,3 × 10⁻⁵ Torr) dan Gambar 1b menunjukkan seri B (As-BEP ≈ 2,3 × 10⁻⁵ Torr). Hingga suhu sel GaTe 500 °C, tidak ada tren yang jelas muncul, tetapi pada 561 °C pasokan Te secara tajam meningkatkan diameter dan memendekkan batang. Seri B menunjukkan pengurangan panjang yang lebih mencolok pada 401 °C, yang mengindikasikan bahwa tekanan As yang lebih rendah memperkuat dampak Te pada morfologi.
Jari-jari kovalen Te yang besar kemungkinan bertindak sebagai surfaktan, mengurangi difusivitas adatom indium dan mendukung pertumbuhan radial dibandingkan aksial [48, 49]. Peningkatan tekanan As tampaknya mengurangi efek ini, menawarkan jalan untuk mengontrol perubahan morfologi.
Struktur Kristal
Menggunakan HR-TEM dan XRD, kami mengukur rasio segmen ZB/(WZ + ZB). Urutan tumpukan empat bilayer mendefinisikan segmen ZB (…ABCA…) atau segmen WZ (…ABAB…). Segmen yang tidak memiliki urutan bilayer penuh diklasifikasikan sebagai kesalahan tumpukan atau kembar.
Gambar 3 menunjukkan bahwa rasio ZB/(WZ + ZB) naik dengan suhu sel GaTe yang lebih tinggi dalam kedua seri. Pada 447 °C, rasio naik terutama karena jumlah segmen ZB yang lebih banyak, sedangkan pada 500 °C segmen WZ menurun dan kesalahan tumpukan naik sedikit. Secara keseluruhan, incorporasi Te mempromosikan pembentukan ZB, tren yang lebih jelas pada tekanan parsial As yang lebih tinggi (seri A).
Pemindaian XRD φ mengonfirmasi perilaku ini. Refleksi ZB (220) dan WZ (10 1 1) diisolasi, dan rasio intensitas I_ZB/(I_ZB + I_WZ) dalam Gambar 5b meningkat dengan doping Te, terutama untuk seri A. Respons yang lebih lemah di seri B menekankan peran As dalam memfasilitasi incorporasi Te.
Pengukuran Listrik
Kurva I–V dua titik menunjukkan perilaku ohmik yang konsisten dengan lapisan acumulasi permukaan InAs [6, 52]. Konduktivitas σ = A R L⁻¹ w dihitung menggunakan rumus persisi heksagonal A = 3√3 d_NW²/8, di mana d_NW dan L_w diukur oleh SEM.
Gambar 6e menunjukkan bahwa konduktivitas meningkat sekitar satu orde magnitude pada tingkat doping Te tertinggi (sel GaTe 500 °C), mencapai ≈ 80 S cm⁻¹ versus ≈ 8 S cm⁻¹ untuk batang yang tidak di-dop. Peningkatan konduktivitas yang lebih kuat di seri A berkorelasi dengan rasio ZB/(WZ + ZB) yang lebih tinggi. Meskipun peningkatan fase kristal saja dapat meningkatkan konduktivitas sekitar 50 % [50, 53, 56], peningkatan sepuluh kali yang diamati di sini juga mencerminkan densitas pembawa yang ditingkatkan dari donor Te.
Variabilitas dalam konduktivitas timbul dari passivasi kontak yang heterogen, oksidasi permukaan, dan kemungkinan keinhomogenitas aksial dari incorporasi Te. Studi lebih lanjut, seperti passivasi Al₂O₃ in-situ, diperlukan untuk mengurangi penyebaran ini.
Kesimpulan
Kami berhasil menanam nanowawa InAs bebas katalis yang di-dop Te pada Si(111) melalui pertumbuhan VS, menunjukkan bahwa Te memodulasi morfologi, fase kristal, dan performa listrik. Te meningkatkan rasio ZB/(WZ + ZB) dan meningkatkan konduktivitas satu orde magnitude, terutama pada tekanan parsial arsena yang lebih tinggi. Temuan ini memperluas strategi doping untuk nanowawa III-V, memberikan jalan untuk mengurangi degradasi transportasi yang diinduksi defek.