Lapisan Penyerap Cahaya Terinsinyal Gradien Meningkatkan Pemisahan Pengarang dan Efisiensi Sel Surya Perovskit
Abstrak
Perilaku transportasi pengarang dalam lapisan penyerap cahaya perovskit sangat mempengaruhi performa sel surya perovskit (PSC). Dalam karya ini, kerugian rekombinasi pengarang yang berkurang dicapai dengan desain struktur banda dalam bahan perovskit. Film ultratelap (PbI2/PbBr2)n dengan rasio tebal bertingkat di-deposit sebagai lapisan prekursor halide timbal dengan metode avapasi termal, dan PSC dengan struktur banda bertingkat dalam lapisan penyerap perovskit diproduksi dengan metode dua langkah di atmosfer udara. Untuk perbandingan, PSC dengan bahan perovskit homogen MAPbI3 dan MAPbIxBr3 − x juga diproduksi. Ditemukan bahwa struktur banda bertipe II bertingkat secara besar mengurangi umur pakai pengarang dan meningkatkan efisiensi pemisahan pengarang. Akibatnya, PSC dengan struktur banda bertingkat menunjukkan efisiensi konversi daya rata-rata sebesar 17,5%, yang 1–2% lebih tinggi dari pada PSC tradisional. Karya ini menyediakan metode baru untuk mengembangkan PSC berdaya konversi tinggi.
Pendahuluan
Dalam 10 tahun terakhir, sel surya perovskit (PSC) telah menjadi perhatian di bidang energi karena daya konversi tinggi dan biaya rendah [1,2,3,4,5,6]. Banyak upaya telah difokuskan pada peningkatan performa sel atau daya konversi daya (PCE) [7,8,9,10,11,12,13]. Seperti yang diketahui, performa sel pada dasarnya bergantung pada efisiensi konversi insiden foton-ke-elektron (IPCE) dan efisiensi penyerapan cahaya, sementara efisiensi pemisahan pengarang yang efisien adalah kunci untuk meningkatkan IPCE. Oleh karena itu, menjadi penting untuk mengontrol transportasi pengarang yang dihasilkan foton dalam bahan perovskit. Dalam PSC struktur datar tradisional, pengarang (atau pasangan elektron-lubang) dipisahkan pada antarmuka antara lapisan transfer elektron (ETL) dan bahan perovskit, dan hanya pengarang yang difusi ke antarmuka pemisahan yang dapat mempengaruhi performa sel. Oleh karena itu, banyak karya telah dedica untuk mengurangi rekombinasi pengarang selama difusinya. Berbagai metode, seperti aniling pelarut [14,15,16,17], teknik tambahan [18,19,20], penguatan permukaan [21,22,23,24], dll. telah digunakan untuk meningkatkan kualitas kristal perovskit. Faktanya, kontrol susunan banda adalah metode alternatif untuk mengurangi kerugian rekombinasi [25,26,27]. Misalnya, Jing Zhang et al. memperkenalkan ion Li+/I− yang bergerak ekstrinsik dalam MAPbI3, dan agregasi Li+/I− menyesuaikan tingkat energi perovskit, yang membuat ekstraksi muatan cukup efisien dari bahan perovskit ke ETL dan lapisan transportasi lubang (HTL) dalam PSC [28]. Menariknya, struktur banda bahan organometal halide perovskit dapat dengan mudah disesuaikan dengan mengubah komponen atau konten elemen halogen dalam bahan perovskit [29,30,31,32]. Misalnya, Zhang et al. memproduksi heterostruktur MAPbI3/MAPbIxBr3 − x dengan struktur banda bertipe II dan mencapai PSC bebas HTL [33]. Pada intinya, ini adalah pendekatan ideal untuk secara langsung mengurangi kerugian rekombinasi melalui desain struktur banda bertingkat dalam lapisan penyerap cahaya perovskit [34, 35], yang mendukung pemisahan pengarang secepat mungkin. Namun, sepengetahuan kami, belum ada pelaporan sejauh ini tentang pembuatan bahan perovskit dengan struktur banda bertingkat.
Dalam karya ini, film PbI2 dan PbBr2 ultratelap secara bergantian di-deposit pada substrat sebagai lapisan prekursor halide timbal dengan metode avapasi termal, dan PSC dengan lapisan penyerap perovskit yang dirancang bertingkat diproduksi dengan secara bertahap menyesuaikan rasio tebal film PbI2 ke PbBr2. Untuk perbandingan, PSC dengan bahan perovskit homogen MAPbI3 dan MAPbIxBr3 − x juga diproduksi. Mikroskopi elektron pemindaian (SEM), spektroskopi X-ray dispersif energi (EDS), difraksi X-ray (XRD), spektrum penyerapan, spektrum fotoluminesens (PL), dan spektrum fotoluminesens teresolusi waktu (TRPL) dilakukan untuk menyelidiki morfologi, distribusi elemen, struktur kristal, komposisi kimia, properti optik, dan umur pakai pengarang bahan perovskit. Ditemukan bahwa struktur banda bertingkat dalam lapisan penyerap cahaya perovskit secara signifikan mengurangi umur pakai pengarang dan meningkatkan efisiensi pemisahan pengarang. Akibatnya, PSC dengan struktur banda bertingkat menunjukkan daya konversi rata-rata sebesar 17,5%, yang 1–2% lebih tinggi dari pada PSC tradisional.
Bagian Eksperimental
Pembuatan Perangkat
Substrat kaca timah doped fluorin (FTO) (15 Ω/sq) di-etch dengan laser dan dibersihkan dengan ultrasonik berurutan dalam aseton, etanol, dan air deionisasi selama 15 min masing-masing. Lapisan SnO2 padat (c-SnO2) di-deposit pada substrat FTO yang dibersihkan dengan spin-coating larutan timah oksida etanol 0,1 M (Xi’an Polymer) pada 3000 rpm selama 30 s, kemudian di-aniling pada 200 °C selama 120 min. Setelah substrat secara alami pendingin ke suhu ruangan, mereka di-rendam dalam larutan tetraklorida timah selama 20 min pada 75 °C, kemudian di-bilas dengan air deionisasi dan dikeringkan dengan aliran nitrogen. Tiga jenis lapisan perovskit, yaitu, MAPbI3, MAPbIxBr3 – x, dan G-MAPbIxBr − x, dipersiapkan dengan metode dua langkah. Untuk memproduksi film perovskit MAPbI3 atau MAPbIxBr3 − x homogen, PbI2 (99,99%, Xi’an Polymer) dengan tebal 180 nm pertama kali di-avapasi pada substrat yang disiapkan pada laju 0,5 nm/s. Untuk mengonversi halide timbal menjadi bahan MAPbI3, film prekursor dengan larutan CH3NH3I (MAI) dalam isopropanol (40 mg/mL) di spin-coated pada substrat, sedangkan untuk mengonversi halide timbal menjadi MAPbIxBr3 − x, larutan isopropanol MAI dan MABr (CH3NH3Br) bercampur (rasio mol: 4:1) digunakan sebagai prekursor dan di spin-coated pada substrat FTO/c-SnO2/PbI2 yang disiapkan. Seperti yang dilakukan dalam pembuatan film perovskit MAPbIxBr3 − x bertingkat, PbI2 dan PbBr2 secara bergantian di-avapasi pada substrat FTO/c-SnO2 sebagai lapisan prekursor halide timbal, seperti ditunjukkan pada Gambar 1, dengan secara akurat mengontrol waktu avapasi PbI2 dan PbBr2, dan lapisan halide timbal heterogen 180 nm dengan rasio tebal bertingkat, terdiri dari (11,6 nm PbI2/0,4 nm PbBr2)/(11,2 nm PbI2/0,8 nm PbBr2)/....../(6 nm PbI2/6 nm PbBr2), diperoleh. Dan kemudian film prekursor dengan larutan MAI dalam isopropanol (40 mg/mL) di spin-coated pada substrat FTO/c-SnO2/(PbI2/PbBr2)15 yang disiapkan. Semua kecepatan spin-coating di atas diatur ke 5500 rpm, dan semua sampel di-aniling pada 110 °C selama 60 min. Bahan transportasi lubang (HTM) di-deposit dengan spin-coating pada 4000 rpm selama 30 s, yang terdiri dari 72 mg spiro-OMeTAD, 28,8 μL 4-tert-butilpiridin, dan 17,5 μL 520 mg/mL litium bis-(triflouromethanesulfonyl) imida dalam asetonitril dalam 1 mL klorobena. Semua proses di atas dijalankan di atmosfer udara dengan kelembaban relatif 35%. Akhirnya, elektroda emas dengan tebal 80 nm di-deposit pada bagian atas perangkat dengan metode avapasi termal. Luas aktif sel diukur sebesar 0,07 cm2.
Skema proses pembuatan film perovskit G-MAPbIxBr3 − x bertingkat
Karakterisasi
Morfologi sampel dan citra pemetaan EDS diperiksa dengan SEM emisi medan resolusi tinggi (FE-SEM, Zeiss Sigma). Struktur kristal dianalisis dengan XRD (Ultima IV, Rigaku, Cu Kα: λ = 0,15406 nm). Spektrum penyerapan film perovskit dikarakterisasi dengan spektrofotometer UV/Vis (PerkinElmer, Lambda 850). Kurva densitas arus-tegangan (J-V) diukur dengan sumber meter digital (B2901A, Keysight) di bawah simulasi matahari AM 1.5 (SS150, Zolix). IPCE diukur dalam mode AC pada sistem pengujian (QE-R, Sistem Respons Spektral) (Enli Technology Co. Ltd.) dengan lampu tungsten-halogen sebagai sumber cahaya. Spektrum PL dan TRPL diukur dengan spektrometer fluoresensi inframerah transien stabil (FLS 980) pada panjang gelombang laser 377 nm sebagai sumber eksitasi.
Hasil dan Pembahasan
Morfologi permukaan dan potongan lintang film perovskit dikarakterisasi dengan SEM. Gambar 2 a–c menunjukkan citra permukaan sampel perovskit MAPbI3, MAPbIxBr3 – x, dan gradient MAPbIxBr3 − x (dilabeli sebagai G-MAPbIxBr3 − x), masing-masing. Sisipan adalah citra potongan lintangnya. Semua sampel menunjukkan permukaan yang seragam dan padat, yang menunjukkan kualitas kristal yang baik dari bahan perovskit. Secara menonjol, sampel menunjukkan ukuran butir yang berbeda. Sampel MAPbIxBr3 − x memiliki ukuran butir rata-rata dalam skala mikrometer, sedangkan untuk sampel MAPbI3 dan G-MAPbIxBr3 − x, ukuran butir adalah ~ 350 nm dan ~ 450 nm, masing-masing. Perbedaan ukuran seharusnya terkait dengan proses pertumbuhan bahan. Seperti yang dilakukan untuk sampel MAPbIxBr3 − x, larutan isopropanol MAI dan MABr bercampur digunakan sebagai prekursor, sedangkan untuk dua sampel lainnya, hanya larutan isopropanol MAI yang diadopsi. Atom Br dalam larutan prekursor cenderung secara perlahan menggantikan atom I selama proses pertumbuhan karena jari-jari atom yang berbeda, yang mengurangi laju pertumbuhan dan meningkatkan ukuran butir. Perilaku ini juga diamati dalam laporan lain [36, 37]. Selain itu, seperti ditunjukkan pada sisipan Gambar 2, tebal untuk ketiga sampel dikontrol ke ~ 350 nm, yang serupa dengan nilai yang dioptimalkan dalam laporan sebelumnya [38].
Morfologi permukaan dan potongan lintang film perovskit: a MAPbI3, b MAPbIxBr3 − x, dan c G-MAPbIxBr3 − x. Sisipan adalah citra potongan lintangnya
Untuk menguraikan struktur kristal dan komposisi sampel yang berbeda, pengukuran XRD dilakukan dengan hasilnya pada Gambar 3a. Puncak difraksi di sekitar 14,1°, 28,4°, 31,8°, dan 40,9° diindeks ke bidang (110), (220), (312), dan (330) bahan MAPbI3, masing-masing. Tidak ada puncak khas yang sesuai dengan PbI2 atau PbBr2 heksagonal, yang mengungkapkan konversi yang lengkap. Seperti yang dilakukan terhadap sampel MAPbI3, seperti ditunjukkan pada Gambar 3b, puncak difraksi sampel MAPbIxBr3 − x dan G-MAPbIxBr3 − x sedikit geser ke derajat 2θ yang lebih besar dan hampir muncul di posisi yang sama, yang menunjukkan konten dopase atom Br yang analog [32]. Gambar 3 c menunjukkan spektrum penyerapannya. Untuk sampel MAPbI3, tepi penyerapan yang jelas pada ~ 785 nm diamati, yang sesuai dengan sempit banda 1,58 eV. Untuk dua sampel lainnya, kedua tepi penyerapan bergerak ke ~ 755 nm, yang sesuai dengan sempit banda 1,64 eV. Secara empiris, sempit banda Eg dapat diperkirakan dengan persamaan kuadrat berikut:
a Pola XRD film perovskit, b perbesaran sebagiannya, dan c spektrum penyerapan
maka konten Br dapat diperkirakan sebesar ~ 16% [32]. Perlu diperhatikan bahwa meskipun sampel MAPbIxBr3 − x dan G-MAPbIxBr3 − x memiliki tepi penyerapan yang hampir sama, kemiringan kurva mereka menunjukkan perbedaan tertentu. Tepi penyerapan untuk sampel G-MAPbIxBr3 − x relatif halus, yang mungkin karena ia adalah bahan perovskit non-homogen yang memiliki sempit banda yang tidak identik.
PSC diproduksi dengan menggunakan ketiga sampel di atas dan dilabeli sebagai PSC-I, PSC-I/Br, dan PSC-G-I/Br, masing-masing. Gambar 4 a menampilkan kurva karakteristik J-V. Parameter performa rinci diringkas dalam tabel sisipan. Terlihat bahwa PSC-G-I/Br menunjukkan performa terbaik dengan PCE sebesar 18,2%, yang sesuai dengan tegangan sirkuit terbuka (Voc) sebesar 1,07 V, densitas arus sirkuit pendek (Jsc) sebesar 22,5 mA/cm2, dan faktor isi (FF) sebesar 75,6%. Secara dapat dimengerti, Voc kedua sel yang mengandung Br adalah 0,06 V lebih tinggi dari pada sel tanpa komponen Br, karena dopase Br memperluas sempit banda bahan perovskit dan meningkatkan Voc [1]. Selain itu, dibandingkan dengan dua sel lainnya, sel PSC-I/Br memiliki Jsc yang sangat berkurang (21,7 mA/cm2). Ini mungkin karena penyerapan cahaya yang lebih sedikit dalam bahan perovskit karena sempit bandanya yang lebih besar. Untuk mengonfirmasi efektivitas eksperimen, kami memproduksi 80 perangkat untuk setiap jenis sel. Gambar 4 b menunjukkan histogram PCE. Jelas, perangkat PSC-G-I/Br memiliki PCE rata-rata tertinggi sebesar 17,5%, sedangkan perangkat PSC-I dan PSC-I/Br menunjukkan PCE rata-rata yang lebih rendah, masing-masing ~ 15,8 % dan ~ 16,7%. Gambar 4 c menunjukkan hasil stabilitas. Setelah tiga minggu, performa sel hampir berkurang sebesar 60%. Di sini, harus disebutkan bahwa eksperimen kami sepenuhnya dijalankan di atmosfer udara (kelembaban relatif 35%), dan PSC dengan efisiensi dan stabilitas yang lebih tinggi dapat diharapkan dapat diproduksi ketika diproduksi di lingkungan dengan kelembaban rendah.
a Kurva J-V PSC, sisip adalah hasil parameter mereka. b Histogram PCE perangkat PSC. c Evolusi PCE perangkat tanpa kapsulasi di bawah penyimpanan gelap dalam kotak kering (25 °C, RH 30%). d Kurva IPCE PSC
Untuk menguraikan mekanisme peningkatan performa perangkat PSC-G-I/Br, pengukuran IPCE, PL, EDS, dan TRPL untuk sampel yang berbeda dilakukan. Gambar 4 d menunjukkan kurva IPCE mereka dengan rentang panjang gelombang dari 300 hingga 800 nm. Ada perbedaan kecil pada panjang gelombang pemotongan dan intensitas IPCE. Seperti yang dilakukan untuk perangkat PSC-I, ia menunjukkan wilayah efektif terbesar dari 300 hingga 780 nm, yang berkontribusi pada Jsc maksimal. Sebaliknya, perangkat yang mengandung Br (yaitu, PSC-I/Br dan PSC-G-I/Br) menunjukkan panjang gelombang pemotongan yang lebih pendek karena sempit banda yang lebih besar. Secara menonjol, dibandingkan dengan perangkat PSC-I/Br, perangkat PSC-G-I/Br memiliki IPCE yang lebih tinggi dalam rentang dari 500 hingga 750 nm, yang mengakibatkan Jsc yang lebih besar. Fenomena ini mungkin terkait dengan distribusi penyerapan cahaya dalam bahan perovskit. Diketahui bahwa koefisien eliminasi bahan perovskit menurun seiring meningkatnya panjang gelombang cahaya dalam rentang terlihat [39]. Oleh karena itu, ketika sinar matahari menimpa sel perovskit, cahaya panjang gelombang pendek cenderung diserap di wilayah dekat antarmuka pemisahan karena kedalaman penetrasi yang kecil, dan pengarang yang dihasilkan foton memiliki efisiensi pemisahan yang lebih tinggi, sementara cahaya panjang gelombang panjang memiliki kedalaman penetrasi yang lebih dalam, dan lebih banyak pengarang yang dihasilkan foton terletak jauh dari antarmuka pemisahan, yang tidak menguntungkan pemisahan pengarang. Dengan demikian, seperti ditunjukkan pada Gambar 4d, untuk perangkat PSC-I/Br atau PSC-I, IPCE pada panjang gelombang panjang sedikit lebih rendah dari pada panjang gelombang pendek. Namun, untuk perangkat PSC-G-Br/I, struktur banda energi bertingkat berkontribusi lebih besar pada peningkatan efisiensi pemisahan pengarang jauh dari antarmuka daripada dekat antarmuka. Oleh karena itu, peningkatan IPCE yang signifikan muncul pada panjang gelombang panjang (500–750 nm).
Gambar 5 a menunjukkan spektrum PL mereka yang diukur dari depan (dari bahan perovskit) dan dari belakang (dari kaca). Dalam kasus bahan MAPbI3 dan MAPbIxBr3 − x, posisi puncak PL terletak pada 780 dan 752 nm, masing-masing, yang sesuai dengan sempit banda 1,58 dan 1,64 eV, yang sepakat dengan hasil pada Gambar 3c. Sementara itu, posisi puncak spektrum PL yang diukur dari sisi yang berbeda sama, yang menunjukkan bahan homogen. Menariknya, untuk MAPbIxBr3 − x, dua spektrum PL menunjukkan posisi puncak yang berbeda terletak pada 734 nm dan 771 nm, masing-masing, yang sesuai dengan selisih sempit banda 80 meV; selain itu, lebar paruh maksimum (FWHM) spektrum PL lebih lebar dari pada bahan MAPbI3 atau MAPbIxBr3 − x. Fenomena ini seharusnya terkait dengan distribusi Br yang tidak homogen dalam bahan perovskit. Seperti yang dilakukan untuk sampel G-MAPbIxBr3 − x, ia setara dengan bahan multi-komponen, dan spektrum PL terdiri dari beberapa spektrum, yang mengakibatkan perlebaran FWHM. Selain itu, ketika cahaya eksitasi menimpa sisi yang berbeda, setiap spektrum tunggal berkontribusi secara berbeda pada spektrum PL total. Dalam kasus spektrum PL yang diukur dari depan, kontribusi lebih banyak berasal dari bahan perovskit permukaan dengan sempit banda yang lebih besar, yang mengakibatkan posisi puncak spektrum PL terletak pada panjang gelombang yang lebih pendek. Dan sebaliknya, posisi puncak spektrum PL yang diukur dari belakang terletak pada panjang gelombang yang lebih panjang. Untuk menganalisis lebih lanjut distribusi elemen Br, pemetaan EDS elemen I dan Br dilakukan untuk sampel MAPbIxBr3 − x dan G-MAPbIxBr3 − x. Seperti ditunjukkan pada Gambar 5c–g, elemen I dan Br hampir secara seragam terdistribusi pada seluruh lapisan perovskit untuk sampel MAPbIxBr3 − x, sedangkan distribusi gradien I dan Br sepanjang arah longitudinal dapat diamati dengan jelas untuk G-MAPbIxBr3 − x seperti ditunjukkan pada Gambar 5h–l, dan selain itu, semakin dekat ke substrat FTO, semakin kecil konten Br. Hasil ini sepakat dengan harapan awal. Selain itu, dapat dilihat dari Gambar 5a bahwa intensitas PL untuk bahan G-MAPbIxBr3 − x secara signifikan lebih rendah dari pada dua sampel lainnya. Seperti yang diketahui, intensitas emisi sangat dipengaruhi oleh umur pakai pengarang bahan perovskit. Gambar 5 b memplot spektrum TRPL yang diukur pada 770 nm untuk sampel yang berbeda. Kami memasang umur pakai pengarang melalui fungsi pereksponensial eksponensial dua komponen [40]:
a Spektrum PL steady-state. b Spektrum TRPL. c Citra potongan lintang film MAPbIxBr3 − x. d, e Citra pemetaan EDS elemen I dan Br pada area yang ditandai pada (c), masing-masing. f, g Intensitas relatif elemen I dan Br berdasarkan (d) dan (e) citra sepanjang arah longitudinal. h Citra potongan lintang film G-MAPbIxBr3 − x. i, j Citra pemetaan EDS elemen I dan Br pada area yang ditandai pada (h), masing-masing. k, l Intensitas relatif elemen I dan Br berdasarkan (i) dan (j) citra sepanjang arah longitudinal
di mana A adalah konstanta offset dasar, B1 dan B2 adalah amplitudo pereksponensial yang sesuai dari komponen ini, dan τ1 dan τ2 adalah waktu pereksponensial. Umur pakai rekombinasi rata-rata (τave) dapat dihitung dengan persamaan berikut:
Nilai pemasangan τave untuk MAPbI3 dan MAPbIxBr3 − x dan G-MAPbIxBr3 − x, adalah 18,4 ns, 18,1 ns, dan 13,1 ns, masing-masing. Terlihat bahwa sampel G-MAPbIxBr3 − x memiliki umur pakai pengarang terpendek. Seperti yang diketahui, kualitas bahan juga dapat mempengaruhi umur pakai pengarang, dan kualitas yang buruk akan mengakibatkan umur pakai pengarang yang pendek [41,42,43]. Menurut hasil XRD kami yang ditunjukkan pada Gambar 3a, puncak khas pada 14,1° tajam dan FWHM-nya hampir sama untuk ketiga sampel, yang menunjukkan bahwa terdapat perbedaan kecil dalam kualitas kristalnya [15, 43]. Selain itu, tidak ada perlebaran yang muncul pada FWHM spektrum PL MAPbIxBr3 − x dibandingkan dengan MAPbI3, seperti ditunjukkan pada Gambar 5a, yang menunjukkan bahwa teknologi pembuatan kami cocok untuk persiapan bahan perovskit dengan elemen halogen bercampur. Selain itu, dalam eksperimen kami, PSC-G-MAPbIxBr3 − x menunjukkan PCE yang lebih tinggi dibandingkan dengan dua jenis sel lainnya, yang bertentangan dengan kualitas buruk bahan G-MAPbIxBr3 − x. Oleh karena itu, wajar untuk percaya bahwa waktu pereksponensial yang lebih pendek pada spektrum TRPL terutama disebabkan oleh struktur banda bertingkat dan efisiensi pemisahan pengarang yang lebih tinggi dalam bahan G-MAPbIxBr3 − x. Dalam arti ini, struktur banda bertingkat yang dirancang dalam eksperimen kami bermanfaat untuk pemisahan pengarang dan performa perangkat dibandingkan dengan struktur banda homogen tradisional.
Untuk menguraikan lebih lanjut bagaimana struktur banda bertingkat mempengaruhi performa PSC, diagram skematik prinsip kerja PSC dengan atau tanpa struktur banda bertingkat dalam bahan perovskit digambarkan pada Gambar 6. Seperti yang dilakukan untuk struktur tradisional PSC yang ditunjukkan pada Gambar 6a, pasangan elektron-lubang pertama kali dihasilkan dalam bahan perovskit di bawah sinar cahaya, kemudian mereka dipisahkan pada antarmuka antara SnO2 dan bahan perovskit, yang mengarah pada keluaran arus. Dari sudut pandang ini, hanya pasangan elektron-lubang yang difusi ke antarmuka pemisahan yang dapat berkontribusi pada arus keluaran. Oleh karena itu, peningkatan kualitas kristal telah secara luas digunakan untuk meningkatkan performa sel karena peningkatan jumlah pasangan elektron-lubang yang mencapai antarmuka pemisahan. Berdasarkan laporan sebelumnya [44], bandas konduksi untuk bahan perovskit yang ringan dopase Br (MAPbIxBr3 − x) akan secara bertahap meningkat seiring konten Br sementara bandas valensi hampir tetap. Dengan mempertimbangkan ini, struktur banda untuk PSC dengan konten Br bertingkat digambarkan pada Gambar 6b. Dibandingkan dengan struktur banda tradisional yang ditunjukkan pada Gambar 6a, struktur bertingkat mendukung pemisahan pengarang di dalam bahan perovskit, yang secara signifikan mengurangi rekombinasi radiatif atau non-radiatif pengarang selama proses difusi, sehingga meningkatkan efisiensi pemisahan pengarang dan performa sel.
Diagram skematik prinsip kerja PSC berbeda. a PSC tanpa struktur banda bertipe II bertingkat. b PSC dengan struktur banda bertingkat
Kesimpulan
Dalam karya ini, lapisan penyerap perovskit dengan struktur banda bertingkat atau non-bertingkat dirancang dan diproduksi dengan metode dua langkah, dan tiga jenis PSC, yaitu PSC-I, PSC-I/Br dan PSC-G-I/Br, dicapai. Hasil menunjukkan bahwa struktur banda bertingkat dalam lapisan penyerap perovskit bermanfaat untuk pengurangan kerugian rekombinasi pengarang. Efisiensi pemisahan pengarang dan IPCE yang ditingkatkan dicapai dalam PSC dengan struktur banda bertingkat. Akibatnya, jenis PSC ini menunjukkan PCE rata-rata sebesar 17,5%, yang 1–2% lebih tinggi dari pada PSC tradisional. Karya ini membuka jalan untuk desain PSC berdaya konversi tinggi.
Ketersediaan Data dan Bahan
Kami menyatakan bahwa bahan yang dijelaskan dalam naskah, termasuk semua data mentah yang relevan, akan tersedia secara bebas untuk setiap ilmuwan yang ingin menggunakannya untuk tujuan non-komersial, tanpa melanggar kerahasiaan peserta.