Homojunsi In‑Plane WSe2 melalui Pengaturan Antarmuka: Fotodetektor Berperforma Tinggi
Abstrak
Kalksenogen logam transisi 2D (TMDC) telah banyak menarik perhatian untuk elektronika nano dan optoelektronika nano karena properti uniknya. Khususnya, WSe₂, yang memiliki kemampuan transportasi pembawa bipolar dan bandgap yang cukup, adalah calon yang menjanjikan untuk fotodetektor masa depan. Di sini, kami melaporkan homojunsi in-plane WSe₂ yang dibentuk oleh pengaturan antarmuka substrat. Dalam arsitektur ini, flake h-BN yang terinsulasi digunakan untuk membuat hanya bagian flake WSe₂ yang bersentuhan langsung dengan substrat. Akhirnya, struktur WSe₂/substrat dan WSe₂/h-BN/substrat membentuk homojunsi in-plane. Menariknya, perangkat dapat beroperasi dalam mode fotovoltaik dan fotokonduktif pada bias yang berbeda. Sebagai hasilnya, responsivitas 1,07 A W⁻¹ dengan detektivitas lebih dari 10¹² jones dan waktu respons cepat 106 μs diperoleh secara bersamaan. Dibandingkan dengan metode yang telah dilaporkan sebelumnya yang diadopsi dengan doping kimia atau pengaturan elektrostatis dengan bias tambahan, desain kami memberikan cara yang lebih mudah dan efisien untuk pengembangan fotodetektor berbasis WSe₂ yang berkinerja tinggi.
Pendahuluan
Dalam dekade terakhir, kalksenogen logam transisi 2D (TMDC) telah menarik perhatian besar karena properti khususnya. Mobilitas in-plane yang tinggi, bandgap yang dapat disetel, fleksibilitas mekanis, interaksi cahaya-materi yang kuat, dan pemrosesan yang mudah membuatnya sangat kompetitif untuk perangkat optoelektronika nano masa depan [1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14,15,16,17,18,19,20]. Khususnya, diselenida tungsten (WSe₂), semikonduktor bipolar dengan manipulasi jenis pembawa yang mudah, memungkinkan aplikasi yang sangat potensial dalam fotodetektor berbasis junksi [21,22,23,24,25,26,27,28]. Sampai saat ini, strategi utama untuk membangun junksi sepenuhnya dalam WSe₂ meliputi doping kimia dan pengaturan elektrostatis. Misalnya, baru-baru ini, junksi p-n intramolecular WSe₂ telah dilaporkan [26]. Wilayah n dan p dalam WSe₂ dibentuk oleh doping kimia polyethyleneimine dan kontrol gate belakang, masing-masing. Junksi p-n menunjukkan responsivitas 80 mA W⁻¹ dan waktu respons 200 μs. Sun et al. mendope WSe₂ dengan menggunakan cetyltrimethyl ammonium bromide untuk membentuk junksi p-n intramolecular, di mana responsivitas dan waktu respons adalah 30 A W⁻¹ dan ~ 7 ms, masing-masing [27]. Baugher et al. menunjukkan junksi p-n lateral WSe₂ yang dicapai dengan pengaturan elektrostatis dengan menerapkan dua bias geser dengan polaritas berlawanan. Responsivitas 210 mA W⁻¹ telah diperoleh [28]. Namun, karena impurity kimia yang tidak terhindarkan dan pengaturan bias yang diperlukan, metode ini membuat pembuatan dan aplikasi perangkat berbasis junksi menjadi kompleks dan sulit. Merakit berbagai materi 2D untuk membangun heterostruktur van der Waals vertikal seperti junksi WSe₂/MoS₂ [29] telah menjadi populer untuk pengembangan fotodetektor baru. Namun, dalam konfigurasi ini, proses transportasi pembawa di antara materi berlapis berbeda menderita cacat antarmuka, yang membatasi kecepatan respons perangkat. Untuk junksi Schottky yang terbentuk antara logam dan materi 2D, tinggi barrier Schottky biasanya ditentukan oleh pinning Fermi-level, yang tidak dapat dikontrol dan memiliki dampak besar pada responsivitas perangkat. Selain itu, pekerjaan yang telah dilaporkan tampaknya tidak dapat memiliki baik responsivitas tinggi maupun waktu respons cepat.
Di sini, kami menunjukkan cara yang mudah dan lebih efisien untuk mewujudkan homojunsi in-plane WSe₂. Dalam arsitektur ini, bagian saluran WSe₂ berada pada substrat Si/SiO₂ dan bagian lainnya berada pada flake h-BN. Skema ini umum dalam memori gate floating/semi-floating, di mana h-BN digunakan sebagai lapisan dielektrik gate [30, 31]. Muatan yang tersimpan di satu sisi lapisan h-BN dapat mengatur konduktivitas materi di sisi lain. Dalam pekerjaan kami, flake h-BN sebagai isolator sempurna digunakan untuk menghilangkan efek pengaturan antarmuka pada saluran WSe₂. Polaritas WSe₂, bagian yang hanya berada pada substrat Si/SiO₂, dapat dimodulasi oleh gate antarmuka. Akibatnya, perangkat beroperasi dalam mode fotovoltaik (PV) yang baik pada bias nol. Sementara itu, ia menunjukkan karakteristik fotokonduktif (PC) pada bias tinggi. Responsivitas 1,07 A W⁻¹ dengan detektivitas lebih dari 10¹² jones dan waktu respons cepat 106 μs diperoleh secara bersamaan tanpa desain perangkat yang rumit dan risiko memperkenalkan impurity kimia tambahan.
Hasil dan Pembahasan
Gambar 1a menunjukkan skema homojunsi in-plane WSe₂. Terlihat bahwa bagian flake WSe₂ ditempatkan pada flake h-BN (WSe₂-h) dan bagian lainnya bersentuhan langsung dengan substrat Si/SiO₂ (WSe₂-S). Fungsi h-BN adalah untuk mengisolasi gate antarmuka (IG) dari substrat Si/SiO₂ pada WSe₂-h. Jadi, pembentukan homojunsi di antara WSe₂-h dan WSe₂-S terutama bergantung pada IG yang memodulasi polaritas WSe₂-S. IG dihasilkan oleh muatan yang tertangkap pada permukaan SiO₂. Ini akan dibahas lebih detail di bawah. Gambar 1b menunjukkan citra optik perangkat. Empat elektroda (E1-E4, Ti/Au) dipersiapkan melalui litografi elektron, metalurgi, dan proses lift-off. Ketebalan bahan dikarakterisasi dengan mikroskop gaya atom (AFM) (lihat Gambar 1c). Tinggi flake WSe₂ (h-BN) yang bersentuhan langsung dengan substrat Si/SiO₂ (garis titik putih) diukur sebesar 65 (23) nm (lihat Gambar 1d, e). Terlihat bahwa ada lereng bukan langkah tajam dalam profil tinggi di antara WSe₂ (h-BN) dan substrat Si/SiO₂. Ini mungkin disebabkan oleh sisa fotoresist di tepi bahan. Gambar 1f menunjukkan spektrum Raman flake WSe₂ dan h-BN. Untuk WSe₂, mode Raman E₂g dan A₁g orde pertama jelas dibedakan sekitar 250 cm⁻¹, yang menunjukkan bahwa WSe₂ memiliki morfologi berlapis [32, 33]. Untuk h-BN, puncak Raman mode E₂g sekitar 1370 cm⁻¹ diamati. Karena bandgap h-BN yang besar, sinyal Raman lemah dibandingkan dengan WSe₂ [34].
Skema homojunsi in-plane WSe₂. a Struktur perangkat. b Citra optik perangkat. Bagian WSe₂ bersentuhan dengan flake h-BN sementara bagian lainnya bersentuhan dengan substrat Si/SiO₂. c Citra AFM perangkat. Garis titik putih menunjukkan posisi di mana ketebalan h-BN (kiri) dan WSe₂ (kanan) diekstrak. Untuk saluran di antara E1 dan E2, lebar rata-rata (panjang) sekitar 19,15 (~ 6,33) μm. Untuk saluran di antara E2 dan E3, lebar rata-rata (panjang) sekitar 23,15 (~ 5) μm. Untuk saluran di antara E3 dan E4, lebar rata-rata (panjang) sekitar 22 (~ 5,38) μm. d, e Profil tinggi flake WSe₂ dan h-BN. f Spektrum Raman flake WSe₂ dan h-BN dengan eksitasi laser 532 nm
Untuk mengeksplorasi efek substrat pada WSe₂, karakteristik transfer WSe₂-S dan WSe₂-h dikaji terpisah. Seperti ditunjukkan dalam Gambar 2a, kedua kurva transfer menunjukkan perilaku bipolar dan histeresis yang jelas dapat diamati dalam kurva WSe₂-S (hitam) dibandingkan dengan WSe₂-h (merah). Arus WSe₂-h lebih tinggi dari WSe₂-S. Lereng yang tajam dalam kurva WSe₂-h menunjukkan transkonduktansi yang relatif besar, yang berbanding lurus dengan mobilitas pembawa. Untuk WSe₂-S, histeresis disebabkan oleh penangkap muatan pada permukaan SiO₂ [35,36,37,38]. Saat Vg disayunkan dari −30 hingga 0 V, Vg negatif membuat WSe₂ terpopulasi oleh lobang dan mendorong beberapa lobang ke dalam SiO₂ (lihat Gambar 2b). Lobang yang tertangkap dalam SiO₂ menghasilkan gate lokal positif, yaitu IG, untuk memodulasi konduktivitas WSe₂ sebagai balasan (efek depletion lemah). Oleh karena itu, titik kesetimbangan muatan Vg muncul sekitar −5 V. Serupa, saat Vg disayunkan dari 30 hingga 0 V, Vg positif membuat WSe₂ terpopulasi oleh elektron dan juga mendorong beberapa elektron ke dalam SiO₂ (lihat Gambar 2c). Elektron yang tertangkap dalam SiO₂ menghasilkan IG negatif untuk memodulasi konduktivitas WSe₂ sebagai balasan (efek depletion lemah yang sama). Jadi, titik kesetimbangan muatan Vg muncul sekitar 5 V. Untuk WSe₂-h, flake h-BN menghambat transfer pembawa di antara WSe₂ dan SiO₂ di bawah modulasi Vg. Ini adalah alasan untuk histeresis yang tidak jelas dalam kurva WSe₂-h. Oleh karena itu, homojunsi in-plane dapat dibentuk hanya dengan mengambil keuntungan dari IG.
Karakteristik transfer. a Kurva Id-Vg WSe₂-S (garis hitam) dan WSe₂-h (garis merah). Arah sayuran Vg ditunjukkan oleh panah. b, c Penjelasan fisik untuk fenomena histeresis. Panah menunjukkan arah medan listrik yang diinduksi oleh Vg. Bola merah dan biru mewakili lobang dan elektron, masing-masing
Gambar 3a menunjukkan kurva Id-Vd perangkat dalam kondisi gelap dan cahaya pada Vg = 0 V. Tegangan sumber-saluran diterapkan pada elektroda E2 dan E3 (lihat inset). Terlihat bahwa arus pendek (pada Vd = 0 V) meningkat seiring dengan daya insiden, yang menunjukkan efek PV. Menariknya, kurva juga menunjukkan karakteristik PC pada Vd = ± 1 V. Untuk yang pertama, arus foto disebabkan oleh homojunsi. Seperti ditunjukkan dalam Gambar 3b, meskipun Vd dan Vg diatur pada 0 V, beberapa lobang yang sudah tertangkap dalam SiO₂ membentuk IG positif kecil untuk memodulasi WSe₂-S. Jadi, WSe₂-S tipe n⁻ dan WSe₂-h intrinsik (tanpa efek IG karena isolasi oleh flake h-BN) membentuk homojunsi in-plane. Di bawah iluminasi, pasangan lobang-elektron yang foto-tereksitasi akan dipisahkan oleh medan bawaan homojunsi. Meskipun kurva Id-Vd menunjukkan karakteristik PV yang baik pada bias nol, homojunsi tidak menunjukkan perilaku rectifier mungkin karena medan bawaan yang relatif lemah dibandingkan Vd yang diterapkan secara eksternal. Untuk yang kedua, seluruh flake WSe₂ sebagai fotokonduktor merespons sinyal cahaya pada bias tinggi. Pembawa yang foto-tereksitasi akan diarahkan ke elektroda oleh Vd. Oleh karena itol, respons foto dalam Gambar 3a adalah hasil dari efek sinergis mode PV dan PC. Responsivitas sebagai fungsi daya cahaya untuk berbagai Vd diringkas dalam Gambar 3c, diberikan oleh R = Iph/PA, di mana Iph adalah arus foto, P adalah intensitas daya, dan A adalah area sensitif cahaya efektif detektor [39, 40]. Selama perhitungan, area sensitif cahaya efektif, yaitu bagian WSe₂ di antara E2 dan E3, adalah 115,75 μm². Responsivitas 1,07 A W⁻¹ dan 2,96 A W⁻¹ diperoleh untuk Vd sebesar 0 V dan 1 V, masing-masing. Detektivitas spesifik (D*) sebagai parameter penting menentukan kemampuan fotodetektor untuk merespons sinyal cahaya lemah. Dengan asumsi bahwa noise senapan dari arus gelap adalah kontribusi utama, D* dapat didefinisikan sebagai D∗ = RA1/2/(2eIdark)1/2, di mana R adalah responsivitas, A adalah area sensitif cahaya efektif, e adalah muatan elektron, dan Idark adalah arus gelap [41, 42]. Berkat Idark yang sangat rendah, D* sebesar 3,3 × 10¹² jones (1 jones = 1 cm Hz¹ᐟ² W⁻¹) dan 1,78 × 10¹¹ jones dicapai untuk Vd sebesar 0 V dan 1 V, masing-masing. Selain itu, waktu respons sebagai angka nilai kunci telah diteliti. Seperti ditunjukkan dalam Gambar 3d, keadaan arus tinggi dan rendah yang diperoleh pada Vd = 0 V telah diperoleh dengan modulasi cahaya. Respons transien menunjukkan karakteristik yang sangat stabil dan dapat direproduksi. Gambar 3e memberikan satu siklus modulasi dari respons temporal. Waktu naik (tr), didefinisikan sebagai waktu yang diperlukan untuk arus meningkat dari 10% Ipeak ke 90% Ipeak, ditemukan sekitar 106 μs, dan waktu turun (tf), didefinisikan secara analog, ditemukan sekitar 91 μs. Gambar S1 menunjukkan respons temporal perangkat yang diperoleh pada Vd = 1 V. tr dan tf ditemukan sekitar 105 μs dan 101 μs, masing-masing. Tabel 1 merangkum homojunsi WSe₂ yang dilaporkan yang dibentuk oleh metode yang berbeda. Jelas, perangkat dalam pekerjaan kami memiliki D* yang tinggi, R yang sebanding, dan kecepatan respons yang relatif cepat. Selain itu, Gambar S2 menunjukkan karakteristik respons foto dari tiga perangkat lainnya. Arus PV dan PC yang berbeda dapat diamati pada bias nol dan tinggi, masing-masing. Detektivitas semua homojunsi WSe₂ lebih dari 10¹² jones, dan waktu respons sedikit lebih dari 100 μs, membuktikan bahwa perangkat kami dapat mengulangi fotodeteksi berkinerja tinggi dengan sangat baik.
Performa respons foto homojunsi yang diperoleh di antara E2 dan E3. a Arus drain sebagai fungsi dari tegangan sumber-drain yang diterapkan pada elektroda E2 dan E3 (lihat inset) dengan intensitas daya cahaya bervariasi (637 nm). b Mekanisme pembentukan homojunsi pada Vg = 0 V dan Vd = 0 V. c Responsivitas sebagai fungsi daya cahaya. d, e Respons temporal perangkat yang diperoleh pada Vd = 0 V untuk iluminasi 637 nm. Osiloskop digunakan untuk memantau ketergantungan waktu arus
Gambar 4a dan b menunjukkan karakteristik Id-Vd WSe₂-h dan WSe₂-S secara terpisah. Kurva baik WSe₂-h maupun WSe₂-S menunjukkan properti PC, dan tidak ada arus foto pada bias nol. Faktanya, Ti/WSe₂/Ti seharusnya membentuk struktur logam/semikonduktor/logam yang berisi dua kontak Schottky dengan medan bawaan berlawanan. Jadi, kurva Id-Vd seharusnya melalui titik nol dan menunjukkan perilaku PC. Dalam kasus kami, karena fungsi kerja yang berbeda WSe₂-h dan WSe₂-S, ada dua kontak Schottky tidak simetris, yaitu E2/WSe₂-S dan E3/WSe₂-h, seperti ditunjukkan dalam Gambar 4c. Pada bias nol, arah arus foto bersih yang berasal dari kontak Schottky berlawanan dengan yang ada dalam homojunsi, dan hasil eksperimen yang ditunjukkan dalam Gambar 3a konsisten dengan yang terakhir. Oleh karena itol, homojunsi yang terbentuk di antara WSe₂-h dan WSe₂-S adalah alasan untuk arus foto pendek.
Efek kontak Schottky terhadap respons foto. a Kurva Id-Vd WSe₂-h dengan tegangan sumber-drain yang diterapkan pada elektroda E3 dan E4 (lihat inset) di bawah iluminasi cahaya (637 nm). b Kurva Id-Vd WSe₂-S dengan tegangan sumber-drain yang diterapkan pada elektroda E1 dan E2 (lihat inset) di bawah iluminasi cahaya (637 nm). c Diagram skema band perangkat homojunsi dengan kontak Schottky tidak simetris, yaitu E2/WSe₂-S dan E3/WSe₂-h, pada bias nol
Untuk lebih menunjukkan bahwa respons foto pada bias nol disebabkan oleh homojunsi, properti output diselidiki dengan mengukur kurva Id-Vd perangkat dengan tegangan sumber-drain yang diterapkan pada elektroda E1 dan E4. Seperti ditunjukkan dalam Gambar S3a, kurva, sama dengan situasi dalam Gambar 3a, juga menunjukkan karakteristik PV dan PC. Seperti yang dibahas di atas, untuk yang pertama, arus foto disebabkan oleh medan bawaan homojunsi in-plane yang terbentuk di antara WSe₂-S dan WSe₂-h. Untuk yang kedua, arus foto disebabkan oleh pengumpulan pembawa yang foto-tereksitasi oleh Vd yang diterapkan secara eksternal. Responsivitas sebagai fungsi daya cahaya untuk berbagai Vd diringkas dalam Gambar S3b. Responsivitas (detektivitas) 0,51 A W⁻¹ (2,21 × 10¹² jones) dan 3,55 A W⁻¹ (5,54 × 10¹² jones) diperoleh untuk Vd sebesar 0 V dan 1 V, masing-masing. Selama perhitungan, area sensitif cahaya efektif, yaitu bagian WSe₂ di antara E1 dan E4, adalah 519,4 μm². Waktu respons yang diukur pada bias nol ditampilkan dalam Gambar S3c dan 3d, di mana waktu naik adalah 289 μs dan waktu turun adalah 281 μs. Untuk Vd sebesar 1 V (Gambar S3e dan 3f), waktu naik dan turun adalah 278 μs dan 250 μs, masing-masing. Kecepatan respons sedikit lebih lambat daripada yang diukur di antara elektroda E2 dan E3, karena saluran konduktif yang relatif panjang meningkatkan jarak transmisi pembawa foto dan probabilitas interaksi antara pembawa foto dan cacat.
Kesimpulan
Secara singkat, kami telah menunjukkan homojunsi in-plane WSe₂ dengan menyetel bagian flake WSe₂ secara listrik melalui gate antarmuka. Dibandingkan dengan pendekatan yang ada seperti doping kimia dan pengaturan elektrostatis dengan memanfaatkan dua bias gate, desain ini memberikan cara yang lebih mudah untuk mewujudkan homojunsi WSe₂. Dengan iluminasi cahaya, perangkat menghasilkan arus foto pendek yang jelas dengan detektivitas 3,3 × 10¹² jones. Pada bias tinggi, perangkat menunjukkan karakteristik fotokonduktif dan menghasilkan arus foto dengan detektivitas 1,78 × 10¹¹ jones. Waktu respons secepat 106 μs juga diperoleh secara bersamaan. Studi kami memberikan cara yang efisien dan andal untuk pengembangan fotodetektor berbasis WSe₂ yang berkinerja tinggi.
Metode
Kedua bahan bulk WSe₂ dan h-BN dibeli dari Shanghai Onway Technology Co., Ltd. Pertama, flake h-BN dan WSe₂ diekfoliasi secara mekanis pada substrat p⁺-Si/SiO₂ (300 nm) dan lapisan polidimetil siloksana (PDMS), masing-masing. Kemudian, mikromanipulator digunakan untuk menempatkan flake WSe₂, yang menempel pada PDMS, ke atas flake h-BN target melalui mikroskop untuk menentukan posisi. Bagian flake WSe₂ tumpang tindih dengan flake h-BN. Terakhir, flake WSe₂ dilepaskan dari PDMS melalui pemanasan substrat. Elektroda (Ti/Au) dipersiapkan melalui litografi elektron, metalurgi, dan proses lift-off. Pengukuran respons foto dilakukan menggunakan analyzer parameter semikonduktor Agilent B1500 dan dioda laser dengan panjang gelombang 637 nm.
Ketersediaan Data dan Bahan
Data yang mendukung temuan pekerjaan ini tersedia dari penulis atas permintaan yang wajar.